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    Ce3+和Tb3+摻雜釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃的發(fā)光性能

    2017-02-15 02:41:06呂景文姜東月陳亮東
    發(fā)光學(xué)報(bào) 2017年1期
    關(guān)鍵詞:激發(fā)光譜敏化能級(jí)

    張 勇, 呂景文, 韓 冰, 姜東月, 陳亮東

    (1. 吉林師范大學(xué) 物理學(xué)院, 吉林 四平 136000; 2. 長春理工大學(xué) 材料物理與工程學(xué)院, 吉林 長春 130022 )

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    Ce3+和Tb3+摻雜釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃的發(fā)光性能

    張 勇1,2*, 呂景文2, 韓 冰2, 姜東月1, 陳亮東1

    (1. 吉林師范大學(xué) 物理學(xué)院, 吉林 四平 136000; 2. 長春理工大學(xué) 材料物理與工程學(xué)院, 吉林 長春 130022 )

    采用高溫熔融法制備Ce3+或Tb3+單摻和Ce3+/Tb3+共摻釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃。通過透射光譜、光致激發(fā)和發(fā)射光譜、X射線激發(fā)發(fā)射光譜及熒光衰減曲線等手段對(duì)其發(fā)光性能進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在紫外光的激發(fā)下,Tb3+摻雜閃爍玻璃發(fā)出明亮的綠光(544 nm),而Ce3+摻雜閃爍玻璃發(fā)出藍(lán)紫光。對(duì)于Ce3+/Tb3+共摻閃爍玻璃,在紫外光和X射線激發(fā)下均觀察到Ce3+離子敏化Tb3+離子發(fā)光的現(xiàn)象,這是由于存在Ce3+→Tb3+的能量轉(zhuǎn)移。Ce3+/Tb3+共摻閃爍玻璃的最佳Ce2O3摻雜摩爾分?jǐn)?shù)為0.2%,此時(shí)Ce3+離子向Tb3+離子的能量傳遞效率為45.7%。在X射線激發(fā)下,Ce2O3摩爾分?jǐn)?shù)為0.2%的Ce3+/Tb3+共摻閃爍玻璃在544 nm處的發(fā)光強(qiáng)度是Bi4Ge3O12(BGO)閃爍晶體在500 nm處發(fā)光強(qiáng)度的4.2倍,積分閃爍效率達(dá)到BGO晶體的55.6%,這有利于在高分辨率醫(yī)學(xué)成像中降低輻射劑量。

    閃爍玻璃; Ce3+摻雜; Tb3+摻雜; 能量傳遞

    1 引 言

    稀土離子摻雜閃爍玻璃以其制備工藝簡單、成本低廉、易于多組分均勻摻雜,可以做成任意尺寸和形狀,還可以制成閃爍光纖等優(yōu)點(diǎn),成為替代閃爍晶體的一種理想材料[1-3]。在目前研究的閃爍玻璃中,Tb3+激活閃爍玻璃成為了研究的熱點(diǎn),其最強(qiáng)特征發(fā)射峰位于540 nm附近,與光電器件的敏感波長相匹配。但是,由于基質(zhì)玻璃中存在較多的能夠俘獲電子和空穴的點(diǎn)缺陷,易產(chǎn)生載流子的非輻射復(fù)合,因此與閃爍晶體相比,閃爍玻璃的光產(chǎn)額較低,應(yīng)用上受到了很大限制[4]。

    在閃爍玻璃中引入某些具有敏化功能的稀土離子,如Ce3+、Gd3+和Dy3+等,可以提高Tb3+離子的發(fā)光性能[5-7]。在這些稀土離子中,Ce3+離子的激發(fā)和發(fā)射均屬5d-4f電偶極躍遷,為高效的寬帶吸收和發(fā)射,容易敏化其他稀土離子發(fā)光,尤其是Tb3+離子。目前,關(guān)于Ce3+和Tb3+離子間能量傳遞過程的研究已在不同的基質(zhì)玻璃中開展,如硼酸鹽玻璃[8]、磷酸鹽玻璃[9]、鋁硅酸鹽玻璃[10]和玻璃陶瓷[11]。但是,這些研究均是在紫外光的激發(fā)下完成。在高能粒子和高能光子的激發(fā)下,Ce3+對(duì)Tb3+的敏化效果如何,相關(guān)研究還鮮有報(bào)道。作為閃爍材料,其在高能粒子或光子激發(fā)下的發(fā)光性質(zhì)尤為重要,因此研究在X射線激發(fā)下Ce3+對(duì)Tb3+的敏化作用,對(duì)開發(fā)其應(yīng)用領(lǐng)域十分必要。

    本文通過高溫熔融法制備Ce3+或Tb3+單摻和Ce3+/Tb3+共摻釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃,并在紫外光和X射線的激發(fā)下對(duì)其發(fā)光性質(zhì)進(jìn)行了研究。

    2 實(shí) 驗(yàn)

    2.1樣品制備

    實(shí)驗(yàn)中以SiO2-AlF3-BaF2-BaO-Gd2O3為基質(zhì)玻璃,摻入Ce3+和Tb3+。BaO由Ba(NO3)2引入,Tb3+由Tb4O7引入,Ce3+由CeO2引入。為了在熔制過程中形成還原氣氛,防止3價(jià)Ce離子被氧化成4價(jià),加入一定量的Sb2O3作為澄清劑和還原劑。玻璃樣品組成的量比列于表1中。按配方稱取混合物20 g,在瑪瑙研缽內(nèi)充分研磨混合后放入氧化鋁坩堝,在1 480 ℃硅碳棒電爐中熔融1 h,然后將熔體倒入預(yù)熱鑄鐵模中淬冷成型。為消除樣品中的殘余應(yīng)力,接著在650 ℃的馬弗爐中保溫2 h,然后隨爐冷卻至室溫。為了保證樣品測(cè)試結(jié)果的準(zhǔn)確性,將樣品切割并進(jìn)行光學(xué)拋光,制作成10 mm×15 mm×2 mm的玻璃塊,用作光譜測(cè)試。

    2.2樣品表征

    玻璃樣品的密度利用Archimedes法,以蒸餾水作為浸液,在Mettler Toledo公司的ML104型電子天平上進(jìn)行測(cè)定。透射光譜采用Shimadzu公司的 UV-2700 紫外-可見分光光度計(jì)進(jìn)行測(cè)定,光譜范圍為200~750 nm,光譜分辨率為0.5 nm。光致發(fā)光的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜采用Hitachi公司的F-7000熒光光譜儀進(jìn)行測(cè)定,激發(fā)光源為150 W的氙燈,光譜分辨率為1 nm。樣品的熒光衰減曲線在Horiba公司的Tempro熒光壽命測(cè)試系統(tǒng)上完成測(cè)定,激發(fā)光源為Nano-LED,中心波長為320 nm。閃爍性能的測(cè)定是采用管電壓80 kV、管電流20 mA的W靶為X射線激發(fā)源,配合OceanOptics公司的QE Pro-FL光纖光譜儀測(cè)試發(fā)光強(qiáng)度。所有測(cè)試均在室溫下完成。

    3 結(jié)果與討論

    3.1樣品的密度

    玻璃樣品的密度測(cè)試結(jié)果列于表1中。由表1中的數(shù)據(jù)可知,所有玻璃樣品的密度均大于4 g/cm3,其中Ce3+/Tb3+共摻閃爍玻璃的密度超過4.6 g/cm3。高玻璃密度有助于增強(qiáng)樣品對(duì)高能粒子或光子的截止能力,提高成像的信噪比[5]。

    3.2紫外-可見透射光譜分析

    圖1為基質(zhì)玻璃(HG)、Ce3+摻雜閃爍玻璃(Ce1~Ce3)的透射光譜?;|(zhì)玻璃(HG)在可見光范圍內(nèi)具有良好的透過性,紫外截止波長約為288 nm,圖中位于306 nm和312 nm處的兩個(gè)吸收峰分別對(duì)應(yīng)于Gd3+的8S7/2→6P7/2,5/2特征吸收[5]。與基質(zhì)玻璃相比,Ce3+摻雜玻璃的截止波長發(fā)生了顯著紅移。Ce1玻璃的截止波長約為346 nm,其原因是Ce3+離子的4f-5d軌道之間的電子躍遷[12]。隨著Ce3+離子濃度的增加,玻璃樣品的紫外截止波長向長波方向移動(dòng),其原因可能有兩個(gè)方面:一是Ce3+離子周圍晶場(chǎng)環(huán)境發(fā)生變化。隨著Ce2O3含量的增多,玻璃的光堿度增加,晶體場(chǎng)強(qiáng)度變大,導(dǎo)致Ce3+離子的5d態(tài)與4f態(tài)之間的能級(jí)間隔變小,使得4f電子更容易躍遷到5d軌道上[13-15];二是樣品中Ce4+的絕對(duì)濃度隨著Ce摻雜濃度的增加而增大。Ce4+的吸收是由于電荷轉(zhuǎn)移O2-→Ce4+導(dǎo)致的,其吸收峰位置與Ce3+離子相比較,通常位于長波區(qū)[16-18]。據(jù)文獻(xiàn)[2]報(bào)道,在空氣氣氛下制備的Ce摻雜玻璃中,Ce4+含量相對(duì)較多,截止波長達(dá)到405 nm。而本文中Ce含量最高的Ce3玻璃的截止波長約為362 nm,這說明熔制過程中添加的Sb2O3形成的還原氣氛有效地抑制了Ce3+被氧化成Ce4+,樣品中的鈰主要以Ce3+形式存在。

    表1 玻璃樣品的組分及密度

    圖1 基質(zhì)玻璃(HG)和Ce3+摻雜閃爍玻璃(Ce1~Ce3)的透射光譜

    Fig.1 Transmission spectra of the host glass (HG) and Ce3+doped glasses (Ce1-Ce3)

    圖2為Tb3+單摻和Tb3+/Ce3+共摻玻璃的透射光譜。Tb3+摻雜玻璃(Tb3)的截止波長約為297 nm。從圖中可以看出幾個(gè)較為明顯的吸收峰,分別位于350,367,378,484 nm處。這些吸收峰均是由Tb3+引起的,分別對(duì)應(yīng)于Tb3+離子的7F6→5L9,5L10,5G6和5D4的能級(jí)躍遷[19]。當(dāng)Ce3+離子引入到Tb3+摻雜閃爍玻璃后(TC1),紫外截止波長也出現(xiàn)了顯著紅移,移至348 nm處,這是因?yàn)镃e3+離子的4f-5d躍遷和Tb3+離子的4f-4f躍遷出現(xiàn)重疊。當(dāng)進(jìn)一步增加Ce3+離子濃度時(shí),Ce3+/Tb3+共摻閃爍玻璃的紫外截止波長也紅移至364 nm(TC3),與Ce3+單摻玻璃相似。這也進(jìn)一步證明了Tb3+/ Ce3+共摻玻璃的紫外區(qū)的寬帶吸收主要是由Ce3+離子的4f→5d電子躍遷所引起。

    圖2 Tb3+單摻(Tb3)和Tb3+/Ce3+共摻玻璃(TC1~TC3)的透射光譜

    Fig.2 Transmission spectra of Tb3+doped glass (Tb3) and Tb3+/Ce3+codoped glasses(TC1-TC3)

    3.3激發(fā)光譜和發(fā)射光譜分析

    圖3(a)為單摻Tb3+閃爍玻璃樣品(Tb3)的激發(fā)光譜,監(jiān)測(cè)波長為Tb3+離子的特征發(fā)射5D4→7F5(544 nm)。整個(gè)激發(fā)光譜可以分為兩個(gè)部分:在200~300 nm波段存在一個(gè)較寬的激發(fā)帶,該激發(fā)帶對(duì)應(yīng)于Tb3+離子的4f8→4f75d1躍遷;而在300~400 nm波段的系列激發(fā)峰相對(duì)較弱,屬于4f8→4f8躍遷,分別對(duì)應(yīng)于Tb3+離子的7F6能級(jí)到5H6(302 nm)、5H7(317 nm)、5L8(339 nm)、5L9(350 nm)、5L10(367 nm)、5D3(377 nm)能級(jí)的躍遷[20]。此外,在激發(fā)光譜的274,306,312 nm處疊加有3個(gè)激發(fā)峰,分別對(duì)應(yīng)于Gd3+離子的8S7/2→6IJ,6P7/2, 5/2能級(jí)的躍遷,這說明存在Gd3+離子向Tb3+離子的能量傳遞。圖3(b)是Tb3+單摻樣品在274 nm紫外光激發(fā)下的發(fā)光光譜。位于489,544,586,624 nm處的發(fā)射峰分別對(duì)應(yīng)于Tb3+離子的5D4→7FJ(J=6,5,4,3)躍遷,其中542 nm(5D4→7F5)的峰最強(qiáng)[21]。

    圖3 Tb3+摻雜玻璃(Tb3)的激發(fā)光譜(a)和發(fā)射光譜(b)

    Fig.3 Excitation (a) and emission (b) spectra of Tb3+doped glass (Tb3)

    圖4是Ce3+摻雜玻璃(Ce1)的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜。激發(fā)光譜由峰值位于291 nm和320 nm的兩個(gè)寬帶激發(fā)峰構(gòu)成,對(duì)應(yīng)于Ce3+的4f→5d能級(jí)的躍遷。Ce3+易受晶體場(chǎng)的影響,使其5d能級(jí)出現(xiàn)劈裂,導(dǎo)致Ce3+的激發(fā)峰呈現(xiàn)多峰特征[22]。Ce3+的發(fā)射光譜由位于388 nm的不對(duì)稱峰構(gòu)成,屬于Ce3+的5d→4f躍遷。Ce3+離子的4f1基態(tài)在自旋-軌道耦合作用下能夠分裂成2個(gè)能級(jí)2F5/2和2F7/2,而宇稱選律允許激發(fā)態(tài)5d1電子組態(tài)最低晶體場(chǎng)組分向基態(tài)的這2個(gè)能級(jí)躍遷,從而導(dǎo)致Ce3+的發(fā)射具有典型的雙峰形態(tài)[23]。圖4中的插圖為對(duì)Ce1玻璃的發(fā)射光譜進(jìn)行Gaussian多峰擬合的結(jié)果,可以看到寬帶發(fā)射峰是由383 nm和423 nm的 2個(gè)發(fā)射峰疊加而成,分別對(duì)應(yīng)5d→2F5/2和2F7/2躍遷。

    圖4 Ce3+摻雜玻璃(Ce1)的激發(fā)光譜和發(fā)射光譜

    Fig.4 Excitation and emission spectra of Ce3+doped glass (Ce1)

    圖5為不同Ce3+離子濃度的Ce3+摻雜玻璃的發(fā)射光譜,激發(fā)波長為320 nm??梢钥吹?,隨著Ce3+離子濃度的增加,發(fā)射峰位置逐漸向長波方向移動(dòng),與紫外截止波長的變化規(guī)律相同。其原因也是由于玻璃中Ce3+離子所處的晶體場(chǎng)強(qiáng)度隨Ce2O3含量的增多而變大,導(dǎo)致激發(fā)態(tài)5d能級(jí)的分裂程度加劇,形成的5d態(tài)能帶更加接近4f基態(tài),從而使5d-4f間的電子躍遷對(duì)應(yīng)的波長發(fā)生紅移[14]。此外,Ce3+離子的發(fā)光隨其摻雜濃度的增加而逐漸減弱,其原因可以從兩個(gè)方面解釋:一方面是由于Ce2O3含量的增加使Ce3+離子之間的距離變小,能量在Ce3+離子間不斷遷移而未及時(shí)輻射,增加了猝滅的機(jī)會(huì),出現(xiàn)了濃度猝滅效應(yīng)[17];另一方面,當(dāng)玻璃組成中Ce2O3含量過多時(shí),Ce離子傾向于以不發(fā)光的Ce4+離子存在。

    圖5 不同Ce3+離子濃度的Ce3+摻雜玻璃在320 nm激發(fā)下的發(fā)射光譜

    Fig.5 Emission spectra of Ce3+doped glasses with different concentration of Ce3+ions under 320 nm excitation

    Ce3+離子不但是一種高效的發(fā)光離子,對(duì)于很多稀土離子還是一種有效的敏化劑。為探究Ce3+對(duì)Tb3+發(fā)光性能的敏化作用,將Ce3+引入Tb3+摻雜釓鋇硅酸鹽玻璃中進(jìn)行更深入的研究。圖6為Tb3+激活閃爍玻璃(Tb3和TC1~TC3)的激發(fā)光譜,監(jiān)測(cè)波長為544 nm。與Tb3+單摻玻璃相比,Ce3+/Tb3+共摻玻璃在260~375 nm波長范圍內(nèi)出現(xiàn)一個(gè)峰值在320 nm的新激發(fā)峰。對(duì)比圖4中的Ce1玻璃的激發(fā)光譜可知,這個(gè)激發(fā)帶對(duì)應(yīng)于Ce3+的4f→5d電子躍遷,表明Tb3+能夠通過Ce3+激發(fā)發(fā)光??梢姡珻e3+/Tb3+共摻玻璃中存在Ce3+向Tb3+的能量傳遞。此外,在圖6中還可以觀察到,隨著Ce3+離子濃度的增加,激發(fā)峰的強(qiáng)度逐漸減小。這可能是由于樣品中Ce4+的絕對(duì)濃度增多,與Tb3+(Ce3+) 形成對(duì)能量的競(jìng)爭吸收。據(jù)祖成奎等的研究報(bào)道[24],Ce4+對(duì)Tb3+的發(fā)光有猝滅作用,其吸收峰位于240 nm和350 nm。

    圖6 Tb3+激活閃爍玻璃(Tb3和TC1~TC3)的激發(fā)光譜,監(jiān)測(cè)波長為Tb3+的5D4→7F5躍遷(λem=544 nm)。

    Fig.6 Excitation spectra of Tb3+-acitved scintillating glasses (Tb3 and TC1-TC3), monitored at the5D4of Tb3+transition (λem=544 nm).

    圖7是不同Ce3+離子濃度的Tb3+激活閃爍玻璃(Tb3和TC1~TC3)的發(fā)射光譜,激發(fā)波長為320 nm。如圖7所示,Tb3+摻雜玻璃中引入Ce3+離子后,Tb3+的5D4→7FJ(J=6,5,4,3)躍遷發(fā)射強(qiáng)度顯著增大,但隨著Ce3+離子濃度的增加,發(fā)射強(qiáng)度又逐漸減小,最佳的Ce2O3摩爾分?jǐn)?shù)為0.2%。此外,在330~470 nm區(qū)間出現(xiàn)了一個(gè)較弱的峰值為388 nm的發(fā)射峰,這與圖5中Ce3+摻雜玻璃的發(fā)射峰位相一致,說明這一發(fā)射峰源于Ce3+的5d→4f躍遷。由此可見,在Ce3+/Tb3+共摻釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃中,Ce3+能夠有效地將激發(fā)能量傳遞給Tb3+,從而使Tb3+的發(fā)射大大加強(qiáng)。Ce3+向Tb3+的能量傳遞過程可以解釋如下:首先,在320 nm紫外光的激發(fā)下,Ce3+離子的電子從基態(tài)激發(fā)到5d態(tài)。然后,通過無輻射弛豫快速弛豫到5d態(tài)的最低能級(jí)。5d態(tài)電子的能量部分通過躍遷返回到基態(tài),形成Ce3+離子的寬帶發(fā)射;而另一部分能量則通過共振能量傳遞的方式傳遞給臨近的Tb3+離子,并快速地弛豫到5D4能級(jí)上,再通過輻射躍遷的方式返回到基態(tài)。

    圖7 Tb3+激活閃爍玻璃(Tb3和TC1~TC3)的發(fā)射光譜,激發(fā)波長為320 nm。

    Fig.7 Emission spectra of Tb3+-acitved scintillating glasses (Tb3 and TC1-TC3) under 320 nm excitation

    3.4熒光衰減曲線分析

    圖8為相同Ce3+摻雜濃度的Ce3+單摻玻璃和Ce3+/Tb3+共摻玻璃的熒光衰減曲線,激發(fā)波長為320 nm,監(jiān)測(cè)波長為388 nm。如圖所示,當(dāng)Tb3+離子和Ce3+離子共存于玻璃樣品中時(shí), Ce3+離子的熒光衰減速度明顯加快。根據(jù)Dexter能量傳遞理論[25],敏化劑(Ce3+離子)在激活劑(Tb3+離子)存在時(shí),它在激發(fā)態(tài)的弛豫通道增多(向激活劑傳遞的過程),因此弛豫過程會(huì)加快,熒光壽命會(huì)變短,這是無輻射能量傳遞的典型特征。由此可見,Ce3+/Tb3+共摻玻璃中,Ce3+向Tb3+的能量傳遞過程是無輻射能量傳遞,其能量傳遞效率可采用如下公式計(jì)算[26-27]:

    (1)

    其中,ηET代表能量傳遞效率,τ是共摻樣品中敏化離子(Ce3+)的壽命,τ0是單摻樣品中敏化離子的本征壽命。由于熒光衰減曲線呈非指數(shù)形式,因此Ce3+離子的平均熒光壽命可采用如下公式進(jìn)行計(jì)算[28]:

    (2)

    其中,I(t)為熒光強(qiáng)度,t為時(shí)間,τave為平均熒光壽命。通過計(jì)算,Ce3+單摻樣品中Ce3+離子的平均壽命為τCel=27.5 ns,Ce3+/Tb3+共摻樣品中Ce3+離子的平均壽命為τTC1=14.9 ns,Ce3+離子向Tb3+離子的能量傳遞效率為45.7%。

    圖8 Ce3+單摻和Ce3+/Tb3+共摻玻璃中Ce3+離子的熒光衰減曲線

    Fig.8 Luminescence decay curves of Ce3+in Ce3+doped and Ce3+/Tb3+codoped glasses

    3.5X射線激發(fā)發(fā)射光譜

    圖9是Tb3+單摻(Tb3)、Ce3+/Tb3+共摻(TC1)和BGO晶體的X射線激發(fā)發(fā)射譜。與圖7相比較可以看出,玻璃樣品的X射線激發(fā)發(fā)射光譜和紫外光激發(fā)下的發(fā)射光譜相似,發(fā)射峰均屬于Tb3+離子的5D4→7FJ(J=6,5,4,3)躍遷。Tb3+單摻玻璃(Tb3)在544 nm處的峰值強(qiáng)度是BGO晶體500 nm處的峰值強(qiáng)度的3.2倍,積分閃爍效率達(dá)到BGO晶體的41.4%。當(dāng)Ce3+離子引入后(TC1玻璃),Tb3+離子的發(fā)射強(qiáng)度提高到BGO晶體峰值的4.2倍,積分閃爍效率提高到BGO晶體的55.6%。由此可見,無論是在紫外光還是X射線激發(fā)下,釓-鋇-硅酸鹽玻璃中的Ce3+離子均可以有效地敏化Tb3+離子發(fā)光。

    圖9 Tb3+單摻(Tb3)、Ce3+/Tb3+共摻(TC1)和BGO晶體的X射線激發(fā)發(fā)射譜。

    Fig.9 X-ray excited luminescence spectra of Tb3+doped (Tb3), Ce3+/Tb3+codoped (TC1) and BGO crystal, respectively.

    4 結(jié) 論

    制備了Ce3+或Tb3+單摻和Ce3+/Tb3+共摻釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃,并對(duì)其發(fā)光性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明:在紫外光激發(fā)下,Ce3+單摻和Tb3+單摻釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃分別發(fā)出較強(qiáng)的藍(lán)紫光和綠光,而Ce3+/Tb3+共摻玻璃則發(fā)出藍(lán)綠光,并且可以清楚地觀察到Ce3+對(duì)Tb3+發(fā)光的敏化現(xiàn)象。在Ce3+/Tb3+共摻玻璃中,最佳的Ce2O3摩爾分?jǐn)?shù)為0.2%,此時(shí)Ce3+向Tb3+的能量傳遞效率為45.7%。在X射線激發(fā)下,Ce3+離子的引入也明顯增強(qiáng)了Tb3+離子的發(fā)光。TC1玻璃樣品在X射線激發(fā)下的發(fā)光強(qiáng)度達(dá)到BGO晶體的4.2倍,積分閃爍效率為BGO晶體的55.6%。Ce3+/Tb3+共摻釓-鋇-硅酸鹽閃爍玻璃有望能夠替代閃爍晶體在高分辨率X射線成像等醫(yī)學(xué)影像領(lǐng)域中得到應(yīng)用。

    [1] NAGARKAR V V, GAYSINSKIY V, BELL Z,etal.. A neutron imaging detector from bundled lithium silicate glass fibers [J].ProceedingsofThe2009IEEENuclearScienceSymposiumConferenceRecord,OrlandoFlorida, 2009:1122-1125.

    [2] SUN X Y, YE Z P, WU Y T,etal.. A simple and highly efficient method for synthesis of Ce3+-activated borogermanate scintillating glasses in air [J].J.Am.Ceram.Soc., 2014, 97(11):3388-3391.

    [3] ZHENG L H, SUN X Y, MAO R H,etal.. Luminescence properties of Ce3+-doped lithium borophosphate glasses and their correlations with the optical basicity [J].J.Non-Cryst.Solids, 2014, 403:1-4.

    [4] BACCARO S, DALL'IGNA R, FABENI P,etal.. Ce3+or Tb3+-doped phosphate and silicate scintillating glasses [J].J.Lumin., 2000, 87-89:673-675.

    [5] ZHANG Y, LV J W, DING N,etal.. Tunable luminescence and energy transfer from Gd3+to Tb3+ions in silicate oxyfluoride scintillating glassesviavarying Tb3+concentration [J].J.Non-Cryst.Solids, 2015, 423-424:30-34.

    [6] VALIEV D, POLISADOVA E, STEPANOV S,etal.. Luminescence spectroscopy of scintillating glasses doped with Tb3+/Ce3+with different concentrations of cerium under photo- and electron excitation [J].J.Lumin., 2015, 162:128-133.

    [7] SUN X Y, GU M, HUANG S M,etal.. Enhancement of Tb3+emission by non-radiative energy transfer from Dy3+in silicate glass [J].PhysicaB, 2009, 404(1):111-114.

    [8] HUANG L H, WANG X J, LIN H,etal.. Luminescence properties of Ce3+and Tb3+doped rare earth borate glasses [J].J.AlloysCompd., 2001, 316(1-2):256-259.

    [9] WANG T F, SHEN C, PENG Q W,etal.. Novel luminescence behaviors of Ce3+/Tb3+co-doped phosphate glasses [J].J.Non-Cryst.Solids, 2011, 357(11-13):2440-2442.

    [10] ZHU L G, LU A X, ZUO C G,etal.. Photoluminescence and energy transfer of Ce3+and Tb3+doped oxyfluoride aluminosilicate glasses [J].J.AlloysCompd., 2011, 509(29):7789-7793.

    [11] WANG Q, ZHANG W H, OUYANG S Y,etal.. Luminescent properties of Ce3+ion and Tb3+ion co-doped transparent oxyfluoride glass ceramics containing BaGdF5nanocrystals [J].J.Non-Cryst.Solids, 2015, 411:35-39.

    [12] SONTAKKE A D, UEDA J, TANABE S. Effect of synthesis conditions on Ce3+luminescence in borate glasses [J].J.Non-Cryst.Solids, 2016, 431:150-153.

    [13] 來飛, 張約品, 夏海平, 等. Ce3+摻雜Gd2O3基閃爍玻璃的研究 [J]. 光學(xué)技術(shù), 2009, 35(5):766-770. LAI F, ZHANG Y P, XIA H P,etal.. The study of Ce3+-doped Gd2O3based scintillating glasses [J].Opt.Tech., 2009, 35(5):766-770. (in Chinese)

    [14] 陳艷平, 羅德禮, 徐欽英, 等. Ce3+摻雜Li2O-MgO-Al2O3-SiO2玻璃的結(jié)構(gòu)與熒光猝滅現(xiàn)象 [J]. 無機(jī)材料學(xué)報(bào), 2014, 29(9):967-971. CHEN Y P, LUO D L, XU Q Y,etal.. Structure and fluorescence quenching of Li2O-MgO-Al2O3-SiO2glasses doped with trivalent cerium [J].JInorg.Mater., 2014, 29(9):967-971. (in Chinese)

    [15] 韓朝霞, 湯正新, 陳慶東, 等. 鈰摻雜高密度硼硅酸鹽玻璃光譜性質(zhì)研究 [J]. 中國稀土學(xué)報(bào), 2010, 28(3):275-279. HAN Z X, TANG Z X, CHEN Q D,etal.. Spectroscopic properties of cerium doped high density boron silicate glasses[J].J.Chin.RareEarthSoc., 2010, 28(3):275-279. (in Chinese)

    [16] CHEN Y P, LUO D L, LUO L Z,etal.. Luminescence of Ce3+/Tb3+ions in lithium-magnesium aluminosilicate glasses [J].J.Non-Cryst.Solids, 2014, 386:124-128.

    [17] SUN X Y, GAO P, WU S,etal.. Luminescent properties and energy transfer of Ce3+-activated Li2O-B2O3-Gd2O3scintillating glasses under VUV-UV and X-ray excitation [J].Nucl.Instrum.MethodsPhys.Res.Sect. B, 2015, 350:36-40.

    [18] ZUO C G, XIAO A G, ZHOU Z H,etal.. Spectroscopic properties of Ce3+-doped BaO-Gd2O3-Al2O3-B2O3-SiO2glasses [J].J.Non-Cryst.Solids, 2016, 452:35-39.

    [19] CAO J K, WANG X Y, LI X M,etal.. Enhanced emissions in Tb3+-doped oxyfluoride scintillating glass ceramics containing KLu2F7nano-crystals [J].J.Lumin., 2016, 170:207-211.

    [20] SUN X Y, YANG Q M, GAO P,etal.. Luminescence, energy transfer properties of Tb3+/Gd3+-coactivated oxyfluoride borogermanate scintillating glasses [J].J.Lumin., 2015, 165:40-45.

    [21] SWAPNA K, MAHAMUDA S, RAO A S,etal.. Tb3+doped zinc alumino bismuth borate glasses for green emitting luminescent devices [J].J.Lumin., 2014, 156:180-187.

    [22] XIA G D, ZHOU S M, ZHANG J J,etal.. Structural and optical properties of YAG∶Ce3+phosphors by sol-gel combustion method [J].J.Cryst.Growth, 2005, 279(3-4):357-362.

    [23] SUN J F, ZHAO Z G. Tunable luminescence of Ce3+/Tb3+-codoped BaSrBO3F through energy transfer: potential single-component blue-green-emitting phosphors [J].Mater.Lett., 2016, 165:63-66.

    [24] ZU C K, CHEN J, ZHAO H F,etal.. Effect of cerium on luminescence and irradiation resistance of Tb3+doped silicate glasses [J].J.AlloysCompd., 2009, 479(1-2):294-298.

    [25] DEXTER D L. A theory of sensitized luminescence in solids [J].J.Chem.Phys., 1953, 21(5):836-850.

    [26] REISFELD R, GREENBERG E, VELAPOLDI R,etal.. Luminescence quantum efficiency of Gd and Tb in borate glasses and the mechanism of energy transfer between them [J].J.Chem.Phys., 1972, 56(4):1698-1705.

    [27] BOURCET J C, FONG F K. Quantum efficiency of diffusion limited energy transfer in La1-x-yCexTbyPO4[J].J.Chem.Phys., 1974, 60(1):34-39.

    [28] INOKUTI M, HIRAYAMA F. Influence of energy transfer by the exchange mechanism on donor luminescence [J].J.Chem.Phys., 1965, 43(6):1978-1989.

    張勇 (1982-),男,吉林四平人,博士研究生,講師,2010年于吉林師范大學(xué)獲得碩士學(xué)位,主要從事閃爍玻璃及閃爍光纖面板的研究。

    E-mail: zhangyong@jlnu.edu.cn

    Luminescence Properties of Ce3+and Tb3+Doped Gd-Ba-silicate Scintillating Glass

    ZHANG Yong1,2*, LYU Jing-wen2, HAN Bing2, JIANG Dong-yue1, CHEN Liang-dong1

    (1.SchoolofPhysics,JilinNormalUniversity,Siping136000,China;
    2.SchoolofMaterialsScienceandEngineering,ChangchunUniversityofScienceandTechnology,Changchun130022,China)
    *CorrespondingAuthor,E-mail:zhangyong@jlnu.edu.cn

    Novel Tb3+or Ce3+doped and Tb3+/Ce3+codoped Gd-Ba-silicate scintillating glasses were synthesized by melt-quenching method. The luminescence properties were studied by transmission spectra, photoluminescence excitation and emission spectra, X-ray excited luminescence spectra and luminescence decay curves. The results show that Tb3+doped scintillating glasses exhibit bright green emission at about 544 nm and Ce3+doped scintillating glasses have a strong purplish-blue light under ultraviolet excitation. For Tb3+/Ce3+codoped scintillating glasses, Ce3+ions can strongly sensitize the luminescence of Tb3+ions under both UV and X-ray excitation, which is caused by the energy transfer process from Ce3+to Tb3+ions. The optimal doping mole fraction of Ce2O3in Tb3+/Ce3+codoped scintillating glasses was 0.2%. In this case, the evaluated energy transfer efficiency from Ce3+to Tb3+is about 45.7%. Under X-ray excitation, not only the intensity of 544 nm emission in Tb3+/Ce3+codoped scintillating glasses with 0.2% of Ce2O3was 4.2 times than that of 500 nm emission in the commercial Bi4Ge3O12(BGO) crystals, but also the integral scintillation efficiency was about 55.6% of the BGO crystals. It is beneficial for reducing radiative dose to obtain high-resolution medical X-ray imaging.

    scintillating glass; Ce3+doped; Tb3+doped; energy transfer

    2016-06-23;

    2016-08-25

    國家自然科學(xué)基金(11075026); 四平市科技發(fā)展計(jì)劃 (2015054) 資助項(xiàng)目 Supported by Natural Science Foundation of China(11075026); Science and Technology Development Program of Siping City (2015054)

    1000-7032(2017)01-0037-08

    O482.31

    A

    10.3788/fgxb20173801.0037

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