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    葫蘆脲[8]對羅丹明B的包結(jié)作用研究

    2016-11-09 09:00:14張銳牛麗紅王澤甲申兆波張金瑩戈石磊鄭石洋
    關(guān)鍵詞:羅丹明投料脫色

    張銳,牛麗紅,王澤甲,申兆波,張金瑩,戈石磊,鄭石洋

    (燕京理工學(xué)院化工與材料工程學(xué)院,河北廊坊065201)

    葫蘆脲[8]對羅丹明B的包結(jié)作用研究

    張銳,牛麗紅,王澤甲,申兆波,張金瑩,戈石磊,鄭石洋

    (燕京理工學(xué)院化工與材料工程學(xué)院,河北廊坊065201)

    合成出葫蘆脲[8]與羅丹明B形成的超分子配合物,并采用分光光度法測定配合物穩(wěn)定常數(shù)為3.0×104L/mol。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,葫蘆脲[8]與羅丹明B形成了穩(wěn)定的超分子配合物,對羅丹明B有較好的吸附脫色能力,當(dāng)投料摩爾比為2∶1時(shí),脫色率最高。

    葫蘆脲[8];羅丹明B;配合物

    超分子化學(xué)或主客體化學(xué)是當(dāng)今化學(xué)研究的一個(gè)熱門領(lǐng)域,其中以主體(受體)對客體(底物)的分子識(shí)別和組裝則是超分子化學(xué)的核心研究內(nèi)容[1]。人們已經(jīng)對冠醚、環(huán)糊精、杯芳烴及葫蘆脲等幾類主體化合物進(jìn)行了大量研究。從上個(gè)世紀(jì)八十年代開始科研人員著手研究這種具有大環(huán)空腔、兩端開口的葫蘆狀分子的化合物——葫蘆脲,目前葫蘆脲的研究已發(fā)展成為一個(gè)重要的研究領(lǐng)域[2-4]。

    葫蘆脲的空腔具有疏水性可以與有色基團(tuán)配位,從而可以從染料污水中有效地除去染料,使污水達(dá)到脫色效果。該文對葫蘆脲[8]及與染料洛丹明B形成的配合物進(jìn)行了光化學(xué)性質(zhì)研究,研究發(fā)現(xiàn)所形成的配合物穩(wěn)定性很強(qiáng),脫色效果明顯,為葫蘆脲在染料廢水處理方面的應(yīng)用提供了理論依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1主要儀器與試劑

    紫外-可見分光光度計(jì)(北京瑞利分析儀器有限公司,UV-1601)、傅立葉紅外光譜儀(Nicolet IR200)、CLT-1型磁力攪拌電熱套(北京中儀泓瑞科技發(fā)展有限公司)、DGG-9240B型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海森信實(shí)驗(yàn)儀器有限公司),F(xiàn)A1064N型電子分析天平(上海精密儀器有限公司)

    苷脲(按文獻(xiàn)[5]合成,經(jīng)傅立葉紅外光譜儀鑒定)、葫蘆脲[8](實(shí)驗(yàn)室合成,經(jīng)傅立葉紅外光譜儀及DSC鑒定)、羅丹明B(天津市福晨化學(xué)試劑廠,分析純),實(shí)驗(yàn)所用其它試劑均為分析純。

    1.2實(shí)驗(yàn)方法

    分別稱取0.003、0.009、0.015、0.021、0.027 g的葫蘆脲[8]放入編號(hào)為1-5的燒杯中,依次加入100 mL配好待用的洛丹明B溶液。常溫下,在磁力攪拌下反應(yīng)30 min,過濾。

    去離子水作為參比液,于羅丹明B最大吸收波長552.5 nm下,用紫外-可見光分光光度計(jì)分別測定羅丹明B和編號(hào)為1-5的溶液在500~600 nm下的吸光度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1葫蘆脲[8]結(jié)構(gòu)表征

    由氯化鉀做為模板,采用模板試劑法合成葫蘆脲[n][6]。

    2.1.1IR由圖1紅外譜圖可知,在大于3 000 cm-1處較強(qiáng)的吸收峰是葫蘆脲里結(jié)晶水的水峰;3 002、2 936 cm-1處是-CH2-的不對稱伸縮振動(dòng)及對稱伸縮振動(dòng)特征吸收峰;1 481 cm-1處為-CH2-的彎曲振動(dòng)峰。以上3個(gè)峰的出現(xiàn)說明苷脲單體已由亞甲基相連。1 700 cm-1附近的強(qiáng)吸收峰是脲羰基特征吸收峰。

    圖1 葫蘆脲[8]紅外譜圖

    2.1.2DSC由圖2可知,a處葫蘆脲[8]在41~98℃之間發(fā)生結(jié)晶水的分解,b處285.1℃發(fā)生較弱的分解,在c處457.3℃是葫蘆脲[8]主要分解溫度。543.5℃分解完畢。

    2.2葫蘆脲[8]與羅丹明B形成配合物的穩(wěn)定性研究

    紫外-可見分光光度法是研究化合物與含發(fā)色基團(tuán)的有機(jī)化合物直接相互作用的最常用方法[7-8]。

    葫蘆脲[8]與羅丹明B形成的配合物以水溶液作為參比液,于500~600 nm的波長范圍內(nèi)測定吸光度。在羅丹明B濃度為1×10-5mol/L的條件下,改變葫蘆脲[8]濃度使兩者形成穩(wěn)定的配合物,見圖3(羅丹明B濃度為a:7×10-5mol/L,b:5×10-5mol/L,c:6×10-5mol/L,d:5×10-6mol/L)。

    圖2 葫蘆脲[8]的DSC圖

    圖3 不同摩爾濃度的葫蘆脲[8]與羅丹明B形成配合物的吸收光譜圖

    隨著葫蘆脲[8]加入量的增加,溶液的吸收強(qiáng)度逐漸下降,最大吸收波長從552.5 nm改變到548 nm,說明葫蘆脲已將羅丹明B包結(jié)進(jìn)入非極性空腔,產(chǎn)生構(gòu)型上的變化。假設(shè)客體羅丹明B與主體葫蘆脲形成的是計(jì)量比為1∶1的配合物,則主客體形成的超分子配合物的穩(wěn)定常數(shù)可利用Hidebrand-Benesi方程得到[9]。

    主客體配合過程為

    其中,HG代表超分子配合物。設(shè)A、[HG]、[H]、[G]分別是配位平衡時(shí)的吸光度、配合物濃度、配合物主體與客體濃度。

    A0、[H]0、[G]0分別是初始吸光度以及主、客體初始濃度;εG和εHG分別是客體和配合物的摩爾吸光系數(shù)。

    由于[H]0?[G]0,則[H]0?[HG],由式(4)和式(5)得其中,Δε表示配位前后客體化合物的消光系數(shù)之差,ΔA表示加入葫蘆脲[8]后染料吸光度的變化值。以對作圖得一直線,如圖4所示,可獲得該體系配合物的穩(wěn)定常數(shù)K。實(shí)驗(yàn)結(jié)果有很好的線性關(guān)系,證明了超分子配合物中主、客體化學(xué)計(jì)量比為1∶1。線性回歸方程為y=1×10-8x+0.000 3,由直線的斜率和截距可求得配位常數(shù)K=3.0×104L/moL。

    圖4 與的關(guān)系圖

    由測定的穩(wěn)定常數(shù)可知,所形成的超分子配合物穩(wěn)定性較好。由于葫蘆脲[8]與羅丹明B之間的氫鍵作用,以及疏水空腔呈現(xiàn)的疏水效應(yīng),使所形成的超分子配合物的整個(gè)分子體系能量降低。正是這一有利的焓變、熵變致使熱力學(xué)自由焓降低,致使葫蘆脲[8]與羅丹明B形成的超分子配合物穩(wěn)定性增強(qiáng)。

    2.3葫蘆脲[8]投料量對脫色影響

    2.3.1標(biāo)準(zhǔn)曲線的測定將羅丹明B配成1×10-3mol/L溶液,采用該溶液分別配成1×10-5、3.3×10-5、5×10-5、6×10-5、7×10-5mol/L溶液,進(jìn)行紫外掃描,掃描結(jié)果如圖5所示,羅丹明B在λ=525.5 nm處有最大吸收(葫蘆脲[8]在500~600 nm處無吸收,所以對羅丹明B的吸收無干擾)。于λmax處分別測吸光度,如圖5所示。

    2.3.2脫色率和吸附量的計(jì)算脫色率和吸附量計(jì)算如表1所示。從表1中的脫色率和吸附量來看,隨著葫蘆脲[8]的加入量的增加,對羅丹明B的脫色率逐漸提高,脫色效果越來越明顯。

    2.4相同投料量對不同濃度染料脫色影響

    將葫蘆脲[8]定量,對不同濃度羅丹明B進(jìn)行脫色,如表2所示。結(jié)果顯示,當(dāng)葫蘆脲[8]與羅丹明B投料摩爾比為2∶1時(shí),脫色率最高。

    圖5 羅丹明B標(biāo)準(zhǔn)曲線

    表1 葫蘆脲[8]濃度對洛丹明B脫色影響

    表2 不同投料摩爾比對脫色率影響

    3 結(jié)論

    (1)用一定量的葫蘆脲[8]對不同濃度羅丹明B進(jìn)行脫色,結(jié)果顯示,當(dāng)葫蘆脲與羅丹明B投料摩爾比為2∶1時(shí),脫色率最高。

    (2)由不同濃度的葫蘆脲[8]與羅丹明B形成超分子配合物的可見光光譜分析可知,葫蘆脲[8]濃度的改變不僅影響吸光度,還影響配合物吸光度的最低、最高峰的位置。說明葫蘆脲[8]與羅丹明B形成配合物時(shí),羅丹明B已被包結(jié)進(jìn)入葫蘆脲[8]的空腔,使其產(chǎn)生構(gòu)型上的變化。采用分光光度法測定配合物穩(wěn)定常數(shù)為3×104L/moL,所形成的配合物很穩(wěn)定。

    [1]劉育,尤長城,張衡益.超分子化學(xué)[M].天津:南開大學(xué)出版社,2001:385-391.

    [2]藤軍,馬培華,方世杰.凈化二氧化硫的一種新方法[J].貴州教育學(xué)院學(xué)報(bào),2003,14(2):67-69.

    [3]藤軍,馬培華,方世杰.兩種吸收液——瓜環(huán)與四氯汞鈉溶液對測定空氣中二氧化硫的比較[J].中國工業(yè)醫(yī)學(xué)雜志,2004,17(2):126-128.

    [4]張桂玲,徐周慶,薛賽鳳,等.一類新型環(huán)型籠狀化合物-瓜環(huán):(II)酸度、IA、IIA金屬離子對瓜環(huán)溶解性的影響[J].無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào),2003,19(6):655-659.

    [5]夏宇正,焦書科.甘脲的合成與鑒定[J].北京化工學(xué)院學(xué)報(bào),1990,17(3):73-76.

    [6]KIM J,JUNG I S,KIM S Y,et al.New cucurbituril homologueses:synthese,isolation,characterization,and X-ray crystal structures of cucurbit[n]ril(n=5,7,and 8)[J].J Am Chem Soc,2000,122:540-541.

    [7]秦艷芳,李軍,吳昊.光譜法研究葫蘆脲對褪黑素的分子識(shí)別作用[J].晉中學(xué)院學(xué)報(bào),2013,30(3):44-48.

    [8]楊震宇,劉苗,黃香麗,等.含二茂鐵光電探針的合成及與葫蘆脲的包絡(luò)研究[J].化學(xué)研究與應(yīng)用,2010,22(12):1526-1530.

    [9]張境,劉萬毅,張霞.β-環(huán)糊精-乙酰二茂鐵縮氨基硫脲包合物特征及微環(huán)境效應(yīng)研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2005,25(10):1568-1572.

    Study on the inclusion interaction of Cucurbit[8]uril and Rhodamine B

    ZHANG Rui,NIU Lihong,WANG Zejia,SHEN Zhaobo,ZHANG Jinying,GE Shilei,ZHENG Shiyang
    (School of Chemical and Materials Engineering,Yanching Institute of Technology,Langfang 065201,China)

    The properties of cucurbit[8]uril as a ligand coordinated with rhodamine B was studied by Spectrophotometric method,and the stability constant of the complex was determined to be 3.0×104 L/mol.The results indicate that cucurbit[8]uril can form the stable complex with rhodamine B,and has a good adsorbing and decolorizing effect on Rhodamine B.The decolorizing effect proves the best when the mole ratio(cucurbit[8]uril and rhodamine B)is 2∶1.

    Cucurbit[8]uril;Rhodamine B;complex

    O657

    A

    1672-0679(2016)02-0047-04

    2016-03-14

    廊坊市科學(xué)技術(shù)研究與發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(2015011056)

    張銳(1976-),女,講師,博士。

    (責(zé)任編輯:經(jīng)朝明)

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