內(nèi)回流對厭氧氨氧化UASB反應(yīng)器脫氮性能的影響

付昆明,蘇雪瑩,王會芳,周厚田 (北京建筑大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,城市雨水系統(tǒng)與水環(huán)境省部共建教育部重點實驗室,北京 100044)

內(nèi)回流對厭氧氨氧化UASB反應(yīng)器脫氮性能的影響

付昆明*,蘇雪瑩,王會芳,周厚田 (北京建筑大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,城市雨水系統(tǒng)與水環(huán)境省部共建教育部重點實驗室,北京 100044)

溫度為 30℃±1 ℃, 厭氧氨氧化污泥為接種污泥,人工配制無機廢水為進水,通過改變運行方式,研究內(nèi)回流對厭氧氨氧化反應(yīng)器不同運行階段脫氮效能的影響.結(jié)果表明:厭氧氨氧化反應(yīng)器經(jīng)過42d啟動成功,TN去除負荷為3.26kg/(m3·d),TN去除率達到76.04%;內(nèi)回流對于厭氧氨氧化UASB反應(yīng)器的培養(yǎng)初期與培養(yǎng)成熟后的階段,表現(xiàn)出完全不同的特征:啟動初期,增設(shè)內(nèi)回流(回流比為92%)對反應(yīng)器運行有負面影響,TN去除率由無回流時的30%下降到19%;顆粒污泥形成后,增設(shè)內(nèi)回流(回流比為92%)對反應(yīng)器脫氮性能有正面作用,TN去除率由無內(nèi)回流時的76%提高到84%.

內(nèi)回流；厭氧氨氧化；UASB；顆粒污泥；溶解氧

由氮素污染造成的水體富營養(yǎng)化日益嚴重,脫氮成為市政污水和工業(yè)廢水處理的一項重要任務(wù).傳統(tǒng)的脫氮工藝為硝化反硝化技術(shù),但常常面臨碳源不足的困境.厭氧氨氧化(anaerobic ammonium oxidation, ANAMMOX)是一種新型自養(yǎng)脫氮工藝:缺氧條件下,ANAMMOX細菌以為電子受體,將氧化為N2,并產(chǎn)生少量相比傳統(tǒng)脫氮工藝,厭氧氨氧化工藝不需外加碳源,污泥產(chǎn)量低,CO2釋放量少,在處理高氨氮廢水[3](如污泥消化液[4]、垃圾滲濾液[5]等)顯示出低耗能、高效率的優(yōu)勢而受到國內(nèi)外研究學(xué)者的青睞.2001年,荷蘭鹿特丹污水處理廠建立了世界上首座厭氧氨氧化污水處理反應(yīng)器,真正將厭氧氨氧化工藝進行了工程化應(yīng)用[6],截至到2014年大約已有100座應(yīng)用厭氧氨氧化技術(shù)的污水廠[7].2009 年,我國通遼梅花集團建成世界上最大的厭氧氨氧化反應(yīng)器[8].目前已開發(fā)出的 ANAMMOX生物脫氮工藝主要有:CANON、PN/A等.

厭氧氨氧化技術(shù)有廣泛的應(yīng)用前景,但ANAMMOX細菌生長緩慢,對環(huán)境要求高,主要面臨游離氨(free ammonia, FA)、亞硝酸鹽、溶解氧等的抑制,以及污泥持留難等[9]問題.研究表明,NH4+對厭氧氨氧化工藝的影響較小[1],當(dāng) FA濃度達13～90mg/L時,會抑制ANAMMOX工藝的脫氮性能[10];亞硝酸鹽是ANAMMOX細菌的基質(zhì),同時也是毒性物質(zhì),當(dāng)亞硝酸鹽濃度超過臨界抑制濃度時,可阻礙ANAMMOX細菌的生長與代謝,從而影響厭氧氨氧化工藝的運行性能[11].目前,基質(zhì)抑制尤其是亞硝酸鹽抑制已成為厭氧氨氧化工藝脫氮效能提升的瓶頸[1,12-13].Jetten等

[14]認為當(dāng)N＞280mg/L時ANAMMOX菌活性被抑制;Dapena-Mora等[15]的報道認為-N 達到 350mg/L 時抑制了一半的ANAMMOX菌活性;Lotti等[11]的研究表明亞硝酸鹽的半抑制濃度為400mg/L,且能夠快速恢復(fù).不同研究者對于-N的抑制濃度不同;但是高濃度的-N會對ANAMMOX產(chǎn)生抑制作用這點是毋庸置疑的.因此,反應(yīng)器設(shè)計和運行應(yīng)盡量避免局部高基質(zhì)濃度區(qū)[16].另外, ANAMMOX菌需要嚴格厭氧環(huán)境,在氧濃度為0.5%～2.0%的空氣飽和度下[17],ANAMMOX菌的活性就被完全抑制.

ANAMMOX細菌生長緩慢,倍增時間長[18],采用生物顆粒污泥的形式可以有效避免污泥流失,保證足夠的 ANAMMOX細菌數(shù)量[9].UASB反應(yīng)器用于廢水處理時,能利用生物凝聚和結(jié)塊機能,形成具有良好性能的顆粒污泥,大大提高了污泥濃度[19].UASB反應(yīng)器中,為了加快形成顆粒污泥,通常需要足夠的上升流速 “洗出”絮狀污泥,增強污泥的沉降性能,促進基質(zhì)與污泥之間的混合程度,加速顆粒污泥的形成[20];并且出水部分內(nèi)回流對進水基質(zhì)具有稀釋和緩沖作用,可以增強污泥系統(tǒng)抗沖擊負荷能力[21],減小基質(zhì)的抑制作用,又不影響進水負荷.因此,一般認為,增加內(nèi)回流對于反應(yīng)器的運行是正面的.但作者在試驗中發(fā)現(xiàn),增加內(nèi)回流并非對于厭氧氨氧化UASB反應(yīng)器一直有利,本文結(jié)合厭氧氨氧化UASB反應(yīng)器的啟動過程,研究了不同階段中內(nèi)回流的影響.

1 材料與方法

1.1 試驗裝置

試驗裝置選用上流式厭氧污泥床反應(yīng)器,如圖 1所示.反應(yīng)器由有機玻璃制成,內(nèi)徑為 9cm,反應(yīng)區(qū)有效體積為 5.6L,沉淀區(qū)內(nèi)徑為 19cm,有效體積為 2.96L.原水首先經(jīng)過一個上流式陶粒濾池預(yù)處理配水中存在的溶解氧,然后由反應(yīng)器底部進入,由上部出水口排出,出水內(nèi)回流通過回流泵由底部進入反應(yīng)器.運行過程中控制參數(shù):連續(xù)流進水,反應(yīng)器內(nèi)溫度通過水浴調(diào)節(jié)控制在30℃±1℃.

圖1 反應(yīng)器裝置示意Fig.1 Schematic diagram of the reactor configuration

1.2 接種污泥

接種污泥為厭氧氨氧化污泥,取自實驗室長期穩(wěn)定運行的無回流的厭氧氨氧化顆粒污泥反應(yīng)器的排泥.

1.3 試驗用水

試驗用水采用人工配水.進水由 NH4Cl、 NaNO2、由 NaHCO3提供)、KH2PO410mg/L和微量元素濃縮液Ⅰ 1mL/L、微量元素濃縮液Ⅱ 1mL/L 組成.微量元素濃縮液Ⅰ:EDTA 5000mg/L,FeSO45000mg/L;微量元素濃縮液Ⅱ: EDTA 15000mg/L, ZnSO4·7H2O 430mg/L,CoCl2·6H2O 240mg/L,MnCl2·4H2O 990mg/L, CuSO4·5H2O 250mg/L,H3BO314mg/L, NaMoO4·2H2O 220mg/L, NiCl·6H2O 190mg/L, Na2SeO4·10H2O 210mg/L.原水配制完成后通過陶粒濾柱去除原水中的溶解氧,陶粒濾柱對進水基質(zhì)有少量去除,造成反應(yīng)器進水濃度有波動.

表1 反應(yīng)器進水水質(zhì)(mg/L)Table 1 Water quality of influent for reactor (mg/L)

1.4 試驗分析項目及檢測方法

各項指標測定方法均按照《水和廢水監(jiān)測分析方法》[22].-N 采用納氏試劑分光光度法;-N采用 N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;-N 采用紫外分光光度法;pH 值采用HI931700型pH計;溶解氧:采用Multi 350i型溶解氧儀;TN=-N＋-N＋-N;溫度:水銀溫度計.

1.5 試驗方法

厭氧氨氧化反應(yīng)器接種污泥取自實驗室長期運行的ANAMMOX顆粒污泥反應(yīng)器排泥,在溫度為 30℃±1℃下啟動.保持進水流量不變,通過改變運行方式(有無回流),探討增設(shè)回流對厭氧氨氧化反應(yīng)器脫氮性能的影響.試驗運行工況見表2.

表2 ANAMMOX反應(yīng)器的運行工況Table 2 Operating conditions of ANAMMOX reactor

2 結(jié)果與分析

圖2 進出水中-N,-N 和-N變化Fig.2 Variations of-N,-N and-N concentrations in the influent and effluent

圖3 TN濃度及TN去除率變化Fig.3 Variations of total nitrogen concentrations and removal efficiency

2.1 啟動階段

從圖3可以看出,在反應(yīng)器啟動初期(1～14d), TN去除率低于40%,且在7d增設(shè)回流裝置后,TN去除率在第 10d降至 15.15%,取消內(nèi)回流(15d)后,TN去除率迅速上升,在第42d時,TN去除率達到76.04%.

圖4 進水TN負荷和TN去除負荷變化Fig.4 Variations of TN loading in the influent and TN removal loading

從圖4可以看出,TN去除負荷隨著TN進水負荷的波動而波動,在第1d,TN去除負荷即達到0.65kg/(m3·d),表明接種污泥的厭氧氨氧化活性良好,但在前6d,TN去除負荷不但沒有提高,反而有所降低,因此在第 7d開始添加內(nèi)回流,期望提高TN去除負荷,令人驚訝的是,TN去除負荷卻進一步降低,第10d時,僅有0.29kg/(m3·d).第15d起,取消內(nèi)回流,同時進水負荷增加,TN去除負荷開始恢復(fù)并快速增加,并未受到進水濃度波動的影響,第42d時,TN去除負荷達到3.26kg/(m3·d),比第1d的TN去除負荷增加了4 倍,標志反應(yīng)器通過接種ANAMMOX污泥啟動成功.

通過對厭氧氨氧化的反應(yīng)方程式式(1)[18]可知-N與-N轉(zhuǎn)化量比為1.32-N生成量與-N 轉(zhuǎn)化量之比為 0.26.令-N=[{-N}進水]－ [{-N}出水];-N=[{-N}進水] －[{-N }出水],啟動及運行過程中,-N/-N 與-N/-N如圖所示.

圖5 ANAMMOX反應(yīng)器中的化學(xué)計量比例Fig.5 Stoichiometric ratios of the ANAMMOX reactor

選取啟動初期無回流(1～6d)、啟動初期添加回流(7～14d)進行統(tǒng)計分析,結(jié)果如圖6所示.

圖6 啟動階段不同操作條件下進出水氮素平均濃度Fig.6 The average influent and effluent nitrogen compounds concentrations at different operational conditions on the start-up stage

由圖 6可知,無回流時,進水 TN為159.73mg/L,出水TN為111.8mg/L,平均TN去除率為30%,去除負荷0.6kg/(m3·d).反應(yīng)器添加出水內(nèi)回流(7～14d),平均進水TN為158.44mg/L,出水TN為128.29mg/L,平均TN去除率下降為19%.添加回流裝置,使反應(yīng)器脫氮效果惡化.同樣的現(xiàn)象也在 Zhang等[26]的試驗中發(fā)現(xiàn),厭氧氨氧化反應(yīng)器添加內(nèi)回流后,對于-N和-N的去除均有負面的影響.她認為,可能的原因是,增設(shè)回流加速了進水基質(zhì)經(jīng)過狹窄的通道,加劇了溝流現(xiàn)象,當(dāng)溝流現(xiàn)象消失之后,增設(shè)回流對反應(yīng)器處理效果具有積極作用.但通過觀察,本厭氧氨氧化UASB反應(yīng)器并無明顯溝流存在,況且,利用回流提供水力剪切力,提高反應(yīng)器升流速度,保持污泥膨脹和攪動,應(yīng)可避免配水不均勻和溝流現(xiàn)象[27].據(jù)此,作者推測,TN去除率下降的原因很可能是由于ANAMMOX細菌是絕對厭氧菌,需要嚴格的厭氧的環(huán)境,當(dāng)增加回流后,厭氧氨氧化 UASB中少量存在的AOB與ANAMMOX細菌之間的共生關(guān)系被破壞,少量大氣中的氧氣通過各種途徑如出水口等部位進入反應(yīng)器中,直接與ANAMMOX接觸,抑制了其活性.

2.2 運行階段

由圖3可以看出,反應(yīng)器啟動成功后,TN去除率逐漸提高,154d TN去除率達到81.73%.155d增設(shè)出水內(nèi)回流之后,TN去除率進一步提高,并于159d達到91.10%,反應(yīng)器穩(wěn)定運行階段增設(shè)回流有助于TN去除率的進一步提高.

由圖 4可知,當(dāng)進水負荷進一步增加時,TN去除負荷也隨之增加,154d進水負荷為4.90kg/(m3·d),相應(yīng)的 TN 去除負荷也增加至4.00kg/(m3·d).添加出水內(nèi)回流(155d),TN去除負荷達到 4.12kg/(m3·d),且之后均表現(xiàn)出高于未加回流時的去除負荷,雖然出現(xiàn)小幅度波動,但恢復(fù)迅速,總體去除效果良好.

選取啟動成功后無回流(42～154d)、啟動成功后添加回流(155～190d)進行統(tǒng)計分析,結(jié)果如圖7所示.

圖7 運行階段不同操作條件下進出水氮素平均濃度Fig.7 The average influent and effluent nitrogen compounds concentrations at different operational conditions on the stable stage

如圖 7所示,未加回流時進水 TN為377.81mg/L,出水TN為89.60mg/L,TN去除率為76%,氮容積去除負荷為3.98kg/(m3·d).155d起反應(yīng)器重新添加出水內(nèi)回流裝置,進水 TN為391.98mg/L,出水TN為61.85mg/L,TN去除率提高到84%,氮容積去除負荷為4.15kg/(m3·d).雖然去除負荷低于李祥[28]在高基質(zhì)濃度下增設(shè)回流時的氮容積去除負荷 7.87kg/(m3·d),也低于實際工程運用階段脫氮效能達到 9.5kg/(m3·d)[6],但由于本厭氧氨氧化 UASB反應(yīng)器中的污泥實際體積僅有負荷計算體積的1/4,因此,實際TN去除負荷與上述文獻不相上下,表現(xiàn)出了高效的脫氮性能和巨大的潛力[29-31].此時反應(yīng)器內(nèi)厭氧氨氧化細菌活性較強,形成穩(wěn)定的污泥系統(tǒng)結(jié)構(gòu),具有較強的抗沖擊負荷能力.回流的增設(shè)對進水-N和-N產(chǎn)生稀釋和緩沖作用,上升流速的增加也強化了系統(tǒng)內(nèi)的傳質(zhì)作用,脫氮效能得到提高.這也得到了其他研究人員的證實,例如,李祥等[28]采用厭氧氨氧化顆粒污泥,在增設(shè)回流后,提高了TN的效果.

培養(yǎng)成熟后,厭氧氨氧化顆粒污泥的常規(guī)照片及顯微鏡照片如圖所示.通過圖.(a)可以看出,ANAMMOX污泥基本以顆粒狀存在,整體為紅褐色,這是ANAMMOX細菌的典型特征[32],粒徑平均約為2mm,反應(yīng)器中的污泥已經(jīng)成功實現(xiàn)顆粒化.顯微鏡下(圖 8.(b))污泥顆粒呈現(xiàn)圓形或橢圓形,中間為密實的結(jié)構(gòu),邊緣部分有少量絮狀的蓬松結(jié)構(gòu).

圖8 ANAMMOX顆粒污泥形態(tài)結(jié)構(gòu)Fig.8 The morphological structure of ANAMMOX granular sludge

綜上所述,內(nèi)回流對于厭氧氨氧化污泥在培養(yǎng)初期與培養(yǎng)成熟后表現(xiàn)出完全不同的 TN去除效果.在培養(yǎng)初期,絮狀污泥占有相當(dāng)高的比例,增加內(nèi)回流后,DO隨之滲入ANAMMOX污泥內(nèi)部,產(chǎn)生抑制作用;當(dāng)培養(yǎng)成熟后,厭氧氨氧化污泥顯著顆?；?顆粒污泥沉降性能好,可持留大量微生物,耐沖擊負荷,保證反應(yīng)器高效穩(wěn)定運行

[33],當(dāng)再次增加回流后,大部分ANAMMOX細菌受到顆粒污泥的保護,而不會因少量DO的進入而抑制活性,反而是由于內(nèi)回流的增加,混合程度增加,去除效果也隨之提高.

3 結(jié)論

3.1 厭氧氨氧化 UASB 反應(yīng)器通過接種ANAMMOX污泥,經(jīng)過42d啟動成功,形成了顆粒污泥,平均直徑約為 2mm.TN去除負荷為3.26kg/(m3·d),TN去除率為76.04%.

3.2 反應(yīng)器啟動初期,污泥系統(tǒng)沒有形成穩(wěn)定的抗沖擊結(jié)構(gòu),增設(shè)出水部分回流,回流比為92%,上升流速增加使得污泥系統(tǒng)受到擾動,脫氮效果惡化,TN去除率從30%下降為19%.

3.3 反應(yīng)器穩(wěn)定運行后,增設(shè)回流有助于基質(zhì)與微生物的接觸,上升流速的增加強化了基質(zhì)的傳質(zhì)作用,有利于微生物的生長,TN去除率從76%增加到84%,反應(yīng)器脫氮效能由3.98kg/(m3·d)進一步提高到4.15kg/(m3·d).

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Effects of internal recycle on the nitrogen removal performance of an ANAMMOX UASB reactor.

FU Kun-ming*, SU Xue-ying, WANG Hui-fang, ZHOU Hou-tian (Key Laboratory of Urban Storm Water System and Water Environment, Ministry of Education, School of Environment and Energy Engineering, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China). China Environmental Science, 2016,36(12)：3560～3566

The effect of internal recycle on the nitrogen removal by an ANAMMOX UASB reactor at different stages was investigated by changing the operating conditions. The reactor was inoculated with ANAMMOX sludge and fed by synthetic inorganic wastewater at 30℃±1℃. The ANAMMOX reactor was successfully started up in 42days, with total nitrogen(TN) removal efficiency of 76.04% at the loading of 3.26kg/(m3·d). During the initial stage, the effects of internal recycle on the performance of ANAMMOX UASB reactor were completely different for the start-up and mature stage, where the internal recycle (at recycle ratio of 92%) had negative effect on the TN removal(the TN removal efficiency decreased from 30% to 19%)when compared with the case without internal recycle. When granular sludge was formed, the internal recycle (at recycle ratio of 92%) had positive effect on TN removal (the TN removal efficiency increased from 76% to 84%).

internal recycle；ANAMMOX；UASB；granular sludge；dissolved oxygen

X703.1

A

1000-6923(2016)12-3560-07

付昆明(1981-),男,山東莒南人,講師,博士,主要從事水處理技術(shù)研究.發(fā)表論文20余篇.

2016-04-14

國家自然科學(xué)基金項目(51308025);北京市科研基地建設(shè)項目--“節(jié)能減排協(xié)同創(chuàng)新中心”(2016)

* 責(zé)任作者, 講師, fukunming@163.com