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    生物樣品中90Sr快速檢測

    2016-11-03 07:54:40馬思政于成龍杜瑤芳
    核技術(shù) 2016年10期
    關(guān)鍵詞:計(jì)數(shù)率硝酸樹脂

    尚 迪 馬思政 于成龍 杜瑤芳 陸 地

    1(煙臺(tái)出入境檢驗(yàn)檢疫局 煙臺(tái) 264000)2(山東核電有限公司 煙臺(tái) 264000)

    生物樣品中90Sr快速檢測

    尚迪1馬思政1于成龍2杜瑤芳1陸地1

    1(煙臺(tái)出入境檢驗(yàn)檢疫局煙臺(tái)264000)2(山東核電有限公司煙臺(tái)264000)

    為對生物樣品中90Sr進(jìn)行快速有效地檢測和縮短檢測周期,本研究采用新型Sr·Spec固相萃取樹脂對生物樣品中90Sr進(jìn)行分離純化,結(jié)合硝酸消解預(yù)處理、碳酸鹽沉淀、低本底α/β測量等,通過大量實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,建立了一種生物樣品中90Sr的快速檢測分析方法。該方法直接對90Sr進(jìn)行富集分離和測量,省去90Sr與90Y平衡時(shí)間,檢測周期大幅縮短,對Sr化學(xué)回收率約為80%。

    生物樣,90Sr,Sr·Spec樹脂,快速,檢測

    在核試驗(yàn)和核電站發(fā)生的事故中,大量的裂變產(chǎn)物擴(kuò)散到生物圈中,其中90Sr產(chǎn)額高,半衰期長,在放射性核素毒性分組中屬于高度組,并且90Sr具有親骨的特性,容易積存在人體骨骼中[1],其產(chǎn)生的高能β射線對骨骼組織造成輻射,給人體帶來很大損傷。所以,在國內(nèi)外的環(huán)境監(jiān)測中,都將90Sr作為重點(diǎn)監(jiān)測對象[2?3]。

    現(xiàn)行90Sr檢測標(biāo)準(zhǔn)中,主要有三種方法:發(fā)煙硝酸法[4?5]、二-(2-乙基已基)磷酸萃取法[6?8]和離子交換法[9?11],這三種方法的檢測原理均是通過測定與90Sr達(dá)到平衡的90Y來計(jì)算90Sr的活度[6],其過程繁瑣,探測效率低,且周期較長(90Sr與90Y達(dá)到基本平衡約為14 d),無法滿足現(xiàn)在的快速檢測要求。Horwitz等[12?14]制備了一種負(fù)載冠醚的萃取色層樹脂——Sr·Spec樹脂,該樹脂對鍶具有高效的選擇性,對鍶的分離取得了非常好的效果。Rodriguez等[15]則利用該樹脂成功地分離了中低活度放射性廢物中的90Sr。由于Sr·Spec樹脂的優(yōu)異性能,國外已廣泛應(yīng)用于環(huán)境樣品中90Sr的分析,并且已經(jīng)發(fā)布了使用Sr·Spec樹脂測定水和土壤中90Sr含量的標(biāo)準(zhǔn)[16?17]。國內(nèi)對于該樹脂的研究也有大量文獻(xiàn)報(bào)道,賀茂勇等[18]證實(shí)使用該樹脂可以有效地將鍶從混合金屬離子溶液中進(jìn)行分離。唐秀歡等[19]對用鍶特效樹脂分離環(huán)境水樣品中的90Sr進(jìn)行了研究,他們將二環(huán)己基并-18-冠醚-6萃取液涂在硅藻土支撐體上從而制得特效鍶樹脂,并且對冠醚濃度、載體量、洗脫液體積對于分離Sr元素的影響也進(jìn)行了相關(guān)研究。舒復(fù)君等[20]研究了一種利用Sr·Spec樹脂快速分析土壤中90Sr的方法,該方法對Sr的化學(xué)回收率約為60%,分析時(shí)間小于6 h,極大地縮短了檢測時(shí)間。吳連生等[21]研究建立了陽離子與鍶特效樹脂色層法相結(jié)合用于環(huán)境水樣品中90Sr的富集分離方法,方法表明用鍶特效樹脂分離環(huán)境水樣品具有較高的穩(wěn)定性,鍶的化學(xué)回收率高于90%。

    本工作在以上研究的基礎(chǔ)上,采用碳酸鹽共沉淀法、通過Sr·Spec樹脂吸附洗脫等過程,對生物樣品中90Sr進(jìn)行分離純化,建立一種生物樣品中90Sr含量的快速檢測方法。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1試劑與儀器

    Sr·Spec樹脂:粒徑50?100 μm,天津博納艾杰爾科技有限公司;90Sr標(biāo)準(zhǔn)溶液:2.292 Bq·mL?1,25 μg·mL?1Sr載體+25 μg·mL?1Y載體,0.1 mol·L?1HNO3介質(zhì);鍶載體溶液:5 mg·mL?1,取12.1 g硝酸鍶溶解于水中,再用水定容至1 L;硝酸(3mol·L?1)-草酸(0.05 mol·L?1)溶液:取191 mL硝酸和6.3 g草酸,溶解于800 mL水中,用水稀釋定容到1 L;其他試劑均為分析純。

    MPC-9604型低本底α/β分析儀:美國ortec公司;分析天平:AB265-S,瑞士梅特勒托利多公司。

    1.2實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1鍶載體溶液標(biāo)定

    分別取4份2 mL鍶載體溶液分別置于燒杯中,用氨水調(diào)節(jié)溶液pH至8.0,加入5 mL飽和碳酸銨溶液,加熱至近沸騰,冷卻沉淀。用已稱重的G4玻璃砂芯漏斗抽濾,分別用10 mL水和無水乙醇洗滌沉淀。沉淀在105 oC烘干。冷卻后稱重,直至恒重。

    1.2.2Sr·Spec樹脂預(yù)處理

    將色譜柱固定于色譜柱架上,在色譜柱下放置50 mL離心管以盛接濾液,取下色譜柱底部活塞或蓋子,使色譜柱流通,將色譜柱固定于色譜柱架上。用5 mL 8.0 mol·L?1硝酸溶液潤洗色譜柱。

    1.2.3樣品預(yù)處理

    取樣品可食部分,稱重,干燥,灰化,再次稱重,計(jì)算樣品灰鮮比G。稱取1?10 g(精確至0.001g)灰樣于燒杯中,加入1 mL鍶載體,用少量水將灰潤濕。將樣品消解并蒸干。加入5 mL濃硝酸,輕微加熱將沉淀溶解,調(diào)節(jié)樣品液pH=2。加入 0.5 mL 1.25 mol·L?1硝酸鈣溶液。加蓋表面皿,并加熱至沸騰,冷卻至室溫后調(diào)節(jié)pH=8。加入30 mL飽和碳酸鈉溶液,沸水浴0.5 h,加幾滴飽和碳酸鈉溶液檢查沉淀是否完全。冷卻靜置后離心,用10%碳酸鈉溶液洗滌沉淀兩次,棄去上清液。用5 mL濃硝酸溶解沉淀并蒸干。同時(shí)做3?5個(gè)平行樣。

    1.2.4鍶的分離

    向上述蒸干燒杯中加入10 mL 8.0 mol·L?1硝酸溶液,溶解析出物。將重新溶解的樣品液轉(zhuǎn)移到色譜柱上,排液。用5 mL 8.0 mol·L?1硝酸溶液沖洗燒杯,重復(fù)上步操作。向色譜柱中加入5 mL硝酸(3mol·L?1)-草酸(0.05 mol·L?1)溶液,并排液。再次加入5 mL 8.0 mol·L?1硝酸溶液,排液。向色譜柱中加入10 mL 0.05 mol·L?1硝酸溶液洗脫鍶,排液并收集洗脫液,流速控制在1 mL·min?1。

    1.2.5回收率的測定

    重量法測定鍶的化學(xué)回收率。對于被分析的樣品,用乙醇潤濕的紙巾清潔樣品盤,擦拭樣品盤并干燥。樣品盤稱重,記錄重量。將上述收集洗脫液逐滴加入樣品盤中,紅外燈下蒸干。用2 mL 0.05mol·L?1HNO3沖洗盛有洗脫液的燒杯,一并轉(zhuǎn)移到樣品盤中蒸干。將樣品盤冷卻,稱重并記錄質(zhì)量。將樣品測量足夠長時(shí)間,來獲得計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)和最小檢測濃度。

    1.2.6低本底 α/β計(jì)數(shù)器效率刻度

    用于測量90Sr活度的計(jì)數(shù)器必須進(jìn)行校準(zhǔn),即確定測量裝置對已知活度90Sr源的響應(yīng),它可用探測效率來表示。向燒杯中加入1.00 mL鍶載體溶液和5.00 mL90Sr標(biāo)準(zhǔn)溶液,蒸至近干,再溶于10 mL 8.0 mol·L?1硝酸溶液。將溶液轉(zhuǎn)移到色譜柱上,并排液。按照§1.2.4進(jìn)行操作。將排液開始至排液完畢的中間時(shí)刻作為鍶、釔的分離時(shí)刻。在和試樣相同條件下測量90Sr源的計(jì)數(shù)率。

    1.2.7監(jiān)督源制備

    在樣品盤內(nèi)均勻滴入2.50 mL90Sr標(biāo)準(zhǔn)溶液,紅外燈下烘干,制成與校準(zhǔn)源相同大小的監(jiān)督源。在校準(zhǔn)測量儀器的探測效率時(shí),同時(shí)測定監(jiān)督源的計(jì)數(shù)率。在測量樣品時(shí)也定期測量其計(jì)數(shù)率,以便確定測量儀器是否正常地工作。

    1.3結(jié)果計(jì)算

    1.3.1重量法測回收率Y

    根據(jù)§1.2.5中方法測定回收率公式如下:

    式中:RW為殘留物與樣品盤質(zhì)量,mg;TW為樣品盤凈質(zhì)量,mg;BW為空白質(zhì)量(萃取劑從色譜柱上的損失量),mg;CW為加入的Sr(NO3)2質(zhì)量,mg。

    1.3.290Sr的探測效率

    采用低本底α/β計(jì)數(shù)器測量90Sr,其探測效率計(jì)算公式如下:

    式中:E為90Sr的探測效率;Ns為90Sr標(biāo)源的計(jì)數(shù)率,s?1;Nb為本底計(jì)數(shù)率,s?1;D為1.00 mL 2.292Bq·mL?190Sr標(biāo)準(zhǔn)溶液中90Sr的活度,Bq;YSr為鍶的化學(xué)回收率,算法同式(1);為90Sr的衰變因子。此處t1為鍶、釔的分離時(shí)刻,d;t2為測量90Sr源進(jìn)行到一半的時(shí)刻,d;λ為90Sr的衰變常數(shù),等于0.693/T,T為90Sr的半衰期,d。

    1.3.3用低本底α/β計(jì)數(shù)法計(jì)算樣品中90Sr的活度濃度

    計(jì)算公式如下:

    式中:C為樣品中90Sr的含量,Bq·kg?1;Nt為樣品的計(jì)數(shù)率,s?1;Nb為本底計(jì)數(shù)率,s?1;G為灰鮮比,g·kg?1;J0為校準(zhǔn)測量儀器的探測效率時(shí)測得的90Sr監(jiān)督源的凈計(jì)數(shù)率,s?1;J為測量樣品時(shí)90Sr監(jiān)督源的凈計(jì)數(shù)率,s?1;mh為稱取的灰樣的質(zhì)量,g;Y為樣品的化學(xué)回收率;E為90Sr的探測效率。

    1.3.4探測下限的確定

    本方法探測下限計(jì)算公式如下:

    式中:MDA為探測下限,Bq·kg?1;tb為本底測量時(shí)間,s。

    2 結(jié)果分析與討論

    2.1回收率的確定

    以黃豆、松針、貽貝三種不同種類食品樣品為例,分別取三種樣品做空白測試樣,每個(gè)樣品分別添加5 mg鍶載體,相同實(shí)驗(yàn)條件下,每個(gè)樣品做5組平行樣,通過重量法,計(jì)算樣品的回收率、樣本標(biāo)準(zhǔn)偏差(Standard Deviation, SD)及變異系數(shù)(Coefficient of Variance, CV%),結(jié)果見表1。由表1可見,黃豆和松針的平均回收率均在83%以上,貽貝的平均回收率在77%以上。本方法與黨磊等[6]的研究結(jié)果相一致,他們在對低水平90Sr分析方法的研究中發(fā)現(xiàn):對于植物樣品,發(fā)煙硝酸法對鍶的回收率在46%?63%,Sr·Spec樹脂萃取分離法鍶回收率在65%?85%;對于動(dòng)物骨骼樣品,Sr·Spec樹脂萃取分離法鍶回收率在71%?83%。

    表1 回收率實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 1 Results of recovery experiments.

    2.2精密度實(shí)驗(yàn)

    以黃豆、松針、貽貝三種不同種類90Sr含量低于檢出限樣品做測試樣,每種樣品鍶標(biāo)液添加水平分別為5.73 Bq、57.3 Bq,相同實(shí)驗(yàn)條件下,每個(gè)樣品做5組平行樣,計(jì)算每個(gè)樣品的活度值、樣本標(biāo)準(zhǔn)偏差及變異系數(shù),結(jié)果見表2。由表2可見,在不同加標(biāo)水平下三種樣品的測量值均有較好的精密度,該檢測方法精密度良好、可靠。

    2.3室內(nèi)重現(xiàn)性實(shí)驗(yàn)

    以三種不同種類90Sr含量低于檢出限樣品做測試樣,每種樣品鍶標(biāo)液添加水平分別為5.73 Bq、57.3 Bq,每個(gè)水平在改變所用試劑(硝酸、碳酸鈉)的批號和操作人員的條件下做5個(gè)平行樣,對應(yīng)計(jì)算每個(gè)樣品的活度值、樣本標(biāo)準(zhǔn)偏差及變異系數(shù),結(jié)果見表3。由表3可見,在不同加標(biāo)水平下,對不同樣品而言,該方法重現(xiàn)性均取得較好結(jié)果,說明該方法具有良好的可推廣性,可廣泛應(yīng)用于生物樣品中90Sr的快速分析檢測。

    表2 精密度實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 2 Results of precision experiments.

    表3 室內(nèi)重現(xiàn)性結(jié)果Table 3 Results of indoor reproducible experiments.

    3 結(jié)語

    建立了一種快速有效的針對生物樣品中90Sr的檢測方法,且操作簡單。通過Sr·Spec樹脂對90Sr核素進(jìn)行有效的富集分離,可直接測量90Sr。與傳統(tǒng)方法相比,省去90Sr與90Y平衡時(shí)間,極大地縮短檢測周期,提高了工作效率。該方法對鍶化學(xué)回收率較高,具有穩(wěn)定性好、精密度高、重現(xiàn)性好等特點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)證實(shí)該方法準(zhǔn)確可靠,并具有良好可推廣性,可廣泛應(yīng)用于各領(lǐng)域生物樣品中90Sr的快速檢測。

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    Rapid detection of90Sr in biological samples

    SHANG Di1MA Sizheng1YU Chenglong2DU Yaofang1LU Di1

    1(Yantai Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Yantai 264000, China)
    2(Shandong Nuclear Power Company Ltd., Yantai 264000, China)

    Background:90Sr is the key monitoring object in the domestic and foreign environment because of its high fission yield and long half-life. There are mainly three methods in current standards, which are all used to measure the content of90Y for calculating the content of90Sr. All these methods have long experimental periods. Purpose: This study aims to build a method to detect90Sr in biological samples rapidly and effectively and to shorten the detection period. Methods: A new90Sr detection method in biological samples is built. And a new Sr·Spec solid phase extraction resin is used to separate and purify90Sr in this method, combined with digestion pretreatment, carbonate precipitation, low background alpha and beta measurement. Results: This method is to determine directly the content of90Sr. The detection period was shortened obviously and the recovery of Sr was about 80%. Conclusion: Experimental results show that the new method is rapid and effective for90Sr detection in biological samples.

    Biological samples,90Sr, Sr·Spec resin, Rapid, Detection

    MA Sizheng, E-mail: masz122@163.com

    TL277

    10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.100301

    山東出入境檢驗(yàn)檢疫局科技計(jì)劃項(xiàng)目(No.SK201601)資助

    尚迪,男,1987年出生,2010年畢業(yè)于成都理工大學(xué),從事放射性檢測工作及研究,工程師

    馬思政,E-mail: masz122@163.com

    Supported by the Scientific and Technological Project of Shandong Exit-Entry Inspection and Quarantine Bureau (No.SK201601)First author: SHANG Di, male, born in 1987, graduated from Chengdu University of Technology in 2010, engaging in the study and detection of radioactivity, engineer

    2016-06-07,

    2016-08-09

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