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    形狀記憶聚氨酯結(jié)構(gòu)與性能研究進(jìn)展

    2012-01-27 13:31:01郭建喜
    中國塑料 2012年7期
    關(guān)鍵詞:軟段硬段形狀記憶

    李 昕,郭建喜

    (海軍工程大學(xué)勤務(wù)學(xué)院,天津300450)

    0 前言

    人們通常把能夠感知和接受外界環(huán)境的信息,如光、電、力、溫度、酸堿度等并根據(jù)環(huán)境信息的變化自動(dòng)做出應(yīng)激性反應(yīng)的一類新型材料稱作智能材料(intelligent materials)[1-2]。智能材料主要包括形狀記憶合金(shape memory alloy)、形狀記憶聚合物(shape memory polymer)、壓電陶瓷和壓電復(fù)合材料等。

    形狀記憶聚合物的種類繁多,根據(jù)形狀回復(fù)原理可以分為4類:熱致型形狀記憶聚合物(TSMP);電致型形狀記憶聚合物;光致型形狀記憶聚合物;化學(xué)感應(yīng)型形狀記憶聚合物。不同種類的形狀記憶聚合物刺激條件不同,回復(fù)原理也存在差異。其中,TSMP是在室溫以上變形,并能在室溫固定形變且可長期存放,當(dāng)再升溫至某一特定響應(yīng)溫度時(shí),制件能很快回復(fù)初始形狀的聚合物[3-5]。由于其形變固定以及回復(fù)采用溫度控制,操作方法簡單易行,因此近年來TSMP成為智能材料研究的熱點(diǎn)。

    20世紀(jì)70年代中期,美國國家航空航天局(NASA)對輻射交聯(lián)聚乙烯的形狀記憶效應(yīng)進(jìn)行了細(xì)致的研究[6],引起了人們的關(guān)注。近年來,又先后發(fā)現(xiàn)了降冰片烯[7]、反式聚異戊二烯[8]、苯乙烯 -丁二烯共聚物[9]、聚氨酯[10]、聚酯[11]等聚合物也具有形狀記憶效應(yīng),并具有重要的應(yīng)用價(jià)值。

    SMPU屬于TSMP,其固定相是由氨基甲酸酯硬段聚集體所形成的物理交聯(lián)結(jié)構(gòu)或化學(xué)交聯(lián)結(jié)構(gòu);可逆相是由線形聚酯或聚醚軟段構(gòu)成的結(jié)晶態(tài)或玻璃態(tài)。硬段的氨基甲酸酯鏈段聚集體由于分子間具有較強(qiáng)的氫鍵作用,相轉(zhuǎn)變溫度較高;軟段相轉(zhuǎn)變溫度較低。這種軟硬段之間的熱力學(xué)不相容性,導(dǎo)致聚氨酯分子間產(chǎn)生微相分離,使材料在一定溫度下具有形狀記憶功能[12-13]。

    作為一種用途廣泛的新型智能材料,SMPU材料己經(jīng)引起許多國家的相關(guān)研究機(jī)構(gòu)和科研人員的極大關(guān)注,并有諸多研究成果。首例SMPU由日本三菱重工業(yè)公司研發(fā),用聚四氫呋喃二醇(PTMG)、4,4-二苯基甲烷二異氰酸酯(MDI)和1,4-丁二醇(BDO)3種單體原料首次聚合了SMPU[14-15],是一種含有部分結(jié)晶態(tài)的線形聚合物,該聚合物以軟段即非結(jié)晶部分作可逆相,硬段即結(jié)晶部分作物理交聯(lián)點(diǎn)(固定相),軟段的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)為形變回復(fù)溫度,通過對原料的選擇和原料配比調(diào)節(jié)Tg,可得到不同響應(yīng)溫度的SMPU。由于其分子鏈為直鏈結(jié)構(gòu),具有熱塑性,因此可通過注塑、擠塑和吹塑等方法加工。該公司進(jìn)一步開發(fā)了綜合性能優(yōu)良的SMPU,室溫模量與高溫模量比值可達(dá)到200甚至更大,與通常的SMPU相比,具有極高的濕熱穩(wěn)定性與減震性能,且損耗因子很大。

    目前國內(nèi)外有關(guān)SMPU的研究主要集中在嘗試新的合成體系、進(jìn)一步優(yōu)化體系中各種原料的配比、與其他物質(zhì)進(jìn)行復(fù)合等方式來獲得具有更好形狀記憶功能和力學(xué)性能的材料。本文綜述了SMPU近年來的研究進(jìn)展。

    1 硬段種類及含量的影響

    Yang等[16]比較了由相對分子質(zhì)量為2000的聚四氫呋喃二醇(PTMG-2000)/BDO與1,4-苯二異氰酸酯(PDI)、MDI合成的SMPU,研究了硬段含量和種類對其性能的影響,發(fā)現(xiàn)鏈段結(jié)構(gòu)較平整的PDI基SMPU的性能好于鏈段有較多彎曲的MDI基SMPU。

    聶敏等[17]以脂肪族異氰酸酯1,6-亞己基二異氰酸酯(HDI)為硬段原料合成了脂肪族的SMPU,研究表明,硬段含量的增加使軟段結(jié)晶的不完善程度增大,并使硬段的結(jié)晶趨于完善,而軟段結(jié)晶的完善程度決定了維持暫時(shí)形狀的能力,所以形狀固定率隨著硬段的增加而下降。同時(shí)結(jié)果證明,HDI形成的硬段間的氫鍵作用更強(qiáng),從而得到了比芳香族SMPU更高的形狀回復(fù)率。

    李樹材等[18]采用自乳化法,用聚酯二元醇、異佛爾酮二異氰酸酯(IPDI)等單體合成了分子鏈含親水基團(tuán)的聚氨酯。研究結(jié)果表明,聚氨酯的硬段含量(質(zhì)量分?jǐn)?shù))有一個(gè)最佳值,達(dá)到此值形狀回復(fù)率最大;不同硬段結(jié)構(gòu)的聚氨酯達(dá)到最大形狀回復(fù)率的臨界硬段含量不同,硬段的結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定,其在SMPU中的含量越低。

    Cheng等[19]試圖通過氫鍵的結(jié)合來增強(qiáng)SMPU體系的物理性能。他們合成了2個(gè)不同的聚氨酯體系:(1)線形聚氨酯體系,以[MDI+二甘醇(DEG)]為硬段,聚酯多元醇為軟段;(2)利用樹枝狀側(cè)鏈來替代體系(1)中的DEG,并利用不同的擴(kuò)鏈劑進(jìn)行合成。結(jié)果表明,體系中的樹枝狀側(cè)鏈上羥基可以很好地改進(jìn)軟段與硬段的相容性,同時(shí)氫鍵的結(jié)合力可以加強(qiáng)硬段的強(qiáng)度。另外,體系中枝狀側(cè)鏈可以很好地改善SMPU的回復(fù)率和縮短形變回復(fù)時(shí)間。

    對SMPU而言,在硬段上引入離子基團(tuán)也能對其形狀記憶功能產(chǎn)生影響。Zhu等[20]利用聚己內(nèi)酯(PCL),MDI,BDO,二羥甲基丙酸(DMPA)合成了離子型及非離子型SMPU。根據(jù)離子基團(tuán)的含量及中和程度的不同研究了結(jié)構(gòu)與形狀記憶的關(guān)系。結(jié)果顯示,隨著DMPA含量的增加,離子型及非離子型聚氨酯的拉伸至100%時(shí)的拉伸應(yīng)力都有所下降,其中非離子型聚氨酯下降得更加明顯;離子型聚氨酯形狀回復(fù)率隨著DMPA含量的增加明顯降低,但對形狀固定率幾乎沒有影響。

    Chun等[21]通過改變擴(kuò)鏈劑,將BDO變?yōu)橐叶房梢允筍MPU體系的Tg上升至室溫。乙二胺體系與BDO體系相比,在硬度含量較低時(shí),反而具有更好的物理性能。2個(gè)體系的形狀回復(fù)率較為接近,但乙二胺體系具有較好的形狀保留率。產(chǎn)生這種差別主要原因在于乙二胺的存在,限制了體系中分子鏈的蜷曲,從而提高了體系的物理性能及形狀固定率。

    Lin等[22-23]研究了硬段含量和軟段相對分子質(zhì)量對MDI/BDO/PTMG體系的SMPU性能的影響。結(jié)果表明,硬段含量對SMPU的形變回復(fù)率有重要影響,通過熱處理可提高其形狀記憶性能,不同PTMG相對分子質(zhì)量的SMPU具有相似的形狀記憶行為,當(dāng)PTMG相對分子質(zhì)量較高時(shí),其形變在低溫下有一定的回復(fù)。

    2 軟段種類及相對分子質(zhì)量的影響

    SMPU要求軟段原料應(yīng)有很好的結(jié)晶性能,而且其形狀記憶行為與體系的化學(xué)組成、軟段的結(jié)晶性、相態(tài)結(jié)構(gòu)等有著密切關(guān)系。陳少軍等[24]在以液化改性MDI和BDO為硬段,分別以聚乙二醇(PEG)、聚己二酸乙二醇酯(PEAG)、聚己二酸丁二醇酯(PBAG)、聚己二酸己二醇酯(PHAG)、PCL為軟段合成了SMPU。研究表明,PHAG、PCL具有較好的結(jié)晶能力;軟段相對分子質(zhì)量越大,鏈節(jié)越長,鏈越長,越容易結(jié)晶。相對分子質(zhì)量小的軟段合成的SMPU,其回復(fù)速率較大,最終回復(fù)率也較大。

    Byung等[25]以羥基封端的 PCL為軟段,MDI、BDO為硬段合成出SMPU。研究發(fā)現(xiàn),對于PCL相對分子質(zhì)量為2000的SMPU,其回復(fù)應(yīng)力隨著軟段含量的增加而下降;而對于PCL相對分子質(zhì)量為8000的SMPU,其回復(fù)應(yīng)力隨著軟段含量的增加而增加。同時(shí),隨著軟段長度的增加,SMPU的回復(fù)應(yīng)力增大。

    嚴(yán)冰等[26]研究發(fā)現(xiàn),軟段相對分子質(zhì)量對SMPU形狀回復(fù)率的影響非常明顯,含低相對分子質(zhì)量軟段(相對分子質(zhì)量為1000、2000)的聚氨酯樣品的形狀記憶效果很差,僅能恢復(fù)大約20%~30%的形變。而含較高相對分子質(zhì)量軟段(相對分子質(zhì)量為3000、5000)的聚氨酯樣品的形狀記憶回復(fù)比率非常高,可達(dá)93%~99%。

    齊正旺等[27]以2,4-甲苯二異氰酸酯(TDI)、PCL、DMPA和三羥甲基丙烷(TMP)合成水性SMPU,研究了不同相對分子質(zhì)量的PCL以及親水?dāng)U鏈劑的存在下,對其形狀記憶性能的影響。當(dāng)軟硬段質(zhì)量分?jǐn)?shù)為定值時(shí),PCL相對分子質(zhì)量的增加使得軟段結(jié)晶程度增加;當(dāng)PCL相對分子質(zhì)量在5000時(shí),乳液性能穩(wěn)定,形狀記憶回復(fù)率達(dá)到95%。

    Chen等[28]以 MDI、BDO為硬段,相對分子質(zhì)量為4000的聚己內(nèi)酯(PCL-4000)、相對分子質(zhì)量為600的聚己二酸丁二醇酯(PBAG-600)為軟段,分別合成了熔融溫度(Tm)類和Tg類2種類型的SMPU材料,研究了材料的數(shù)均相對分子質(zhì)量(Mn)對聚氨酯形狀記憶性能的影響。Mn在200000g/mol這個(gè)臨界值之前,Tm、Tg、結(jié)晶度以及軟段的可結(jié)晶性受Mn的影響非常明顯。Tm類和Tg類形狀回復(fù)性均隨著Mn的增加而增加,Mn對Tm類形狀固定性影響不大,但Tg類隨著Mn的增加形狀固定性反而下降了,總體來說,Tm類比Tg類顯示出更好的形狀固定性。

    由以上可以看出,對于SMPU而言,當(dāng)溫度高于軟段的Tm或Tg時(shí),在外力的作用下,蜷曲的分子鏈可以伸展,然后保持外力,冷卻,從而起到凍結(jié)應(yīng)力的作用。當(dāng)再次加熱,溫度達(dá)到Tm或Tg以上時(shí),應(yīng)力釋放,在彈性力的作用下恢復(fù)形變。硬段作為固定相,起到物理交聯(lián)點(diǎn)的作用,使聚合物在高溫時(shí)具有一定的模量和強(qiáng)度。因此在研究中可以分別通過硬段及軟段的改性來調(diào)節(jié)整個(gè)體系的綜合性能,使得SMPU既具有優(yōu)良的形狀記憶功能,又能保持相對穩(wěn)定的物理性能[29]。

    3 交聯(lián)劑的影響

    如果在SMPU中加入交聯(lián)劑,也能對整個(gè)體系的性能產(chǎn)生影響。Chung等[30]通過將丙三醇作為交聯(lián)劑引入聚氨酯體系中,由于交聯(lián)劑的加入,使得整個(gè)體系中硬段分子鏈的連接更加緊密。研究結(jié)果表明,加入丙三醇作為交聯(lián)劑,體系的力學(xué)性能及形狀記憶性能都有明顯改善,熔融焓及Tm沒有受到影響。

    喻春紅等[31]采用丙三醇作為交聯(lián)劑,在物理交聯(lián)點(diǎn)的基礎(chǔ)上引入化學(xué)交聯(lián)點(diǎn),使產(chǎn)物成為低度交聯(lián)的聚氨酯。研究表明,交聯(lián)的聚氨酯具有比線形聚氨酯更為優(yōu)越的拉伸強(qiáng)度,低溫下的彈性模量也大大提高,這意味著其低溫時(shí)固定形狀的能力大大增強(qiáng)。交聯(lián)SMPU比相應(yīng)的線形SMPU有更為優(yōu)越的形狀記憶功能和力學(xué)性能。

    馬儷芳等[32]用丙三醇和三羥甲基丙烷作為交聯(lián)劑制得的交聯(lián)水性聚氨酯與用1,4-丁二醇制得的線形水性聚氨酯進(jìn)行了性能比較。結(jié)果表明,不同擴(kuò)鏈劑對水性聚氨酯的性能有一定的影響,與線形水性聚氨酯相比,交聯(lián)型水性聚氨酯具有較好的形狀記憶性能,形狀回復(fù)率可達(dá)92%~97%。

    Hu等[33]將過量的 MDI或丙三醇加入到PCL-4000/DMPA/BDO/MDI中合成了具有化學(xué)交聯(lián)結(jié)構(gòu)的SMPU,發(fā)現(xiàn)與線形SMPU相比,交聯(lián)型SMPU具有更好的熱性能、形狀記憶性能和力學(xué)性能,交聯(lián)結(jié)構(gòu)的存在降低了軟段的結(jié)晶度和軟段Tm。并且發(fā)現(xiàn)在使用拉伸法考查聚合物形狀記憶性能時(shí),拉伸比對其形狀記憶性能也有影響(200%拉伸的形狀記憶性能要好于100%拉伸)。因此,拉伸測試時(shí)應(yīng)選擇合適的拉伸比。

    嵇建忠等[34]合成了低聚合度(聚合度為10~50)的聚己內(nèi)酯二醇,與MDI及硅烷偶聯(lián)劑(KH550)反應(yīng)后經(jīng)濕氣固化得到凝膠含量為54%~81%的交聯(lián)密度可控的硅烷化聚己內(nèi)酯型聚氨酯(SPCLU)。結(jié)果表明,當(dāng)PCL嵌段聚合度由10增加到50時(shí),SPCLU結(jié)晶度和Tm隨之增加,彈性模量及斷裂伸長率均提高;而SPCLU的交聯(lián)密度隨PCL嵌段聚合度的增加而減??;由結(jié)晶度較高的嵌段(聚合度為30~50)組成的SPCLU具有良好的形狀記憶性,形狀回復(fù)率為95%~100%,形狀回復(fù)溫度與PCL結(jié)晶區(qū)域的熔程相對應(yīng)。

    硅藻土的表面積比較大,表面含有羥氫氧基,在合成聚氨酯體系時(shí),將其作為交聯(lián)劑,使聚氨酯產(chǎn)生一定程度的交聯(lián),從而提高體系的力學(xué)性能及形狀記憶性能[35]。

    4 復(fù)合改性的影響

    SMPU具有許多優(yōu)異的特性,但多數(shù)此類材料形狀回復(fù)力小、回復(fù)速度慢、回復(fù)精度低、重復(fù)記憶效果不夠理想、力學(xué)性能和化學(xué)耐久性不夠好[36]。通過無機(jī)填充,在SMPU中加入增強(qiáng)材料,如纖維、顆粒增強(qiáng)材料等,可以在某種程度上克服以上弱點(diǎn)。在SMPU中加入不同含量的玻璃纖維,可以在保持原有材料的形狀記憶功能的基礎(chǔ)上,提高其拉伸強(qiáng)度、耐疲勞性及抑制其裂縫的生長。實(shí)驗(yàn)證明,在玻璃纖維的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%~20%時(shí)效果最好[37]。

    由于納米無機(jī)顆粒具有小尺寸效應(yīng),表面與界面效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)及宏觀量子隧道效應(yīng)等特性,因此將其引入SMPU的合成中,可以提高體系的力學(xué)性能及形狀回復(fù)功能[38-40]。Jana等[41]發(fā)現(xiàn)通過原位聚合,將多壁碳納米管接枝在聚己內(nèi)酯上,不但改善了SMPU的力學(xué)性能,同時(shí)提高了形狀記憶性能。

    陳少軍等[42]在合成SMPU的過程中加入經(jīng)鈦酸酯偶聯(lián)劑表面處理的納米SiO2粒子,制備出SMPU/納米SiO2復(fù)合材料。結(jié)果顯示,偶聯(lián)劑的用量對納米粒子有很大影響,當(dāng)鈦酸酯用量為納米粒子質(zhì)量的80%時(shí),才能有效包覆納米粒子。SMPU中只有包覆效果好的納米粒子,才能提高SMPU的形狀回復(fù)溫度及其力學(xué)性能,否則會(huì)使其性能下降,而且偶聯(lián)劑的引入對形狀固定率和形狀回復(fù)率都有負(fù)面作用。

    徐龍 彬 等[43]以 SMPU 為 基 體,正 硅 酸 乙 酯(TEOS)為前軀體,固體酸對甲基苯磺酸(PTSA)為催化劑,通過溶膠-凝膠法制備了SMPU/SiO2有機(jī)-無機(jī)雜化材料。研究顯示,隨著SiO2含量的增加,雜化材料的耐熱溫度有所提高;SiO2的加入,對雜化材料的力學(xué)性能和形狀記憶性能具有較大的影響,在SiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.7%時(shí),雜化材料在具有良好的拉伸強(qiáng)度和模量的同時(shí),仍然能保持較好的形狀回復(fù)性能。

    路慧喜等[44]采用原位分散法合成了形狀記憶水性聚氨酯脲(SPU)/SiO2復(fù)合水分散液。通過考查SiO2含量對SPU水分散液性能的影響及其膜的結(jié)構(gòu)與性能發(fā)現(xiàn),隨著SiO2含量的增大,SPU水分散液粒徑減小,軟段Tg增大,軟硬段間的微相分離程度降低,SPU膜的拉伸強(qiáng)度和彈性模量顯著增加,斷裂伸長率下降,吸水率小幅增大,與水的接觸角變化不大。SiO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于5%時(shí),SPU水分散液具有良好的穩(wěn)定性。SiO2的加入顯著提高了SPU膜的形狀固定率。

    5 SMPU防水透濕性能的研究

    形狀記憶聚合物可以使防水透濕的織物有一種新的功能,即其透濕性可隨外界溫度變化而變化。對于SMPU而言,當(dāng)溫度升高至Tg時(shí),分子微布朗運(yùn)動(dòng)驟然加劇,導(dǎo)致自由體積急劇增大,從而使透濕量迅速增加;而在Tg以下時(shí),分子微布朗運(yùn)動(dòng)減慢,分子鏈間排列緊密,阻止?jié)駳獾耐ㄟ^,透濕量減少。將其用于紡織品,不僅能賦予織物防水性,而且隨著人體溫度的變化,透濕量也隨之改變,猶如人體皮膚,達(dá)到主動(dòng)智能型防水透濕的效果。日本三菱重工工業(yè)公司開發(fā)出的Diaplex是一種溫度智能型SMPU薄膜,其不僅防水透氣而且其透濕性可以通過體溫加以控制,達(dá)到調(diào)節(jié)體溫的作用[45]。

    陶旭晨等[46]在以TDI為硬段,端羥基聚己二酸丁二醇酯(PBAG)為軟段,BDO為擴(kuò)鏈劑合成的SMPU中,發(fā)現(xiàn)隨著TDI含量的增加,SMPU的結(jié)晶熔融溫度有所降低。當(dāng)PBAG的平均相對分子質(zhì)量為2000,PBGA/TDI/BDO摩爾比為1/5/14時(shí),合成的SMPU的記憶溫度不但接近人體體溫,而且具有優(yōu)異的透濕性能,其透濕量在記憶溫度附近能發(fā)生較為明顯的變化。

    Hayashi等[47]研究了采用PEG和PTMG混合二元醇為軟段,BDO和EDA為擴(kuò)鏈劑,MDI為硬段的SMPU涂層的水蒸氣透過率,發(fā)現(xiàn)SMPU在較高溫度下,具有高透濕氣性,在較低溫度下,具有較強(qiáng)的隔熱性。

    Yilgor等[48]用親水性PEG和疏水性PTMG混合作為軟段合成了一系列親水性的SMPU,研究發(fā)現(xiàn),PEG含量在15%以下時(shí),透濕率都比較低;PEG含量在15%~30%之間時(shí),透濕率持續(xù)升高;PEG含量超過30%后,對透濕率影響不大。

    Hu等[49-50]合成了一系列SMPU,并采用自由體積理論對SMPU的透濕性能進(jìn)行了研究。測試發(fā)現(xiàn)聚氨酯膜的自由體積尺寸和濃度都隨著溫度的增高而增高。

    曾躍民等[51]發(fā)現(xiàn)SMPU透濕氣性能與溫度的關(guān)系呈S形曲線,并在軟鏈段Tm上出現(xiàn)突變。適度的結(jié)晶有利于SMPU膜的透濕氣性能。隨著濕度梯度的增加,SMPU膜透濕氣性能隨之增加,但不呈線形,說明SMPU膜的滲透系數(shù)不是常數(shù),而是溫度的函數(shù)。

    6 結(jié)語

    通過以上綜述可以看到,SMPU由于其自身的多種優(yōu)良性能,在醫(yī)學(xué)、紡織等各方面已經(jīng)有了廣泛的應(yīng)用。通過軟硬段結(jié)構(gòu)的改性、交聯(lián)改性、復(fù)合改性等手段,可以進(jìn)一步改進(jìn)材料的綜合性能。今后通過材料體系的選取、合成方法的改進(jìn)等方法制備高性能的SMPU仍將是研究者不斷研究的方向。

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