• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    復(fù)合活性釬料釬焊Cu與Al2O3的接頭組織及性能

    2016-12-22 09:00:52周英豪雷玉珍宋曉國(guó)馮吉才
    關(guān)鍵詞:釬縫固溶體釬料

    周英豪, 劉 多, 雷玉珍, 宋曉國(guó),2, 馮吉才,2

    (1. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)(威海) 山東省特種焊接技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 威海 264209; 2. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 哈爾濱 150001)

    ?

    復(fù)合活性釬料釬焊Cu與Al2O3的接頭組織及性能

    周英豪1, 劉 多1, 雷玉珍1, 宋曉國(guó)1,2, 馮吉才1,2

    (1. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)(威海) 山東省特種焊接技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 威海 264209; 2. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 哈爾濱 150001)

    為改善紫銅與Al2O3陶瓷的連接強(qiáng)度,采用納米-Al2O3增強(qiáng)的AgCuTi復(fù)合釬料(AgCuTip)對(duì)紫銅與Al2O3陶瓷進(jìn)行了真空釬焊.采用掃描電鏡、能譜分析以及剪切試驗(yàn)對(duì)釬焊接頭微觀組織及力學(xué)性能進(jìn)行了分析.釬焊接頭典型界面組織為紫銅/擴(kuò)散層/銅基固溶體+銀基固溶體 + Ti2Cu + Ti3(Cu, Al)3O/Al2O3.納米-Al2O3的添加抑制了Al2O3側(cè)反應(yīng)層的生長(zhǎng),并促進(jìn)釬縫中形成彌散分布的Ti2Cu相.隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),銅側(cè)擴(kuò)散層和Ti3(Cu, Al)3O反應(yīng)層的厚度逐漸增大.保溫時(shí)間為20 min時(shí),銅母材向釬料過(guò)度溶解,降低了接頭性能.當(dāng)釬焊溫度為880 °C,保溫10 min時(shí),接頭抗剪強(qiáng)度最高為82 MPa.納米顆粒的加入細(xì)化了釬縫組織并降低了母材與釬縫熱膨脹系數(shù)的不匹配,因此提高了接頭的連接性能.保溫時(shí)間可影響界面組織及反應(yīng)層的厚度,進(jìn)而影響接頭的連接強(qiáng)度.

    釬焊; 復(fù)合釬料; Al2O3陶瓷; T2紫銅; 界面結(jié)構(gòu); 力學(xué)性能; 強(qiáng)化機(jī)理

    Al2O3陶瓷具有高強(qiáng)度、高硬度、耐高溫等諸多優(yōu)良性能,因而被廣泛應(yīng)用于航空航天、機(jī)械等多個(gè)領(lǐng)域[1]. 然而Al2O3陶瓷的加工性能較差,難以加工成形狀復(fù)雜的工件,因此在Al2O3陶瓷的實(shí)際應(yīng)用中,需要將其與韌性良好的金屬連接到一起,制成陶瓷-金屬?gòu)?fù)合構(gòu)件[2-3]. 紫銅與Al2O3陶瓷的連接不僅能結(jié)合各自的優(yōu)良性能,而且能降低成本,這對(duì)陶瓷和金屬的應(yīng)用與發(fā)展具有重要意義[4].

    陶瓷與金屬的連接一般采用活性釬焊法,即利用釬料中的活性元素Ti、Cr、Zr等與陶瓷反應(yīng)形成反應(yīng)層,實(shí)現(xiàn)陶瓷和金屬冶金結(jié)合[5-6]. 然而,由于Al2O3陶瓷與金屬材料的彈性模量、熱膨脹系數(shù)差異較大,釬焊接頭區(qū)域存在較大的殘余應(yīng)力,惡化了接頭性能[7]. 例如:王險(xiǎn)峰等[8]采用CuSnTi釬焊Al2O3陶瓷與無(wú)氧銅時(shí)發(fā)現(xiàn),接頭區(qū)存在較大的殘余應(yīng)力,導(dǎo)致接頭整體強(qiáng)度不高,僅有42.8 MPa.

    近年來(lái),國(guó)內(nèi)外學(xué)者在活性釬焊的基礎(chǔ)上,通過(guò)調(diào)整中間層成分或復(fù)合材料技術(shù)控制,一定程度上降低了殘余應(yīng)力,實(shí)現(xiàn)了陶瓷-釬縫-金屬三者間的良好匹配,取得了一定的研究成果[9-12]. 本文采用納米-Al2O3顆粒增強(qiáng)的AgCuTi復(fù)合釬料(AgCuTip)對(duì)紫銅與Al2O3陶瓷進(jìn)行釬焊連接,研究了保溫時(shí)間對(duì)接頭界面組織和力學(xué)性能的影響規(guī)律,并分析了納米-Al2O3顆粒的強(qiáng)化機(jī)制.

    1 試 驗(yàn)

    試驗(yàn)采用的母材為高純氧化鋁陶瓷、T2紫銅,其化學(xué)成分分別如表1和表2所示.連接前使用內(nèi)圓切片機(jī)將陶瓷切成5 mm × 4 mm × 4 mm,釬焊面積為5 mm ×4 mm.將T2紫銅分別加工成25 mm × 6 mm × 5 mm (力學(xué)性能測(cè)試)和8 mm × 6 mm × 5 mm (界面組織觀察)兩種待焊試件.采用機(jī)械高能球磨方法將納米-Al2O3顆粒與商用AgCuTi (Ag-26.7Cu-4.5Ti)粉末混合制備了AgCuTip釬料,其中納米-Al2O3顆粒的含量為0.3% (wt.%),直徑約為20 nm.母材及釬料的主要性能參數(shù)如表3所示.釬焊前,首先將紫銅與Al2O3陶瓷的釬焊面用800 #砂紙打磨,然后將待焊試樣放入丙酮中超聲清洗15 min.將試樣按照Cu/AgCuTip/Al2O3陶瓷的順序裝配好后放入真空度約為 3 × 10-3Pa的真空釬焊爐中進(jìn)行釬焊.為保證釬焊過(guò)程母材與釬料之間的良好接觸,在裝配好試樣的上表面施加20 kPa的壓力.

    表1 Al2O3陶瓷化學(xué)成分

    表2 T2紫銅化學(xué)成分

    表3 母材及釬料的主要性能參數(shù)

    釬焊過(guò)程中首先以20 ℃/min的速率升溫至700 ℃,保溫5 min后;再以10 ℃/min的速率升溫至釬焊溫度,保溫一定時(shí)間;最后以5 ℃/min的速率降溫到400 ℃后,隨爐冷至室溫取出.采用X-射線衍射儀和差熱分析儀(DSC)對(duì)AgCuTip釬料的物相及熔化特性進(jìn)行分析;采用SEM、EDS、XRD觀察和分析AgCuTip釬料的形貌、成分以及接頭的界面組織;采用Instron-5569型萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)對(duì)同一工藝規(guī)范下連接的4個(gè)試樣接頭的抗剪強(qiáng)度進(jìn)行測(cè)試,加載速度為1 mm/min.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 AgCuTip復(fù)合釬料物相及熔化特性分析

    經(jīng)高能球磨后的AgCuTip釬料的二次電子形貌如圖1所示.由于釬料球在球磨過(guò)程中相互碰撞擠壓,因此釬料球表面變得粗糙,并有片層狀的釬料片出現(xiàn),釬料球的尺寸平均在65 μm左右.

    圖1 AgCuTip復(fù)合釬料微觀組織形貌

    AgCuTip復(fù)合釬料的X射線衍射分析結(jié)果如圖2所示。從圖2可以看出,XRD結(jié)果中只有Ag、Cu、Ti三種元素衍射峰的存在,說(shuō)明在高能球磨過(guò)程中,Ti元素以及納米-Al2O3顆粒并未與AgCu釬料發(fā)生冶金反應(yīng).另外,由于AgCuTip釬料中納米-Al2O3顆粒含量較少,導(dǎo)致在XRD圖譜中并無(wú)明顯的Al2O3衍射峰的出現(xiàn).

    圖2 AgCuTip粉末釬料的XRD圖譜

    AgCuTi釬料及AgCuTip釬料的DSC曲線如圖3所示。從圖3可以看出,二者的固相線溫度幾乎一樣,約為776 ℃,說(shuō)明球磨過(guò)程以及納米-Al2O3顆粒的添加整體上并不影響AgCuTi釬料的熔化特性.

    (a) AgCuTi

    (b) AgCuTip

    為分析納米-Al2O3顆粒的添加對(duì)AgCuTi釬料熱膨脹系數(shù)以及彈性模量的影響,給出了復(fù)合釬料熱膨脹系數(shù)以及彈性模量的計(jì)算方法[13]:

    式中:αC、αM、αI分別為復(fù)合釬料、AgCuTi以及納米Al2O3的熱膨脹系數(shù),f為在復(fù)合釬料中納米Al2O3顆粒所占的體積分?jǐn)?shù),EM、EC、EI分別為復(fù)合釬料、AgCuTi以及納米Al2O3的彈性模量.根據(jù)表3所提供的數(shù)據(jù)可以計(jì)算出復(fù)合釬料AgCuTip的熱膨脹系數(shù)和彈性模量分別為17.43×10-6K-1和99.30 GPa.這說(shuō)明納米-Al2O3顆粒的加入一定程度上降低了AgCuTi釬料本身的熱膨脹系數(shù)并增大了其彈性模量.2.2 Cu/AgCuTip/Al2O3接頭界面組織分析

    在釬焊溫度880 ℃,保溫10 min的條件下,采用AgCuTi釬料及增強(qiáng)相含量為0.3% (wt.%)的復(fù)合釬料所獲得的接頭顯微組織分別如圖4所示。從圖4可以看出,采用AgCuTi釬料及復(fù)合釬料均能實(shí)現(xiàn)紫銅和Al2O3陶瓷的連接,在接頭中形成厚度約為120 μm的釬縫,然而不同釬料對(duì)接頭的微觀組織結(jié)構(gòu)影響較大.當(dāng)采用AgCuTi釬料時(shí),在釬縫中分布著許多大塊狀灰色相以及粗大的AgCu共晶組織,在Al2O3陶瓷一側(cè)形成了厚度大約為5 μm的化合物層.當(dāng)采用AgCuTip復(fù)合釬料釬焊時(shí),獲得釬焊接頭的典型組織如圖4(b)所示。從圖4(b)可以看出,納米-Al2O3顆粒的加入一定程度上細(xì)化了釬縫組織,抑制了Al2O3陶瓷一側(cè)化合物的生長(zhǎng),釬縫區(qū)大量灰色相的團(tuán)聚現(xiàn)象減弱,并出現(xiàn)了大量彌散分布的黑色細(xì)顆粒相(如圖4(c)所示),形成了顆粒相增強(qiáng)的復(fù)合組織.

    釬焊過(guò)程中發(fā)生了母材向釬料的溶解,以及釬料向母材的擴(kuò)散,熔融釬料與兩側(cè)母材均發(fā)生了反應(yīng),形成多種反應(yīng)產(chǎn)物.為了方便描述,將釬焊接頭分為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ 三個(gè)相區(qū),如圖4(b)所示. 相區(qū)Ⅰ為母材向釬料中溶解形成的擴(kuò)散層,相區(qū)Ⅱ 為釬縫中間區(qū)域,主要由白色基體和分布于其中的大塊狀灰色顆粒相以及黑色細(xì)顆粒相組成,而反應(yīng)區(qū)Ⅲ 則為靠近Al2O3陶瓷母材側(cè)的連續(xù)反應(yīng)層.

    圖4(c)為圖4(b)Ⅱ 區(qū)和Ⅲ 區(qū)的高倍照片,為確定接頭界面反應(yīng)產(chǎn)物,對(duì)圖4(b)和圖4(c)中所示A-E各點(diǎn)進(jìn)行了能譜(EDS)分析.表4列出了各點(diǎn)化學(xué)成分及對(duì)應(yīng)的反應(yīng)相. 從圖4(b)可以看出,在靠近銅一側(cè)形成了一層大約30 μm厚的擴(kuò)散層(反應(yīng)區(qū)Ⅰ),由母材向釬料中的溶解形成.從圖4(c)可以看出,白色的銀基固溶體上分布著塊狀灰色銅基固溶體和黑色顆粒Ti2Cu相,形成了顆粒增強(qiáng)的銀基復(fù)合組織.顆粒狀Ti2Cu相的形成是由從銅母材溶解到液相釬料中的Cu元素與釬料中的Ti元素反應(yīng)所致.在釬焊過(guò)程中,納米-Al2O3顆粒彌散分布在液相釬料中,這些彌散分布的納米-Al2O3顆??梢宰鳛門i2Cu相的形核質(zhì)點(diǎn),使得釬料在較小的過(guò)冷度下即可形核.形核速度的加快也縮短了凝固時(shí)間,使得Ti2Cu相來(lái)不及長(zhǎng)大,促進(jìn)了Ti2Cu相的細(xì)化.另外,在圖4(c)中靠近Al2O3陶瓷一側(cè)形成了一層厚度約為1 μm的反應(yīng)層,通過(guò)EDS分析可知該層化合物主要是Ti、Cu、Al、O四種元素組成,推測(cè)該層化合物由Ti3(Cu, Al)3O所組成。李飛賓[4]與 Kozlova O[14]在研究高純Al2O3陶瓷與銅釬焊時(shí),也得到了類似的結(jié)果.

    (a)采用AgCuTi獲得的接頭界面組織

    (b)采用AgCuTip獲得的接頭界面組織

    (c)圖(b)中Al2O3陶瓷側(cè)放大圖

    Fig.4 Interfacial microstructure of Cu/Al2O3joints brazed at 880 ℃ for 10 min using different brazing fillers

    由以上分析可知,采用納米-Al2O3顆粒增強(qiáng)的AgCuTi復(fù)合釬料實(shí)現(xiàn)了紫銅與Al2O3陶瓷的可靠連接.Cu/AgCuTip/Al2O3釬焊接頭的典型界面結(jié)構(gòu)為:Cu/擴(kuò)散層/銅基固溶體+銀基固溶體+ Ti2Cu + Ti3(Cu, Al)3O /Al2O3陶瓷.

    表4 圖4中A~E點(diǎn)的能譜(EDS)分析結(jié)果

    Tab.4 Element compositions and possible phases of the regions marked in Fig.4 (at.%)

    相區(qū)CuAgTiAlO物相A95.152.382.47--擴(kuò)散層B83.4013.483.12--銅基固溶體C9.6485.684.68--銀基固溶體D25.945.7757.056.045.20Ti2CuE13.701.3441.5628.3015.10Ti3(Cu,Al)3O

    2.3 保溫時(shí)間對(duì)Cu/AgCuTip/Al2O3釬焊接頭界面結(jié)構(gòu)的影響

    影響釬焊接頭界面結(jié)構(gòu)及性能的因素有很多,如釬焊溫度、保溫時(shí)間、壓力等.本文重點(diǎn)分析保溫時(shí)間對(duì)Cu/AgCuTip/Al2O3釬焊接頭界面結(jié)構(gòu)及其性能的影響.

    圖5所示為當(dāng)釬焊溫度為880 ℃時(shí),在不同保溫時(shí)間條件下獲得的Cu/AgCuTip/Al2O3接頭界面組織照片.EDS分析結(jié)果表明保溫時(shí)間的變化對(duì)界面反應(yīng)產(chǎn)物的類型影響不大.同上述分析一致,擴(kuò)散區(qū)仍由銅基固溶體組成,釬縫則由銀基固溶體、銅基固溶體以及Ti2Cu化合物三種相組成,靠近Al2O3陶瓷一側(cè)由一層很薄的Ti3(Cu, Al)3O組成.

    隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),雖然釬縫中心層的厚度變化規(guī)律并不是很明顯,但是接頭界面結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)了一定規(guī)律的變化.當(dāng)保溫時(shí)間為5 min時(shí),釬料中的活性元素Ti與Al2O3陶瓷未完全反應(yīng),致使靠近Al2O3陶瓷一側(cè)的反應(yīng)層較薄且不連續(xù),另外,擴(kuò)散層相對(duì)較薄,釬縫中心有許多大塊狀銅基固溶體.隨著保溫時(shí)間延長(zhǎng),Al2O3陶瓷側(cè)界面反應(yīng)層厚度增加,但當(dāng)保溫時(shí)間為15 min時(shí),銅母材向釬料中的溶解量增加,如圖5(c)所示.因此在保溫時(shí)間為20 min時(shí),由于銅母材向釬料中發(fā)生了過(guò)度溶解,靠近Al2O3陶瓷一側(cè)的釬縫區(qū)出現(xiàn)了大量銅基固溶體的富集,而母材的過(guò)度溶解是導(dǎo)致接頭力學(xué)性能惡化的原因之一.另外,由于保溫時(shí)間的延長(zhǎng),使得釬料與Al2O3陶瓷反應(yīng)更加充分,故Al2O3陶瓷一側(cè)的反應(yīng)層的厚度隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),呈整體變寬的趨勢(shì).

    (a) 保溫時(shí)間5 min時(shí)釬焊接頭界面組織

    (b) 保溫時(shí)間10 min時(shí)釬焊接頭界面組織

    (c) 保溫時(shí)間15 min時(shí)釬焊接頭界面組織

    (d) 保溫時(shí)間20 min時(shí)釬焊接頭界面組織

    圖5 保溫時(shí)間對(duì)Cu/AgCuTip/Al2O3釬焊接頭界面組織的影響

    Fig.5 Effect of holding time on interfacial microstructure of Cu/AgCuTip/Al2O3joints brazed at 880 ℃

    2.4 保溫時(shí)間對(duì)Cu/AgCuTip/Al2O3釬焊接頭剪切強(qiáng)度的影響

    圖6為在釬焊溫度為880 ℃時(shí)不同保溫時(shí)間下釬焊Cu與Al2O3陶瓷所獲得的釬焊接頭的抗剪強(qiáng)度.從圖6可以看出,隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),接頭抗剪強(qiáng)度先升高后降低.當(dāng)保溫時(shí)間為10 min時(shí),所獲得的接頭強(qiáng)度最高為82 MPa,相比采用純AgCuTi釬料所獲得的接頭強(qiáng)度提高9%.根據(jù)前面對(duì)接頭組織分析可知,采用AgCuTip復(fù)合釬料獲得的釬焊接頭強(qiáng)度提高的主要原因有:一是納米-Al2O3顆粒的加入抑制了Al2O3陶瓷側(cè)反應(yīng)層的生長(zhǎng);另一方面在釬縫中形成了彌散分布的Ti2Cu相,改善了釬縫組織,并且一定程度上降低了殘余應(yīng)力.

    圖6 保溫時(shí)間下Cu/AgCuTip/Al2O3接頭剪切強(qiáng)度的影響

    Fig.6 Effect of holding time on shear strength of Cu/AgCuTip/Al2O3joints

    2.5 復(fù)合釬料強(qiáng)化機(jī)理分析

    2.5.1 抑制反應(yīng)層的生長(zhǎng)

    由以上分析可知,復(fù)合釬料中的納米顆粒一定程度上抑制了陶瓷側(cè)的反應(yīng)層的生長(zhǎng),這可用表面吸附理論來(lái)解釋[15].一般而言,具有最大表面張力的晶面生長(zhǎng)速度最快,同時(shí)吸附表面活性物質(zhì)也最多,因此該晶面的界面能得到了降低,從而降低了晶面的生長(zhǎng)速率.與陶瓷側(cè)Ti3(Cu, Al)3O反應(yīng)層顆粒相比,納米-Al2O3顆粒比表面能很高,因此更容易吸附于Ti3(Cu, Al)3O顆粒表面以抑制其生長(zhǎng).

    2.5.2 熱失配強(qiáng)化

    假設(shè)釬縫中每個(gè)物相在小范圍內(nèi)是均一和各向同性的,并不考慮各個(gè)相之間的相互作用,那么釬縫的熱膨脹系數(shù)可根據(jù)下式來(lái)計(jì)算[10]:

    式中:α、αm、αf分別為釬縫、基體以及增強(qiáng)相的熱膨脹系數(shù),Vf為增強(qiáng)相的體積分?jǐn)?shù).在釬焊溫度880 ℃,保溫10 min的條件下,對(duì)采用AgCuTi及增強(qiáng)相含量為0.3% (wt.%)的復(fù)合釬料所獲得的釬縫組織的熱膨脹系數(shù)進(jìn)行計(jì)算可得α1=18.1×10-6K-1,α2=16.2×10-6K-1. 從結(jié)果可以看出:采用純AgCuTi釬料所得到的釬焊接頭的釬縫區(qū)的熱膨脹系數(shù)與AgCuTi釬料本身很接近;而采用納米-Al2O3顆粒增強(qiáng)的釬料所得到的釬縫區(qū)的熱膨脹系數(shù)有所降低,接近于銅母材熱膨脹系數(shù),因此一定程度上降低了母材與釬縫熱膨脹系數(shù)的不匹配,相應(yīng)地緩解了接頭的殘余應(yīng)力.

    3 結(jié) 論

    1)采用高能球磨方法制備了納米-Al2O3顆粒增強(qiáng)的AgCuTi復(fù)合釬料.Ti元素以及納米-Al2O3顆粒并未與AgCu釬料發(fā)生冶金反應(yīng),且對(duì)其熔化行為基本無(wú)影響;納米-Al2O3顆粒的加入一定程度上降低了AgCuTi釬料本身的熱膨脹系數(shù)并增大了其彈性模量.

    2) 采用AgCuTip釬料實(shí)現(xiàn)了紫銅與Al2O3陶瓷的釬焊連接,接頭典型界面結(jié)構(gòu)為Cu/擴(kuò)散層/銅基固溶體+銀基固溶體+ Ti2Cu + Ti3(Cu, Al)3O/Al2O3陶瓷.納米-Al2O3顆粒的加入抑制了Al2O3陶瓷側(cè)反應(yīng)層的生長(zhǎng),并在釬縫中形成了彌散分布的Ti2Cu相,改善了釬縫組織.

    3)保溫時(shí)間對(duì)接頭界面反應(yīng)產(chǎn)物種類影響不大,但隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),Ti3(Cu, Al)3O的厚度逐漸增大.當(dāng)保溫時(shí)間為20 min時(shí),銅母材向釬料中過(guò)度溶解,致使釬縫中出現(xiàn)了大量塊狀銅基固溶體,降低了接頭性能.當(dāng)釬焊溫度為880 ℃,保溫10 min時(shí),接頭抗剪強(qiáng)度最高可達(dá)82 MPa.

    4) 復(fù)合釬料強(qiáng)化機(jī)理可總結(jié)為兩部分:一是抑制了陶瓷側(cè)反應(yīng)層的生長(zhǎng);二是降低了母材與釬縫熱膨脹系數(shù)的不匹配程度,因而緩解了接頭的殘余應(yīng)力.

    [1] 陳維平,韓孟巖,楊少鋒. Al2O3陶瓷復(fù)合材料的研究進(jìn)展[J]. 材料工程, 2011(3): 91-96.

    CHEN Weiping, HAN Mengyan, YANG Shaofeng. Theresearch progress of Al2O3ceramic composites[J]. Journal of Materials Engineering, 2011(3): 91-96.

    [2]李家科,劉磊,劉意春,等. 先進(jìn)結(jié)構(gòu)陶瓷與金屬材料釬焊連接技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 機(jī)械工程材料, 2010,34(4): 1-4.

    LI Jiake, LIU Lei, LIU Yichun, et al. Dvelopment of brazing joing technology of advanced structural ceramics to metal materials[J].Journal of Mechanical Engineering Materials, 2010,34(4): 1-4.

    [3]李卓然,樊建新,馮吉才. 氧化鋁陶瓷與金屬連接的研究現(xiàn)狀[J]. 宇航材料工藝, 2008(4): 6-10.

    LI Zhuoran, FAN Jianxin, FENG Jicai.Process in joining of alumina ceramics to metal[J]. Journal of Aerospace Materials & Technology, 2008(4): 6-10.

    [4]李飛賓,吳愛(ài)萍,鄒貴生,等. 高純氧化鋁陶瓷與無(wú)氧銅的釬焊[J]. 焊接學(xué)報(bào), 2008,29(3): 53-56.

    LI Feibin, WU Aiping, ZHOU Guisheng,et al. Brazing between high purity alumina ceramic and oxygen-free copper[J]. Welding Journal, 2008,29(3): 53-56.

    [5] NING Honglong, LAN Linfeng, WANG Lei, et al. Interface Reaction Thermodynamics of Ag-Cu-Ti Brazing Filler Metal and Alumina Ceramic[J]. Materials Science and Engineering Technology, 2014, 936: 1239-1246. DOI: 10. 4028 / www. scientific. net/AMR.936.1239.

    [6] YANG Zhenwen, ZHANG Lixia XUE Qing, et al. Interfacial microstructure and mechanical property of SiO2-BN ceramics and Invar joint brazed with Ag-Cu-Ti active filler metal[J]. Materials Science and Engineering: A, 2012, 534: 309-313. DOI:10.1016/j.msea.2011.11.074.

    [7]張笑,呂令濤,楊建鋒,等. 封接工藝對(duì)陶瓷-金屬接頭組織和力學(xué)性能的影響[J]. 稀有金屬材料與工程, 2013,42(1): 145-148.

    ZHANG Xiao, LV Lingtao, YANG Jianfeng, et al. Effect of the sealing process on the structure and mechanical properties of ceramic-metal sealing fitting[J]. Rare Metal Materials and Engineering, 2013,42(1): 145-148.

    [8]王險(xiǎn)峰. Cu-Ti系活性釬料釬焊高純Al2O3陶瓷/無(wú)氧銅的研究[D]. 長(zhǎng)沙:中南大學(xué), 2014.

    WANG Xianfeng. Study of Cu-Ti-based active filler alloy brazing Al2O3ceramics to Cu[D]. Changsha: Central South University, 2014.

    [9] YANG Minxuan, LIN Tiesong, HE Peng. Cu + TiB2composite filler for brazing Al2O3and Ti-6Al-4V alloy[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2012, 512(1): 282-289. DOI:10.1016/j.jallcom.2011.09.082.

    [10]SONG Xiaoguo, CAO Jian, WANG Yifeng, et al. Effect of Si3N4-particles addition in Ag-Cu-Ti filler alloy on Si3N4/TiAl brazed joint[J]. Materials Science and Engineering: A, 2011, 528(15): 5135-5140. DOI: 10.1016 /j.msea. 2011.03.032.

    [11]HALBIG M C, CODDINGTON B P, ASTHANA R, et al. Characterization of silicon carbide joints fabricated using SiC particulate-reinforced Ag-Cu-Ti alloys[J]. Ceramics International, 2013, 39(4): 4151-4162. DOI: 10.1016/ j.ceramint.2012.10.271.

    [12]CUI Bin, HUANG Jihua, XIONG Jinhui, et al. Reaction-composite brazing of carbon fiber reinforced SiC composite and TC4 alloy using Ag-Cu-Ti-(Ti + C) mixed powder[J]. Materials Science and Engineering: A, 2013, 562: 203-210. DOI:10.1016/j.msea.2012.11.031.

    [13]YANG Jianguo, JI Shude, FANG Hongyuan. Theoretical study and numerical simulation of the stress fields of the Al2O3joints brazed with composite filler materials[J]. China Welding, 2006, 15(3): 74-78.

    [14]KOZLOVA O, BRACCINI M, VOYTOVYCH R, et al. Brazing copper to alumina using reactive CuAgTi alloys[J]. Acta Materialia, 2010, 58(4): 1252-1260. DOI:10.1016 / j.actamat.2009.10.029.

    [15]TSAO L C, CHANG S Y, LEE C I, et al. Effects of nano-Al2O3additions on microstructure development and hardness of Sn3.5Ag0.5Cu solder[J]. Materials & Design, 2010, 31(10): 4831-4835. DOI:10.1016/j.matdes.2010.04.033.

    (編輯 王小唯 苗秀芝)

    Microstructure and performance of the Cu/Al2O3joint brazed with active composite filler

    ZHOU Yinghao1, LIU Duo1, LEI Yuzhen1, SONG Xiaoguo1,2, FENG Jicai1,2

    (1. Shandong Provincial Key Laboratory of Special Welding Technology, Harbin Institute of Technology at Weihai, Weihai 264209, ShandongChina; 2. State Key Laboratory of Advanced Welding and Joining, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, China)

    In order to improve the strength of Cu/Al2O3joint, vacuum brazing of copper to Al2O3ceramic was performed using nano -Al2O3strengthened AgCuTi composite filler (abbreviated as AgCuTipfiller). The microstructure and mechanical performance of the brazed joint were investigated by scanning electron microscope (SEM), energy dispersive spectrometer (EDS) and shear strength test. Typical interfacial microstructure of Cu/AgCuTip/Al2O3brazed joint is Cu/diffusion layer/Cu-based solid solution + Ag-based solid solution +Ti2Cu +Ti3(Cu, Al)3O/Al2O3. The addition of nano-Al2O3can improve the interfacial microstructure by inhibiting the growth of reaction layer near Al2O3ceramic side, and promoting the formation of dispersed Ti2Cu phase in brazing seam. Moreover, both thickness of diffusion layer and Ti3(Cu, Al)3O reaction layer thickened with an increasing holding time. Excessive dissolution of copper was occurred when holding time reached 20 min, which deteriorated the performance of the brazed joint. The highest shear strength of 82 MPa can be obtained when brazed at 880 °C for 10 min. The addition of nano-Al2O3particles can refine the microstructure of brazing seam and decrease the mismatch of coefficient of thermal expansion between substrates and brazing seam. Therefore, the performance of brazed joint can be improved. The holding time can affect the microstructure and thickness of reaction layer, thereby affect the strength of brazed joints.

    brazing; composite filler; Al2O3ceramic; T2 copper; interfacial microstructure; mechanical properties; strengthening mechanism

    10.11918/j.issn.0367-6234.2016.11.011

    2015-12-26

    國(guó)家自然科學(xué)基金(51505105)

    周英豪(1992—),男,碩士研究生; 馮吉才(1958—),男,教授,博士生導(dǎo)師

    劉 多,liuduo0376@163.com

    TG454

    A

    0367-6234(2016)11-0069-06

    猜你喜歡
    釬縫固溶體釬料
    廢氣再循環(huán)冷卻器釬縫氣密性檢測(cè)試驗(yàn)
    無(wú)機(jī)非金屬材料中固溶體的應(yīng)用研究
    Bi2WxMo1-xO6固溶體制備及光催化降解有機(jī)廢水
    無(wú)機(jī)非金屬材料中固溶體的實(shí)施
    四川水泥(2019年9期)2019-02-16 20:12:56
    ZnAl、AlSi(X)釬料釬焊鋁/鋼的接頭耐腐蝕性研究
    電焊機(jī)(2018年4期)2018-05-03 03:12:10
    Ni對(duì)Cu-6.5P釬料顯微組織及性能的影響
    焊接(2016年8期)2016-02-27 13:05:11
    新型藥芯銀釬料的制造技術(shù)及應(yīng)用前景
    焊接(2016年5期)2016-02-27 13:04:43
    AgCuSn-Ag-AgCuSn復(fù)合釬料的組織及性能
    焊接(2016年3期)2016-02-27 13:01:32
    新型鎳基粘帶釬料的研制
    焊接(2016年3期)2016-02-27 13:01:29
    MgAlSn釬料釬焊AZ61鎂合金的釬縫顯微組織及力學(xué)性能
    焊接(2015年5期)2015-07-18 11:03:40
    亚洲精品在线观看二区| 午夜福利在线在线| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 有码 亚洲区| 国产色婷婷99| 久久国内精品自在自线图片| 一进一出好大好爽视频| 白带黄色成豆腐渣| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲国产欧美人成| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲第一电影网av| 嫁个100分男人电影在线观看| 97超视频在线观看视频| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产久久久一区二区三区| 岛国在线免费视频观看| 日本与韩国留学比较| 国产午夜精品论理片| 啦啦啦啦在线视频资源| 成人无遮挡网站| 亚洲18禁久久av| 中文资源天堂在线| 最近在线观看免费完整版| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 免费看a级黄色片| 日日夜夜操网爽| 午夜激情欧美在线| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 夜夜夜夜夜久久久久| 日日干狠狠操夜夜爽| 久久人人精品亚洲av| 日本黄色视频三级网站网址| 欧美激情在线99| 在线观看66精品国产| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 少妇人妻一区二区三区视频| 欧美极品一区二区三区四区| 性插视频无遮挡在线免费观看| 久久中文看片网| 91久久精品电影网| 精品国内亚洲2022精品成人| 麻豆成人午夜福利视频| 观看美女的网站| 丰满人妻一区二区三区视频av| 麻豆久久精品国产亚洲av| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产中年淑女户外野战色| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲精品成人久久久久久| 成人综合一区亚洲| 欧美成人一区二区免费高清观看| 男人舔女人下体高潮全视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 成人欧美大片| 国产淫片久久久久久久久| 男女之事视频高清在线观看| 久久精品国产清高在天天线| 日本黄色视频三级网站网址| 国产精品人妻久久久久久| 国产精品永久免费网站| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美精品国产亚洲| 此物有八面人人有两片| 在线国产一区二区在线| 亚洲av不卡在线观看| 成人特级av手机在线观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 黄色日韩在线| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲欧美精品综合久久99| a在线观看视频网站| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 丰满的人妻完整版| 国产高潮美女av| 久久久久久国产a免费观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 啦啦啦韩国在线观看视频| 女人被狂操c到高潮| 亚洲国产精品成人综合色| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲精品一区av在线观看| 国产一区二区三区视频了| 观看免费一级毛片| 两人在一起打扑克的视频| 国产亚洲av嫩草精品影院| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 久久6这里有精品| 色综合站精品国产| 午夜a级毛片| 免费看日本二区| 不卡视频在线观看欧美| 一个人看视频在线观看www免费| 精品福利观看| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 国产成人一区二区在线| 成人美女网站在线观看视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲精品国产成人久久av| 成人国产一区最新在线观看| 成年女人看的毛片在线观看| 婷婷亚洲欧美| 久久久久免费精品人妻一区二区| x7x7x7水蜜桃| 久久午夜亚洲精品久久| 嫩草影院入口| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| ponron亚洲| 搞女人的毛片| 久久国产精品人妻蜜桃| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 两个人视频免费观看高清| 少妇丰满av| 成人毛片a级毛片在线播放| 99久久九九国产精品国产免费| 真人做人爱边吃奶动态| 国产美女午夜福利| 男人和女人高潮做爰伦理| a在线观看视频网站| 成人特级av手机在线观看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 亚洲av成人av| 天堂√8在线中文| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲乱码一区二区免费版| 一级黄色大片毛片| 久久久久久久久久成人| 欧美中文日本在线观看视频| 麻豆成人午夜福利视频| 久久亚洲真实| 亚洲精华国产精华精| 欧美日韩乱码在线| 亚洲18禁久久av| 男人舔女人下体高潮全视频| 亚洲成人中文字幕在线播放| 成人av一区二区三区在线看| 伦理电影大哥的女人| 赤兔流量卡办理| 可以在线观看毛片的网站| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产精品伦人一区二区| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲精品亚洲一区二区| 日韩欧美 国产精品| 两个人的视频大全免费| 婷婷精品国产亚洲av| 搞女人的毛片| 亚洲avbb在线观看| 国产69精品久久久久777片| 在现免费观看毛片| 波多野结衣高清作品| 无遮挡黄片免费观看| 22中文网久久字幕| 久久热精品热| 22中文网久久字幕| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 日韩一区二区视频免费看| 亚洲精品456在线播放app | 桃色一区二区三区在线观看| aaaaa片日本免费| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产真实乱freesex| 美女 人体艺术 gogo| 久久99热6这里只有精品| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 校园人妻丝袜中文字幕| 免费大片18禁| 露出奶头的视频| 亚洲无线在线观看| 丰满乱子伦码专区| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲内射少妇av| 高清日韩中文字幕在线| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 精品一区二区免费观看| 高清日韩中文字幕在线| 国产精品人妻久久久影院| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲av.av天堂| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产男靠女视频免费网站| 久久欧美精品欧美久久欧美| 成年女人看的毛片在线观看| 熟女电影av网| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 日本一本二区三区精品| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲男人的天堂狠狠| 极品教师在线视频| 久久精品国产亚洲网站| 国产69精品久久久久777片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 久久99热6这里只有精品| 国产精品伦人一区二区| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 很黄的视频免费| 欧美中文日本在线观看视频| 亚洲图色成人| 久久久精品大字幕| 99热精品在线国产| 99久久精品一区二区三区| 91在线观看av| 韩国av一区二区三区四区| 成人国产综合亚洲| 成人国产综合亚洲| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 人妻夜夜爽99麻豆av| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 最近最新免费中文字幕在线| 欧美zozozo另类| 毛片女人毛片| 1024手机看黄色片| x7x7x7水蜜桃| 亚洲av不卡在线观看| 色av中文字幕| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 精品一区二区三区av网在线观看| 久久久精品大字幕| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 欧美+日韩+精品| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 1000部很黄的大片| av国产免费在线观看| av在线观看视频网站免费| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 99视频精品全部免费 在线| 日韩一本色道免费dvd| 国产主播在线观看一区二区| 深夜精品福利| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产精品三级大全| 深爱激情五月婷婷| 亚洲精华国产精华精| 国产精品久久视频播放| 日韩 亚洲 欧美在线| 成人精品一区二区免费| 日韩欧美 国产精品| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚州av有码| 日本a在线网址| 亚洲欧美激情综合另类| 国产激情偷乱视频一区二区| 我的老师免费观看完整版| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲精品久久国产高清桃花| 别揉我奶头 嗯啊视频| 成人永久免费在线观看视频| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲av成人av| 一个人观看的视频www高清免费观看| 最近最新免费中文字幕在线| 午夜激情欧美在线| 在线播放国产精品三级| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产高清不卡午夜福利| 日日啪夜夜撸| 两个人的视频大全免费| 久久精品国产自在天天线| 色哟哟·www| 狠狠狠狠99中文字幕| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 成熟少妇高潮喷水视频| 成人综合一区亚洲| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 久久欧美精品欧美久久欧美| 日本 av在线| 国产精品日韩av在线免费观看| 日韩欧美精品免费久久| 国产亚洲欧美98| 99热这里只有是精品50| 免费av观看视频| 婷婷亚洲欧美| 国产伦一二天堂av在线观看| 国产老妇女一区| 午夜福利18| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 有码 亚洲区| 狠狠狠狠99中文字幕| 成人性生交大片免费视频hd| 久久精品国产亚洲av天美| 国产亚洲精品av在线| 人妻夜夜爽99麻豆av| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 免费看美女性在线毛片视频| 成年人黄色毛片网站| 成人亚洲精品av一区二区| 日韩欧美在线二视频| 久久久久久久久久成人| 欧美三级亚洲精品| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产成人福利小说| 在线观看午夜福利视频| 在线看三级毛片| 欧美一级a爱片免费观看看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 午夜福利在线观看吧| 亚洲四区av| 国产视频内射| 欧美最黄视频在线播放免费| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲精品成人久久久久久| 日韩强制内射视频| 人妻少妇偷人精品九色| 国产 一区 欧美 日韩| av在线亚洲专区| 欧美日韩黄片免| 免费av毛片视频| 嫩草影院新地址| 国产美女午夜福利| 中文在线观看免费www的网站| 亚洲性久久影院| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产精品人妻久久久影院| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产精品一区www在线观看 | 精品一区二区三区av网在线观看| 在线观看舔阴道视频| 一区二区三区激情视频| 国产精品一区二区性色av| 99久久中文字幕三级久久日本| 欧美成人a在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| av黄色大香蕉| 一个人看的www免费观看视频| 嫩草影视91久久| 免费电影在线观看免费观看| 18禁在线播放成人免费| 精品久久国产蜜桃| 桃红色精品国产亚洲av| x7x7x7水蜜桃| 99久久精品一区二区三区| 精品一区二区三区人妻视频| 久久亚洲精品不卡| 中文字幕熟女人妻在线| 久久精品综合一区二区三区| 日韩av在线大香蕉| 成人性生交大片免费视频hd| 直男gayav资源| 亚洲成av人片在线播放无| 免费观看在线日韩| 国产私拍福利视频在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 免费在线观看成人毛片| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 热99在线观看视频| 国产三级中文精品| 久久久久久九九精品二区国产| 国产精品爽爽va在线观看网站| 中出人妻视频一区二区| 又紧又爽又黄一区二区| 国产成人福利小说| 国产精品伦人一区二区| 欧美最新免费一区二区三区| АⅤ资源中文在线天堂| 乱系列少妇在线播放| 91狼人影院| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产成人aa在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 我要搜黄色片| 久久久久久久久久久丰满 | 长腿黑丝高跟| 夜夜夜夜夜久久久久| 又紧又爽又黄一区二区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 精品一区二区三区视频在线| 久久久久免费精品人妻一区二区| 少妇被粗大猛烈的视频| 制服丝袜大香蕉在线| 国产主播在线观看一区二区| 婷婷亚洲欧美| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 成人国产麻豆网| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产高清三级在线| 亚洲经典国产精华液单| www日本黄色视频网| 麻豆成人午夜福利视频| 伦精品一区二区三区| 色吧在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 有码 亚洲区| 老司机福利观看| 精品一区二区三区人妻视频| 日韩强制内射视频| 亚洲avbb在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 久久亚洲真实| 在线国产一区二区在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 色视频www国产| av.在线天堂| 国产黄色小视频在线观看| 九色国产91popny在线| 亚洲欧美日韩无卡精品| a在线观看视频网站| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 国产亚洲欧美98| 亚洲经典国产精华液单| 综合色av麻豆| 天堂影院成人在线观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 久久午夜福利片| 欧美高清成人免费视频www| 国产主播在线观看一区二区| 欧美xxxx性猛交bbbb| 女同久久另类99精品国产91| 久久久精品欧美日韩精品| 男女那种视频在线观看| 91av网一区二区| 亚洲欧美日韩高清专用| 天美传媒精品一区二区| 高清日韩中文字幕在线| 啦啦啦啦在线视频资源| av.在线天堂| 69av精品久久久久久| 国产探花在线观看一区二区| 日本色播在线视频| 春色校园在线视频观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 成年女人永久免费观看视频| 欧美国产日韩亚洲一区| 日韩人妻高清精品专区| 一个人免费在线观看电影| 麻豆一二三区av精品| 免费av毛片视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 99视频精品全部免费 在线| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产中年淑女户外野战色| 热99re8久久精品国产| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 我要看日韩黄色一级片| 亚洲av成人精品一区久久| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲成人久久爱视频| 九九在线视频观看精品| 国产黄色小视频在线观看| 可以在线观看毛片的网站| 国产私拍福利视频在线观看| xxxwww97欧美| 日本黄大片高清| 日韩av在线大香蕉| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 别揉我奶头 嗯啊视频| 精品人妻1区二区| 一本一本综合久久| 波野结衣二区三区在线| 亚洲av第一区精品v没综合| 成人综合一区亚洲| 国产高清激情床上av| 久久久国产成人精品二区| 亚洲精品亚洲一区二区| 亚洲欧美日韩高清专用| 一级黄色大片毛片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产伦在线观看视频一区| 有码 亚洲区| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 欧美bdsm另类| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产高潮美女av| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲专区国产一区二区| 免费人成视频x8x8入口观看| 成人永久免费在线观看视频| 国产黄a三级三级三级人| 国产 一区 欧美 日韩| 久久这里只有精品中国| 国产v大片淫在线免费观看| 又粗又爽又猛毛片免费看| 精品欧美国产一区二区三| 网址你懂的国产日韩在线| а√天堂www在线а√下载| 国产亚洲精品av在线| 国产高清视频在线观看网站| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲人与动物交配视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 丰满乱子伦码专区| 别揉我奶头 嗯啊视频| 深夜a级毛片| 亚洲人与动物交配视频| 22中文网久久字幕| 久久久国产成人免费| 身体一侧抽搐| 天天躁日日操中文字幕| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲欧美日韩东京热| 日本a在线网址| 伊人久久精品亚洲午夜| 欧美一区二区国产精品久久精品| 中文字幕久久专区| 亚洲18禁久久av| 日本一本二区三区精品| 国产精品一及| 久久久久久久久久久丰满 | 亚洲国产精品成人综合色| 天天一区二区日本电影三级| 搡老妇女老女人老熟妇| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 亚洲精品久久国产高清桃花| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 久久午夜亚洲精品久久| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久午夜福利片| 国产黄片美女视频| 亚洲精华国产精华精| 免费看光身美女| 国产精品精品国产色婷婷| 欧美高清成人免费视频www| 深爱激情五月婷婷| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美激情国产日韩精品一区| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 91在线观看av| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久久久免费精品人妻一区二区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 免费在线观看日本一区| АⅤ资源中文在线天堂| 日日夜夜操网爽| 有码 亚洲区| 真人做人爱边吃奶动态| 国产精品三级大全| 欧美潮喷喷水| 有码 亚洲区| a级一级毛片免费在线观看| 国产成人福利小说| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 99精品在免费线老司机午夜| 国产成人福利小说| 欧美最黄视频在线播放免费| 精品久久久久久久久av| 真人做人爱边吃奶动态| 哪里可以看免费的av片| 亚洲在线观看片| 国产男人的电影天堂91| 精品久久久久久久久久免费视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 黄色欧美视频在线观看| 国产精品日韩av在线免费观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 窝窝影院91人妻| 国国产精品蜜臀av免费| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 伊人久久精品亚洲午夜| 最近中文字幕高清免费大全6 | 亚洲欧美日韩无卡精品| 精品日产1卡2卡| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 色综合亚洲欧美另类图片| 久久国产精品人妻蜜桃| 深夜精品福利| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲国产欧美人成| 欧美高清成人免费视频www| 免费大片18禁| 黄色一级大片看看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国产一区二区三区视频了| 禁无遮挡网站| 不卡一级毛片| 麻豆国产av国片精品| 1000部很黄的大片| 能在线免费观看的黄片| 男女啪啪激烈高潮av片| 欧美xxxx性猛交bbbb| 色在线成人网| 亚洲美女搞黄在线观看 | 波多野结衣高清作品| 可以在线观看毛片的网站| 精品无人区乱码1区二区| 神马国产精品三级电影在线观看| 桃色一区二区三区在线观看| 国产一区二区三区av在线 | 久久中文看片网| 99热精品在线国产| 久久精品综合一区二区三区| av在线亚洲专区| 69av精品久久久久久| 小说图片视频综合网站| 国产淫片久久久久久久久| av天堂在线播放|