有色冶金凈化過程建模與優(yōu)化控制問題探討

孫備 張斌 陽春華 桂衛(wèi)華

有色金屬(Non-ferrous metal)是鐵、錳、鉻三種金屬之外所有金屬的總稱,具有良好的導(dǎo)電性、可塑性、防輻射性和抗腐蝕性等特殊性質(zhì),廣泛運用在軍工、建材、電子、機(jī)械等部門,是國民經(jīng)濟(jì)和國防工業(yè)的基礎(chǔ)原料和戰(zhàn)略物資,產(chǎn)業(yè)關(guān)聯(lián)度極高,在我國工業(yè)體系中占有十分重要的戰(zhàn)略地位[1?2].有色冶金過程采用特定的工藝,借助外界能量和物質(zhì)使有色金屬礦物按預(yù)先設(shè)計的步驟,在一定的反應(yīng)條件下發(fā)生存在形式和組分比例的變化,最終生產(chǎn)出滿足一定純度和性能要求的有色金屬產(chǎn)品.我國是有色冶金大國,自2002年以來,我國有色金屬的產(chǎn)量和消費量一直位居世界第一,占世界有色金屬總產(chǎn)量和總消費量的份額也由10%以上逐漸上升到目前的40%以上,部分有色金屬的冶煉工藝已達(dá)到國際先進(jìn)水平.

有色金屬濕法冶煉(濕法冶金)具有金屬回收率高、空氣污染小等特點,是目前有色金屬冶煉的主要方法.濕法冶金工藝通常由浸出、凈化、電解和熔鑄四個步驟組成.由于有色金屬礦物多以伴生礦的形式存在,礦物中除了有價主金屬元素(Valued metal),還含有其他雜質(zhì)金屬元素.在浸出過程中,這些雜質(zhì)金屬離子會在強(qiáng)酸或強(qiáng)堿的作用下隨著主金屬離子一起析出進(jìn)入浸出液.這些雜質(zhì)金屬離子的存在不僅會降低產(chǎn)品的質(zhì)量,還會造成電解過程電流效率的大幅下降,嚴(yán)重時甚至?xí)馃瀣F(xiàn)象,威脅生產(chǎn)安全.因此,在進(jìn)行電解之前必須先對溶液進(jìn)行凈化,將這些雜質(zhì)離子的濃度下降到工藝指標(biāo)要求的范圍內(nèi),為后續(xù)電解過程提供高純度的金屬電解液[3].

凈化過程的穩(wěn)定優(yōu)化運行對于保證凈化后液質(zhì)量,實現(xiàn)濕法冶金過程的整體高效、綠色生產(chǎn)具有重要意義.由于凈化反應(yīng)通常發(fā)生在大型密閉反應(yīng)器中,氣、液、固三相共存,涉及復(fù)雜的物質(zhì)和能量的轉(zhuǎn)換與傳遞,除了主反應(yīng)(Main reaction),還存在其他一些副反應(yīng)(Side reaction),反應(yīng)之間存在競爭、促進(jìn)等耦合關(guān)系,導(dǎo)致凈化過程機(jī)理復(fù)雜.另外,凈化過程流程長、指標(biāo)參數(shù)之間存在耦合、入口條件隨入礦性質(zhì)和工藝調(diào)整不斷波動,過程存在多重約束,全局和實時優(yōu)化極其困難.針對濕法冶金凈化過程存在的建模和優(yōu)化控制難題,本文對凈化過程建模與優(yōu)化控制方法的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了綜述,從凈化過程的工藝和機(jī)理特點出發(fā),總結(jié)了凈化過程各除雜工段在建模和優(yōu)化控制中的共性問題,提出了適用于凈化過程的機(jī)理建模和優(yōu)化控制方法,并以濕法煉鋅凈化過程為例,具體闡述了凈化過程多反應(yīng)器串聯(lián)建模方法、基于電位調(diào)控的多反應(yīng)器關(guān)聯(lián)梯度優(yōu)化控制方法和基于過程評估與模糊規(guī)則的凈化過程控制方法.最后針對凈化過程優(yōu)化控制中尚未解決的問題,并結(jié)合自動化技術(shù)的發(fā)展新動向,對濕法冶金凈化過程自動化的未來發(fā)展趨勢進(jìn)行了簡要分析和展望.

1 濕法冶金凈化工藝

有色金屬礦物通常伴生有多種雜質(zhì)金屬元素,不同的雜質(zhì)金屬離子具有不同的物理化學(xué)特性.因此,溶液凈化過程通常由多個除雜工段組成,每個工段在特定的反應(yīng)條件下置換沉淀浸出液中的特定雜質(zhì)離子,如:濕法煉鋅采用三段凈化的方式去除銅、鈷、鎘等雜質(zhì)離子[3].如圖1所示,凈化除雜過程由多個反應(yīng)器和濃密機(jī)串聯(lián)組成.在一定的反應(yīng)條件下(如:高溫、酸性等),向各反應(yīng)器中添加除雜劑(主金屬單質(zhì)粉末)和催化劑,與浸出液中的雜質(zhì)金屬離子發(fā)生復(fù)雜的氧化還原反應(yīng),生成合金或金屬化合物沉淀,逐漸將雜質(zhì)離子濃度降低至技術(shù)指標(biāo)范圍內(nèi).凈化后的溶液送入濃密機(jī)進(jìn)行固液分離,經(jīng)濃密機(jī)溢流進(jìn)入下一工序,濃密機(jī)底流則作為反應(yīng)晶種返回除雜反應(yīng)器中,促進(jìn)凈化反應(yīng),同時改善流程的穩(wěn)定性.

為了不引入新的雜質(zhì)金屬元素,凈化過程采用向反應(yīng)器中添加主金屬單質(zhì)粉末置換沉淀雜質(zhì)金屬離子的方式進(jìn)行除雜.因此,雖然由于主金屬種類(鋅、錳、鉬、銀等)和雜質(zhì)金屬元素種類(鐵、銅、鈷、鎳、鎘)的不同導(dǎo)致濕法冶金凈化除雜過程各具特點,但抽象地說,凈化過程的主反應(yīng)均為置換反應(yīng)(或氧化還原反應(yīng)),可采用如下化學(xué)反應(yīng)方程式表示:

Fig.1 濕法冶金凈化工藝流程Fig.1 Flowchart of hydrometallurgical puri fication process

其中,MA是作為除雜劑的主金屬,為雜質(zhì)金屬離子,nA與nB分別為MA與MB的離子態(tài)價位.另一方面,由于現(xiàn)代大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)的需要,凈化除雜過程均采用多個連續(xù)攪拌反應(yīng)器串聯(lián)(Continuous stirred tank reactor,CSTR)的結(jié)構(gòu).不同的凈化除雜過程在反應(yīng)機(jī)理和工藝結(jié)構(gòu)上的相似性導(dǎo)致其在建模和優(yōu)化控制方面存在共性問題,如:多反應(yīng)器串聯(lián)建模、各個反應(yīng)器除雜劑添加量的優(yōu)化設(shè)定等,而關(guān)于凈化過程建模和優(yōu)化控制方面的研究也主要圍繞著這些共性問題展開.

2 濕法冶金凈化過程建模

濕法冶金凈化過程由多個反應(yīng)器串聯(lián)組成,每個反應(yīng)器中發(fā)生著復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng),需要從凈化工藝結(jié)構(gòu)與凈化反應(yīng)機(jī)理兩個層面分別建立流程結(jié)構(gòu)模型與化學(xué)反應(yīng)模型.同時針對入礦物理化學(xué)性質(zhì)波動、外界擾動等因素導(dǎo)致凈化過程動態(tài)特性時變的問題,還需利用實際生產(chǎn)數(shù)據(jù)對模型參數(shù)進(jìn)行校正和更新(圖2).

2.1 凈化過程流程結(jié)構(gòu)建模

連續(xù)攪拌反應(yīng)器模型是一種在工業(yè)中廣泛使用的連續(xù)流動反應(yīng)器模型[4?7],它假設(shè)浸出溶液以穩(wěn)定流量流入反應(yīng)器,添加的除雜劑、溶液以及反應(yīng)器內(nèi)的物質(zhì)瞬間達(dá)到完全混合,反應(yīng)器中所有空間位置的物料性質(zhì)都是均一的,且等于反應(yīng)器出口處的物料性質(zhì)[8].

基于物料平衡原理,可建立CSTR反應(yīng)器物料衡算模型:

式中,Vi為第i個CSTR反應(yīng)器的體積,q為溶液流量,B,i、c0B,i(t)與cB,i分別為在第i個CSTR反應(yīng)器內(nèi)的濃度變化率、入口濃度以及反應(yīng)器內(nèi)濃度,rB,i為置換反應(yīng)中的消耗速率.

凈化過程由多個CSTR反應(yīng)器構(gòu)成,根據(jù)凈化工藝結(jié)構(gòu),可建立由一組微分方程構(gòu)成的凈化過程多反應(yīng)器串聯(lián)CSTR模型[9].其中,方程數(shù)取決于反應(yīng)器數(shù),各方程式中濃度關(guān)系則取決于反應(yīng)器之間的連接方式.當(dāng)凈化過程采用底流構(gòu)成閉環(huán)鏈?zhǔn)紺STR結(jié)構(gòu)時,需要在基礎(chǔ)CSTR模型中引入底流因子qu,構(gòu)建閉環(huán)結(jié)構(gòu)模型[10]:

上述模型假設(shè)物料均質(zhì)均相分布在反應(yīng)器中,而實際凈化生產(chǎn)過程中可能難以完全達(dá)到理想狀態(tài).因此,當(dāng)反應(yīng)器體積較大、反應(yīng)器可測點較多且機(jī)理模型精度要求較高時,可根據(jù)反應(yīng)器結(jié)構(gòu)與物料添加情況,將反應(yīng)器劃分為多個子區(qū)間,采用多個理想狀態(tài)下的微型CSTR模型模擬巨型CSTR反應(yīng)器狀態(tài)[11],或者采用計算流體力學(xué)(Computational fluid dynamics,CFD)建立凈化過程多級CSTR模型[12?13].但目前在過程控制中仍較多采用簡化的過程模型.

2.2 凈化過程反應(yīng)動力學(xué)建模

在多反應(yīng)器串聯(lián)CSTR模型中,各個反應(yīng)器的除雜反應(yīng)速率rB,i主要取決于除雜反應(yīng)的數(shù)量與種類.當(dāng)除雜過程中雜質(zhì)離子濃度僅取決于單一置換反應(yīng)時,其反應(yīng)速率可根據(jù)置換反應(yīng)動力學(xué)原理計算,即:

Fig.2 濕法冶金凈化過程建模方法Fig.2 Modeling approach of hydrometallurgical puri fication process

其中,kB,i與nrB分別為置換除雜反應(yīng)的反應(yīng)速率常數(shù)和反應(yīng)階數(shù).其中,kB,i可根據(jù)除雜反應(yīng)物物理特性、化學(xué)反應(yīng)類型以及生成物的特征形態(tài),確定各主反應(yīng)的反應(yīng)速率控制步驟,選取合適的動力學(xué)模型[3,14].若除雜過程由多個置換反應(yīng)構(gòu)成,在描述除雜反應(yīng)動力學(xué)機(jī)理時,須根據(jù)反應(yīng)間物料關(guān)系構(gòu)建整體除雜速率模型,同時也需考慮各反應(yīng)動力學(xué)階數(shù)對整體除雜速率的影響,例如,除雜主反應(yīng)均為一級反應(yīng)時,整體除雜速率為各主反應(yīng)中除雜速率的化學(xué)計量代數(shù)和[14].

在凈化過程反應(yīng)動力學(xué)建模方面,研究者在反應(yīng)步驟確定、反應(yīng)類型確定以及過程參數(shù)對反應(yīng)過程的影響等方面做了大量的研究.如:芬蘭Outokumpu公司的Kokkola鋅廠的Fugleberg等通過分析反應(yīng)產(chǎn)物推斷出了凈化除雜過程中可能發(fā)生的化學(xué)反應(yīng),通過對不同溫度下的反應(yīng)速度進(jìn)行分析得到雜質(zhì)析出所需的反應(yīng)活化能[15];日本Tohoku University的Tozawa等研究了過程參數(shù),包括:溫度、pH值、溶液中的主金屬離子濃度等參數(shù)對除雜反應(yīng)速度的影響[16];加拿大McGill University的Nelson等研究了不同溶液組成和不同催化劑對除雜過程的影響[17?18];保加利亞University of Plovdiv的Boyanov等在間歇式反應(yīng)條件下研究了反應(yīng)時長對除雜過程的影響[19];芬蘭University of Oulu的Nsi從統(tǒng)計學(xué)的角度,利用生產(chǎn)數(shù)據(jù)分析了參與除雜過程的反應(yīng)物、溫度、雜質(zhì)金屬離子濃度等過程參數(shù)對除雜效果的影響[20];中國科學(xué)院過程工程研究所的趙光明等對攪拌器攪拌速度快慢對除雜過程的影響進(jìn)行了研究[21];昆明理工大學(xué)的Zeng等研究了溶液中的雜質(zhì)金屬離子濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間對除雜過程反應(yīng)速率的影響[22].上述研究結(jié)果為深入了解凈化反應(yīng)機(jī)理、建立用于過程控制的多反應(yīng)器串聯(lián)CSTR模型提供了關(guān)鍵信息.

2.3 凈化過程機(jī)理參數(shù)估計及模型校正

由于機(jī)理模型難以涵蓋凈化過程的所有影響因素;機(jī)理模型中各參數(shù)之間的動力學(xué)和熱力學(xué)關(guān)系是在一定的實驗環(huán)境下通過實驗數(shù)據(jù)擬合得到的經(jīng)驗?zāi)Ｐ?而濕法冶金凈化過程的生產(chǎn)環(huán)境存在多種影響因素,與實驗環(huán)境難以完全相同;另外,除雜反應(yīng)發(fā)生在微觀的分子層面,過程模型處于宏觀的反應(yīng)器層面,存在“分子→顆?！磻?yīng)器”等多個層級,每個層級處于不同的時間維度[23?24].上述因素的存在限制了機(jī)理模型的精度.因此,需要根據(jù)利用生產(chǎn)數(shù)據(jù)對模型參數(shù)進(jìn)行更新和修正:

1)多工況建模:由于實際生產(chǎn)過程具有多種運行狀態(tài),不同的運行狀態(tài)下過程具有不同的動態(tài)特性,表現(xiàn)在機(jī)理模型中就是模型參數(shù)具有不同的數(shù)值.因此,將實際過程劃分成不同的運行狀態(tài)子空間,分別辨識機(jī)理模型參數(shù),并根據(jù)實時運行狀態(tài)監(jiān)測結(jié)果及時更新機(jī)理模型參數(shù)[25?26];

2)數(shù)據(jù)驅(qū)動的模型補償:實際生產(chǎn)過程的影響因素眾多,而機(jī)理模型僅包含了部分影響因素.因此,建立數(shù)據(jù)模型,對機(jī)理模型未能涵蓋的過程動態(tài)特性進(jìn)行建模,增強(qiáng)模型的描述能力[27?28];

3)模型在線校正:當(dāng)機(jī)理模型和數(shù)據(jù)模型使用了一段時間之后,由于設(shè)備老化、檢測裝置結(jié)果漂移等原因,原始模型參數(shù)已具有較大偏差,需要重新采集樣本對機(jī)理模型和數(shù)據(jù)模型進(jìn)行在線校正[29?30].

2.4 濕法煉鋅凈化過程建模

濕法煉鋅是典型的濕法冶金工藝.目前,世界80%以上的鋅金屬產(chǎn)品是由濕法煉鋅工藝生產(chǎn)的.濕法煉鋅凈化過程通常由沉鐵[31]、除銅[32]、除鈷[33]等工段組成.本節(jié)以濕法煉鋅沉鐵、除銅、除鈷三個過程作為實際案例,具體闡述濕法冶金凈化過程建模方法,并給出模型驗證結(jié)果.

2.4.1 針鐵礦沉鐵過程建模

針鐵礦沉鐵過程是在硫酸鋅溶液中通入氧氣把二價鐵離子氧化成三價鐵離子,三價鐵離子再水解形成針鐵礦聚合物沉淀的過程.沉鐵過程采用多個反應(yīng)器,反應(yīng)器沿著溜槽呈高低狀排列,每個反應(yīng)器內(nèi)均通入常壓氧氣氧化二價鐵離子,形成三價鐵離子水解之后以針鐵礦的形式沉淀,同時為保持酸堿平衡,反應(yīng)器中還需添加焙砂作為中和劑.沉鐵后液經(jīng)濃密機(jī)固液分離,濃密機(jī)底流一部分返回第一個沉鐵反應(yīng)器,另一部分壓濾處理后產(chǎn)生鐵渣,濃密機(jī)溢流則送往后續(xù)工段.由于針鐵礦的形成過程對溶液環(huán)境要求苛刻,反應(yīng)器中的二價和三價鐵離子濃度,pH值和溫度必須保持在一定范圍之內(nèi),二價鐵離子氧化沉淀太慢或過快也會影響沉鐵效率和沉鐵渣質(zhì)量,使反應(yīng)器出口離子濃度不達(dá)標(biāo).沉鐵過程發(fā)生的三個主要化學(xué)反應(yīng)為:

亞鐵離子氧化反應(yīng):

三價鐵離子的水解反應(yīng):

氫離子的中和反應(yīng):

在實際生產(chǎn)過程中,這三個反應(yīng)同時進(jìn)行,相互耦合.根據(jù)物料平衡原理可得沉鐵過程的動力學(xué)模型為:

2.4.2 除銅過程建模

銅離子是硫酸鋅溶液中活性最高的有色雜質(zhì)金屬離子.當(dāng)銅離子濃度超標(biāo)時,會降低電流效率,增加電解過程的電耗,降低產(chǎn)品質(zhì)量;而由于銅離子具有特殊的電化學(xué)性質(zhì),能夠與鋅、砷生成合金,為除鈷反應(yīng)提供基質(zhì),促進(jìn)除鈷反應(yīng)的進(jìn)行[36].因此,銅離子濃度不宜過高或過低,除銅過程的目的是將銅離子濃度控制在一定的范圍內(nèi).傳統(tǒng)除銅過程采用單個CSTR反應(yīng)器,以單質(zhì)銅形式置換沉淀銅離子.在一些改進(jìn)的除銅工藝中,為了提高銅渣、回收率以及降低溶液的氯含量,采用雙釜串聯(lián)和底流反饋結(jié)構(gòu),以主要生成氧化亞銅沉淀的方式除去銅離子.在該過程中,除銅過程由置換反應(yīng)和歸中反應(yīng)兩個主反應(yīng)構(gòu)成.

置換反應(yīng):

歸中反應(yīng):

在除銅反應(yīng)過程中,置換反應(yīng)與歸中反應(yīng)均消耗銅離子,存在相互競爭的關(guān)系;而置換反應(yīng)生成的單質(zhì)銅是歸中反應(yīng)的反應(yīng)物,前者對后者具有促進(jìn)作用;因此,二者構(gòu)成了競爭–連續(xù)化學(xué)反應(yīng)體系.采用一階動力學(xué)方程和固液非催化收縮核模型分別建立置換反應(yīng)與歸中反應(yīng)機(jī)理模型,同時,基于化學(xué)反應(yīng)獨立共存原理,建立除銅過程競爭–連續(xù)反應(yīng)體系動力學(xué)模型:

2.4.3 除鈷過程建模

除鈷過程是濕法煉鋅凈化過程最重要的除雜工序.由于鈷離子在析出過程中存在超電壓現(xiàn)象,使鋅粉置換除鈷反應(yīng)難以深度進(jìn)行.在濕法煉鋅除鈷工藝中,往往通過添加砷鹽、銻鹽、銅鹽等鹽類作為催化劑,抑制析出鈷時的放電現(xiàn)象,促進(jìn)鈷離子沉降.砷鹽除鈷通過添加砷鹽與鋅粉沉淀鈷離子,是一種有效的深度凈化工藝[37]:

由于砷鹽除鈷反應(yīng)速度較慢,砷鹽除鈷過程一般由4或5個CSTR反應(yīng)器串聯(lián)構(gòu)成.通過在高溫以及酸性條件下向反應(yīng)器中添加鋅粉和砷鹽,與除銅后液中的鈷離子以及殘留的銅離子在反應(yīng)器中發(fā)生復(fù)雜的氧化還原反應(yīng),生成鈷、砷、銅、鋅等金屬的合金,形成促進(jìn)除鈷反應(yīng)的基質(zhì)(式(13)～(15)),逐漸降低硫酸鋅溶液中的鈷離子濃度.鈷、砷、銅、鋅等金屬的合金在濃密機(jī)中沉淀,作為有利于除鈷反應(yīng)的晶種從濃密機(jī)底流返回到第一個除鈷反應(yīng)器,濃密機(jī)溢流則被送往后續(xù)工段,從而實現(xiàn)凈化除鈷的目的.

從電極反應(yīng)的角度來看,除鈷過程是一個多電極反應(yīng)系統(tǒng).根據(jù)并行電極反應(yīng)的獨立性原理,各個電極反應(yīng)都是獨立于其他電極反應(yīng)進(jìn)行的,就像它是在給定電極上發(fā)生的唯一過程一樣.各并行反應(yīng)的唯一共同點是電極電位,又稱混合電位、氧化還原電位(Oxidation-reduction potential,ORP),而每個電極反應(yīng)的速度取決于該電位的大小.根據(jù)物料平衡原理、化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)和電極反應(yīng)動力學(xué)可以建立除鈷過程的機(jī)理模型:

其中,i=1,2,···,N,N∈N+為反應(yīng)器個數(shù),V是反應(yīng)器體積;ci?1和ci分別為第i個反應(yīng)器的入口和出口鈷離子濃度;ki和Ai分別為第i個反應(yīng)器單位體積內(nèi)的反應(yīng)速率和反應(yīng)表面積;Fi?1和Fi分別為第i個反應(yīng)器的入口和出口流量;其中,F0=Fin+Fu,Fin為除鈷入口的浸出液流量;Fu為濃密機(jī)底流流量;eorp為溶液的氧化還原電位;AF為頻率因子;Ee為標(biāo)準(zhǔn)活化能;F為法拉第常數(shù);R為理想氣體常數(shù);T為反應(yīng)溫度;eeq為反應(yīng)(14)的平衡電位;γ為電極電位對反應(yīng)活化能的影響因子.同時建立基于支持向量機(jī)的鈷離子濃度數(shù)據(jù)模型,集成兩種模型預(yù)測除鈷過程各反應(yīng)器出口鈷離子濃度,預(yù)測結(jié)果能夠跟蹤實際生產(chǎn)中的鈷離子濃度變化趨勢,滿足除鈷生產(chǎn)過程的測量精度需求[3].

3 濕法冶金凈化過程優(yōu)化控制

濕法冶金凈化過程根據(jù)入口條件合理設(shè)定催化劑添加量、pH值、底流流量等凈化過程的反應(yīng)條件參數(shù),優(yōu)化設(shè)定各個反應(yīng)器的除雜劑添加量,將溶液中的雜質(zhì)離子降低至生產(chǎn)指標(biāo)范圍內(nèi).其中,除雜劑的添加量直接關(guān)系到凈化除雜過程的工藝和經(jīng)濟(jì)指標(biāo).除雜劑添加量過量是一種資源浪費,而除雜劑添加量不足則難以達(dá)到理想的除雜效果[38].濕法冶金凈化過程優(yōu)化控制的研究可分為兩個階段.第一個階段由冶金技術(shù)的發(fā)展推動,主要通過工業(yè)試驗研究給定礦物性質(zhì)條件下的最佳操作參數(shù)[18,39].第二個階段由控制理論的發(fā)展推動,研究者針對CSTR系統(tǒng)的優(yōu)化控制問題進(jìn)行了大量的研究,為凈化過程的優(yōu)化控制提供了借鑒.Antonelli等研究了輸入受限情況下CSTR的輸出反饋調(diào)節(jié)問題[40].Wu將LMI(Linear matrix inequality)方法應(yīng)用到了CSTR中,得到了CSTR的魯棒模型預(yù)測控制器[41].Knapp等使用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在線學(xué)習(xí)CSTR的動態(tài)特性,實現(xiàn)了CSTR的自適應(yīng)控制[42].Yu等將Self-turning PID應(yīng)用到了CSTR中[43].Di Ciccio等為帶返流的CSTR設(shè)計了基于狀態(tài)觀測的非線性反饋控制器[44].Hoang等基于Lyapunov方法研究了遠(yuǎn)離平衡點情況下CSTR的穩(wěn)定性問題[45].

上述結(jié)果為凈化過程的優(yōu)化控制提供了參考,但上述方法未能充分考慮凈化過程在工藝和機(jī)理上的特點.由于目前復(fù)雜工業(yè)過程尚缺乏統(tǒng)一的控制方法[46],需要結(jié)合凈化過程的特點研究凈化過程的優(yōu)化控制策略[38].

3.1 濕法冶金凈化過程優(yōu)化控制方法

凈化過程根據(jù)濕法冶金工藝和整體流程生產(chǎn)需求確定出口產(chǎn)品質(zhì)量指標(biāo)、制定生產(chǎn)任務(wù),根據(jù)工況實時調(diào)節(jié)各反應(yīng)器的除雜劑添加量、底流流量等關(guān)鍵控制參數(shù),保證出口雜質(zhì)離子濃度達(dá)標(biāo).在實際生產(chǎn)過程中,生產(chǎn)指標(biāo)一般維持恒定不變.但由于受到入礦性質(zhì)變化等因素的影響,凈化除雜過程前后工序生產(chǎn)情況不可避免地存在波動,導(dǎo)致固定的生產(chǎn)指標(biāo)無法滿足整體流程的穩(wěn)定優(yōu)化運行.因此,除雜工序之間需要相互協(xié)作.另一方面,除雜反應(yīng)的隨機(jī)性、模型不確定性等因素的存在,也對凈化過程關(guān)鍵參數(shù)的控制提出了更高要求.因此,為了實現(xiàn)濕法冶金凈化過程整體高效優(yōu)質(zhì)生產(chǎn),需要從三個層面研究其優(yōu)化控制問題:凈化出口指標(biāo)優(yōu)化、過程關(guān)鍵參數(shù)優(yōu)化設(shè)定以及關(guān)鍵參數(shù)控制.

3.1.1 凈化生產(chǎn)指標(biāo)優(yōu)化

出口雜質(zhì)離子濃度是濕法冶金凈化過程的關(guān)鍵技術(shù)指標(biāo).如果凈化后溶液的實際出口雜質(zhì)含量超出生產(chǎn)指標(biāo)范圍,會降低最終有色金屬成品質(zhì)量,也會導(dǎo)致生產(chǎn)流程整體紊亂.由于凈化過程包括多個除雜工序,除雜工序之間需要相互協(xié)作,采用固定不變的生產(chǎn)指標(biāo)無法實現(xiàn)凈化工藝的整體最優(yōu).因此,需要根據(jù)前后段工序的生產(chǎn)狀況,優(yōu)化設(shè)定當(dāng)前除雜工序的生產(chǎn)指標(biāo);也可以根據(jù)調(diào)度信息以及各工序的綜合生產(chǎn)指標(biāo)等,建立全流程優(yōu)化模型,獲得相對整體工藝最優(yōu)的生產(chǎn)指標(biāo).

3.1.2 凈化過程關(guān)鍵參數(shù)優(yōu)化控制

濕法冶金凈化過程中,pH值、溫度值等反應(yīng)環(huán)境參數(shù)一般在凈化工藝調(diào)試期間確定,在實際生產(chǎn)過程中通常維持不變,而溶液流量取決于上游工序與上層生產(chǎn)調(diào)度.因此,各反應(yīng)器的除雜劑添加量優(yōu)化是濕法冶金凈化過程優(yōu)化控制的關(guān)鍵.

一般情況下,濕法冶金凈化過程的優(yōu)化控制目標(biāo)是在保證出口雜質(zhì)離子濃度在技術(shù)指標(biāo)范圍內(nèi)的情況下:

盡可能降低凈化過程各反應(yīng)器中除雜劑消耗:

在需要多個除雜工序配合的凈化工藝中,還需要在給定當(dāng)前最優(yōu)生產(chǎn)指標(biāo)cout,opt(t)的前提下,盡可能減少出口雜質(zhì)離子濃度與最優(yōu)生產(chǎn)指標(biāo)cout,opt(t)之間的差距:

在求解優(yōu)化設(shè)定問題時,除雜劑添加量還需滿足生產(chǎn)條件約束:

為了保持凈化過程的穩(wěn)定性,除雜劑添加量變化率也需滿足一定的約束:

在一些凈化過程中,出口雜質(zhì)離子波動過大也會影響后續(xù)工段的穩(wěn)定生產(chǎn).此時,出口雜質(zhì)離子變化率也需控制在規(guī)定指標(biāo)范圍內(nèi):

最后,凈化過程的除雜劑添加量、雜質(zhì)離子濃度、流量、溫度等參數(shù)必須滿足過程模型的約束:

根據(jù)優(yōu)化問題和現(xiàn)場數(shù)據(jù)特征選取優(yōu)化算法,則可求解各反應(yīng)器的最優(yōu)除雜劑添加量.

然而,當(dāng)凈化除雜過程工況復(fù)雜、不確定性信息較多時,采用上述基于模型的除雜劑添加量優(yōu)化設(shè)定方法也難以滿足過程生產(chǎn)需求.此時,靈活性較高的智能操作優(yōu)化方法(如,基于規(guī)則的專家推理方法[36]、操作模式優(yōu)化[47]等)更加適合凈化過程除雜劑添加量的優(yōu)化控制.

3.2 濕法煉鋅凈化過程優(yōu)化控制

凈化除雜過程由多個反應(yīng)器串聯(lián)組成、除雜反應(yīng)本質(zhì)上屬于置換反應(yīng)(氧化還原反應(yīng))是凈化過程在工藝和機(jī)理上的兩大特點.如何利用這些特點設(shè)計優(yōu)化控制框架是凈化過程優(yōu)化控制的核心問題.本節(jié)以濕法煉鋅凈化過程為例介紹了兩種典型的凈化過程優(yōu)化控制方法及其應(yīng)用效果.

3.2.1 基于電位調(diào)控的多反應(yīng)器關(guān)聯(lián)梯度優(yōu)化控制方法

除鈷過程的操作優(yōu)化目標(biāo)是使用最少的鋅粉將雜質(zhì)鈷離子濃度降到電解過程可接受的范圍之內(nèi),同時保持除鈷過程的穩(wěn)定.由于除鈷過程由多個反應(yīng)器組成,鋅粉置換除鈷在本質(zhì)上屬于氧化還原反應(yīng),反應(yīng)過程涉及電子的得失(式(25)),反應(yīng)速率可以通過調(diào)節(jié)電位進(jìn)行控制.針對除鈷過程的工藝和機(jī)理特點,可建立基于電位調(diào)控的多反應(yīng)器關(guān)聯(lián)梯度優(yōu)化控制方法.

其中,Zn為鋅粉,Im為雜質(zhì)金屬元素,a,b,m,n∈N+,且bm=an.

考慮單個反應(yīng)器,在任意時刻,其物料平衡可以表述成:

其中,cin和c分別代表了反應(yīng)器入口和出口的雜質(zhì)離子濃度;Fin和Fout分別代表了反應(yīng)器入口和出口溶液流量;V是反應(yīng)器體積;r是反映速率,且:

由方程(25)可知,從理論上來說,a摩爾的鋅粉可以置換b摩爾的雜質(zhì)離子,因此理論上的鋅粉添加速率rZn為:

其中,MZn和MIm分別為鋅和雜質(zhì)元素的原子量.

然而,由于除雜反應(yīng)的影響因素眾多,pH值和溶液的粘稠度均可以影響反應(yīng)的進(jìn)行.如:溶液的pH值過高時,很容易在鋅粉的表面生成堿式硫酸鋅,阻止除雜反應(yīng)的進(jìn)一步發(fā)生.因此,實際生產(chǎn)中,向反應(yīng)器中添加的鋅粉無法完全參與到除雜反應(yīng)中.實際的鋅粉添加速率需根據(jù)鋅粉在除雜反應(yīng)中的利用率決定[33,48].若用μ表示鋅粉的利用效率因子,或者添加劑利用率(Additive utilization efficiency,AUE),則實際生產(chǎn)中需要的鋅粉添加速率可以表述為:

因此,一個具有N(N∈N+)個反應(yīng)器的除雜過程的總鋅粉消耗量為:

其中,

μi和ri分別表示第i個反應(yīng)器的鋅粉利用率和反應(yīng)速率.

故鋅粉添加量的優(yōu)化問題可以表達(dá)為:

問題1.

其中,t0和tf為優(yōu)化問題的時間區(qū)間; Φ={k1,k2,···,kN,A1,A2,···,AN}. 問題 1 說明,對于一個除雜過程,其鋅粉消耗量可以通過優(yōu)化反應(yīng)速率{ki}或反應(yīng)表面積{Ai}實現(xiàn),而反應(yīng)速率{ki}和反應(yīng)表面積{Ai}可以分別通過調(diào)節(jié)反應(yīng)器的氧化還原電位和底流流量實現(xiàn)控制(由于底流流量在實際生產(chǎn)中通常保持恒定,故主要通過調(diào)節(jié)電位).然而由于問題1中的不確定性以及{μi}的時變特性,導(dǎo)致問題1難以求解.

假設(shè)過程處于穩(wěn)態(tài)或近似穩(wěn)態(tài),即:dci/dt=0,Fi=Fi?1=F0,c0和{μi}保持不變,則問題1的求解將得到簡化.在此情況下,對于每個反應(yīng)器,有:

而對于整個除雜過程,有:

其中,

λi定義為第i個反應(yīng)器的除雜率(Impurity removal ratio,IRR):

由式(34)可知,根據(jù)每個反應(yīng)器鋅粉利用率的高低分配除雜率是減小鋅粉消耗、實現(xiàn)鋅粉添加量優(yōu)化的可行途徑[33].

另外,由于除雜率是反應(yīng)器內(nèi)部反應(yīng)狀態(tài)的外在表示,將除雜率限制在一定的合理范圍內(nèi)有助于實現(xiàn)除雜過程的操作穩(wěn)定性(圖3).

Fig.3 雜質(zhì)離子濃度下降梯度優(yōu)化Fig.3 Decline gradient optimization of impurity ion concentration

在上述思想和假設(shè)條件下,可以將問題1轉(zhuǎn)化為:

問題2.

通過求解問題2可以得到每個反應(yīng)器的最優(yōu)除雜率,據(jù)此計算每個反應(yīng)器出口雜質(zhì)離子濃度的最優(yōu)設(shè)定值.從這個意義上來說,求解問題2實際上就是尋找一條最優(yōu)的沿著反應(yīng)器的雜質(zhì)離子濃度下降曲線(圖4).

在得到反應(yīng)器出口雜質(zhì)離子濃度的優(yōu)化設(shè)定值之后,為了實現(xiàn)閉環(huán)控制,需要求解計算得到每個反應(yīng)器的氧化還原電位以及鋅粉添加量的數(shù)值,通過調(diào)控電位實現(xiàn)雜質(zhì)離子濃度下降梯度的跟蹤控制(圖5).另外,問題2是問題1在一定條件下的近似,由于過程動態(tài)特性時變,c0、{Fi}和{μi}等參數(shù)也隨著入口條件不斷改變,因此,需要對問題2進(jìn)行周期性的滾動求解[33].由于沉鐵過程和除鈷過程具有類似的多反應(yīng)器串聯(lián)工藝結(jié)構(gòu),也采用了雜質(zhì)離子濃度下降梯度優(yōu)化的方法[49].工業(yè)驗證結(jié)果表明,在除鈷過程中應(yīng)用所提方法后雜質(zhì)離子濃度下降梯度發(fā)生了改變,更多的鈷離子在前兩個反應(yīng)器中被除去,鋅粉消耗量較之前的人工控制相比得到了減少,同時減小了鈷離子濃度的波動,提高了鈷離子濃度的達(dá)標(biāo)率和電解液的質(zhì)量.在沉鐵過程中應(yīng)用該方法提高了沉鐵渣的品位,減少了鐵渣量及渣中銀和鋅的含量,降低了銀和鋅隨鐵渣的損失量.

Fig.4 雜質(zhì)離子濃度下降曲線Fig.4 Decline curve of impurity ion concentration along the reactors

Fig.5 多反應(yīng)器關(guān)聯(lián)梯度優(yōu)化雙層控制框架Fig.5 Two layer control frame for cooperated gradient optimization of multiple reactor system

3.2.2 基于過程評估與模糊規(guī)則的凈化過程控制方法

在濕法煉鋅凈化工藝中,銅離子不僅是含量最高的雜質(zhì)金屬離子,也是砷鹽除鈷反應(yīng)中必不可少的活化劑[14].因此,濕法煉鋅凈化除銅過程的生產(chǎn)目的是通過添加鋅粉將浸出溶液中的雜質(zhì)銅離子降低至生產(chǎn)指標(biāo)范圍內(nèi),在保證電解效率的同時為后續(xù)反應(yīng)提供足量的活化劑.銅離子活潑的化學(xué)反應(yīng)特性決定了其是最先需要沉降的有色金屬雜質(zhì).此時,浸出溶液中仍然按含有大量其他雜質(zhì)離子,造成除銅過程某些關(guān)鍵檢測值(如氧化還原電位等)具有一定的不確定性.同時,由于鋅粉除銅反應(yīng)所需時間短,除銅過程也是凈化工藝中流程最短的工序,對控制時效要求更高.針對除銅工藝與反應(yīng)原理的特殊性,采用基于過程評估與模糊規(guī)則結(jié)合的方法設(shè)定除銅過程鋅粉添加量,實現(xiàn)除銅過程優(yōu)化控制.

除銅過程優(yōu)化控制框架如圖6所示.由于除銅工序的特殊性,不僅需要保證本過程生產(chǎn)穩(wěn)定還需要為后續(xù)生產(chǎn)提供活化劑.當(dāng)溶液中其他雜質(zhì)離子濃度發(fā)生劇烈改變時,除銅后的生產(chǎn)目標(biāo)需要隨之調(diào)整.根據(jù)其他雜質(zhì)離子濃度變化,建立其預(yù)測模型;根據(jù)銅離子在其他除雜反應(yīng)中的作用,建立銅離子需求模型.在生產(chǎn)指標(biāo)規(guī)定范圍內(nèi),以當(dāng)前出口離子濃度與目標(biāo)出口銅離子濃度差異最小為目標(biāo),在滿足模型約束的基礎(chǔ)上,建立生產(chǎn)指標(biāo)優(yōu)化模型,計算最優(yōu)出口銅離子濃度目標(biāo)值.在除銅過程機(jī)理模型基礎(chǔ)上,根據(jù)最優(yōu)生產(chǎn)指標(biāo),采用模糊技術(shù),綜合分析過程實時信息,獲得除銅過程當(dāng)前工況評估值,根據(jù)當(dāng)前評估指標(biāo)選擇除銅過程控制方式.當(dāng)過程評估值頻繁超出指標(biāo)范圍時,將重新訓(xùn)練過程模型;當(dāng)評估值超出指標(biāo)但頻率較低時,對除銅過程所有反應(yīng)器中的鋅粉添加量進(jìn)行聯(lián)動調(diào)節(jié);當(dāng)評估值即將超出指標(biāo)范圍時,僅對最后一個反應(yīng)器中的鋅粉添加量進(jìn)行微調(diào).其中,鋅粉添加量的調(diào)節(jié)采用模糊規(guī)則設(shè)定.

Fig.6 基于過程評估與模糊規(guī)則的除銅過程控制Fig.6 Copper removal process control strategy based on process evaluation and fuzzy rules

采用三種典型工況驗證了基于過程評估與模糊規(guī)則的凈化過程控制方法有效性.工業(yè)驗證發(fā)現(xiàn)在該控制方式下,出口銅離子濃度波動范圍縮小,并且80%的出口銅離子濃度都分布在最佳生產(chǎn)指標(biāo)附近,出口銅離子濃度合格率平均提高了7%,有效保障了除銅過程的生產(chǎn)質(zhì)量[50].

4 結(jié)束語

本文從濕法冶金凈化過程工藝流程、反應(yīng)原理和生產(chǎn)需求出發(fā),提煉了凈化過程建模和優(yōu)化控制中存在的共性問題,對凈化過程建模與優(yōu)化控制方法的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了綜述,結(jié)合凈化過程工藝和機(jī)理特點提出了濕法冶金凈化過程多反應(yīng)器串聯(lián)建模和模型修正方法、基于電位調(diào)控的多反應(yīng)器關(guān)聯(lián)梯度優(yōu)化控制方法和基于過程評估與模糊規(guī)則的凈化過程控制方法,這些方法已經(jīng)在工業(yè)現(xiàn)場獲得了較好的應(yīng)用效果.然而,由于濕法冶金企業(yè)沒有完全實現(xiàn)數(shù)字化,缺乏統(tǒng)一、高效和智能化的信息系統(tǒng)支撐,存在信息分散、孤立和滯后問題,流程的前后工序之間、生產(chǎn)調(diào)度層和過程控制層之間信息脫節(jié),在工況異常復(fù)雜的情況下,仍然需要經(jīng)驗豐富的工程師進(jìn)行人工干預(yù),以保障生產(chǎn)安全與穩(wěn)定.隨著智能優(yōu)化制造時代的到來,人工智能、大數(shù)據(jù)、物聯(lián)網(wǎng)等信息技術(shù)的發(fā)展為濕法冶金凈化過程提供了新的發(fā)展機(jī)遇[51?52],也帶來了新的挑戰(zhàn)性問題:1)基于數(shù)據(jù)的凈化過程優(yōu)化控制:凈化過程存在多種運行狀態(tài),不同運行狀態(tài)下凈化過程具有不同的動態(tài)特性.部分運行狀態(tài)由于缺乏足夠的生產(chǎn)數(shù)據(jù)對模型參數(shù)進(jìn)行辨識,無法采用基于模型的最優(yōu)控制器設(shè)計方法.如何利用實時生產(chǎn)數(shù)據(jù)強(qiáng)化學(xué)習(xí)得到最優(yōu)控制器是凈化過程優(yōu)化控制面臨的一大難題;2)基于知識的凈化過程智能化控制:知識蘊含在數(shù)據(jù)和信息中,如何對來自生產(chǎn)過程、知識型工作者和各類生產(chǎn)數(shù)據(jù)的知識進(jìn)行自動感知、關(guān)聯(lián)和處理,實現(xiàn)凈化除雜工序之間的協(xié)同分析、綜合判斷、自主執(zhí)行和全局優(yōu)化運行,最終實現(xiàn)凈化過程的智能化控制,構(gòu)建濕法冶金智能工廠是研究者們面臨的新問題[53].上述問題的解決必將豐富有色金屬高效綠色生產(chǎn)的基礎(chǔ)理論和關(guān)鍵技術(shù),推動有色冶金綠色制造和智能制造的實施.

致謝

本文全體作者對為濕法煉鋅凈化過程優(yōu)化控制項目做出過貢獻(xiàn)的團(tuán)隊老師、博士和研究生表示衷心感謝.

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