器件結(jié)構(gòu)對(duì)聚合物太陽(yáng)能電池內(nèi)部光電強(qiáng)分布的影響

鐘志有, 康　淮, 陸　軸, 龍　路

(中南民族大學(xué) 電子信息工程學(xué)院, 智能無(wú)線(xiàn)通信湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 武漢 430074)

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器件結(jié)構(gòu)對(duì)聚合物太陽(yáng)能電池內(nèi)部光電強(qiáng)分布的影響

鐘志有, 康淮, 陸軸, 龍路

(中南民族大學(xué) 電子信息工程學(xué)院, 智能無(wú)線(xiàn)通信湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 武漢 430074)

針對(duì)以電子給體聚(3-己基噻吩)(P3HT)和電子受體6, 6-苯基-C61-丁酸甲酯(PCBM)共混薄膜為活性層的本體異質(zhì)結(jié)聚合物太陽(yáng)能電池，根據(jù)光學(xué)干涉效應(yīng)和轉(zhuǎn)移矩陣方法建立了非相干光吸收理論模型，研究了電極修飾層、活性層和陰極的厚度對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布和活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度的影響.結(jié)果表明：各功能層厚度對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布和活性層光電場(chǎng)強(qiáng)度具有不同程度的影響，其中活性層和電極修飾層厚度的影響較大，而陰極厚度的影響較小；引入合適厚度的電極修飾層有利于增加活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度，提高太陽(yáng)能電池的能量轉(zhuǎn)換效率，改善器件的光伏性能.

聚合物太陽(yáng)能電池；器件結(jié)構(gòu)；光電場(chǎng)分布

太陽(yáng)每秒鐘放射的能量為～1.6×1026W，一年內(nèi)到達(dá)地球表面的太陽(yáng)能總量折合成標(biāo)準(zhǔn)煤為～1.9×1027kg，是目前世界上主要能源探明總儲(chǔ)存量的104倍[1-3].相對(duì)于傳統(tǒng)能源的有限性，太陽(yáng)能不僅儲(chǔ)量巨大、取之不盡、用之不竭，具有潔凈、環(huán)保等特點(diǎn)，而且太陽(yáng)能對(duì)于地球上絕大多數(shù)地區(qū)不存在地域差別、可以就地取用，因此這就為傳統(tǒng)能源缺乏的國(guó)家和地區(qū)解決能源問(wèn)題提供了美好前景[4-6].隨著能源危機(jī)的突顯和環(huán)保意識(shí)的普及，太陽(yáng)能的開(kāi)發(fā)與利用受到全球各國(guó)政府的高度重視，其中利用光伏效應(yīng)的太陽(yáng)能電池技術(shù)則被認(rèn)為是最有效的方法之一[7-9].

太陽(yáng)能電池是太陽(yáng)能光伏發(fā)電系統(tǒng)中的核心部分，它是一種具有多層薄膜結(jié)構(gòu)的光電轉(zhuǎn)換器件[10-13].圖1為聚合物太陽(yáng)電池的典型結(jié)構(gòu)示意圖，其中ITO(氧化銦錫)為電池陽(yáng)極(厚度150 nm)；PEDOT:PSS為磺化聚苯乙烯(PSS)摻雜的聚3,4-乙烯基二氧噻吩(PEDOT)，它是陽(yáng)極修飾層；P3HT:PCBM為電子給體聚(3-己基噻吩)(P3HT)和電子受體6, 6-苯基-C61-丁酸甲酯(PCBM)的共混薄膜，它是太陽(yáng)能電池的活性層；LiF為陰極修飾層，金屬Al為電池陰極.當(dāng)光透過(guò)ITO陽(yáng)極照射到活性層上時(shí)，活性層中的P3HT吸收光子產(chǎn)生激子(電子-空穴對(duì))，激子遷移到P3HT與PCBM界面處，在那里激子中的電子轉(zhuǎn)移給電子受體PCBM的最低未占有軌道(LUMO)能級(jí)、空穴則保留在P3HT的最高占有軌道(HOMO)能級(jí)上，從而實(shí)現(xiàn)電荷的分離，然后電子沿電子受體PCBM向金屬Al陰極傳遞并被陰極所收集、空穴沿給體共軛聚合物P3HT向ITO陽(yáng)極傳遞并被陽(yáng)極所收集，從而形成光電流和光電壓[14-16].這種由給體、受體材料共混形成光電轉(zhuǎn)換活性層的聚合物太陽(yáng)能電池，通常被稱(chēng)為本體異質(zhì)結(jié)聚合物太陽(yáng)能電池，它是由Heeger研究小組[17]在1995年最先提出的，目前已經(jīng)成為太陽(yáng)能電池的重要發(fā)展方向[18-21].為了改善聚合物太陽(yáng)能電池的光伏性能，人們從光伏材料、制備工藝、器件結(jié)構(gòu)等各個(gè)方面開(kāi)展了大量的研究工作，并取得了豐富的成果.Zhao等人[22]制備了器件結(jié)構(gòu)為ITO(130 nm)/Ca(0.5 nm)/PEDOT:PSS(85 nm)/P3HT: PCBM(85 nm)/MoO3/Ag(100 nm)的聚合物太陽(yáng)能電池，研究了氧化鉬(MoO3)修飾層厚度對(duì)電池光伏性能的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MoO3修飾層厚度對(duì)電池性能具有明顯的影響，當(dāng)MoO3厚度從10 nm減小為5 nm時(shí)，由于P3HT:PCBM活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度的明顯增加，其短路電流、開(kāi)路電壓、填充電子、能量轉(zhuǎn)換效率分別從6.25 mA/cm2、0.45 V、0.54、1.51%提高到8.56 mA/cm2、0.65 V、0.70、3.86%，聚合物太陽(yáng)能電池的光伏性能得到了顯著提升.據(jù)Kim等人[23]報(bào)道，在器件結(jié)構(gòu)為ITO(150 nm)/PEDOT:PSS(40 nm)/P3HT: PCBM(100 nm)/TiO2/Al(100 nm)的聚合物太陽(yáng)能電池中，采用溶液方法制備了TiOx修飾層，獲得了很好的器件性能.在AM1.5光照下，聚合物太陽(yáng)能電池的短路電流、開(kāi)路電壓、填充電子、能量轉(zhuǎn)換效率分別由原來(lái)的7.5 mA/cm2、0.51 V、0.54、2.3%增大到11.1 mA/cm2、0.61 V、0.66、5.01%.文獻(xiàn)[24-28]也報(bào)道，在太陽(yáng)能電池的活性層與背電極之間插入修飾層，能夠?qū)⒐獾目臻g分布與活性層的位置相匹配，增加光的吸收，有助于提高太陽(yáng)能電池的光電流和能量轉(zhuǎn)換效率.可見(jiàn)，修飾層的引入以及各功能層之間的厚度匹配對(duì)于太陽(yáng)能電池的性能改善是至關(guān)重要的.

本文根據(jù)光學(xué)干涉效應(yīng)和轉(zhuǎn)移矩陣方法，建立了聚合物太陽(yáng)能電池的非相干光吸收模型，并針對(duì)以電子給體聚(3-己基噻吩)(P3HT)和電子受體6, 6-苯基-C61-丁酸甲酯(PCBM)共混薄膜為活性層的本體異質(zhì)結(jié)聚合物太陽(yáng)能電池，研究了電極修飾層、活性層和陰極的厚度對(duì)太陽(yáng)能電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布和活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度的影響.

圖1　本體異質(zhì)結(jié)聚合物太陽(yáng)能電池的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1　The device structure of bulk-heterojunction polymer solar cell

1　理論與模型

當(dāng)光波垂直照射到厚度一定的介質(zhì)時(shí)，在介質(zhì)內(nèi)部會(huì)由于前后兩界面反射而形成光波，這些光波與入射光相互疊加.若介質(zhì)的厚度不是遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于入射光的波長(zhǎng)時(shí)，介質(zhì)中就會(huì)發(fā)生比較明顯的干涉效應(yīng)，所形成的光電場(chǎng)是由入射光和各次反射光波相疊加而成，并非光強(qiáng)度的簡(jiǎn)單疊加.對(duì)于本體異質(zhì)結(jié)聚合物太陽(yáng)能電池的活性層，其厚度一般小于100 nm，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于入射光波長(zhǎng)，因此必須考慮光學(xué)干涉效應(yīng)對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布的影響.

圖2為光波在多層薄膜結(jié)構(gòu)太陽(yáng)能電池中傳播的示意圖，其多層膜結(jié)構(gòu)由夾在兩個(gè)半無(wú)限層(j=0, j=m+1)之間的m個(gè)單層組成，設(shè)第j(j=1, 2, …, m)層的厚度為dj，其復(fù)折射率Nj為[29]：

Nj=nj+ikj,

(1)

(1)式中，nj和kj分別表示第j層的折射率和消光系數(shù).假設(shè)各個(gè)界面均為光學(xué)平面，入射光從左向右沿著表面法線(xiàn)方向入射，任意兩層之間的界面處入射光被分為透射波和反射波.

圖2　光波在太陽(yáng)能電池中傳播的示意圖Fig.2　Schematic illustration of the transmission of the light wave in solar cell

(2)

(2)式中，rjk和tjk分別為菲涅耳反射系數(shù)和透射系數(shù).對(duì)于沿著表面法線(xiàn)方向傳播的平面波，其rjk和tjk與相鄰界面層折射率和消光系數(shù)之間的關(guān)系分別為[31]：

(3)

(4)

另外，光波在第j層中傳播所引起的吸收和相位移，可采用階層矩陣Lj表示，即：

(5)

(5)式中，δj=2πNj/λ，其中λ為入射光波長(zhǎng).

介于最外兩層j=0和j=m+1層之間多層膜對(duì)光電場(chǎng)所產(chǎn)生的影響，可以通過(guò)轉(zhuǎn)移矩陣S來(lái)表示[32,33]，即有：

(6)

(7)

(8)

為了計(jì)算任意j層中的光電場(chǎng)，總的轉(zhuǎn)移矩陣S可表示為：

(9)

(10)

(11)

在第j層左邊界面處，光電場(chǎng)正方向傳播與入射光波之間具有如下關(guān)系：

(12)

同樣可得在第j層左邊界面處，負(fù)方向傳播的電場(chǎng)為：

(13)

如果以入射光波形成電場(chǎng)的形式表示第j層中任意點(diǎn)x處的光電場(chǎng)，則有：

(14)

由公式(14)可得，光電場(chǎng)的相對(duì)強(qiáng)度I可以表示為：

(15)

2　結(jié)果與討論

圖3為不同PEDOT:PSS陽(yáng)極修飾層厚度時(shí)太陽(yáng)能電池內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度分布曲線(xiàn)，從圖中看出，PEDOT:PSS厚度對(duì)電池中各功能層內(nèi)部的光電場(chǎng)分布具有不同程度的影響.圖4給出了太陽(yáng)能電池中活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度隨PEDOT:PSS厚度的變化曲線(xiàn)，由圖可知，PEDOT:PSS厚度對(duì)活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度具有一定的影響，當(dāng)PEDOT:PSS厚度從0增加到30 nm時(shí)，活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度呈現(xiàn)出先減小后增大的變化趨勢(shì)；而當(dāng)PEDOT:PSS厚度繼續(xù)增加時(shí)，活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度則呈現(xiàn)出先增大后減小的變化趨勢(shì).可見(jiàn)，當(dāng)PEDOT:PSS陽(yáng)極修飾層厚度分別為大約10 nm和80 mn時(shí)，聚合物本體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度分別達(dá)到最小和最大，它們對(duì)應(yīng)的光電場(chǎng)相對(duì)強(qiáng)度分別為1.363和1.499.

圖3　PEDOT:PSS厚度對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布的影響Fig.3　Effect of PEDOT:PSS thickness on optical electrical field energy of solar cell

圖4　活性層內(nèi)光電場(chǎng)強(qiáng)度隨PEDOT:PSS厚度的變化Fig.4　Optical electrical field energy as a function of PEDOT:PSS thickness

圖5為不同活性層厚度時(shí)太陽(yáng)能電池內(nèi)部的光電場(chǎng)分布情況，可以看出，活性層厚度明顯影響電池中各功能層內(nèi)部的光電場(chǎng)分布.圖6為太陽(yáng)能電池活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度隨其厚度變化的關(guān)系曲線(xiàn)，由圖可見(jiàn)，隨著活性層厚度從40 nm增加到100 nm時(shí)，活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度先增大而后減小，其變化幅度為0.750，這說(shuō)明活性層厚度對(duì)其內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度具有明顯的影響.當(dāng)活性層厚度為50 nm左右時(shí)，聚合物本體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度最大為1.533.

圖5　活性層厚度對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布的影響Fig.5　Effect of active layer thickness on optical electrical field energy of solar cell

圖6　活性層內(nèi)光電場(chǎng)強(qiáng)度隨其厚度的變化曲線(xiàn)Fig.6　Optical electrical field energy as a function of active layer thickness

圖7為不同LiF陰極修飾層厚度時(shí)太陽(yáng)能電池中活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)分布曲線(xiàn)，當(dāng)LiF厚度從0增加到10 nm時(shí)，太陽(yáng)能電池中各功能層內(nèi)部光電場(chǎng)的變化較小，這可能是由于LiF厚度變化范圍較小的緣故.圖8為活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度隨LiF厚度而變化的關(guān)系曲線(xiàn)，由圖可見(jiàn)，隨著LiF陰極修飾層厚度的增加，聚合物本體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度是單調(diào)增大的，其變化幅度約為0.256.

圖9為不同Al陰極厚度時(shí)太陽(yáng)能電池內(nèi)部的光電場(chǎng)分布情況，從圖中看到，當(dāng)Al層厚度從40 nm增大到130 nm時(shí)，太陽(yáng)能電池中各功能層內(nèi)部的光電場(chǎng)變化不明顯.圖10給出了活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度隨Al陰極厚度而變化的關(guān)系曲線(xiàn)，可以看出，活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度是隨Al層厚度的增加而單調(diào)增大的，但是其變化量很小，大約為0.004.當(dāng)Al陰極厚度為80 nm左右時(shí)，活性層內(nèi)的光電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到最大值(1.592)；當(dāng)Al層厚度進(jìn)一步增加時(shí)，聚合物本體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度幾乎沒(méi)有變化.

圖7　LiF厚度對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度分布的影響Fig.7　Effect of LiF thickness on optical electrical field energy of solar cell

圖8　活性層內(nèi)光電場(chǎng)強(qiáng)度隨LiF厚度的變化Fig.8　Optical electrical field energy as a function of LiF thickness

上述研究結(jié)果表明：(1)在所研究的膜層厚度范圍內(nèi)，各功能層厚度對(duì)聚合物本體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池中活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度具有不同程度的影響，其影響程度從小到大的順序?yàn)椋篈l陰極厚度

圖9　Al陰極厚度對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布的影響Fig. 9　Effect of Al thickness on optical electrical field energy of solar cell

圖10　活性層內(nèi)光電場(chǎng)強(qiáng)度隨Al陰極厚度的變化曲線(xiàn)Fig.10　Optical electrical field energy as a function of Al thickness

3　結(jié)語(yǔ)

基于光學(xué)干涉效應(yīng)和轉(zhuǎn)移矩陣?yán)碚?，建立了P3HT:PCBM聚合物本體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池的光吸收模型，重點(diǎn)研究了陽(yáng)極修飾層、活性層、陰極修飾層和陰極的厚度對(duì)電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布和活性層內(nèi)部光電場(chǎng)強(qiáng)度的影響.結(jié)果表明：太陽(yáng)能電池內(nèi)部光電場(chǎng)分布和活性層光電場(chǎng)強(qiáng)度與各功能層的厚度密切相關(guān)，引入合適厚度的電極修飾層有利于增加活性層內(nèi)部的光電場(chǎng)強(qiáng)度，提高太陽(yáng)能電池的能量轉(zhuǎn)換效率.因此，設(shè)計(jì)聚合物本體異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池的器件結(jié)構(gòu)時(shí)，優(yōu)化各功能層之間的厚度匹配對(duì)于改善其光伏性能是非常重要的.

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Effect of Devices Structure on Optical Electrical Field Distribution of Polymer Solar Cells

ZhongZhiyou,KangHuai,LuZhou,LongLu

(Hubei Key Laboratory of Intelligent Wireless Communications, College of Electronic Information Engineering,South-Central University for Nationalities, Wuhan 430074, China)

The model of incoherent optical absorption was established for bulk-heterojunction polymer solar cells based on poly(3-hexylthiophene) (P3HT)/6,6-phenyl C61-butyric acid methyl ester (PCBM) blend (P3HT:PCBM), according to the optical interference effect and transfer matrix method. The thickness effect of electrode modifications, active layer and cathode on the optical electrical field distribution within the polymer solar cell layers was studied. The results suggested that the optical electrical field energy of active layer is subjected to the thickness of active layer, electrode modifications and cathode. The insertion of electrode modifications at the active layer/electrode interface can increase the optical electrical field energy within the active layer of solar cells. Selection of the thickness of functional layers is of great importance to improve the photovoltaic performance of bulk-heterojunction polymer solar cells.

polymer solar cells; device structure; optical electrical field distribution

2016-03-18

鐘志有(1965-), 男, 教授, 博士, 研究方向: 能源光電子、光電信息功能材料與器件, E-mail: zhongzhiyou@163.com

湖北省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(2011CDB418); 中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金資助項(xiàng)目(CZW14019)

TM914.4

A

1672-4321(2016)03-0067-06