交變電場下SiC/Ti擴散連接過程中原子擴散和界面反應

孫東立， 張寧波， 王 清， 李其海， 韓秀麗

(哈爾濱工業(yè)大學 材料科學與工程學院，哈爾濱 150090)

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交變電場下SiC/Ti擴散連接過程中原子擴散和界面反應

孫東立， 張寧波， 王 清， 李其海， 韓秀麗

(哈爾濱工業(yè)大學 材料科學與工程學院，哈爾濱 150090)

為研究交變電場對界面處原子擴散行為及界面反應的影響，將交變電場引入SiC與Ti的擴散連接過程，采用掃描電子顯微鏡(SEM)、能譜儀(EDS)、X射線衍射(XRD)及剪切性能測試等手段研究了交(直)流電場及電場強度對SiC/Ti擴散連接界面結(jié)構、原子擴散、剪切強度的影響，探討了電場輔助擴散連接的物理機制. 研究結(jié)果表明：在空洞閉合階段，電壓會使得界面處產(chǎn)生極大的鏡像吸附力，使兩個表面結(jié)合更加緊密，界面吸附力隨著外加電壓的增大和界面間距的減小而增大；在擴散反應階段，施加電壓會使界面處原子擴散通量增加，即外電壓會促進SiC和Ti擴散連接界面處原子的擴散，電壓越大，促進作用越明顯. 直流電壓作用下擴散連接界面有正負極效應，而交流電壓作用下無此效應. 在950 ℃/1.5 h/7.5 MPa條件下施加400 V交流電壓擴散連接接頭強度達到63.8±9.4 MPa，界面反應層的相結(jié)構為SiC/TiC/TiC+Ti5Si3/Ti. 電場可在一定程度上促進界面原子的擴散，提高連接效率.

擴散連接；SiC；Ti；界面；電場

工程領域常用到陶瓷與金屬等異種材料連接形成的構件，此類構件可以發(fā)揮陶瓷、金屬材料的優(yōu)良性能，以滿足特殊服役環(huán)境的需要. 固相擴散連接和釬焊是目前最常用的方法，前者相較于后者具有連接接頭質(zhì)量穩(wěn)定、耐腐蝕性能好、可獲得耐高溫接頭等優(yōu)點，但也存在連接溫度高、擴散時間長、設備要求高等不足[1-3]. 研究表明，電場可明顯增加金屬內(nèi)部空位濃度[4]，提高空位遷移率[5]，降低鋁合金中的相變激活能[6]. Garay等[7]利用正電子湮滅法研究了電場對Ni3Ti合成過程中點缺陷運動的影響，結(jié)果表明在電場作用下，空位濃度增加且擴散激活能降低24%. Pomeranze等[1]發(fā)現(xiàn)金屬與電解質(zhì)性質(zhì)的無機材料在電場中具有熱擴散接合的現(xiàn)象，稱之為電場輔助擴散連接. Park[8]和Xing[9]等對Al/玻璃電場輔助擴散連接進行了研究，發(fā)現(xiàn)電場使界面處生成大量的樹枝狀納米晶Al2O3，并提高了接頭的彎曲斷裂強度. 采用電場輔助擴散連接的方法，可加快界面原子擴散、促進界面反應、加速連接過程，從而降低連接溫度、縮短連接時間、提高效率，同時對于改善接頭組織、提高接頭性能等均有所幫助[10-13]. 本文作者前期研究了Al2O3/Ti在電場作用下擴散連接過程中的界面反應和接頭的力學性能，結(jié)果表明，電場輔助擴散連接接頭的剪切強度比普通接頭提高50%以上[14].

以往電場輔助擴散連接的研究大多局限于離子導體材料，能否將該方法擴展到在較低溫度下不形成離子導電的SiC陶瓷，目前還沒有報道. 作者在以前的研究中發(fā)現(xiàn)直流電場對擴散連接界面反應和元素擴散的影響存在正負極效應，不同極性的反應層厚度和結(jié)構不同. 交流電場可加速擴散和點缺陷的遷移[7]，消除正負極效應. 本文在SiC與Ti的連接過程中施加直流和交流電場，研究電場作用下SiC/Ti擴散連接接頭的界面組織結(jié)構，探討電場作用下擴散連接過程中原子擴散行為及界面反應機理，開發(fā)擴散連接新工藝技術，并運用此工藝方法提高擴散連接的效率和接頭質(zhì)量.

1 試 驗

采用純度為96.78 %常壓燒結(jié)SiC作為被連接陶瓷，80 μm厚的工業(yè)純鈦為中間層，以氬氣為保護氣氛. 將陶瓷切割成5 mm×5 mm×3 mm的小塊(5 mm×5 mm的面為被連接面)，依次經(jīng)過打磨、拋光、清洗處理后與Ti箔組合成待焊件，擴散連接在自主組裝的擴散連接爐中進行. 試樣疊合、裝卡示意圖和正負極反應層示意圖如圖1所示.

圖1 試樣裝卡及接頭正負極反應層示意圖

裝卡好待焊件，施加電壓U，以10 ℃/min的速率升溫至700 ℃保溫20 min，再以5 ℃/min加熱至連接溫度T，保溫相應時間t. 降溫時先以5 ℃/min的速度降到400 ℃，隨后將焊接件隨爐冷卻. 根據(jù)試樣裝卡方法存在兩個界面，以靜電場方向定義正、負極界面反應層，如圖1所示.

為研究電場對對擴散連接界面組織結(jié)構及力學性能的影響，在擴散連接溫度/時間/壓力為950 ℃/1.5 h/7.5 MPa條件下，分別施加0 V電壓、400 V直流電壓、200、400、800、1 000 V交流電壓(頻率為50 HZ)；為驗證電場對界面原子擴散動力學的影響，將電壓/時間固定為7.5 MPa/2 h，連接溫度選取950 、1 000 ℃，直流電壓分別選取0、200、300、400 V.

剪切強度測試在Instron-5569R型電子萬能試驗機上進行，接頭放入特制的剪切卡具中，控制壓頭下降速度為0.5 mm/s，每個工藝下的剪切強度取3個試件的平均值. 利用D8 ADVANCE型X射線衍射分析儀對試樣進行XRD分析. 儀器測試參數(shù)為：Cu靶，特征波長約為0.154 059 8 nm，施加電壓、電流分別為40 kV、40 mA，衍射角范圍20°～90°，聚焦寬度為300 μm. 剝層時X射線衍射分析測試條件為：Cu靶，施加電壓、電流分別為40 kV、40 mA，掠入射角α選取為5°. 采用Quanta200FEG掃描電子顯微鏡(SEM)觀察接頭處界面組織形貌，并采用附帶的能譜分析儀(EDS)分析界面附近元素分布情況.

2 結(jié)果與分析

2.1 直流電場和交流電場對擴散連接界面組織結(jié)構的影響

950 ℃/1.5 h/7.5 MPa條件下，在擴散連接過程中分別施加不同電壓獲得的接頭形貌及元素分布情況如圖2所示. 在SiC(暗區(qū)域)和Ti(亮區(qū)域)之間存在較薄的反應層，連接的界面平直，空洞閉合情況較好.

依據(jù)圖2測定不同電壓下接頭的反應層厚度及元素擴散距離，見表1. 對比分析可知，電場對擴散連接過程中元素擴散及反應層形成存在影響. 與不施加電壓的擴散連接接頭相比，施加400 V交流電壓使反應層厚度、元素擴散距離均有所增加，且正、負極反應層厚度大致相等；施加400 V直流電壓促進負極界面元素擴散和反應層增厚，且效果大于施加同樣大小的交流電壓，而正極界面反應層厚度和元素擴散表現(xiàn)出抑制作用，正、負界面的反應層厚度和元素擴散距離不等. 交流電壓值增至800 V和1000 V，元素擴散距離和反應層厚度進一步增加. 這表明，交流電場強度增大，可促進界面原子擴散和界面反應，直流電場作用下設定連接工藝參數(shù)時必須考慮電場方向.

(a) 0 V

(b)400 V直流

(c)400 V交流

(d)800 V交流

(e)1 000 V交流

圖2 不同電壓下獲得接頭形貌及元素分布(950 ℃/1.5 h/7.5 MPa)

Fig.2 Morphologies and element distribution of bonding joints under different voltage (950 ℃/1.5 h/7.5 MPa)

表1 不同電壓條件下獲得接頭的元素擴散情況及反應層厚度(950 ℃/1.5 h/7.5 MPa)

Tab.1 Diffusion distance and reaction layer thickness under different voltage (950 ℃/1.5 h/7.5 MPa)

電壓/V元素擴散距離/μm負極反應層TiSi正極反應層TiSi反應層厚度/μm負極正極05.54.68——2.27—400(直流)6.856.855.85.32.701.84400(交流)6.325.796.325.262.402.39800(交流)7.377.317.377.302.592.511000(交流)8.227.548.908.222.652.62

采用剝層法對950 ℃/1.5 h/7.5 MPa/400 V(交流)參數(shù)下連接接頭進行X射線衍射分析，從SiC一側(cè)距離界面一定距離開始剝層，剝層過程中部分XRD結(jié)果如圖3所示. 測試結(jié)果顯示反應層第一層結(jié)構為TiC(PDF卡片編號71-0298)；隨著剝層的進行SiC衍射峰減弱Ti5Si3(PDF卡片編號89-3721)衍射峰出現(xiàn)，直到剝層結(jié)束，未檢測到Ti5Si3單相層的存在. 據(jù)此推斷，界面層的相結(jié)構依次為SiC/TiC/TiC+Ti5Si3/Ti.

圖3 接頭界面反應層X射線衍射結(jié)果(950 ℃/1.5 h/7.5 MPa/400 V(交流))

Fig.3 XRD analysis of interfacial reaction layer (950 ℃/1.5 h/7.5 MPa/400 V(AC))

2.2 電場作用下擴散連接界面反應層形成過程

為了研究接頭反應層的形成過程，進行8組試驗. 均施加300 V交流電壓和7.5 MPa壓力，擴散連接工藝曲線及每個試樣的取樣階段見圖4，具體試驗參數(shù)見表2.

不同試驗條件下界面組織形貌如圖5所示. 圖5(a)可以觀察到在升溫的初期，接頭存在少量未閉合的空洞，擴散連接處于空洞閉合階段，隨著溫度的升高，原子通過體擴散、界面擴散、表面擴散使得剩余的空洞逐漸閉合[15-16]. 當溫度升至1 000 ℃時空洞近乎完全閉合，并形成較薄的反應層(見圖5(b))，之后擴散連接進入擴散反應階段. 當1 000 ℃保溫時

間由30 min延長至210 min時，界面反應層厚度不斷增加(見圖5(c)～(f)).

圖4 擴散連接工藝曲線及取樣階段示意圖

階段1升溫階段速率10℃/min2保溫階段3升溫階段速率5℃/min4擴散連接階段5降溫階段速率5℃/min6降溫階段試樣1試樣2試樣3試樣4試樣5試樣6試樣7試樣8持續(xù)70min持續(xù)20min持續(xù)14min持續(xù)30min持續(xù)46min持續(xù)60min持續(xù)60min持續(xù)60min持續(xù)60min持續(xù)60min持續(xù)0min持續(xù)0min持續(xù)0min持續(xù)0min持續(xù)30min持續(xù)60min持續(xù)150min持續(xù)210min持續(xù)74min持續(xù)90min持續(xù)106min持續(xù)120min持續(xù)120min持續(xù)120min持續(xù)120min持續(xù)120min爐冷至室溫

圖5 不同試驗條件下擴散連接接頭形貌(試樣編號見表2)

試樣1和2接頭連接強度較低，在打磨過程中發(fā)生斷裂，對斷面進行XRD分析，沒有觀察到明顯的生成物衍射峰. 試樣3和4界面反應區(qū)的XRD分析結(jié)果分別見圖6(a)、(b). 對于試樣3，除基體的衍射峰外只檢測到少量的TiC衍射峰，說明首先生成的產(chǎn)物為TiC. 對于試樣4，連接接頭反應產(chǎn)物除了TiC以外，還檢測到Ti5Si3. 隨著擴散連接階段持續(xù)時間的延長，試樣5-8界面反應區(qū)獲得的物相與試樣4相同，均為TiC和Ti5Si3. 結(jié)合對接頭界面結(jié)構的分析，可將接頭反應層的形成分為以下幾個過程:

(a)試樣3

(b)試樣4

(c)試樣6

1)TiC層的形成. 接觸區(qū)域兩側(cè)的原子層形成緊密物理接觸后，反應主要集中在SiC/Ti界面. Ti首先與SiC中電負性較大的C反應生成TiC層(Ti、C、Si的電負性分別為1.54、2.55、1.90). 之后Ti原子通過TiC層擴散至SiC/TiC界面與SiC反應使TiC層厚度不斷增加.

2)TiC+Ti5Si3層的形成. Ti原子通過TiC擴散至SiC/TiC界面的同時，Si和C原子通過TiC層擴散至TiC/Ti界面，與Ti反應形成TiC+Ti5Si3層.

3)反應層生長. 當反應層初步形成SiC/TiC/TiC+Ti5Si3/Ti的結(jié)構后，Ti原子依次通過TiC+Ti5Si3層、TiC層擴散到SiC/TiC界面處與SiC反應使TiC層生長，同時Si、C原子沿相反的方向擴散，在TiC+Ti5Si3/Ti界面與Ti發(fā)生反應使TiC+Ti5Si3層厚度增加. 2.3 電場對擴散連接接頭強度的影響

950℃/1.5 h/7.5 MPa條件下，接頭的剪切強度與施加交流電壓大小的關系曲線如圖7所示. 隨著交變電場場強的增加，接頭的剪切強度呈現(xiàn)先增后減的趨勢. 交流電壓為400 V時，剪切強度達到63.8±9.4 MPa. 結(jié)合反應層厚度與交流電壓大小的關系可知，一定條件下接頭強度隨著反應層厚度的增加而增加，當反應層厚度達到一定值時，隨著反應層厚度的增加接頭的強度急劇下降.

圖7 交變電場場強對接頭強度的影響(950 ℃/1.5 h/7.5 MPa)Fig.7 Joint strength under different AC electric field intensity(950 ℃/1.5 h/7.5 MPa)

950 ℃/1.5 h/7.5 MPa/400 V交流條件下獲得接頭的斷口形貌如圖8所示，可以觀察到斷裂面存在凹凸不同的區(qū)域. 由XRD分析結(jié)果得到靠近Ti的斷面不存在SiC，而靠近SiC的斷面未檢測到Ti的存在. 利用EDS測定圖8中特征點的元素含量及結(jié)合XRD結(jié)果推測特征點所含的物相見表3. 分析可知，靠近Ti的凸起區(qū)域A與靠近SiC的凹下區(qū)域B斷裂于TiC+Ti5Si3層，靠近Ti的凹下區(qū)域C與靠近SiC的凸起區(qū)域D同樣斷裂于TiC+Ti5Si3層，所以斷裂的位置主要位于TiC+Ti5Si3反應層附近.

(a)靠近Ti (b)靠近SiC

Fig.8 Fracture morphology under parameter of 950 ℃/1.5 h/7.5 MPa/400 V(AC)

表3 圖8中特征點元素含量及可能物相

Tab.3 Element contents and possible phases of feature points in Fig.8

特征點化學成分(at.%)CSiTi可能物相A(Ti側(cè))20.620.459.0TiC+Ti5Si3B(SiC側(cè))36.749.314.0SiC+TiC+Ti5Si3C(Ti側(cè))11.11.587.4TiC+Ti5Si3+TiD(SiC側(cè))18.724.856.5TiC+Ti5Si3

試樣1-8的剪切強度如圖9所示. 結(jié)合接頭反應層的形成過程可知，TiC層增厚接頭的強度增加，而TiC+Ti5Si3層厚度增加對于接頭強度不利. 試樣1-3的TiC層厚度依次增加，接頭連接強度提高；試樣4-6的TiC層和TiC+Ti5Si3層厚度同時增加，接頭的剪切強度也隨之增加；當TiC+Ti5Si3層厚度到達一定值以后，TiC+Ti5Si3層厚度的增加使得接頭的剪切強度快速降低(試樣6-8)，試樣6的剪切強度最高.

圖9 擴散連接不同階段接頭力學性能(試樣序號見表2)

Fig.9 Joint strength under different process parameters(specimen number shown in Tab.2)

2.4 電場作用下的界面吸附

金屬與陶瓷相互靠攏時，緊密接觸的兩個界面由于導電粒子向界面處靠近而產(chǎn)生相互吸引的鏡像作用[17-18]. 在金屬/陶瓷兩端施加電壓，若金屬端接正極，由于陶瓷和金屬兩種材料介電常數(shù)差異很大，陶瓷內(nèi)部的導電缺陷在電場作用下發(fā)生電離，負電荷逐步遷移到界面處，而界面處金屬側(cè)帶正電荷，從而產(chǎn)生鏡像作用使得附著力增加.

設兩種材料的介電常數(shù)分別為ε1和ε2，則由鏡像作用產(chǎn)生的附加界面能為

(1)

式中：Q為陶瓷界面帶電量，C；a為電荷距界面距離，m. 式(1)中能量對距離求偏導數(shù)，即為作用力,即

(2)

負號表面鏡像力為兩者之間的相互吸引力. 可見，鏡像力與帶電量平方成正比，與距離平方成反比.

當兩帶電體帶不同種電荷時，將產(chǎn)生相互吸引作用. 將兩端視為無限大平行電容板，電容板上所帶電量為Q，則兩帶電體之間庫侖力大小為

(3)

式中：U為兩端電壓，V；d為兩接觸界面間隙，m. 可見吸附力F與Q2成正比，與d成反比. 由于本試驗中保持兩端電壓不變，因此式(3)與式(2)略有差異. 將式(3)繼續(xù)化簡，則

式中：k為庫侖常數(shù)；εr為介質(zhì)的相對介電常數(shù)，在本實驗中為氬氣相對介電常數(shù).

兩極板間的相互吸引力F與U2成正比，與面積S成正比. 則界面吸附力的附加壓強為

SiC與Ti擴散連接時，設SiC/Ti間隙d=0.1 μm，取k=9.0×109N·m2/C2，εr=1.000 56 ，則U=300 V時的靜電吸附力40 MPa. 可見，在SiC與Ti的擴散連接過程中，電場的施加會引起界面處產(chǎn)生附加吸附力，此吸附力比外加機械壓力還大，這使得兩個界面結(jié)合更加緊密. 界面吸附力隨著外加電壓的增大和界面間距的減小而增大. 此外，此吸附力作用范圍僅限于界面附近，不僅確保了界面緊密結(jié)合，還避免了在高溫時由于施加較大的外力所導致的金屬的宏觀變形或陶瓷內(nèi)部的微裂紋，提高了連接接頭質(zhì)量. 2.5 電場作用下界面原子擴散動力學

在本試驗中，SiC/Ti接頭的擴散層厚度僅為幾微米，遠小于基體尺寸，因此可以將之視為半無限大平板的擴散模型. 電場作用下SiC/Ti擴散連接時，界面處的原子將受到電場、化學勢場的作用，并向能量較低的方向擴散. 其中，化學勢擴散力為

式中：N為阿伏伽德羅常數(shù)，μ為原子化學勢. 設界面處各點的電場強度均為E，原子的帶電量為q，則受到的電場力為

f2=qE.

界面處原子在f1， f2兩個力共同作用下擴散. 由兩個力單獨作用造成的擴散通量分別為J1、J2，其中J1為

其中D為原子擴散系數(shù). 在電場作用下，設載流子遷移率為μ，原子的遷移速度為

因此

J2=cμE,

擴散的總通量為

(4)

可見，電場作用下界面原子擴散通量較不施加電場時增大了J2，即施加電場時單位時間通過單位截面積的原子數(shù)增多了J2. 將式(4)帶入菲克第二定律

得到

(5)

設D、E與擴散距離x無關，則式(5)化簡為

其中D滿足阿倫尼烏斯關系. 可得到

可見，界面元素的擴散速率與溫度T、原子遷移率μ以及電場強度E有關. 由于濃度對距離的偏導數(shù)為負值，因此溫度T越高、電場強度E越大，界面擴散層原子濃度變化越快，即在相同時間內(nèi)，擴散距離越大.

表4為7.5 MPa/2 h不同溫度條件下施加不同直流電壓時，接頭負極界面Ti元素的擴散距離. 從表4可知，同一溫度下，負極界面Ti元素的擴散距離隨著直流電壓的升高逐漸增大，這與理論分析結(jié)果相吻合. 所以，SiC與Ti擴散連接過程中施加靜電場，會促進界面處原子的擴散，提高連接效率.

直流電場作用可歸因于原子(空位)在電場作用下的定向遷移即電遷移機制，而對于交流電場來說，其方向不斷變化，因此排除電遷移的作用機制. 就目前交變電場在材料科學領域中應用的研究結(jié)果，僅將交變電場對擴散連接的作用機制歸結(jié)于空位濃度及遷移率的提高、擴散激活能的降低等[7,19]仍過于粗糙，其作用機理有待于進一步的探究.

表4 不同直流電壓、溫度下負極界面Ti元素的擴散距離(2h/7.5 MPa)

Tab.4 Diffusion distance of Ti in cathodic interface under different DC electric field intensity and temperature(2 h/7.5 MPa)

直流電壓/V擴散距離/μm950℃1000℃ 0—12.312006.6716.223007.6723.744009.4321.24

3 結(jié) 論

1)在950 ℃/1.5 h/7.5 MPa條件下擴散連接時施加交變電場和特定方向的靜電場可在一定程度上加速金屬/陶瓷界面處的原子擴散，400 V交流時接頭界面反應層的相結(jié)構依次為SiC/TiC/TiC+Ti5Si3/Ti.

2)連接接頭的形成分為空洞閉合和擴散反應兩個階段. 擴散反應階段，接頭先形成較薄的TiC層，同時Si、C原子通過TiC層擴散，與Ti反應形成TiC與Ti5Si3共存的反應層. 最后，Ti與Si、C原子沿相反的方向擴散，使TiC層和TiC+Ti5Si3層同時增厚.

3)950 ℃/1.5 h/7.5 MPa條件下，當交流電壓達到400 V時接頭的室溫剪切強度達到最大值63.8±9.4 MPa. 接頭的剪切強度隨著反應層的增厚先增加后減小，反應層需達到適當厚度才能獲得性能良好的接頭，而TiC+Ti5Si3層厚度的增加對接頭性能不利.

4)在SiC與Ti擴散連接過程中，外加靜電場會促使界面處產(chǎn)生很大的吸附力，使得界面結(jié)合緊密. 靜電場產(chǎn)生的界面吸附力隨著外加電壓的增大和結(jié)合界面間距的減小而增大. 動力學分析表明，外加靜電場會促進界面處原子的擴散，電壓越大，促進作用越明顯.

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(編輯 王小唯 苗秀芝)

Atomic diffusion and interface reaction during diffusion bonding of SiC/Ti under alternating electric field

SUN Dongli, ZHANG Ningbo, WANG Qing, LI Qihai, HAN Xiuli

(School of Materials Science and Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China)

In order to obtain the influence of electronic on the diffusion behavior of atoms and interfacial reaction, diffusion bonding between SiC and Ti under alternating electric field was carried out. The influence of the intensity of AC(DC) electric field on the interfacial microstructure, atomic diffusion and shear strength were characterized by means of scanning electron microscopy(SEM), energy disperse spectroscopy (EDS), X-ray diffraction(XRD) and shear test. The mechanism of diffusion bonding under electric field was also discussed. The results showed that in the stage of pore closure interfaces contact tightly because of the great image interaction Image interaction increased obviously with the increase of voltage and decrease of interface distance. In diffusion reaction stage, the atom diffusion flux increased by applying voltage, illustrating that the applied voltage promoted the diffusion of the atom at SiC/Ti interface. The promoting effect was more obvious as the voltage increased. Electrodes effects existed in DC electric field while no electrodes effects existed in AC electric field. Under conditions 950 ℃/1.5 h/7.5 MPa/400 V(AC), bonding Strength reached 63.8±9.4 MPa, and the order of structure of interface was SiC/TiC/TiC+Ti5Si3/Ti. Electric field promoted atomic diffusion to a certain extent and improved the efficiency of diffusion bonding.

diffusion bonding; SiC; Ti; interface; electric field

10.11918/j.issn.0367-6234.2016.11.010

2016-01-20

國家自然科學基金(51172051)

孫東立(1958—)女，教授，博士生導師

孫東立，sundl1958@hit.edu.cn

TG453+.9

A

0367-6234(2016)11-0061-08