缺氧/好氧電化學(xué)膜-生物反應(yīng)器強(qiáng)化脫氮效果及抗污染性能研究

閆凱麗,鄭君健,王志偉,吳志超 (同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200092)

缺氧/好氧電化學(xué)膜-生物反應(yīng)器強(qiáng)化脫氮效果及抗污染性能研究

閆凱麗,鄭君健,王志偉*,吳志超 (同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200092)

研究了外加電壓下電化學(xué)A/O-MBR的污染物去除效果和抗污染性能,分析了抗污染性能提高的原因.結(jié)果顯示,外加2V電壓時(shí)系統(tǒng)對(duì)COD和總氮的平均去除率分別為89.4%、92.2%,不加電壓時(shí)COD和總氮的去除率分別為87.6%、77.3%,表明外加電壓能夠顯著提高A/O-MBR的脫氮處理效果;研究同時(shí)發(fā)現(xiàn),外加 2V電壓時(shí),導(dǎo)電膜的平均運(yùn)行周期為 38d,相比不加電壓時(shí)(平均 26d),運(yùn)行周期有所延長(zhǎng).污染物與導(dǎo)電膜之間的靜電排斥作用和H2O2的原位清洗作用是系統(tǒng)抗污染性能提升的主要原因.

電化學(xué)膜生物反應(yīng)器；脫氮；膜污染；污水處理

膜-生物反應(yīng)器(MBR)是膜分離技術(shù)與生物處理技術(shù)相結(jié)合的污水處理新工藝,具有占地面積小、出水水質(zhì)好、污泥產(chǎn)量低等優(yōu)點(diǎn),近年來已引起廣泛的關(guān)注,并逐漸應(yīng)用于市政污水和工業(yè)廢水的處理[1-2].但是研究表明,膜-生物反應(yīng)器的脫氮能力需要進(jìn)一步提升[3],以滿足日益嚴(yán)格的出水水質(zhì)要求.同時(shí)膜污染問題也是 MBR發(fā)展的技術(shù)障礙之一,膜污染會(huì)導(dǎo)致膜通量下降,從而增加膜工藝處理能耗,降低系統(tǒng)處理效能[4].

近年來,已經(jīng)有學(xué)者針對(duì)提高 MBR脫氮效果進(jìn)行了研究,張捍民等[5]設(shè)計(jì)出雙反應(yīng)器A2O-MBR,厭氧段單獨(dú)設(shè)置反應(yīng)器,MBR中缺氧/好氧交替,總氮的去除率達(dá)到了 80.6%;成英俊等[6]在 MBR中加入聚乙烯懸浮填料,使總氮的去除率提高了 11.9%;秦曉荃等[7]考察了低溫下SRT對(duì)一體式膜生物反應(yīng)器(SMBR)脫氮效果的影響,發(fā)現(xiàn)隨著SRT的延長(zhǎng),系統(tǒng)的脫氮效果逐漸變差;崔新偉等[8]比較了在倒置 A2O-MBR工藝中添加乙酸鈉、甲醇和乙酸三種不同碳源時(shí)系統(tǒng)的脫氮效果,發(fā)現(xiàn)乙酸鈉投加量為 50mgCOD/L時(shí),總氮的去除率最高,達(dá)到 74.5%.另外,針對(duì)提高膜-生物反應(yīng)器抗污染性能的研究也比較多,主要集中于膜材料改良、混合液性質(zhì)調(diào)控和操作條件優(yōu)化等三個(gè)方面.Li等[9]通過共混/光照還原相結(jié)合的方法制備了一種Ag/TiO2/ PVDF復(fù)合膜,能有效增加膜表面的親水性能,使膜表面抗菌性能增加,抗污染性能提高;Hu等[10]研究發(fā)現(xiàn)向

MBR中投加 2g/L的粉末活性炭時(shí),有利于通量的保持,提高 MBR抗污染性;Han等[11]研究了SRT對(duì)微濾中空纖維膜膜污染的影響,發(fā)現(xiàn)過高的SRT導(dǎo)致膜污染的增加;王小佳等[12]對(duì)比了膜組件水平放置和豎直放置時(shí)的膜污染速率,發(fā)現(xiàn)水平放置的MBR膜污染速率要比豎直放置時(shí)高0.95kPa/d.針對(duì) MBR脫氮效果和膜污染控制的研究雖然已經(jīng)取得了較大的進(jìn)展,但是這些方法仍然具有一定的局限性,其技術(shù)經(jīng)濟(jì)性能有待進(jìn)一步提升.

基于上述原因,本研究通過在自制的導(dǎo)電微濾膜上施加電壓,研究外加電壓條件下,缺氧/好氧膜-生物反應(yīng)器的有機(jī)物去除效果和膜污染行為,并探究膜污染緩解的原因,以期進(jìn)一步提升MBR的污染物去除效果和運(yùn)行效能,為工程化應(yīng)用提供技術(shù)支持.

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)裝置及運(yùn)行條件

試驗(yàn)裝置由缺氧池 1,缺氧池 2與好氧池組成,試驗(yàn)具體流程和運(yùn)行參數(shù)分別如圖 1和表 1所示.污水進(jìn)入反應(yīng)器后,通過進(jìn)水箱溢流和單向閥保持液位穩(wěn)定.缺氧池內(nèi)設(shè)攪拌器,以保證其中的活性污泥處于懸浮狀態(tài).好氧池內(nèi)放置2片導(dǎo)電微濾膜組件(單片尺寸為 23cm×10cm,單片有效尺寸為 21cm×8cm),3塊石墨板(單片尺寸為23cm×10cm)分立于膜組件兩側(cè),膜組件與石墨板間距為 1cm.利用直流恒電位儀作為電源對(duì)系統(tǒng)加2V電壓,導(dǎo)電微濾膜接電源負(fù)極,石墨板接正極,導(dǎo)電膜與石墨板之間連接一個(gè)外電阻(Rex),經(jīng)過 Rex的電流通過自動(dòng)數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)記錄.回流比和出水膜通量通過流量計(jì)控制,好氧池至缺氧池1的回流比為200%,至缺氧池2的回流比為100%,膜通量為20L/(m2·h).繼電器控制抽吸時(shí)間：抽停時(shí)間為 10：2.跨膜壓差(TMP)由壓力表記錄,當(dāng) TMP＞30.0kPa時(shí),采用 0.5%的次氯酸鈉浸泡2h,進(jìn)行膜清洗,用清洗后的膜繼續(xù)進(jìn)行試驗(yàn).試驗(yàn)過程中,好氧池溶解氧濃度(DO)保持在1.5～4mg/L.

本試驗(yàn)采用的自制導(dǎo)電微濾膜制備方法為：將不銹鋼絲網(wǎng)(孔徑 96μm,厚度 43μm)平鋪在無紡布上,把均一的 PVDF微濾膜鑄膜液均勻涂在鋼絲網(wǎng)上使其緊密粘合,短暫(大約 30s)暴露后,在非溶劑水浴中浸泡 20min,經(jīng)過相轉(zhuǎn)化后即制得導(dǎo)電微濾膜[13].導(dǎo)電微濾膜基本性質(zhì)如表2所示.

圖1 試驗(yàn)裝置示意Fig.1 Schematic diagram of the experimental set-up

表1 試驗(yàn)裝置及運(yùn)行參數(shù)Table 1 Reactor operation conditions

表2 導(dǎo)電微濾膜基本性質(zhì)一覽表Table 2 Membrane properties

為研究外加電壓對(duì)缺氧/好氧膜-生物反應(yīng)器脫氮效果和抗污染性能的影響,本研究同時(shí)運(yùn)行一套對(duì)照缺氧/好氧膜-生物反應(yīng)器,對(duì)照組參數(shù)與實(shí)驗(yàn)組一致,但導(dǎo)電膜與石墨板之間不加電壓,稱之為CMBR(control membrane bioreactor),

實(shí)驗(yàn)組稱為 EMBR(electrochemical membrane bioreactor).

1.2 進(jìn)水水質(zhì)及接種污泥

本試驗(yàn)進(jìn)水為模擬廢水,進(jìn)水組成為：CH3COONa 556mg/L;NH4Cl 153mg/L; K2HPO4· 3H2O 52mg/L;CaCl2115mg/L; MgCl2·6H2O 203mg/L;NaHCO3120mg/L; FeCl2·4H2O 7.16mg/ L;NaCl 800mg/L;對(duì)氨基苯磺酸 25mg/L;微量元素10μL/L.

接種污泥取自上海某污水處理廠二沉池回流污泥.在本試驗(yàn)開展之前,CMBR和EMBR污泥均經(jīng)過為期 15d的馴化.試驗(yàn)運(yùn)行過程中, CMBR污泥MLSS穩(wěn)定在13.1g/L左右,EMBR污泥MLSS穩(wěn)定在12.6g/L左右.

1.3 分析項(xiàng)目和方法

采用國家標(biāo)準(zhǔn)方法[14]分析進(jìn)出水的COD、氨氮(NH4+-N)、硝酸鹽氮(NO3--N)、亞硝酸鹽氮(NO2--N)、總氮、污泥MLSS、MLVSS.

Zeta電位通過馬爾文動(dòng)態(tài)光散射 Zetasizer, NANO ZS分析儀測(cè)定(馬爾文儀器有限公司,英國)測(cè)定;SMP采用超聲法提取[15];糖類采用蒽酮法測(cè)定;蛋白質(zhì)和腐殖酸采用改進(jìn)Lowry法[16]測(cè)定;H2O2通過偏釩酸銨分光光度法[17-18]測(cè)定;好氧呼吸速率(SOUR)通過溶解氧電極法[19]測(cè)定.

2 結(jié)果與討論

2.1 污染物的去除效果

2.1.1 系統(tǒng)對(duì)COD的去除效果 由圖2可以看出,運(yùn)行初期,兩套反應(yīng)器的膜出水 COD濃度較高,CMBR最高達(dá)到了74.4mg/L,EMBR最高達(dá)到68.8mg/L.但是隨著實(shí)驗(yàn)進(jìn)行,出水 COD濃度逐漸降低,運(yùn)行21d后,EMBR膜出水COD低于50mg/L,達(dá)到污水排放一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn).進(jìn)水COD濃度為(422.2±16.5)mg/L時(shí),CMBR中缺氧池1、缺氧池 2及好氧池內(nèi)的 COD濃度分別為(107.0± 22.1)mg/L、(89.4±20.4)mg/L、(68.9±18.4)mg/L,而 EMBR中分別為(95.0±15.5)mg/L、(69.1± 21.4)mg/L、(59.3±15.9)mg/L,EMBR對(duì)COD的平均去除率為89.4%,略高于CMBR對(duì)COD的平均去除率87.6%.

為探究外加電壓下COD去除效果變好的原因,本試驗(yàn)比較了CMBR和EMBR的污泥好氧呼吸速率(SOUR),考察兩套反應(yīng)器中污泥的微生物活性.圖3為兩套反應(yīng)器中活性污泥的SOUR.相比CMBR,EMBR的活性污泥SOUR略高,這表明外加電壓在一定程度上提高了系統(tǒng)微生物的活性(0d是反應(yīng)器EMBR和CMBR分別馴化15d后的數(shù)據(jù)).這可能是EMBR對(duì)COD去除率略高的原因.

圖2 反應(yīng)器對(duì)COD的去除效果Fig.2 The removal efficiency of COD

圖3 兩套反應(yīng)器中活性污泥的SOURFig.3 Comparison of SOUR in two systems

2.1.2 系統(tǒng)對(duì)氮元素的去除系統(tǒng)對(duì)氨氮和總氮的去除效果 如圖4和圖5所示.試驗(yàn)過程中,進(jìn)水氨氮濃度為(40.23±1.22)mg/L時(shí),CMBR中缺氧池1、缺氧池2及好氧池內(nèi)的氨氮濃度分別為(14.7±2.7)mg/L、(0.9±1.4)mg/L、(0.3±0.5)mg/L, EMBR中分別為(14.1±2.2)mg/L、(1.2±1.2)mg/L、

(0.5±0.8)mg/L.圖4顯示,兩套反應(yīng)器對(duì)氨氮均具有良好的去除效果,平均去除率都能達(dá)到 99.5%以上.CMBR中缺氧池1、缺氧池2及好氧池內(nèi)的總氮濃度分別為(16.9±3.1)mg/L、(10.6± 1.6)mg/L、(10.1±1.4)mg/L,而 EMBR中分別為(16.9±2.5)mg/L、(4.2±2.1)mg/L、(3.8±2.1)mg/L. CMBR和EMBR出水總氮分別為(9.9±1.5)mg/L、(3.4±1.8)mg/L,均能滿足國家污水排放一級(jí)A對(duì)總氮的要求(TN＜15mg/L),但EMBR脫氮效果明顯優(yōu)于CMBR.CMBR與EMBR對(duì)總氮的平均去除率分別為77.3%、92.2%.

圖4 反應(yīng)器對(duì)氨氮的去除效果Fig.4 The removal efficiency of NH4+-N

圖5 反應(yīng)器對(duì)總氮的去除效果Fig.5 The removal efficiency of TN

試驗(yàn)同時(shí)測(cè)定了進(jìn)出水中亞硝酸鹽和硝酸鹽的濃度,CMBR和EMBR的膜出水亞硝酸鹽濃度分別穩(wěn)定在(0.03±0.03)mg/L與(0.12± 0.09)mg/L,因此,本文僅將兩套反應(yīng)器的硝酸鹽情況進(jìn)行列示(圖6).從圖6可以看出,實(shí)驗(yàn)運(yùn)行前25d,出水中硝酸鹽的濃度變化較大,之后逐漸趨于穩(wěn)定,但EMBR膜出水的硝酸鹽濃度始終低于CMBR.CMBR中缺氧池1、缺氧池2、好氧池各段及膜出水的硝酸鹽濃度分別為(0.6± 0.8)mg/L、(8.7±1.9)mg/L、(9.1±1.2)mg/L、(9.1± 1.2)mg/L, EMBR中分別為(0.4±0.4)mg/L、(2.2± 1.9)mg/L、(2.6±1.7)mg/L、(2.6±1.8)mg/L.硝酸鹽是出水中總氮的主要部分.本試驗(yàn)中外加電壓可能影響了反硝化效率(如微生物菌群的變化),從而改變了系統(tǒng)的脫氮效果.

圖6 反應(yīng)器進(jìn)出水的硝酸鹽濃度Fig.6 The NO3--N of effluent and influent

Huang等[13]發(fā)現(xiàn)在MBR導(dǎo)電膜上施加一定電壓,可以使導(dǎo)電膜膜面微生物種群結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,對(duì)膜污染速率造成影響.本研究中,外加電壓也可能會(huì)改變反應(yīng)器內(nèi)污泥系統(tǒng)的微生物群落結(jié)構(gòu),增加反硝化細(xì)菌的豐度,從而提高脫氮效率.Ma等[20]發(fā)現(xiàn)在微生物燃料電池與膜-生物反應(yīng)器耦合的系統(tǒng)中,硝酸鹽/亞硝酸鹽可以在陰極表面得到電子,發(fā)生自養(yǎng)反硝化.

對(duì)系統(tǒng)內(nèi)氮去除量進(jìn)行物料衡算,CMBR中缺氧池1、缺氧池2及好氧池的TN去除率分別為61.3%、14.3%、1.8%,而EMBR中各段TN去除率為63.5%、26.8%、1.9%.比較發(fā)現(xiàn),外加電壓下脫氮效果的提升主要發(fā)生在缺氧池2中,好氧區(qū)的自養(yǎng)反硝化現(xiàn)象并不顯著.因此,EMBR缺氧段 2反硝化效果提升可能是由于其在電場(chǎng)作用下微生物菌群結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化.后期,我們將進(jìn)行

用電化學(xué)A/O-MBR處理實(shí)際生活污水(本研究中采用模擬廢水)的試驗(yàn),重點(diǎn)對(duì)污泥中微生物群落結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,以驗(yàn)證反硝化細(xì)菌豐度增加的推測(cè).

2.2 膜污染情況

2.2.1 跨膜壓力(TMP)變化 恒流過濾下,可以通過跨膜壓差(TMP)表征膜污染,本試驗(yàn)中CMBR與EMBR的TMP隨時(shí)間變化如圖7所示.整個(gè)試驗(yàn)中,EMBR中的導(dǎo)電膜的運(yùn)行了兩個(gè)周期,平均運(yùn)行周期為38d,而CMBR平均運(yùn)行周期僅為 26d.可以看出外加電壓使導(dǎo)電膜的抗污染性能有了明顯提高.

圖7 兩套反應(yīng)器的跨膜壓差(TMP)Fig.7 The TMP evolution in two systems

2.2.2 抗污染原因探究 混合液膠體和SMP被認(rèn)為是引起膜污染的主要原因.因此,本試驗(yàn)比較了兩套反應(yīng)器的污泥SMP中蛋白質(zhì)、腐殖酸和糖類的含量,結(jié)果如圖8所示(n=10).發(fā)現(xiàn)在SMP中,CMBR里的蛋白質(zhì)、腐殖酸和多糖的濃度分別為(6.8±3.0)mg/L、(7.9±9.2)mg/L 和(9.2± 7.8)mg/L,而 EMBR 中其含量分別為(12.8± 6.3)mg/L、(17.1±10.2)mg/L和(15.7±7.7)mg/L,含量均高于CMBR.一般認(rèn)為,較高的蛋白質(zhì)、腐殖酸和多糖濃度將導(dǎo)致較快的膜污染速率.外加電壓下,SMP中各物質(zhì)的含量較高,但膜污染依然得到了較大的緩解,因此可以推測(cè)存在其他對(duì)膜污染影響更大的因素.

本試驗(yàn)測(cè)定了污泥混合液上清液和SMP的Zeta電位.CMBR中混合液上清液和SMP的Zeta電位分別為(-18.2±2.0)、(-21.7±2.9)mV,EMBR中分別為(-21.1±2.2)、(-24.7±2.1)mV.Zeta電位均為負(fù)值,而本試驗(yàn)中導(dǎo)電膜表面帶有負(fù)電荷,可以對(duì)上述膜污染物物質(zhì)產(chǎn)生靜電排斥,避免其在膜表面上沉積,從而降低了膜污染.雖然導(dǎo)電膜表面的負(fù)電荷可能對(duì)混合液中金屬離子產(chǎn)生吸附作用而加重膜污染,但是本研究發(fā)現(xiàn)外加電壓下膜壓差的增長(zhǎng)趨勢(shì)反而減緩.主要原因可能為雖然污水中存在金屬離子,但金屬離子可能會(huì)與水中的有機(jī)物發(fā)生絡(luò)合反應(yīng),形成的絡(luò)合物整體帶負(fù)電,因此并不會(huì)加重膜污染.

圖8 兩反應(yīng)器SMP中蛋白質(zhì)、腐殖酸及糖含量Fig.8 The protein, humic acid and polysaccharides concentrations in SMP

同時(shí),Huang等[13]發(fā)現(xiàn)外加電壓下產(chǎn)生的強(qiáng)氧化性物質(zhì)H2O2(溶解氧得到電子還原成H2O2)能將多糖所含有的羥基氧化為電負(fù)性更強(qiáng)的羧基,增加糖類物質(zhì)的電負(fù)性,增大導(dǎo)電膜與糖類物質(zhì)的靜電排斥作用,進(jìn)而降低膜污染.本試驗(yàn)測(cè)定了導(dǎo)電膜附近、距膜面1cm、2cm、3cm處主體混合液的H2O2濃度,分別為(1.86±0.61)mg/ L、(0.33±0.15)mg/L、(0.27±0.09)mg/L、(0.12± 0.09)mg/ L,可以發(fā)現(xiàn)主體混合液的H2O2濃度與膜面相比有大幅度的降低,因此可以降低對(duì)微生物的不利影響.這與 SOUR測(cè)試結(jié)果一致,即本實(shí)驗(yàn)外加電壓對(duì)系統(tǒng)中的微生物并沒有產(chǎn)生不利影響.膜面附近產(chǎn)生的 H2O2可能會(huì)直接氧化多糖中的羥基為羧基,實(shí)現(xiàn)對(duì)污染膜的原位在線清洗,是 EMBR抗污染性能提高的另外一個(gè)重要原因.

3 結(jié)論

3.1 外加2V電壓時(shí),系統(tǒng)中的微生物SOUR在一定程度上有了提高.CMBR和EMBR對(duì)COD的去除率分別為87.6%、89.4%,EMBR對(duì)COD的去除效果略高于 CMBR.外加電壓對(duì)氮元素的去除效果影響則比較大,CMBR和EMBR對(duì)總氮的去除率分別為77.3%、92.2%.微生物群落結(jié)構(gòu)的變化可能是引起系統(tǒng)脫氮效果提升的主要因素.

3.2 試驗(yàn)過程中,EMBR中的導(dǎo)電膜運(yùn)行了兩個(gè)周期,平均運(yùn)行周期為38d,而CMBR的平均運(yùn)行周期僅為 26d.導(dǎo)電膜抗污染性能提高的主要原因是污染物與導(dǎo)電膜之間的靜電排斥作用和H2O2的原位清洗作用.

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Enhanced nitrogen removal and anti-fouling behaviours in anoxic/oxic electrochemical membrane bioreactor.

YAN Kai-li1, ZHENG Jun-jian1, WANG Zhi-wei1*, WU Zhi-chao1(School of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3329～3334

The pollutant removal efficiency and anti-fouling behaviours of electrochemical A/O-MBR under external electric field were studied, and the mechanisms for membrane fouling mitigation were analyzed. The results showed that the average removal efficiency of COD and Total Nitrogen (TN) for the A/O-MBR with 2V electric field (EMBR) were 89.4%, 92.2%, and 87.6%, 77.3% for the A/O-MBR without electric field (CMBR), respectively, indicating that the use of external voltage can improve the nitrogen removal of A/O-MBR significantly. It was also found that the average operating cycle for the membrane with 2V electric field was 38days, which was longer than the membrane without voltage (26days on average). The enhanced electrostatic repulsive force between foulants and membrane and the in-situ cleaning of H2O2were the main reasons for anti-fouling ability improvement.

electrochemical membrane bioreactor；nitrate removal；membrane fouling；wastewater treatment

X703

A

1000-6923(2016)11-3329-06

閆凱麗(1992-),女,河南安陽人,同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生,主要研究方向?yàn)槟しㄎ鬯幚?發(fā)表論文1篇.

2016-03-06

國家自然基金項(xiàng)目(51422811)

* 責(zé)任作者, 教授, zwwang@#edu.cn