蔡震峰,姜 鑫,谷振華,靳建永,武春艷,侯文鵬
(北京北方節(jié)能環(huán)保有限公司,北京 100070)
火炸藥生產(chǎn)廢水污染土壤修復(fù)的研究進(jìn)展
蔡震峰,姜 鑫,谷振華,靳建永,武春艷,侯文鵬
(北京北方節(jié)能環(huán)保有限公司,北京 100070)
總結(jié)了國內(nèi)外化學(xué)修復(fù)法和生物修復(fù)法修復(fù)火炸藥生產(chǎn)廢水污染土壤的研究進(jìn)展。比較了各種方法的優(yōu)缺點(diǎn),提出了未來火炸藥生產(chǎn)廢水污染土壤修復(fù)技術(shù)的研究方向。指出:應(yīng)將物理修復(fù)法、化學(xué)修復(fù)法及生物修復(fù)法相結(jié)合,將修復(fù)定位于綜合化、徹底化及可利用化,以期達(dá)到火炸藥生產(chǎn)廢水污染土壤的無害化治理。
火炸藥廢水;污染土壤;化學(xué)修復(fù)法;生物修復(fù)法;無害化治理
目前,世界上應(yīng)用最為廣泛的火炸藥主要有2,4,6-三硝基甲苯(TNT)、二硝基甲苯(DNT)、環(huán)三亞甲基三硝銨(RDX)及奧克托金(HMX)等,其中以TNT產(chǎn)量最高[1]。在TNT的生產(chǎn)過程中會(huì)產(chǎn)生大量的廢水,根據(jù)所含污染物的特征,TNT廢水可分為黃水、粉紅水、冷凝水和紅水[2]。TNT紅水含有30余種硝基芳香化合物,其主要污染物有TNT、DNT、硝基甲苯(NT)、二硝基苯(DNB)、RDX及HMX等[3]。
由于TNT及其降解物的毒性很強(qiáng)[4],隨著國家對(duì)于環(huán)境保護(hù)力度的不斷加大,對(duì)火炸藥生產(chǎn)廢水的排放要求也越來越嚴(yán)格。目前GB 14470—2002《兵器工業(yè)水污染排放標(biāo)準(zhǔn) 火炸藥》的排放標(biāo)準(zhǔn)為:SS 70 mg/L,COD 100 mg/L,BOD530 mg/L,TNT 2.0 mg/L,DNT 2.0 mg/L,RDX 1.0 mg/L[5]。美國環(huán)保署制定的TNT污染修復(fù)目標(biāo)規(guī)定:土壤中TNT含量不得超過17 mg/kg,水環(huán)境中不得超過0.06 mg/L[6]。因此,有必要尋求一種環(huán)境友好、經(jīng)濟(jì)可行、處理效果好的火炸藥污染土壤修復(fù)技術(shù)。
本文總結(jié)了國內(nèi)外采用化學(xué)修復(fù)法和生物修復(fù)法修復(fù)火炸藥生產(chǎn)廢水污染土壤的研究進(jìn)展。比較了各種方法的優(yōu)缺點(diǎn),提出了未來的研究方向。
化學(xué)修復(fù)法種類較多,主要是利用化學(xué)反應(yīng)分解或轉(zhuǎn)化土壤中的污染物,包括焚燒法、高級(jí)氧化法和還原法、堿處理法等。
1.1 焚燒法
焚燒法是利用高溫使有機(jī)物分解,達(dá)到去除污染物的目的。焚燒法是目前修復(fù)污染土壤最常用的方法[7]。它具有污染物破壞完全、去除效率高和自動(dòng)化控制強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),但存在成本高、燃燒產(chǎn)生的氣體可能會(huì)污染大氣、處理后的土壤缺乏生命力等缺點(diǎn)。將污染土壤添加其他輔料燒結(jié)生產(chǎn)建材,不僅使污染土壤得到治理,不產(chǎn)生二次污染,還可實(shí)現(xiàn)污染土壤的無害化應(yīng)用。
1.2 高級(jí)氧化法和還原法
在處理硝基芳香烴化合物特別是TNT污染的土壤和廢水方面,高級(jí)氧化法是比較有效的方法。用于污染土壤修復(fù)的高級(jí)氧化法主要有Fenton氧化法、零價(jià)鐵-Fenton氧化法和類Fenton氧化法[8]。
Yardin等[9]研究了環(huán)式糊精作為表面活性劑洗脫污染土壤中的TNT,再利用Fenton氧化處理含高濃度TNT的淋洗液的可行性及效果,結(jié)果表明甲基化-β-環(huán)糊精是去除土壤中TNT的一種有效淋洗劑。Li等[10]研究了土壤淋洗與Fenton氧化處理TNT含量(w)為5×10-4的污染土壤的可行性,結(jié)果表明淋洗液經(jīng)Fenton氧化處理24 h后,TNT礦化度大于40%。何義亮等[11]考察了Fenton氧化對(duì)爆炸物污染土壤中2,4-DNT、2,6-DNT及COD的去除效果,發(fā)現(xiàn)將土壤直接Fenton氧化的效果不如先用水淋洗土壤再對(duì)洗出液進(jìn)行Fenton氧化處理的效果好。Eleanor等[12]研究了用水淋洗RDX污染土壤,再采用Fenton氧化對(duì)淋洗液進(jìn)行處理以及用Fenton氧化直接處理RDX污染土壤泥漿的效果,發(fā)現(xiàn)淋洗液中的RDX和HMX可以被降解,但降解速率較慢,F(xiàn)enton法直接氧化泥漿時(shí)溫度的升高及水土比的增加有利于降解率的提高。
Schrader等[13]在研究泥漿法對(duì)沙土和黏土中TNT的礦化效果時(shí)發(fā)現(xiàn),類Fenton法好氧處理沙土和黏土中TNT的礦化度分別達(dá)到73%和28%,遠(yuǎn)高于單獨(dú)的類Fenton法處理效果。Matta等[14]對(duì)類Fenton法降解泥漿中TNT的研究表明,在中性條件下鐵礦作為催化劑的類Fenton法對(duì)泥漿中TNT的降解率在24 h內(nèi)可達(dá)38%。
零價(jià)鐵還原技術(shù)常用于硝基苯類污染土壤的修復(fù)[15-16]。陳宜菲等[17]利用零價(jià)鐵還原技術(shù)對(duì)
2-硝基甲苯(OMNB)污染土壤進(jìn)行修復(fù),發(fā)現(xiàn)零價(jià)鐵可將土壤中的OMNB還原成相應(yīng)的苯胺類化合物。謝凝子等[18]、吳雙桃等[19]分別利用零價(jià)鐵對(duì)間硝基甲苯(MNT)和對(duì)硝基甲苯(PNT)污染土壤進(jìn)行修復(fù),對(duì)MNT和PNT的還原率均達(dá)到95%以上。
目前,應(yīng)用于火炸藥生產(chǎn)廢水污染土壤修復(fù)的還原法主要為零價(jià)納米鐵還原法。Darko-Kagya等[20]研究了納米鐵顆粒(NIP)及乳酸改良的納米鐵顆粒(LM-NIP)對(duì)土壤中2,4-DNT的降解效果,兩者對(duì)2,4-DNT的降解率在68%~99%之間。Reddy等[21]研究了NIP及LM-NIP在恒定電勢(shì)梯度下降解低滲透性黏土中DNT的效果,結(jié)果表明,LM-NIP對(duì)DNT的降解效果最好。Jiamjitrpanich等[22]研究發(fā)現(xiàn),零價(jià)納米鐵對(duì)TNT的去除率達(dá)99.88%,但使用零價(jià)納米鐵修復(fù)TNT污染土壤會(huì)有2-氨基-二硝基甲苯(2A-DNT) 和4-氨基-二硝基甲苯(4A-DNT)等中間產(chǎn)物生成,需要植物修復(fù)或生物法做進(jìn)一步處理,因此零價(jià)納米鐵處理可作為修復(fù)TNT污染土壤的預(yù)處理方法。Ghinwa等[23]利用穩(wěn)定在稀釋的羧甲基纖維素溶液中的零價(jià)納米鐵懸浮物可實(shí)現(xiàn)土壤中RDX爆炸物的快速化學(xué)降解。
1.3 堿處理法
堿處理法是處理各種爆炸物污染的經(jīng)濟(jì)、有效的方法,利用堿的親核攻擊可使硝基爆炸物得到轉(zhuǎn)化。Saupe等[24]研究了堿性水解-加熱法對(duì)TNT及TNT與土壤混合物的降解情況,TNT在80 ℃、pH為14的堿性條件下處理4 h后完全失活且部分礦化。Davis等[25]研究發(fā)現(xiàn),2A-DNT和4A-DNT也可同時(shí)被堿去除,21 d內(nèi)去除率分別為74%和57%。Seok等[26]采用堿性水解法處理韓國軍事場(chǎng)地火炸藥污染土壤,發(fā)現(xiàn)向土壤中加入NaOH溶液可迅速降解土壤中的DNT、TNT和RDX,當(dāng)pH大于12時(shí),堿性溶液降解火炸藥的作用顯著增強(qiáng)。
2.1 堆肥法
堆肥法是將被污染的土壤與有機(jī)廢料混合,添加微生物以降解有機(jī)污染物的方法。堆肥法是被用于修復(fù)軍事場(chǎng)地的第一個(gè)生物技術(shù)[27]。Umatilla陸軍倉庫曾用堆肥法修復(fù)污染土壤,其TNT去除率高達(dá)99.7%[28]。堆肥法具有成本低、效果好、堆肥可作為有機(jī)肥料等優(yōu)點(diǎn)。但修復(fù)周期相對(duì)較長,微生物降解不完全可能還會(huì)使污染擴(kuò)大。
2.2 生物泥漿法
生物泥漿法是將被污染的土壤與水和營養(yǎng)物混合,利用液相中的微生物將土壤中的有機(jī)污染物降解為無機(jī)物質(zhì),主要是通過改變泥漿的理化條件(包括pH、溫度、營養(yǎng)等)來完成的[29]。許多學(xué)者開展了TNT污染土壤的生物泥漿修復(fù)技術(shù)研究,包括好氧泥漿法[30-31]、厭氧泥漿法[32]以及好氧-厭氧泥漿法[33-35]。泥漿反應(yīng)器運(yùn)行條件不同,修復(fù)效率和修復(fù)周期會(huì)有所不同??偟膩碚f,厭氧、好氧或好氧-厭氧泥漿法在修復(fù)污染土壤時(shí)周期均較長,工藝運(yùn)行費(fèi)用較高。
2.3 植物修復(fù)法
植物修復(fù)法是利用土壤中污染物與植物組織的螯合作用來減小污染物的毒性[36],植物修復(fù)的優(yōu)點(diǎn)是處理成本低,容易被公眾接受,缺點(diǎn)是只適用于污染程度較輕的土壤。
最初有機(jī)污染物的植物修復(fù)技術(shù)被用于軍用物質(zhì)如TNT的清除[37-38]。有研究發(fā)現(xiàn),曼陀羅、苘麻、前科植物都能有效地修復(fù)污染土壤[39]。黑麥草、苜蒂、玉米、大豆、毛蔓豆、柳樹、雜交楊樹和松樹等多種植物均可用于硝基苯類污染的修復(fù)[40]。楊樹、茄科植物、曼陀羅、狐尾藻等均對(duì)土壤和水溶液中的TNT具有迅速吸收的能力,檢測(cè)發(fā)現(xiàn),吸入楊樹體內(nèi)的TNT可被迅速代謝為2-氨基-二硝基甲苯(2-A-4,6-DNT)及脫氨基化合物[41]。此外,Thompson等[42]也證實(shí)楊樹對(duì)TNT具有修復(fù)作用,柳樹和一些針葉樹種對(duì)TNT也有修復(fù)潛力。
沼生植物也可修復(fù)TNT。Nepovim等[43]研究發(fā)現(xiàn),蘆葦、綠色燈芯草、莎草和香蒲可在10 d內(nèi)將液體介質(zhì)中接近90%的低濃度TNT降解,其中效果最好的是蘆葦,它可將污染土壤中98%的TNT降解。Makris等[44-45]研究表明,香根草對(duì)TNT具有較好的吸收能力,可有效去除土壤中的TNT。鴨茅草、黑麥草和高羊茅等冷季型草類可吸收TNT并傳輸至葉片,同時(shí)可將TNT降解為2A-DNT、4ADNT、2,6-二氨基-硝基甲苯(2,6-DANT)、2,4-二氨基-硝基甲苯(2,4-DANT)及后續(xù)極性代謝產(chǎn)物[46]。冰草可經(jīng)根系直接吸收土壤中的DNT,有一定的降解轉(zhuǎn)化能力[47]。
植物修復(fù)技術(shù)對(duì)氣候的依賴性較大,同時(shí)植物修復(fù)具有季節(jié)性,對(duì)污染物的耐受濃度低,修復(fù)后植物根部的善后處置等問題都限制了其應(yīng)用。
火炸藥污染土壤的物理修復(fù)法未能實(shí)現(xiàn)真正意義上的治理目的,只是將污染物從一種存在形式轉(zhuǎn)移為另外一種?;瘜W(xué)修復(fù)法處理速度快,耐受污染物濃度范圍較廣,但可能會(huì)產(chǎn)生二次污染。生物修復(fù)法對(duì)污染物的濃度適用范圍有限,處理工藝較嚴(yán)格。針對(duì)火炸藥紅水污染土壤的修復(fù)研究還較少。未來火炸藥廢水污染土壤的修復(fù)技術(shù)應(yīng)將物理修復(fù)法、化學(xué)修復(fù)法及生物修復(fù)法相結(jié)合,將修復(fù)定位于綜合化、徹底化及可利用化,以期達(dá)到火炸藥廢水污染土壤的無害化治理。
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(編輯 祖國紅)
·信息動(dòng)態(tài)·
環(huán)保部發(fā)布《高污染燃料目錄》
環(huán)保部2017年3月27日印發(fā)了“關(guān)于發(fā)布《高污染燃料目錄》的通知”(國環(huán)規(guī)大氣〔2017〕2號(hào))。為改善城市大氣環(huán)境質(zhì)量,根據(jù)全國人大常委會(huì)2015年8月29日修訂通過的《中華人民共和國大氣污染防治法》第三十八條規(guī)定,環(huán)保部組織編制了《高污染燃料目錄》(見附件),并予以發(fā)布。該目錄自發(fā)布之日起實(shí)施。原國家環(huán)境保護(hù)總局2001年發(fā)布的《關(guān)于劃分高污染燃料的規(guī)定》(環(huán)發(fā)〔2001〕37號(hào))同時(shí)廢止。
通知正文及附件可到環(huán)保部網(wǎng)站查詢。
中國化工環(huán)保協(xié)會(huì)擬成立化工行業(yè)揮發(fā)性有機(jī)物及廢氣治理技術(shù)專業(yè)委員會(huì)
石油和化工行業(yè)揮發(fā)性有機(jī)物(以下簡(jiǎn)稱VOCs)及廢氣治理問題,由于長期以來缺乏技術(shù)可行、經(jīng)濟(jì)合理的處理辦法,企業(yè)投入高、治理難度大。隨著新修訂的《大氣污染防治法》、《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》、《石化行業(yè)揮發(fā)性有機(jī)物綜合整治方案》、《“十三五”揮發(fā)性有機(jī)物污染防治工作方案》、煉化石化污染物排放標(biāo)準(zhǔn)等一系列法規(guī)、政策和標(biāo)準(zhǔn)的相繼出臺(tái)和實(shí)施,企業(yè)將面臨更大的VOCs和廢氣治理壓力。
為加快推進(jìn)化工行業(yè)VOCs及廢氣治理,將先進(jìn)、成熟、適用的新技術(shù)、新工藝、新裝備引進(jìn)并推廣到我國石油化工重點(diǎn)行業(yè),切實(shí)提高行業(yè)企業(yè)環(huán)保治理水平,中國化工環(huán)保協(xié)會(huì)擬成立“化工行業(yè)VOCs及廢氣治理技術(shù)專業(yè)委員會(huì)(以下簡(jiǎn)稱專委會(huì))”。國內(nèi)外石油化工企業(yè),從事VOCs治理、惡臭氣體治理、脫硫、脫硝、除塵及廢氣綜合利用的科研、開發(fā)、設(shè)計(jì)、制造、施工、咨詢服務(wù)等經(jīng)營活動(dòng)的企業(yè)和事業(yè)單位,均可申請(qǐng)加入專委會(huì)。相關(guān)具體事宜請(qǐng)與中國化工環(huán)保協(xié)會(huì)聯(lián)系。
以上摘自《化工環(huán)保通訊》
Research progresses on remediation of explosives wastewater contaminated soil
cai Zhenfeng,Jiang Xin,Gu Zhenhua,Jin Jianyong,Wu Chunyan,Hou Wenpeng
(Beijing North Energy Conservation and Environment Protection Co. Ltd.,Beijing 100070,China)
The research progresses on remediation of explosives wastewater contaminated soil by chemical and biological methods were reviewed. The advantages and disadvantages of various methods were compared,and the directiones for further research were put forward. It is pointed out that physical remediation,chemical remediation and biological remediation method should be combined together and focused on comprehensive,thorough and available process in order to achieve the harmless treatment of explosives wastewater contaminated soil.
explosives wastewater;contaminated soil;chemical remediation method;biological remediation method;harmless treatment
X53
A
1006-1878(2017)04-0395-05
10.3969/j.issn.1006-1878.2017.04.004
2016 - 11 - 14;
2017 - 03 - 10。
蔡震峰( 1977—),男,河南省漯河市人,博士,高級(jí)工程師,電話 15901012711,電郵 chfhl@163.com。
兵器工業(yè)集團(tuán)公司戰(zhàn)略性開發(fā)項(xiàng)目火炸藥專項(xiàng)(JZ2015312) 。