沼氣肥中重金屬在土壤—蔬菜中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律

曹昀+陳冰祥+劉燕燕

摘要：通過(guò)盆栽試驗(yàn)，以沙土為基質(zhì)，施加沼氣肥種植白菜，測(cè)定并計(jì)算白菜、土壤中重金屬含量、元素相關(guān)性、土壤-植物化學(xué)計(jì)量比、富集系數(shù)等指標(biāo)，旨在研究As、Cu、Cr、Zn在土壤-蔬菜中的轉(zhuǎn)移規(guī)律。結(jié)果顯示，土壤中As、Zn含量隨沼氣肥濃度的增加變化趨勢(shì)明顯，沼渣組As、Zn含量呈上長(zhǎng)—下降趨勢(shì)（180 g為拐點(diǎn)），沼渣+沼液組As含量呈下降趨勢(shì)，Zn含量呈增加-下降趨勢(shì)（1 ∶5/120 g為拐點(diǎn)），沼液組As含量逐漸增加；隨沼氣肥濃度增加，白菜重金屬含量變化復(fù)雜，試驗(yàn)組分別在梯度為180 g、1 ∶5/180 g、1 ∶5時(shí)，元素含量最多，為180 g；沼渣、沼渣+沼液、沼液施肥使土壤中As含量最多，土壤中全部超標(biāo)、蔬菜中部分超標(biāo)；白菜中以Cr最多，為1 ∶5/180 g，且全部超標(biāo)，即土壤-蔬菜中As遷移能力最弱，Cr最強(qiáng)。

關(guān)鍵詞：沼氣肥；重金屬；白菜；土壤；遷移轉(zhuǎn)化

中圖分類號(hào)： S181 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號(hào)：1002-1302（2017）01-0253-05

近年來(lái)，畜禽養(yǎng)殖業(yè)向規(guī)模化快速發(fā)展，大量畜禽糞便引起的環(huán)境污染問(wèn)題日益嚴(yán)重。沼氣肥由畜禽糞便發(fā)酵產(chǎn)生，各地大興沼氣肥加工產(chǎn)業(yè)，它既符合廢棄物治理減量化、資源化和生態(tài)化的原則，又能減少環(huán)境污染[1-4]。沙土是由80%以上的沙和20%以下的黏土混合而成的土壤，其土質(zhì)疏松、透水透氣性好，但有機(jī)質(zhì)含量低、保水保肥能力差，因此不適宜某些植物生長(zhǎng)，施加沼氣肥可以改變土壤結(jié)構(gòu)、提高土壤肥力。畜禽對(duì)飼料中Cu、Zn、Cr、As等微量元素添加劑利用率較低，造成沼氣肥中大量重金屬積累，不合理地配施沼氣肥可能導(dǎo)致土壤重金屬含量超標(biāo)及農(nóng)產(chǎn)品的產(chǎn)量和品質(zhì)下降[5-8]。本試驗(yàn)以沼氣肥在沙土中種植白菜為研究對(duì)象，測(cè)定Cu、Zn、Cr、As元素在土壤-蔬菜中的轉(zhuǎn)移情況，為沙化地區(qū)蔬菜安全種植提供科學(xué)參考依據(jù)，此外對(duì)改良沙土肥力有重要參考價(jià)值。

1 材料與方法

1.1 材料

供試白菜種子購(gòu)于江西省德安縣種子公司，品種名稱為上海青；供試土壤取自江西師范大學(xué)附近農(nóng)家菜地及贛江采沙場(chǎng)，按照80%的沙子、20%的黏土進(jìn)行混合。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

本試驗(yàn)以沙土為基質(zhì)，在規(guī)格為長(zhǎng)×寬×高為31 cm×24 cm×9 cm花盆中施加沼氣肥，在室內(nèi)種植白菜，為期2個(gè)月。試驗(yàn)設(shè)置1個(gè)空白組、3個(gè)試驗(yàn)組，每個(gè)試驗(yàn)組設(shè)置5個(gè)梯度，每個(gè)梯度設(shè)置1個(gè)平行，1 ∶8、1 ∶5、1 ∶4、1 ∶2、1 ∶1代表沼液稀釋程度，90、120、150、180、210 g為加入沼渣的量，然后將各組土壤補(bǔ)齊為8 100 g（表1、表2）。試驗(yàn)前后土壤pH值為6.2～7.3。試驗(yàn)2個(gè)月后，對(duì)蔬菜進(jìn)行收割，并采集試驗(yàn)組中的土壤及蔬菜樣品，做好標(biāo)記。

1.3 樣品處理與測(cè)試

蔬菜用自來(lái)水和去離子水沖洗，將洗凈后的蔬菜樣品用吸水紙吸干表面水分，風(fēng)干一會(huì)兒，放入已稱質(zhì)量的干燥培養(yǎng)皿（m0）中稱質(zhì)量（m1）。將培養(yǎng)皿和樣品一起置于電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱中，80 ℃條件下烘約24 h，樣品烘脆后用玻璃棒輕輕壓碎，然后在105 ℃條件下烘約12 h，冷卻、稱質(zhì)量。再用相同方法烘約2 h，再稱質(zhì)量，至恒質(zhì)量為止（m2），計(jì)算蔬菜樣品含水量[公式（1）]。土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干后，與植物樣一樣經(jīng)瑪瑙研缽研磨過(guò)100目尼龍篩。土壤、植物樣都采用HF-HNO3的方式消解，然后用Optima 8000 ICP-OES等離子體發(fā)射光譜儀檢測(cè)。試驗(yàn)過(guò)程使用試劑均為優(yōu)級(jí)純，試驗(yàn)所用器皿均在10%硝酸、去離子水中分別浸泡24 h以上，所有樣品批次含相應(yīng)的試劑空白，20%平行樣的測(cè)定。蔬菜中重金屬含量以鮮質(zhì)量計(jì)。

土壤樣品基本性質(zhì)的測(cè)定采用常規(guī)方法，即pH值采用去離子水浸提pH計(jì)法（水 ∶土=2.5 ∶1）。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

植物樣品中含水量的計(jì)算公式見(jiàn)式（1）。

式中：W表示烘干土壤中砷、銅、鋅、鉻含量，mg/kg；C=C測(cè)-C空白，mg/L；V表示樣品體積，mL；m表示消解時(shí)所取樣品的質(zhì)量，g；f表示土壤含水量，%。

采用Office 2010軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理及制圖，用SPSS 21.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。對(duì)試驗(yàn)組的重金屬元素進(jìn)行單因素方差分析（One-way-ANOVA），并采用LSD多重比較分析不同沼氣肥試驗(yàn)組中相同重金屬元素含量的差異。

2 結(jié)果與分析

2.1 白菜、土壤中重金屬含量差異分析

2.1.1 土壤重金屬含量差異分析 由圖1-a1、圖1-a2、圖1-a3可知，T1、T2、T3試驗(yàn)組土壤重金屬含量大小為As>Zn>Cr>Cu。As、Zn、Cr、Cu元素與CK相比分別增：T1組為-40.85%～24.10%、30.50%～318.82%、-73.60%～8.72%、-0.20%～99.80%；T2組為-38.86%～-13.02%、-11.54%～350.43%、-67.65%～-19.09%、-33.66%～267.54%；T3組為-43.69%～9.70%、-73.24%～23.00%、-85.34%～-41.12%、-66.77%～-11.64%。對(duì)照GB 15618—2008《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》，試驗(yàn)組、對(duì)照組As含量超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，Zn、Cu、Cr符合國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。樣品中各元素之間的平均變異程度（等級(jí)為低、中、高）（圖2-a）來(lái)看，T1、T2、T3組As元素都為低等；Cu元素T1、T2、T3組分別為低等、中等、中等；Zn元素T1、T2、T3組為中等、中等、低等；Cr元素T1、T2、T3組為中、低、中等；As元素含量T1、T2、T3組之間差異顯著（P<0.05），Cu元素T2、T3組差異顯著（P<0.05），Zn元素T1、T3差異顯著（P<0.05）。

由圖1-a得：土壤CK組與試驗(yàn)組中As（CK>T2、T3）含量高，沙土中沼渣+沼液施肥可降低As、Cr元素的含量，沼液施肥可使土壤中的Cr、Cu含量降低較明顯。與CK相比，As、Zn含量變化趨勢(shì)明顯。隨著沼氣肥濃度的上升，沼渣組As、Zn呈上升—下降趨勢(shì)（180 g為拐點(diǎn)）；沼渣+沼液組As呈下降趨勢(shì)，Zn呈上升—下降趨勢(shì)（1 ∶5/120 g為拐點(diǎn)）；沼液組As含量逐漸上升。因此，在沙土中利用適量的沼氣肥種植白菜，低濃度的沼液施肥和超過(guò)180 g的沼渣施肥可降低土壤中的As、Zn含量。

2.1.2 白菜中重金屬含量差異分析 由圖1-b1、圖1-b2、圖1-b3可知，T1、T2、T3試驗(yàn)組中總的重金屬含量的表現(xiàn)為Cr>Zn>As>Cu、Zn>Cr>As>Cu、Zn>Cr>Cu>As。As、Zn、Cr、Cu元素含量與CK相比分別增：T1組為48.30%～866.40%、-13.17%～175.40%、-43.02%～280.56%、-23.38%～2 866.39%；T2組為-7.50%～758.93%、108.60%～411.58%、-70.14%～108.48%、126.25%～2 623.24%；T3組為-15.12%～172.79%、-22.33%～133.79%、-57.05%～-12.16%、-18.70%～322.64%。根據(jù)GB 2762—2012《食品污染物限量標(biāo)準(zhǔn)》，除T1組150 g、T2組中1 ∶5/210 g、T3組的濃度為1 ∶4、1 ∶1外As含量都超標(biāo)；Zn元素T2、T1組中分別為120、180 g，T3組中1 ∶5超標(biāo)；Cr全部超標(biāo)；Cu不超標(biāo)。從樣品中各元素之間的平均變異程度（圖2-b）來(lái)看，As元素T1、T2、T3分別為中等、高等、中等；Cr、Zn元素T1、T2、T3組都為中等；Cu元素在組T1、T2、T3分別為中等、中等，低等。重金屬含量T1、T2、T3試驗(yàn)組與CK差異不顯著（P>0.05），T1、T2、T3組之間差異不顯著（P>0.05），但T1、T2、T3試驗(yàn)組中As、Cr、Zn、Cu元素含量差異顯著（P<0.05）。

白菜CK組的Cr含量超標(biāo)，沼渣+沼液Zn超標(biāo)。與CK相比，沼渣施肥、沼渣+沼液施肥使白菜中As、Zn、Cr元素的增加較明顯，沼液施肥可降低植物對(duì)Cu元素的吸收。隨著沼氣肥濃度的增加，白菜重金屬含量變化復(fù)雜，T1、T2、T3組分別為：上升—下降、下降—上升—下降、上升—下降—上升的趨勢(shì)，各組分別在梯度為180 g、1 ∶5/180 g、1 ∶5時(shí)，金屬元素含量最多。綜合來(lái)看，以沼渣梯度為180 g時(shí)，白菜中重金屬含量多（圖1、圖2-b）。

2.2 白菜、沙土中As、Cr、Cu、Zn元素相關(guān)性分析

植物生長(zhǎng)靠土壤為其提供化學(xué)物質(zhì)，有自主選擇吸收必需元素的生理能力，這些生物行為構(gòu)成了植物與土壤之間的復(fù)雜關(guān)系[9]。試驗(yàn)組沙土中As、Cr、Cu、Zn元素相關(guān)性分析結(jié)果顯示，T1組Cu含量和Zn含量呈顯著相關(guān)性，T2組Cr含量和Cu含量、Cu含量和Zn含量呈顯著性相關(guān)，Cr含量和Zn含量呈極顯著性相關(guān)；T3組Cu含量、Zn含量呈負(fù)極顯著性相關(guān)。因此，沙土施加沼渣、沼液后Cu、Zn元素可相互促進(jìn)；當(dāng)施沼渣+沼液肥時(shí)Cr可與Cu、Zn可發(fā)生反應(yīng)，促進(jìn)吸收?？梢?jiàn)不同的施肥方式會(huì)使土壤性質(zhì)發(fā)生改變，土壤有機(jī)質(zhì)發(fā)生絡(luò)合、螯合反應(yīng)，導(dǎo)致土壤中重金屬的形態(tài)發(fā)生變化，影響重金屬?gòu)耐寥老蛑参镞w移。

蔬菜中各重金屬元素間相關(guān)性為顯著或?yàn)闃O顯著，則說(shuō)明它們之間一般是復(fù)合污染或具有同源關(guān)系[10]。白菜中As、Cr、Cu、Zn元素相關(guān)性分析結(jié)果顯示，T1組As含量和Cu含量、Zn含量呈顯著相關(guān)；Cr含量和Cu含量、Zn含量呈極顯著相關(guān)；Cu含量、Zn含量呈極顯著相關(guān)。T2組As、Cr、Cu、Zn元素含量的相關(guān)性較差；T3組Cu含量、Zn含量呈顯著相關(guān)。沼渣組施肥白菜中As含量和Cu、Zn含量，Cr含量和Cu、Zn含量，Cu、Zn含量分別出現(xiàn)同源關(guān)系，也就是說(shuō)土壤中As或Cr元素達(dá)到一定濃度可促進(jìn)白菜對(duì)Cu、Zn元素的吸收，當(dāng)土壤中Cu達(dá)到一定濃度可促進(jìn)白菜對(duì)Zn的吸收；沼液施肥時(shí)白菜Cu、Zn出現(xiàn)同源關(guān)系，即土壤中Cu達(dá)到一定濃度可促進(jìn)白菜對(duì)Zn的吸收；沼渣+沼液施肥時(shí)出現(xiàn)復(fù)合污染的可能性較小。

2.3 白菜、沙土重金屬化學(xué)計(jì)量比分析

金屬元素在土壤與植物間轉(zhuǎn)移可用絕對(duì)含量表示，也可用相對(duì)含量表示。由圖3可知，T1、T2、T3組白菜中Cr/Cu值均高于土壤，T1、T2組白菜Cr/Zn值高于土壤，T3組濃度 1 ∶2、1 ∶1處理下白菜Cr/Zn值高于土壤，說(shuō)明T1、T2組沼氣肥種植使白菜對(duì)Cr的吸收能力強(qiáng)于元素Zn、As和Cu，反之，Zn、As、Cu在土壤和植物間得轉(zhuǎn)移能力較弱。從圖3-a可得，T1、T2、T3組中As元素在沙土中轉(zhuǎn)移能力最弱。由圖3-b可得，T1、T2、T3組中Cr元素轉(zhuǎn)移能力最強(qiáng)。

土壤樣品各重金屬及化學(xué)計(jì)量比相關(guān)性顯示，T1組中各元素間化學(xué)計(jì)量比與對(duì)應(yīng)各元素含量不顯著相關(guān)。T2組As/Cr與Cr含量呈顯著負(fù)相關(guān)（r=-0.926，n=5，P<0.05），As/Zn與Zn含量呈顯著負(fù)相關(guān)（r=-0.919，n=5，P<0.05），與As相關(guān)性不顯著；As/Cu與As、Cu含量相關(guān)性不顯著；Cr/Cu、Cu/Zn分別與Cr、Cu、Zn含量相關(guān)性不顯著。Cr/Zn與Zn含量呈顯著負(fù)相關(guān)（r=-0.897，n=5，P<0.05），與Cr含量相關(guān)性不顯著。T3組As/Cr、As/Cu分別與對(duì)應(yīng)的As、Cr、Cu含量相關(guān)性不顯著；As/Zn與Zn含量呈極顯著負(fù)相關(guān)（r=-0.983，n=5，P<0.01），Cu/Zn與Zn含量呈顯著負(fù)相關(guān)（r=-0.947，n=5，P<0.05），與Cu含量呈顯著相關(guān)（r=0.947，n=5，P<0.01），Cr/Cu、Cr/Zn分別與對(duì)應(yīng)的Cr、Cu、Zn含量相關(guān)性不顯著。

植物樣品重金屬化學(xué)計(jì)量比可得，T1中As/Zn與As含量相關(guān)性顯著（r=0.942，n=5，P<0.05），與Zn含量相關(guān)性不顯著；As/Cr、As/Cu都與As含量相關(guān)性不顯著，且分別與Cr、Cu相關(guān)性不顯著；Cu/Zn與植物中的Cu含量（r=0.941，n=5，P<0.05）、Zn（r=0.888，n=5，P<0.05）呈顯著相關(guān)性；Cr/Cu、Cr/Zn與植物中的Cr、Cu、Zn含量相關(guān)性不顯著。T2中As/Zn與As含量相關(guān)性極顯著（r=0.970，n=5，P<0.01），與土壤Zn含量相關(guān)性不顯著；As/Cr、As/Cu分別與對(duì)應(yīng)得As、Cr、Cu含量相關(guān)性不顯著；Cr/Zn與植物中的Cr含量呈顯著相關(guān)性（r=0.922，n=5，P<0.05），與Zn含量相關(guān)性不顯著；Cr/Cu、Cu/Zn分別與Cr、Cu、Zn含量相關(guān)性不顯著。T3中各元素間化學(xué)計(jì)量比與對(duì)應(yīng)各元素含量之間不顯著相關(guān)。

2.4 白菜重金屬富集特征分析

重金屬富集系數(shù)是用來(lái)衡量各種蔬菜對(duì)土壤重金屬的吸收能力，用蔬菜可食部分的重金屬含量與相應(yīng)的土壤重金屬含量之比表示。富集系數(shù)愈大，表明作物愈易從土壤中吸收該元素，即該元素的遷移性愈強(qiáng)。白菜對(duì)重金屬元素的平均富集能力為Cr>Zn>Cu>As（圖4），Cr元素明顯大于Zn、Cu和As，說(shuō)明Cr元素在沙土中的遷移能力最強(qiáng)。而沼渣+沼液、沼液施肥處理中Zn元素富集系數(shù)也較大，因此在T2、T3組Zn元素的遷移能力也較強(qiáng)。綜上所述，在沙土中施加沼氣肥種植蔬菜最易富集的元素為Cr，Zn次之。

3 結(jié)論與討論

蔬菜生長(zhǎng)靠從土壤中吸收的營(yíng)養(yǎng)，土壤中重金屬元素在土壤—植物體系中遷移轉(zhuǎn)化經(jīng)歷土壤—蔬菜—食物鏈—人這一動(dòng)態(tài)過(guò)程，因此關(guān)注沼氣肥種植蔬菜后土壤中重金屬安全問(wèn)題很有必要。在土壤—蔬菜系統(tǒng)中重金屬元素的累積、轉(zhuǎn)移機(jī)制十分復(fù)雜，不僅與蔬菜種類、品種有關(guān)外，還與土壤的理化性質(zhì)、重金屬元素自身特性以及重金屬元素在土壤中的含量及存在形態(tài)等有關(guān)[11]。本試驗(yàn)從元素含量、元素相關(guān)性、土壤—植物化學(xué)、富集系數(shù)4個(gè)方面得出以下結(jié)論。

（1）沙土中As含量最高，且土壤和蔬菜中As元素都有超標(biāo)，可能由于人類不合理的活動(dòng)導(dǎo)致沙土吸附太多的As元素，也可能與沼氣肥種類、比例、加水量不同使土壤pH值呈中性到微堿性，而弱堿性環(huán)境利于As元素從沼肥中釋放出來(lái)，使得As元素更易釋放、且易與沙土結(jié)合，不易轉(zhuǎn)移[12-13]；謝華等認(rèn)為，葉菜類對(duì)砷的富集能力較強(qiáng)（葉菜類>蔥蒜類>根莖類>果菜類），易超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[14]。因此，在利用含砷量較高的沼氣肥種植蔬菜時(shí)盡量避免種植葉菜類，可選擇種植果菜類蔬菜，以減少通過(guò)蔬菜攝入的砷量影響人體健康。

（2）白菜吸收Cr元素能力最強(qiáng)為1 ∶5/180 g，且超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，這與宋波等認(rèn)為葉菜類的蔬菜對(duì)Cr吸收能力強(qiáng)，且對(duì)人類健康存在潛在的風(fēng)險(xiǎn)[15]相一致；吸收Z(yǔ)n元素能力次之，且沼渣+沼液組全部超標(biāo)，說(shuō)明Cu、As元素在沙土中的遷移能力較弱，這與黃玉溢等認(rèn)為Zn、Cu元素較易在蔬菜中富集結(jié)論[16-17]不同，而陳世儉認(rèn)為土壤理化性質(zhì)改變可以固定土壤銅離子[18]。因此，沼氣肥施加在土壤中抑制了Cu2+向白菜中轉(zhuǎn)移。

綜上所述，施加沼氣肥在沙土中種植白菜可能引起土壤安全及蔬菜品質(zhì)問(wèn)題。不同形式不同梯度的沼氣肥對(duì)重金屬元素As、Cu、Zn、Cr在土壤中轉(zhuǎn)移及白菜中富集能力不同。適宜的施肥方式可以促進(jìn)某些重金屬元素在土壤—植物之間的轉(zhuǎn)移，也可降低植物對(duì)某種重金屬元素的吸收。因此，利用沼氣肥在沙土中種植白菜，可以改變白菜及土壤中微量元素的含量，也為沙化地區(qū)蔬菜安全種植提供借鑒。

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