• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Ag負(fù)載CdMoO4光催化劑的制備及其催化性能

    2016-11-28 08:06:47李曉芬陳夢瑩梁詩景李小娟畢進(jìn)紅
    關(guān)鍵詞:紫外光光催化劑光催化

    李曉芬 陳夢瑩 梁詩景 李小娟 畢進(jìn)紅

    (福州大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程系,福州350108)

    Ag負(fù)載CdMoO4光催化劑的制備及其催化性能

    李曉芬陳夢瑩梁詩景李小娟畢進(jìn)紅*

    (福州大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程系,福州350108)

    采用硼氫化鈉還原法制備了Ag負(fù)載CdMoO4光催化劑。運(yùn)用X射線粉末衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)等測試手段對(duì)催化劑的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征;采用紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis DRS)和X射線光電子能譜(XPS)等技術(shù)對(duì)催化劑的光響應(yīng)和表面狀態(tài)進(jìn)行了分析,考察了不同Ag負(fù)載量對(duì)CdMoO4紫外光降解羅丹明B和可見光選擇性氧化苯甲醇性能的影響。結(jié)果表明,與CdMoO4相比,Ag/CdMoO4具有更高的光催化活性。利用活性物種捕獲實(shí)驗(yàn)探討其光催化降解過程的反應(yīng)機(jī)理,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示O2-·和·OH是光催化降解過程的主要活性物種。

    Ag;鉬酸鎘;光催化;羅丹明B;苯甲醇

    進(jìn)入21世紀(jì)以來,隨著全球工業(yè)化進(jìn)程的發(fā)展,環(huán)境污染問題愈來愈突出,嚴(yán)重威脅人類的健康及生存環(huán)境。因此,保護(hù)環(huán)境和治理污染已成為刻不容緩的工作。在眾多環(huán)境污染治理技術(shù)中,半導(dǎo)體光催化技術(shù)由于自身的優(yōu)越性,如降解速度快、反應(yīng)條件溫和、無二次污染、使用范圍廣等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛使用[1-2],成為一種理想的環(huán)境污染治理技術(shù)。

    金屬鉬酸鹽是一種具有良好的熱穩(wěn)定性以及氧化穩(wěn)定性的無機(jī)材料[3]。根據(jù)二價(jià)陽離子的離子半徑可將金屬鉬酸鹽分為2種結(jié)構(gòu)白鎢礦(r>0.099 nm,如Ca、Sr、Ba、Pb和Cd)和黑鎢礦(r<0.077 nm,如Mg、Mn、Fe、Co、Ni和Zn)[4-5]。CdMoO4屬于白鎢礦結(jié)構(gòu),空間群為I41/a,點(diǎn)群為C4h6,晶體結(jié)構(gòu)為四方晶系。相比其他鉬酸鹽化合物,CdMoO4具有電子激勵(lì)真空紫外同步輻射[6],壓力誘導(dǎo)相變[7],Cd111和Cd113自旋晶格弛豫等獨(dú)特的性質(zhì)[8]。該類物質(zhì)在光致發(fā)光、閃爍材料、濕度傳感器、光電器件、光子晶體、輕質(zhì)填料、光催化和化學(xué)反應(yīng)器中具有較大的應(yīng)用前景[4-5]。

    Zhen等[9]報(bào)道了鉬酸鎘在紫外光下具有光催化降解有機(jī)污染物的性能。然而,CdMoO4存在著光生載流子復(fù)合率高和可見光吸收不足等問題,嚴(yán)重制約其在光催化領(lǐng)域中的實(shí)際應(yīng)用。研究者們探索了多種合成方法[10-13]和改性技術(shù)[14-16],提高CdMoO4的光催化性能。貴金屬沉積是提高催化劑光催化活性的有效方法。貴金屬沉積不僅能夠有效地抑制光生電子-空穴的復(fù)合,而且具有一定形貌和尺寸的貴金屬納米粒子沉積在催化劑表面時(shí),可產(chǎn)生表面等離子體共振效應(yīng),拓寬催化劑的光響應(yīng)范圍[17-21]。

    本文采用硼氫化鈉還原法將Ag納米粒子負(fù)載于CdMoO4表面,以紫外光下催化降解羅丹明B (RhB)和可見光下選擇性氧化苯甲醇為模擬反應(yīng),考察Ag負(fù)載量對(duì)其光催化性能的影響,同時(shí)利用活性物種捕獲實(shí)驗(yàn)探討其光催化降解過程的反應(yīng)機(jī)理。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1催化劑的制備

    1.1.1CdMoO4光催化劑的制備

    將2.42 g的Na2MoO4·2H2O和2.28 g的CdCl2· 2.5H2O加入到聚四氟乙烯的反應(yīng)釜中,向反應(yīng)釜中加入70 mL蒸餾水,磁力攪拌1 h后,用4 mol·L-1的氫氧化鈉溶液調(diào)pH值至8,繼續(xù)攪拌30 min后,將反應(yīng)釜置于電熱鼓風(fēng)恒溫干燥箱中,于180℃保溫12 h,冷卻至室溫,沉淀經(jīng)去離子水和無水乙醇洗滌,離心后于80℃烘干,得白色CdMoO4光催化劑。

    1.1.2Ag納米粒子負(fù)載CdMoO4光催化劑的制備

    稱取1 g上述所制備的CdMoO4固體粉末于30 mL蒸餾水中,攪拌30 min后,分別加入0、0.1、0.2、0.4和0.8 mL的AgNO3(10 mg·mL-1)溶液,繼續(xù)攪拌2 h,加入過量的硼氫化鈉(0.1 mol·L-1)溶液,待反應(yīng)完成,樣品經(jīng)去離子水和無水乙醇洗滌,離心后于80℃烘干,分別得到0%(w/w,下同)、0.1%、0.2%、0.4%和0.8%Ag納米粒子負(fù)載的CdMoO4,命名為S0、S1、S2、S3和S4。

    1.2催化劑的表征

    樣品的晶相結(jié)構(gòu)采用Rigaku MiniFlexⅡ型X射線粉末衍射(XRD)儀分析,測試條件為鈷靶(Co Kα,λ=0.179 02 nm),工作電壓為40 kV,工作電流為40 mA。樣品的平均晶粒大小利用Scherrer公式由衍射峰的半峰寬求得。采用美國FEI公司生產(chǎn)的Nova Nano SEM 230型超高分辨率場掃描電鏡(SEM)表征催化劑樣品的形態(tài),掃描加速電壓1~30 kV,真空度高于2.7×10-5Pa。采用美國Tecnai G2 F20 S-TWIN透射電鏡(TEM)觀測納米粒子的形狀、大小、分散性和粒徑分布等。將樣品按一定比例置于乙醇中,超聲分散均勻后,滴在多孔銅網(wǎng)碳膜表面,干燥后于電鏡內(nèi)觀察。固體粉末樣品在裝有小積分球的PerkinElmer Lambda 950型UV-Vis-NIR分光光度計(jì)上測定樣品的漫反射光譜,以BaSO4為參比,掃描范圍200~800 nm。樣品的X射線光電子能譜(XPS)測試在Quantum 2000型X射線光電子能譜上進(jìn)行,激發(fā)源為經(jīng)單色化處理后Al靶Kα射線,能量為1 486.6 eV。分析過程中功率為25 W;采用C1s結(jié)合能284.6 eV為參考值。

    1.3光催化性能評(píng)價(jià)

    1.3.1光催化降解RhB

    以RhB為模擬污染物,在紫外光照射下考察Ag負(fù)載CdMoO4光催化劑的催化性能,光催化反應(yīng)在自制的間歇式反應(yīng)裝置中進(jìn)行,如圖1所示,光源置于反應(yīng)器外部,3支紫外燈管接于避光的塑料外套內(nèi)部,塑料外套一側(cè)有圓柱形開口用于散熱。

    圖1 紫外光降解RhB的反應(yīng)裝置圖Fig.1 Schematic reactor for UV degradation

    具體的操作步驟如下:首先往反應(yīng)器內(nèi)倒入80 mL濃度為1×10-5mol·L-1的RhB模擬污染物溶液,然后加入80 mg催化劑,避光磁力攪拌,使RhB在催化劑的表面建立吸附-脫附平衡。開啟光源進(jìn)行光催化反應(yīng),每隔一定時(shí)間移取3.0 mL反應(yīng)液,經(jīng)離心分離后,取上層清液進(jìn)行紫外-可見光譜分析。掃描范圍為200~800 nm,RhB含量檢測選擇在可見光區(qū)的特征吸收峰552 nm處。吸光度和濃度之間的關(guān)系符合朗伯-比爾定律,根據(jù)樣品吸光度值的變化求得降解率D=(A0-A)/C0×100%,其中A0和A分別為樣品的初始吸光度值和降解后的吸光度值,隨著反應(yīng)時(shí)間的不同,依上式可得出催化劑對(duì)RhB的降解情況和降解率。

    1.3.2光催化選擇性氧化醇類反應(yīng)

    以選擇性氧化苯甲醇為探針來評(píng)價(jià)Ag負(fù)載CdMoO4的可見光催化性能。反應(yīng)在自制的反應(yīng)系統(tǒng)進(jìn)行,如圖2所示,反應(yīng)光源是300 W的氙燈,使用420 nm濾光片來調(diào)整入射光,玻璃反應(yīng)容器的容量為10 mL,在玻璃反應(yīng)器頂端端口連接一個(gè)裝有氧氣的氣球來調(diào)節(jié)反應(yīng)氣氛。

    圖2 自制苯甲醇氧化的實(shí)驗(yàn)裝置Fig.2 Schematic illustration of the reactor for benzyl alcohol oxidation

    具體的操作步驟如下:首先稱取50 mg的樣品置于反應(yīng)器中,在反應(yīng)器中通入氧氣排氣2 min,加入10 μL苯甲醇和1.5 mL三氟甲苯;將充滿氧氣的氣袋與反應(yīng)器相聯(lián)通;避光磁力攪拌1 h后,開啟光源進(jìn)行光催化反應(yīng)。光照4 h后,移取反應(yīng)溶液進(jìn)行離心分離,取上清液進(jìn)行液相色譜分析。通過計(jì)算醇的轉(zhuǎn)化率和醛的選擇性來評(píng)價(jià)催化劑的光催化性能。其具體計(jì)算式如下所示:

    其中,C0是醇的初始濃度;Calcohol是反應(yīng)結(jié)束后醇的剩余濃度;Caldehyde是反應(yīng)過程中產(chǎn)生的醛的濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1晶相結(jié)構(gòu)

    不同比例Ag負(fù)載CdMoO4催化劑的XRD圖如圖3所示。通過分析對(duì)比PDF卡片可知,制備出的CdMoO4和Ag/CdMoO4系列光催化劑的衍射峰與四方晶相的CdMoO4(PDF#07-0209)衍射峰相符,位于29.2°、31.9°、34.8°、47.9°、50.0°、55.3°、59.0°和60.6°的衍射峰分別對(duì)應(yīng)于四方晶相CdMoO4的(112)、(004)、(200)、(204)、(220)、(116)、(132)和(107)晶面。與純相CdMoO4相比,Ag粒子的引入未改變CdMoO4的晶體結(jié)構(gòu),同時(shí),Ag/CdMoO4系列光催化劑的XRD衍射圖中未出現(xiàn)Ag的衍射峰,可能是由于Ag納米粒子的負(fù)載量較少,并且較好地分散在CdMoO4表面所致。

    圖3 CdMoO4和Ag/CdMoO4系列樣品的XRD圖Fig.3 XRD patterns of CdMoO4and Ag/CdMoO4composites

    2.2形貌分析

    SEM用于觀察所合成的CdMoO4和S4樣品的形貌。從圖4(A、B)中可以看出,沉積Ag之后的樣品表面形貌并未發(fā)生明顯變化,仍為顆粒狀,從圖4 (B)中可以看出,Ag納米顆粒較為均勻的分布在CdMoO4表面。

    通過TEM進(jìn)一步觀察所合成的CdMoO4和S4樣品的形貌,如圖5所示。其中,圖5(A、B)為純相CdMoO4的TEM圖,圖5(C、D)為S4樣品的TEM圖。從圖5(A)中觀察到純相CdMoO4樣品為顆粒狀,從圖5(B)的HRTEM圖可知,樣品晶格條紋間距約為0.30 nm,對(duì)應(yīng)于CdMoO4的(112)晶面,表明成功制備了CdMoO4光催化劑。從圖5(C、D)可以看出,Ag單質(zhì)存在于CdMoO4晶體的表面,同時(shí),將樣品的晶格參數(shù)與PDF標(biāo)準(zhǔn)卡片的數(shù)據(jù)比對(duì),可以觀察到CdMoO4晶體表面的Ag的晶格間距為0.21 nm和0.23 nm,分別歸屬于Ag(PDF#01-1164)的(200)晶面和(111)晶面;而晶面間距d=0.30 nm則歸屬于CdMoO4的(112)晶面,這些進(jìn)一步說明Ag的引入并沒有改變CdMoO4的晶相結(jié)構(gòu),這與前面XRD的分析結(jié)果一致。圖5(E)為S4樣品的EDX譜圖,從圖中可以觀察到Ag元素的存在。這些結(jié)果表明Ag納米粒子已成功的負(fù)載在CdMoO4光催化劑表面。

    圖4 CdMoO4(A)和S4(B)樣品的掃描電鏡圖Fig.4 SEM images of CdMoO4(A)and S4(B)samples

    圖5 CdMoO4(A、B)、S4(C、D)的透射電鏡圖和S4的EDX能譜圖(E)Fig.5 TEM and HRTEM images of CdMoO4(A,B)and S4(C,D)and EDX spectrum of S4(E)

    2.3光吸收性能

    利用紫外-可見漫反射光譜來表征CdMoO4和Ag/CdMoO4系列光催化劑的光吸收性能,結(jié)果如圖6所示。由圖可知,負(fù)載Ag后,樣品的吸收帶邊發(fā)生了紅移,即樣品在300~400 nm之間的光吸收略微增強(qiáng)。從圖中還可以明顯觀察到Ag負(fù)載CdMoO4樣品在475 nm處出現(xiàn)一個(gè)較強(qiáng)的吸收峰,為Ag納米顆粒的表面等離子體共振吸收帶[22-23],可以證實(shí)Ag是以零價(jià)的形式存在[22,24],并且,隨著Ag負(fù)載量的增加,共振吸收峰逐漸增強(qiáng)。Ag納米顆粒的等離子體共振效應(yīng),一方面可以增強(qiáng)催化劑的可見光吸收性能,另一方面可形成內(nèi)電場加速半導(dǎo)體中電子與空穴的分離。

    圖6 Ag/CdMoO4系列樣品的紫外可見漫反射譜圖Fig.6 UV-Vis diffuse reflection spectra of Ag/CdMoO4composites

    2.4XPS能譜分析

    為了研究樣品的表面化學(xué)組成及各元素的表面化學(xué)態(tài),我們采用X射線光電子能譜儀分別對(duì)CdMoO4與S4樣品進(jìn)行表征。圖7分別為樣品的XPS全譜圖(圖A)、樣品中Cd(圖B)、Mo(圖C)和Ag (圖D)元素的精細(xì)譜圖。從圖7(A)中可以看出S4樣品中存在著C、Cd、Mo和O元素,Ag元素可能由于其表面含量相對(duì)較少導(dǎo)致其在全譜圖中的光電子峰不明顯。由圖7(B、C)可知,S4樣品的Cd元素含有2個(gè)不同能量位置的光電子峰411.66 eV和404.95 eV分別歸結(jié)為Cd3d3/2和Cd3d5/2,這表明CdMoO4中Cd是以+2價(jià)的形式存在;而樣品中Mo3d3/2和Mo3d5/2結(jié)合能分別為234.93 eV和231.76 eV,對(duì)應(yīng)于六價(jià)態(tài)的鉬。與純相的CdMoO4相比,S4樣品中Cd3d5/2的結(jié)合能向高結(jié)合能方向偏移了0.1 eV,說明Ag納米顆粒與CdMoO4晶體的表面結(jié)合緊密[25-27];而Mo3d5/2的結(jié)合能并未發(fā)生較大改變,這可能是由于[MoO42-]自身分子間作用力較強(qiáng)[28-30]。從圖7(D)中可以看出,S4樣品中Ag3d5/2和Ag3d3/2的結(jié)合能分別位于367.40 eV和373.48 eV,證明了樣品中的Ag是以Ag(0)形式分布于復(fù)合物CdMoO4表面,但相對(duì)于單質(zhì)銀(Ag3d5/2和3d3/2的結(jié)合能分別為367.9 eV和373.9 eV)的結(jié)合能較低,進(jìn)一步說明銀納米顆粒與CdMoO4表面結(jié)合緊密,有助于光生電子的遷移,從而提高光催化活性[31]。

    圖7 CdMoO4和S4樣品的XPS能譜圖Fig.7 XPS spectra of CdMoO4and S4 samples

    2.5光催化性能研究和機(jī)理分析

    圖8為CdMoO4和Ag/CdMoO4系列樣品在紫外光下反應(yīng)20 min時(shí),光催化降解RhB的活性對(duì)比圖。由圖可以看出Ag納米粒子的引入不同程度地提高了CdMoO4的光催化性能,且降解活性隨著Ag沉積量的增加呈先增加后減小的趨勢,當(dāng)Ag的沉積量為0.2%時(shí)降解活性最佳,RhB的降解率高達(dá)99%;繼續(xù)增加Ag納米顆粒的沉積量時(shí),降解活性下降??赡艿脑蚴墙饘貯g本身具有導(dǎo)電子的能力,能加快電子-空穴的分離,使更多的電子能與氧氣快速結(jié)合生成更多的氧活性物種;然而,進(jìn)一步增加Ag的沉積量時(shí),過多的貴金屬粒子會(huì)成為電子和空穴的復(fù)合中心,從而使催化劑的降解活性降低[32]。

    圖8 CdMoO4和Ag/CdMoO4系列樣品在紫外光下光催化降解RhB 20 min后的降解率Fig.8 Photocatalytic degradation of RhB over CdMoO4and Ag/CdMoO4composites under UV light irradiation for 20 min

    為了探究Ag/CdMoO4樣品光催化降解RhB的機(jī)理,采用不同的淬滅劑對(duì)催化過程的主要活性物種如空穴、羥基自由基、超氧自由基等進(jìn)行捕獲。其中,以正丁醇(n-BA)作為·OH的淬滅劑,草酸銨(AO)作為空穴淬滅劑,苯醌(BQ)作為O2-·的淬滅劑[33]。圖9、圖10分別是S2樣品在不同反應(yīng)條件下的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和速率常數(shù)圖。從圖9中可以看出,在有催化劑存在而不外加任何淬滅劑時(shí),RhB的降解速率常數(shù)為3.02 h-1(圖10)。當(dāng)往反應(yīng)體系中額外加入BQ時(shí),催化劑對(duì)RhB的降解率顯著降低,說明超氧自由基是主要的活性物種。當(dāng)往反應(yīng)體系中加入n-BA時(shí),催化劑對(duì)RhB的降解率也有所降低。為了排除O2-·的影響,我們往反應(yīng)體系中通入過量的氮?dú)猓越档腕w系中的氧含量。從圖中可以看出,在氮?dú)鈿夥障录尤雗-BA,其降解活性相比于僅加入n-BA的體系低,說明羥基自由基是主要活性物種。此外,我們還往體系中加入空穴淬滅劑AO,添加這種淬滅劑后,S2催化劑降解RhB的活性未發(fā)生明顯的變化,說明在該降解過程中空穴所起的作用不大。由上述的分析可知,在Ag/CdMoO4樣品降解RhB的催化反應(yīng)過程中,O2-·和·OH是主要的活性物種。

    圖9 在不同條件下樣品S2光催化降解羅丹明B反應(yīng)動(dòng)力學(xué)Fig.9 Kinetics of RhB over sample S2 under different conditions

    圖10 不同條件下樣品S2光催化降解羅丹明B的準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)Fig.10 Pseudo-first order rate constants of RhB degradation over sample S2 under different conditions

    由以上討論,我們推斷出Ag/CdMoO4復(fù)合光催化劑紫外光下降解RhB的可能反應(yīng)機(jī)理(圖11):在紫外光照射下,CdMoO4被激發(fā),其價(jià)帶上的電子躍遷至導(dǎo)帶;由于負(fù)載在CdMoO4表面的金屬Ag具有良好的導(dǎo)電性能,可以有效傳輸電子,使導(dǎo)帶上電子快速轉(zhuǎn)移到催化劑表面,繼而與溶解氧反應(yīng)生成O2-·;另一方面CdMoO4價(jià)帶上的空穴與H2O反應(yīng)可生成·OH,最終兩者共同作用將RhB降解。

    圖11 Ag/CdMoO4復(fù)合光催化劑紫外光降解RhB可能的機(jī)理圖Fig.11 Possible mechanism of the photodegradation of RhB over Ag/CdMoO4under UV light irradiation

    為了研究所合成的Ag/CdMoO4樣品在可見光下的光催化性能,我們以選擇性氧化苯甲醇為探針反應(yīng)(Scheme 1),來評(píng)價(jià)負(fù)載前后樣品光催化活性的差異。如表1所示,通過其暗反應(yīng)可知,在無光照有催化劑存在的條件下無苯甲醛產(chǎn)生,可排除苯甲醇自身的催化轉(zhuǎn)化;同時(shí),在光照的條件下,純相CdMoO4也未顯示出可見光光催化活性。從Ag/ CdMoO4光催化劑對(duì)苯甲醇的選擇性氧化實(shí)驗(yàn)的結(jié)果可看出,在可見光照射下,該系列光催化劑相比于純相的CdMoO4顯示出更高的光催化性能,且其選擇性優(yōu)異,所轉(zhuǎn)化的苯甲醇均轉(zhuǎn)化為苯甲醛,選擇性均達(dá)到100%。同時(shí)隨著Ag沉積量的增加其活性逐漸增強(qiáng),可能是由于隨著Ag顆粒的沉積量增加,催化劑的等離子體效應(yīng)增強(qiáng),可見光吸收增強(qiáng),從而使其光催化活性增強(qiáng)。

    Scheme 1

    表1 CdMoO4和Ag/CdMoO4系列樣品光催化選擇性氧化苯甲醇的活性Table1 Photocatalytic activities for selective oxidation of benzyl alcohol over the as-prepared samples with(+)/without(-)visible light irradiation

    催化劑是否具有良好的活性穩(wěn)定性是評(píng)價(jià)其光催化性能的重要指標(biāo)之一。因此,我們對(duì)S4樣品在可見光下(λ≥420 nm)選擇性氧化苯甲醇的穩(wěn)定性進(jìn)行了測試。圖12為S4樣品在可見光下光催化選擇性氧化苯甲醇的循環(huán)圖。如圖所示,在相同實(shí)驗(yàn)條件下,經(jīng)過5輪的循環(huán)實(shí)驗(yàn)后,S4樣品并沒有明顯的失活現(xiàn)象,這說明所制備的樣品在可見光下具有良好的光催化選擇性氧化苯甲醇的活性穩(wěn)定性。

    圖12 S4樣品可見光下光催化選擇性氧化苯甲醇循環(huán)實(shí)驗(yàn)Fig.12 Cycling photocatalytic selective oxidation of benzyl alcohol to benzaldehyde over S4 sample under visible light irradiation(λ≥420 nm)

    3 結(jié)論

    首先采用水熱法制備了純相的CdMoO4光催化劑,隨后利用硼氫化鈉還原法將Ag納米粒子成功沉積到CdMoO4表面。與純相的CdMoO4相比,Ag/ CdMoO4系列樣品具有更高的光催化活性。在紫外光下光催化降解RhB的實(shí)驗(yàn)中,隨著Ag納米顆粒的沉積量的增加其活性提高,當(dāng)Ag的沉積量為0.2%時(shí),催化劑的降解活性最佳,而進(jìn)一步增加Ag的沉積量時(shí),由于過多的貴金屬粒子會(huì)成為電子和空穴的復(fù)合中心而使活性降低;在可見光下選擇性氧化苯甲醇實(shí)驗(yàn)中,沉積Ag納米顆粒后,僅對(duì)紫外光響應(yīng)的CdMoO4光催化劑顯示出可見光活性,并且隨著Ag沉積量的增加其光催化活性逐漸增強(qiáng),且表現(xiàn)出較高的活性穩(wěn)定性。

    [1]Jiang X H,Ma J F,Cheng J,et al.Adv.Mater.,2012,472: 2452-2457

    [2]Sato S.Chem.Phys.Lett.,1986,123(1):126-128

    [3]YANG Wen-Qing(楊文慶).Mater.Prot.(材料保護(hù)),1995, 28(8):16-19

    [4]Phuruangrat A,Thongtem T,Thongtem S.J.Phys.Chem. Solids,2009,70(6):955-959

    [5]Wu X,Du J,Li H,et al.J.Solid State Chem.,2007,180(11): 3288-3295

    [6]Mikhailik V B,Kraus H,Wahl D,et al.Phys.Status Solidi B,2005,242(2):R17-R19

    [7]Jayaraman A,Wang S Y,Sharma S K.Phys.Rev.B,1995, 52(14):9886-9889

    [8]Beckmann P A,Bai S,Dybowski C.Phys.Rev.B,2005,71 (1):012410

    [9]Zhen L,Wang W S,Xu C Y,et al.Scr.Mater.,2008,58(6): 461-464

    [10]Liu H,Tan L.Ionics,2010,16(1):57-60

    [11]Zhou L,Wang W,Xu H,et al.Cryst.Growth Des.,2008,8 (10):3595-3601

    [12]Gong Q,Li G,Qian X,et al.J.Colloid Interface Sci.,2006, 304(2):408-412

    [13]Wang W S,Zhen L,Xu C Y,et al.Cryst.Growth Des., 2009,9(3):1558-1568

    [14]Zhao L,Zhang L,Lin H,et al.J.Hazard.Mater.,2015,299: 333-342

    [15]Bi J H,Zhou Z Y,Chen M Y,et al.Appl.Surf.Sci.,2015, 349:292-298

    [16]Xu J,Wu M,Chen M,et al.Powder Technol.,2015,281: 167-172

    [17]HAN Jing(韓婧),SHI Li-Yi(施利毅),CHENG Rong-Ming (成榮明),et al.Chinese J.Inorg.Chem.(無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào)), 2008,24(6):950-955

    [18]Liu L,Lin S,Hu J,et al.Appl.Surf.Sci.,2015,330:94-103

    [19]Liang Y,Lin S,Liu L,et al.Appl.Catal.B,2015,164:192-203

    [20]Liu L,Ding L,Liu Y,et al.Appl.Catal.B,2017,201:92-104

    [21]Liu L,Qi Y,Lu J,et al.Appl.Catal.B,2016,183:133-141

    [22]Sarina S,Waclawik E R,Zhu H.Green Chem.,2013,15(7): 1814-1833

    [23]Zheng Z,Huang B,Qin X,et al.J.Mater.Chem.,2011,21 (25):9079-9087

    [24]Zhu H,Chen X,Zheng Z,et al.Chem.Commun.,2009(48): 7524-7526

    [25]Xin B,Jing L,Ren Z,et al.J.Phys.Chem.B,2005,109(7): 2805-2809

    [26]Li H,Bian Z,Zhu J,et al.J.Am.Chem.Soc.,2007,129 (15):4538-4539

    [27]Yu J,Yue L,Liu S,et al.J.Colloid Interface Sci.,2009,334 (1):58-64

    [28]Thongtem T,Phuruangrat A,Thongtem S.Mater.Lett.,2008, 62(3):454-457

    [29]Phuruangrat A,Thongtem T,Thongtem S.J.Alloys Compd., 2009,481(1):568-572

    [30]Phuruangrat A,Thongtem T,Thongtem S.J.Cryst.Growth, 2009,311(16):4076-4081

    [31]Zhu S,Liang S,Gu Q,et al.Appl.Catal.B:Enviro.,2012, 119:146-155

    [32]Fang J,Cao S W,Wang Z,et al.Int.J.Hydrogen Energ y, 2012,37(23):17853-17861

    [33]Long J,Wang S,Ding Z,et al.Chem.Commun.,2012,48 (95):11656-11658

    Preparation and Photocatalytic Performance of Ag Nanoparticles Loaded CdMoO4Photocatalyst

    LI Xiao-Fen CHEN Meng-Ying LIANG Shi-Jing LI Xiao-Juan BI Jin-Hong*
    (Department of Environmental Science and Engineering,Fuzhou University,Fuzhou 350108,China)

    Ag nanoparticles loaded CdMoO4photocatalysts were prepared via a hydrothermal process followed by the sodium borohydride reduction method.The composition and structure of the catalysts were characterized by X-ray diffraction(XRD),scanning electron microscope(SEM)and transmission electron microscopy(TEM) techniques.The photo-response and surface state of the catalysts were investigated by UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy(UV-Vis DRS)and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS).The effect of the loaded amount of Ag nanoparticles on the photocatalytic activity of CdMoO4photocatalyst for the degradation of rhodamine B(RhB) under UV light and the selective oxidation of benzyl alcohol under visible light were investigated.The results showed that the composite photocatalysts exhibited significantly enhanced photocatalytic activity compared to pure CdMoO4.The mechanism was studied by employing chemical scavengers technology,which indicated that O2-·and·OH are the main species in the photocatalytic process.

    Ag;cadmium molybdate;photocatalysis;rhodamine B;benzyl alcohol

    O643.36

    A

    1001-4861(2016)11-1987-08

    10.11862/CJIC.2016.257

    2016-06-03。收修改稿日期:2016-10-19。

    國家自然科學(xué)基金(No.51672047,21303019,21407026)、福建省自然科學(xué)基金(No.2014J01047)和省部共建能源與環(huán)境光催化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主課題(No.2014C03)資助項(xiàng)目。

    *通信聯(lián)系人。E-mail:bijinhong@fzu.edu.cn

    猜你喜歡
    紫外光光催化劑光催化
    紫外光分解銀硫代硫酸鹽絡(luò)合物的研究
    四川冶金(2019年5期)2019-12-23 09:04:48
    可見光響應(yīng)的ZnO/ZnFe2O4復(fù)合光催化劑的合成及磁性研究
    單分散TiO2/SrTiO3亞微米球的制備及其光催化性能
    BiOBr1-xIx的制備及光催化降解孔雀石綠
    Pr3+/TiO2光催化劑的制備及性能研究
    紫外光交聯(lián)膨脹型無鹵阻燃聚烯烴材料的研究
    電線電纜(2016年5期)2016-02-27 09:02:08
    可見光光催化降解在有機(jī)污染防治中的應(yīng)用
    紫外光固化模塑成型性研究
    中國塑料(2014年1期)2014-10-17 02:46:36
    BiVO4光催化劑的改性及其在水處理中的應(yīng)用研究進(jìn)展
    Nd/ZnO制備及其光催化性能研究
    免费一级毛片在线播放高清视频| 日韩av在线大香蕉| 色综合欧美亚洲国产小说| 欧美高清成人免费视频www| 日本黄色视频三级网站网址| 国产精品免费一区二区三区在线| 成人午夜高清在线视频| 国产单亲对白刺激| 特级一级黄色大片| 美女大奶头视频| or卡值多少钱| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 精品久久久久久久久久免费视频| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲欧美激情综合另类| 成人一区二区视频在线观看| 中文字幕av成人在线电影| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 久久九九热精品免费| 别揉我奶头 嗯啊视频| 一本综合久久免费| 美女大奶头视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲人成电影免费在线| 国产高清三级在线| 国内精品美女久久久久久| 色吧在线观看| 俺也久久电影网| 国产久久久一区二区三区| 观看免费一级毛片| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 啪啪无遮挡十八禁网站| 精品久久久久久成人av| 日本成人三级电影网站| 我的女老师完整版在线观看| 青草久久国产| 精品国内亚洲2022精品成人| 97碰自拍视频| 深爱激情五月婷婷| 如何舔出高潮| 一个人看的www免费观看视频| 少妇丰满av| 两个人视频免费观看高清| 亚洲欧美精品综合久久99| 亚洲,欧美,日韩| 2021天堂中文幕一二区在线观| 午夜福利免费观看在线| 午夜激情福利司机影院| 亚洲中文日韩欧美视频| 午夜影院日韩av| 嫩草影院精品99| 99热6这里只有精品| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 欧美一区二区精品小视频在线| АⅤ资源中文在线天堂| 很黄的视频免费| 欧美高清成人免费视频www| 午夜福利在线在线| 亚洲七黄色美女视频| .国产精品久久| 五月伊人婷婷丁香| 精品久久久久久久末码| 国内精品久久久久精免费| 亚洲精品在线美女| 88av欧美| bbb黄色大片| 美女被艹到高潮喷水动态| 国产高清视频在线播放一区| 欧美性感艳星| 欧美中文日本在线观看视频| 婷婷精品国产亚洲av| 婷婷六月久久综合丁香| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产色爽女视频免费观看| 国产精品亚洲一级av第二区| 变态另类丝袜制服| 久99久视频精品免费| 99久久精品一区二区三区| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲无线在线观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 日韩欧美精品v在线| 狠狠狠狠99中文字幕| 午夜福利成人在线免费观看| 99视频精品全部免费 在线| 香蕉av资源在线| 久久久久九九精品影院| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 我的老师免费观看完整版| www.999成人在线观看| 1024手机看黄色片| 韩国av一区二区三区四区| 日本与韩国留学比较| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 国产高清视频在线播放一区| 免费大片18禁| 99久久成人亚洲精品观看| 国产精品亚洲一级av第二区| 欧美一区二区国产精品久久精品| 一级av片app| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 一区福利在线观看| 国产淫片久久久久久久久 | 亚洲激情在线av| 男插女下体视频免费在线播放| 真实男女啪啪啪动态图| 午夜福利高清视频| 嫩草影院新地址| 中文字幕免费在线视频6| 国产精品1区2区在线观看.| 久久久久久久久大av| 国产亚洲精品久久久com| 久久人妻av系列| 三级国产精品欧美在线观看| av在线天堂中文字幕| 国产成人欧美在线观看| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲人成电影免费在线| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 久久精品人妻少妇| 免费观看人在逋| 欧美黄色淫秽网站| 国产老妇女一区| 国产av不卡久久| 很黄的视频免费| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲av成人av| 99热6这里只有精品| 日韩国内少妇激情av| 欧美bdsm另类| 亚洲国产色片| 国产亚洲精品av在线| 精品久久久久久,| 久久亚洲真实| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲七黄色美女视频| 黄色丝袜av网址大全| 日本成人三级电影网站| 90打野战视频偷拍视频| 国产av一区在线观看免费| 国内精品美女久久久久久| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产视频内射| 女同久久另类99精品国产91| 国产精品日韩av在线免费观看| 桃色一区二区三区在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 精品午夜福利在线看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 欧美+日韩+精品| 国产主播在线观看一区二区| 日本一二三区视频观看| 中文资源天堂在线| 香蕉av资源在线| 简卡轻食公司| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲av成人av| 校园春色视频在线观看| 欧美日韩黄片免| 国产成人福利小说| 欧美极品一区二区三区四区| 悠悠久久av| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲av电影不卡..在线观看| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产高清有码在线观看视频| 成人美女网站在线观看视频| 日本与韩国留学比较| 欧美在线一区亚洲| 赤兔流量卡办理| 国产一区二区在线观看日韩| 在现免费观看毛片| 日本熟妇午夜| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产亚洲欧美98| 国内精品一区二区在线观看| АⅤ资源中文在线天堂| 色av中文字幕| 久久热精品热| 欧美成人一区二区免费高清观看| netflix在线观看网站| 亚洲精品日韩av片在线观看| 成年人黄色毛片网站| 真人做人爱边吃奶动态| 男女下面进入的视频免费午夜| 给我免费播放毛片高清在线观看| 亚洲成av人片在线播放无| 丁香欧美五月| 国产亚洲精品久久久com| 午夜日韩欧美国产| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲成av人片免费观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产成年人精品一区二区| 欧美色欧美亚洲另类二区| .国产精品久久| 亚洲内射少妇av| 免费看日本二区| 成年女人看的毛片在线观看| 中文字幕熟女人妻在线| 九色国产91popny在线| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产69精品久久久久777片| 又紧又爽又黄一区二区| 久久精品综合一区二区三区| 日韩欧美国产在线观看| 午夜影院日韩av| 18美女黄网站色大片免费观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 久久久成人免费电影| 51国产日韩欧美| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 成人亚洲精品av一区二区| 成人特级黄色片久久久久久久| av在线天堂中文字幕| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 欧美黑人巨大hd| 成人美女网站在线观看视频| 91av网一区二区| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲,欧美,日韩| 五月玫瑰六月丁香| 国产精品亚洲av一区麻豆| 在线观看免费视频日本深夜| 免费观看人在逋| 最近最新中文字幕大全电影3| 成人国产一区最新在线观看| 国模一区二区三区四区视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 亚洲自偷自拍三级| 亚洲久久久久久中文字幕| 日韩欧美 国产精品| 天美传媒精品一区二区| 真人做人爱边吃奶动态| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲人成网站在线播| 在线观看av片永久免费下载| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 成人精品一区二区免费| 久久精品国产清高在天天线| 欧美成人免费av一区二区三区| 精品一区二区三区人妻视频| 欧美成人一区二区免费高清观看| 中文资源天堂在线| 丰满乱子伦码专区| 国产色婷婷99| 高清日韩中文字幕在线| 老司机午夜福利在线观看视频| av在线蜜桃| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 成人一区二区视频在线观看| 深夜精品福利| 色尼玛亚洲综合影院| av在线观看视频网站免费| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产午夜精品论理片| 天堂√8在线中文| 国产精品久久电影中文字幕| 日韩欧美精品v在线| 简卡轻食公司| 国内精品美女久久久久久| 一个人观看的视频www高清免费观看| 波多野结衣巨乳人妻| 国产精品久久久久久精品电影| 国产精品亚洲av一区麻豆| 不卡一级毛片| 中国美女看黄片| 国产免费男女视频| 亚洲av电影在线进入| 老女人水多毛片| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 欧美高清成人免费视频www| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产综合懂色| 草草在线视频免费看| 亚洲成a人片在线一区二区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 日本 欧美在线| 亚洲,欧美,日韩| 国产三级黄色录像| 亚洲三级黄色毛片| 国产精品免费一区二区三区在线| 亚洲不卡免费看| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产美女午夜福利| 国产乱人视频| 国产淫片久久久久久久久 | 91在线精品国自产拍蜜月| 成人欧美大片| 精品乱码久久久久久99久播| 国产在视频线在精品| 成人三级黄色视频| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲成人久久性| 毛片一级片免费看久久久久 | 亚洲欧美日韩东京热| 少妇的逼好多水| 色av中文字幕| 成人三级黄色视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 亚洲三级黄色毛片| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产精品一及| 校园春色视频在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜| 夜夜夜夜夜久久久久| 成年女人看的毛片在线观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 一个人看的www免费观看视频| 男女之事视频高清在线观看| 国产亚洲精品av在线| 精品久久国产蜜桃| 99精品在免费线老司机午夜| 男女床上黄色一级片免费看| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产免费av片在线观看野外av| 99久国产av精品| av在线观看视频网站免费| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 久久热精品热| 欧美xxxx性猛交bbbb| 色哟哟哟哟哟哟| 久久久久九九精品影院| 全区人妻精品视频| 日本一二三区视频观看| 精品国产亚洲在线| 高清毛片免费观看视频网站| 国产精品亚洲一级av第二区| av在线天堂中文字幕| 级片在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产视频一区二区在线看| 欧美zozozo另类| 韩国av一区二区三区四区| 午夜福利免费观看在线| 亚洲成av人片在线播放无| 床上黄色一级片| 最近最新中文字幕大全电影3| 午夜a级毛片| 首页视频小说图片口味搜索| 午夜影院日韩av| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| a在线观看视频网站| 一个人看视频在线观看www免费| 国产亚洲欧美在线一区二区| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲激情在线av| av黄色大香蕉| 黄色女人牲交| 日本三级黄在线观看| eeuss影院久久| 一级av片app| 免费看a级黄色片| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 999久久久精品免费观看国产| 久久午夜福利片| 国内精品一区二区在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 国产精品国产高清国产av| 欧美一区二区亚洲| 91九色精品人成在线观看| 色哟哟·www| 美女被艹到高潮喷水动态| 麻豆国产97在线/欧美| 日本一本二区三区精品| 亚洲18禁久久av| 中文字幕免费在线视频6| 午夜影院日韩av| 一级黄片播放器| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 午夜久久久久精精品| 在线观看一区二区三区| 99热这里只有精品一区| 婷婷六月久久综合丁香| 高清在线国产一区| 精品国产三级普通话版| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 日本三级黄在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产亚洲欧美98| av中文乱码字幕在线| 欧美色欧美亚洲另类二区| 村上凉子中文字幕在线| 久久草成人影院| 精品人妻视频免费看| 99热这里只有是精品在线观看 | 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 老熟妇仑乱视频hdxx| 日韩 亚洲 欧美在线| 1000部很黄的大片| 成人av在线播放网站| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲成av人片免费观看| 好男人电影高清在线观看| 亚洲欧美日韩高清专用| 国产高清视频在线播放一区| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲精品一区av在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 久久久国产成人精品二区| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲欧美精品综合久久99| 精品国产三级普通话版| 级片在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 18+在线观看网站| av在线天堂中文字幕| 国产精品亚洲美女久久久| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 国产欧美日韩一区二区三| 最近最新中文字幕大全电影3| 黄片小视频在线播放| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 成人永久免费在线观看视频| 丝袜美腿在线中文| 女同久久另类99精品国产91| 麻豆国产av国片精品| 精品国产亚洲在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产男靠女视频免费网站| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲乱码一区二区免费版| 麻豆av噜噜一区二区三区| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲人成网站在线播| 欧美午夜高清在线| 成人一区二区视频在线观看| 我要搜黄色片| 国产精品1区2区在线观看.| 嫁个100分男人电影在线观看| 悠悠久久av| 免费在线观看成人毛片| 一区福利在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产精品爽爽va在线观看网站| 欧美乱色亚洲激情| 久久久久国内视频| 色哟哟哟哟哟哟| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国产成人aa在线观看| 日本五十路高清| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲,欧美精品.| 午夜视频国产福利| 欧美色欧美亚洲另类二区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 99热6这里只有精品| 五月伊人婷婷丁香| 国产 一区 欧美 日韩| 长腿黑丝高跟| 国产精品亚洲美女久久久| 啪啪无遮挡十八禁网站| 三级国产精品欧美在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 少妇被粗大猛烈的视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| a级毛片a级免费在线| 少妇熟女aⅴ在线视频| 老鸭窝网址在线观看| 国内精品美女久久久久久| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美bdsm另类| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 天天一区二区日本电影三级| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产精品久久久久久久久免 | 很黄的视频免费| 日韩中字成人| 天堂网av新在线| 极品教师在线免费播放| 波野结衣二区三区在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 午夜福利在线在线| 国产久久久一区二区三区| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲一区二区三区不卡视频| 97热精品久久久久久| 中文字幕av成人在线电影| 国产精品久久久久久久久免 | 欧美成人免费av一区二区三区| 国产私拍福利视频在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 国产精品女同一区二区软件 | 他把我摸到了高潮在线观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 天美传媒精品一区二区| 日韩中文字幕欧美一区二区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产高清激情床上av| 国产成人a区在线观看| 乱人视频在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 51国产日韩欧美| 一a级毛片在线观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 99国产综合亚洲精品| 一级黄色大片毛片| 国产成人aa在线观看| 少妇丰满av| 十八禁国产超污无遮挡网站| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲成人久久爱视频| 色在线成人网| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲国产精品999在线| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 五月玫瑰六月丁香| 99久久精品一区二区三区| 久久久久久久午夜电影| 亚洲无线观看免费| 中亚洲国语对白在线视频| 日韩免费av在线播放| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 男人的好看免费观看在线视频| 久久精品人妻少妇| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 天天一区二区日本电影三级| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 一区福利在线观看| 99久久精品一区二区三区| 69人妻影院| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 成人鲁丝片一二三区免费| 免费电影在线观看免费观看| 日韩欧美在线乱码| 亚洲精品久久国产高清桃花| 人人妻人人澡欧美一区二区| 观看免费一级毛片| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美黄色淫秽网站| 久久中文看片网| 搡老熟女国产l中国老女人| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产精品影院久久| 日韩欧美在线二视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 激情在线观看视频在线高清| 麻豆国产av国片精品| 国产一区二区在线观看日韩| 99久久精品一区二区三区| 嫩草影院入口| 久久久久亚洲av毛片大全| 99久久成人亚洲精品观看| 中文字幕熟女人妻在线| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 女人被狂操c到高潮| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲人成电影免费在线| 日本 av在线| 少妇的逼水好多| 欧美成人a在线观看| 男人舔奶头视频| 一本精品99久久精品77| 午夜福利免费观看在线| 在线观看免费视频日本深夜| 国产成人欧美在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 精品无人区乱码1区二区| 美女黄网站色视频| 国产伦一二天堂av在线观看| 欧美乱妇无乱码| 在线观看一区二区三区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 夜夜爽天天搞| 国产高清视频在线播放一区| 免费黄网站久久成人精品 | 欧美精品啪啪一区二区三区| 久99久视频精品免费| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 看黄色毛片网站| 俺也久久电影网| 日本与韩国留学比较| 欧美一级a爱片免费观看看| 免费搜索国产男女视频| 亚洲精品在线观看二区| 国产高清三级在线| 丝袜美腿在线中文| 国产乱人视频| 欧美极品一区二区三区四区| 久久久久久久午夜电影| 在线观看66精品国产| 成人鲁丝片一二三区免费| 精品久久久久久久久av| h日本视频在线播放| 老司机午夜十八禁免费视频| 波多野结衣高清作品| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 三级毛片av免费| 深夜精品福利| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 成人av在线播放网站| 国产91精品成人一区二区三区| 在线观看舔阴道视频| 最近在线观看免费完整版|