雙波泵浦非對(duì)稱量子阱的光學(xué)整流效應(yīng)

曹小龍,車永莉,姚建銓

（1.山東科技大學(xué)機(jī)械電子工程學(xué)院，山東青島 266590; 2.天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院，天津 300072; 3.光電信息技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（天津大學(xué)），天津 300072）

雙波泵浦非對(duì)稱量子阱的光學(xué)整流效應(yīng)

曹小龍1,2,3*,車永莉2,3,姚建銓2,3

（1.山東科技大學(xué)機(jī)械電子工程學(xué)院，山東青島 266590; 2.天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院，天津 300072; 3.光電信息技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（天津大學(xué)），天津 300072）

為了實(shí)現(xiàn)基于光整流方式的室溫下寬調(diào)諧高效率太赫茲源，設(shè)計(jì)了一種適于雙波長(zhǎng)CO2激光器共振子帶躍遷泵浦的雙阱嵌套形非對(duì)稱量子阱結(jié)構(gòu)，結(jié)構(gòu)組分為Al0.5Ga0.5As/GaAs/Al0.2Ga0.8As，采用密度矩陣及迭代方法計(jì)算了其二階非線性光整流系數(shù)表達(dá)式，在導(dǎo)帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下對(duì)進(jìn)行對(duì)比研究。計(jì)算結(jié)果表明，其偶極躍遷矩陣元隨量子阱總阱寬的增大而逐漸減小。當(dāng)固定量子阱總阱寬及其中一束泵浦光波長(zhǎng)不變時(shí)，隨著另一束泵浦光波長(zhǎng)的增加，呈現(xiàn)出先增大后減小的變化趨勢(shì)。當(dāng)深阱為7 nm、總阱寬為23 nm、兩束泵浦光相等為10.64 μm時(shí)，達(dá)到最大值5.925×10-6m/V;隨著總阱寬的增大，曲線呈現(xiàn)“紅移”現(xiàn)象，其原因?yàn)榱孔酉拗菩?yīng)導(dǎo)致了不同阱寬條件下的量子阱能級(jí)值差不同，從而造成滿足泵浦光光子能量與能級(jí)差共振條件的變化。導(dǎo)帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下的的最大值對(duì)應(yīng)泵浦光波長(zhǎng)基本相同，數(shù)值上的差異主要由躍遷矩陣元的不同導(dǎo)致。

光學(xué)整流;子帶躍遷;非對(duì)稱量子阱;太赫茲波

1　引 言

太赫茲（THz）科學(xué)與技術(shù)的關(guān)鍵在于THz源及探測(cè)器的發(fā)展。在現(xiàn)有各類THz輻射源中，基于非線性光整流方式的THz源具有輸出效率高、調(diào)諧范圍寬、光路結(jié)構(gòu)緊湊，并能夠在室溫下穩(wěn)定運(yùn)行的優(yōu)點(diǎn)，是一種重要的THz源[1-2]。

光整流是由電磁束和光子激發(fā)電介質(zhì)而產(chǎn)生的一種Cherenkov輻射，在1962年由Bass等[3]首次在實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了光整流效應(yīng)現(xiàn)象。1971年，Yang、Shen等[4-5]提出采用基于光整流方法產(chǎn)生THz波的設(shè)想，但當(dāng)時(shí)由于缺乏實(shí)際應(yīng)用的背景，并沒有受到研究者的重視。1981年，貝爾實(shí)驗(yàn)室的Fork等[6]成功研制出基于碰撞鎖模（Colliding Pulse mode-locking）的飛秒激光器，為光整流效應(yīng)的深入研究開辟了新的途徑。1992年，張希成等[7]首次報(bào)道了光整流效應(yīng)產(chǎn)生自由空間THz波。2005年，Karabulut等[8]對(duì)非對(duì)稱半拋物形量子阱中的光整流效應(yīng)進(jìn)行深入研究，表明光整流系數(shù)與量子阱的限制勢(shì)和阱寬有關(guān)。2008年，Baehr-Jones等[9]利用硅波導(dǎo)實(shí)現(xiàn)了室溫、可調(diào)、連續(xù)的THz波源和探測(cè)器。2010年，Beck等[10]使用大口徑光導(dǎo)天線解決了光學(xué)整流產(chǎn)生THz波轉(zhuǎn)化效率較低的問題。2012年，Ramakrishnan等[11]采用金屬表面等離子體激元方式提高了光整流的效率。2014年，Vicario等[12]基于級(jí)聯(lián)的光整流效應(yīng)，獲得了緊湊、高效的THz源，突破了ManleY-Rowe關(guān)系的限制。

作為一種具有重要研究?jī)r(jià)值的非線性光學(xué)材料，量子阱結(jié)構(gòu)中的子帶能級(jí)對(duì)應(yīng)THz光子能量，并且各子帶能級(jí)間的躍遷具有很大的偶極矩陣元，可對(duì)其躍遷波長(zhǎng)、躍遷粒子數(shù)及弛豫時(shí)間等進(jìn)行人工調(diào)節(jié)，從而實(shí)現(xiàn)共振增強(qiáng)效應(yīng)，具有比相應(yīng)體材料大得多的非線性系數(shù)。本文設(shè)計(jì)了一種可用于雙波長(zhǎng)CO2激光器子帶共振泵浦的GaAs非對(duì)稱量子阱結(jié)構(gòu)，運(yùn)用密度矩陣和迭代方法計(jì)算出其二階非線性光整流系數(shù)的表達(dá)式。研究了子帶躍遷矩陣元和二階非線性光整流系數(shù)與兩束泵浦光波長(zhǎng)及量子阱阱寬之間的變化關(guān)系，并在導(dǎo)帶為拋物線形和非拋物線形兩種情況下對(duì)比了二階非線性光整流系數(shù)的變化規(guī)律。

2　非對(duì)稱量子阱模型與計(jì)算方法

中紅外波長(zhǎng)的CO2激光器在9～11 μm范圍內(nèi)具有豐富的譜線，其光子能量可對(duì)應(yīng)設(shè)計(jì)的量子阱導(dǎo)帶子帶能級(jí)，適于作為量子阱的雙波長(zhǎng)共振泵浦光源。通過前期的計(jì)算和結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)[13]，我們?cè)O(shè)計(jì)的雙阱嵌套型非對(duì)稱量子阱及導(dǎo)帶子帶能級(jí)結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1　三能級(jí)階梯形非對(duì)稱量子阱結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1　Conduction-band diagram of the structure.E1→E3and E1→E2are tuned for CO2laser resonant Pum-Ping，and terahertz emission is sought from|3〉→|2〉transitions.

此非對(duì)稱量子阱結(jié)構(gòu)組分設(shè)計(jì)為GaAs/ Al0.2Ga0.8As/Al0.5Ga0.5As，當(dāng)保持深阱（GaAs）寬度為L(zhǎng)1＝7 nm不變時(shí)，淺阱（Al0.2Ga0.8As）寬度（L2-L1）的變化可改變量子阱結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性。若假設(shè)該量子阱阱底勢(shì)能為0，經(jīng)計(jì)算，該組分的量子阱兩勢(shì)壘高度V1＝167 meV、V2＝418 meV。雙波長(zhǎng)CO2激光器的短波長(zhǎng)λP1泵浦光對(duì)應(yīng)于子帶能級(jí)E1→E3的子帶躍遷，而長(zhǎng)波長(zhǎng)λP2泵浦光對(duì)應(yīng)于E2→E3的子帶躍遷。通過求解單粒子的薛定諤方程，可得到各阱中電子的能級(jí)值和波函數(shù)[13]。單粒子薛定諤方程表示為:

式中的m*為電子的有效質(zhì)量，定義為:

若將導(dǎo)帶近似看作拋物線形，量子阱勢(shì)阱中的導(dǎo)帶子帶能級(jí)可表示為:

而若將導(dǎo)帶看作非拋物線形，此時(shí)勢(shì)阱中的導(dǎo)帶能級(jí)表達(dá)式變?yōu)閇14]:

在式（5）中，k表示波數(shù)，γ表示非拋物線形參數(shù)，m0表示自由電子的質(zhì)量。當(dāng)以導(dǎo)帶底作為能級(jí)零參考點(diǎn)時(shí)，式（5）中的y定義為Δ/Eg，Δ是軌道自旋軌道分裂，值為Δ＝0.34-0.04x（eV），Eg為GaAs的禁帶寬度。將k→d/dz帶入（1）式后，導(dǎo)帶為非拋物線形條件下的薛定諤方程表示為[15]:

假設(shè)GaAs深阱和Al0.2Ga0.8As淺阱的導(dǎo)帶為非拋物線形，Al0.5Ga0.5As阻擋層的導(dǎo)帶為拋物線形，通過計(jì)算可得到阻擋層中的γ1＝γ4＝0，深阱中的γ2＝3.288×10-19，淺阱中的γ3＝1.7031× 10-19。再由式（6）及邊界條件，我們可得到導(dǎo)帶為非拋物線形條件下電子的本征函數(shù)和能級(jí)值[13]。

采用密度矩陣及迭代方法，可得到二階光整流系數(shù)表達(dá)式，對(duì)于三能級(jí)量子阱系統(tǒng)可表示為:

式（7）中，若有ωT?ω32，則非線性光學(xué)差頻效應(yīng)變得很弱，此時(shí)光整流效應(yīng)成為該過程的主要光學(xué)非線性效應(yīng)。在僅討論光整流效應(yīng)情況下，為分析簡(jiǎn)便，可忽略第三能級(jí)E3，采用由E1和E2構(gòu)成的二能級(jí)量子阱系統(tǒng)進(jìn)行分析。在略去E3能級(jí)相關(guān)項(xiàng)后，式（7）簡(jiǎn)化為:式（8）中，?為普朗克常數(shù)，是兩子帶能級(jí)間的偶極躍遷矩陣元，即為輻射的THz頻率。式（8）中載流子濃度N可取值為5×1022/m3。Γij是弛豫系數(shù)，一般可只考慮Γij＝1/T1（i＝j(luò)）和Γij＝1/T2（i≠j）兩個(gè)不同的弛豫值，Γ＝1/T1，T1是量子阱導(dǎo)帶子帶間弛豫的平均時(shí)間，取T1＝1 Ps，T2＝0.14 Ps[16-17]。由于熱平衡情況下各狀態(tài)的初始位相的無規(guī)則性，在密度矩陣表達(dá)式中可設(shè)定非對(duì)角矩陣元ρij的穩(wěn)態(tài)值為0。當(dāng)量子阱能級(jí)差與兩束泵浦光光子能量都相等時(shí)，即在達(dá)到雙共振條件（?ω1＝?ω2＝E2-E1）下，此時(shí)二階非線性光整流系數(shù)達(dá)到最大值，可表示為:

3　數(shù)值計(jì)算與分析

對(duì)于我們?cè)O(shè)計(jì)的非對(duì)稱量子阱結(jié)構(gòu)，假定深阱寬度L1＝7 nm保持不變，限制能級(jí)E1不變條件下，由于量子限制作用，總阱寬L2的變化將導(dǎo)致量子阱能級(jí)E2的改變，從而可調(diào)制二階非線性光整流系數(shù)χo（2）。從式（8）可以看出，χo

（2）與子帶能級(jí)偶極躍遷矩陣元相關(guān)。我們首先討論導(dǎo)帶為拋物線形條件下的偶極躍遷矩陣元隨量子阱阱寬的變化情況。

圖2　偶極躍遷矩陣元隨量子阱阱寬L2的變化Fig.2　DiPole matrix element as a function of the well width L2

2大;但如果L2太小，量子阱能級(jí)E1也許不能限制在深阱中。

通過計(jì)算不同量子阱阱寬條件下的兩能級(jí)值及相應(yīng)的偶極躍遷矩陣元Rij，代入式（8）后，我們可得到二階非線性光整流系數(shù)χo（2）隨兩束泵浦光波長(zhǎng)λP1和λP2及量子阱總阱寬的變化關(guān)系，如圖3和圖4所示。

圖3　不同阱寬條件下，二階非線性光整流系數(shù)隨泵浦光波長(zhǎng)λP1的變化（λP2＝10.64 μm）。Fig.3　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP1at different values of well width L2，while the λP2＝10.64 μm.

圖4　不同阱寬條件下，二階非線性光整流系數(shù)隨泵浦光波長(zhǎng)λP2的變化（λP1＝9.69 μm）。Fig.4　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP2at different values of well width L2，while the λP1＝9.69 μm.

假定深阱寬度L1＝7 nm、總阱寬L2＝30 nm不變，我們對(duì)比了導(dǎo)帶為拋物線形和非拋物線形兩種情況下的隨泵浦光波長(zhǎng)的變化情況。相比于導(dǎo)帶為拋物線形，在非拋物線形條件下量子阱的兩個(gè)能級(jí)值、波函數(shù)及相應(yīng)躍遷矩陣元都將發(fā)生一定的變化。對(duì)于圖1中設(shè)計(jì)的非對(duì)稱量子阱，在假設(shè)導(dǎo)帶為非拋物線形條件下，通過計(jì)算得到量子阱的兩個(gè)能級(jí)的值分別為:E1＝58.838 1 meV，E2＝172.149 1 meV;能級(jí)間的帶間偶極矩矩陣元的值分別為R11＝3.7538×10-9、R12＝-1.4630×10-9、R22＝1.2559×10-8;而在導(dǎo)帶為非拋物線情況下，量子阱中兩個(gè)能級(jí)的值為:E′1＝56.707 8 meV、E′2＝170.029 2 meV;躍遷矩陣元分別為R′11＝3.8477×10-9、R′12＝-1.2942× 10-9、R′22＝1.2360×10-8。將兩種情況下的能級(jí)值及躍遷矩陣元代入式（8），通過計(jì)算，我們得到導(dǎo)帶為拋物線形和非拋物線形兩種情況下的χo

圖5　二階非線性光整流系數(shù)隨泵浦光波長(zhǎng)λP1的變化（λP2＝10.64 μm）Fig.5　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP1，while λP2＝10.64 μm.

（2）隨兩束泵浦光波長(zhǎng)λP1和λP2的變化關(guān)系。

圖6　二階非線性光整流系數(shù)隨泵浦光波長(zhǎng)λP2的變化（λP1＝9.69 μm）Fig.6　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP2，while λP1＝9.69 μm.

從圖5和圖6可以看出，當(dāng)固定其中一束泵浦光波長(zhǎng)時(shí)，量子阱的二階非線性系數(shù)χo（2）隨另一束泵浦光波長(zhǎng)的增大呈現(xiàn)出先增大后減小的變化趨勢(shì)。在圖4中，當(dāng)固定泵浦光λP2＝10.64 μm不變時(shí)，兩種導(dǎo)帶條件下χo（2）同在λP1＝10.96 μm處出現(xiàn)最大值，分別為2.203×10-6m/V和0.8088×10-6m/V。圖6中保持泵浦光λP1＝9.69 μm不變，兩種情況下的χo（2）同在λP2＝10.96 μm時(shí)達(dá)到最大值，分別為5.217×10-7m/V和1.987× 10-7m/V。由式（8）可知，量子阱能級(jí)差和躍遷矩陣元數(shù)值的不同導(dǎo)致兩種導(dǎo)帶情況下數(shù)值的差異。相比導(dǎo)帶為拋物線形條件下，在導(dǎo)帶為非拋物線形條件下要大一些。

雖然導(dǎo)帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下量子阱的兩個(gè)能級(jí)值和波函數(shù)都不同，但通過計(jì)算可知，導(dǎo)帶為拋物線形條件下兩能級(jí)差ΔE21＝E2-E1＝172.1491 meV-58.8381 meV＝113.3110 meV，與導(dǎo)帶為非拋物線形條件下兩能級(jí)差meV＝113.3214 meV近似相等，即單共振條件近似相同，這導(dǎo)致兩種條件下最大值對(duì)應(yīng)泵浦光波長(zhǎng)基本相同。而兩種情況下數(shù)值的差異主要由躍遷矩陣元導(dǎo)致。

4　結(jié) 論

設(shè)計(jì)了嵌套形的非對(duì)稱量子阱結(jié)構(gòu)，研究了二階非線性光整流系數(shù)與兩束泵浦光波長(zhǎng)和量子阱阱寬的關(guān)系。結(jié)果表明，固定總阱寬不變時(shí)，隨著泵浦光波長(zhǎng)的增大先增大后減小;當(dāng)兩束泵浦光波長(zhǎng)相等為10.64 μm、總阱寬為23 nm時(shí)，最大值為5.925×10-6m/V;在導(dǎo)帶為拋物線形和非拋物線形兩種條件下，對(duì)應(yīng)的泵浦光波長(zhǎng)相等，原因?yàn)閮煞N導(dǎo)帶情況下能級(jí)差近似相等;由于量子限制效應(yīng)，不同的量子阱阱寬對(duì)應(yīng)不同的能級(jí)值，從而導(dǎo)致泵浦光光子能量與能級(jí)的共振條件不同，二階非線性光整流系數(shù)的最大值對(duì)應(yīng)不同的泵浦光波長(zhǎng)。選擇合適的量子阱阱寬及兩束泵浦光的波長(zhǎng)，可以對(duì)二階光整流系數(shù)進(jìn)行調(diào)制。

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曹小龍（1977-），男，山東德州人，博士，講師，2013年于天津大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事太赫茲科學(xué)與技術(shù)方面的研究。

E-mail:caoxiaolong1977@126.com

Nonlinear Optical Rectification of Asymmetric Quantum Well Based on Dual Pump

CAO Xiao-long1，2，3*，CHE Yong-li2，3，YAO Jian-quan2，3

（1.College of Mechɑnicɑl ɑnd Electronic Engineering，Shɑndong Uniυersity of Science ɑnd Technology，Qingdɑo 266590，Chinɑ; 2.College of Precision Instrument ɑnd Opto-electronics Engineering，Institute of Lɑser ɑnd Opto-electronics，Tiɑnjin Uniυersity，Tiɑnjin 300072，Chinɑ; 3.Key Lɑborɑtory of Opto-electronics Informɑtion Technology（Tiɑnjin Uniυersity），Ministry of Educɑtion，Tiɑnjin 300072，Chinɑ）*Corresponding Author，E-mɑil:cɑoxiɑolong1977@126.com

Based on excitation from a dual-wavelength CO2laser，the oPtical rectification（OR）in a multiPle asYmmetric quantum well（AQW）was theoreticallY investigated by using the comPact densitY matrix aPProach and the iterative method.The numerical results for the tYPical Al0.5Ga0.5As/ GaAs/Al0.2Ga0.8As material show that the diPole matrix element decreases with the increasing well width of the AQW.Moreover，the oPtical rectification coefficient dePends sensitivelY on two PumP light wavelengths and well width of the AQW.The PhYsical origin of this shift in oPtical rectification curve is the quantum confinement effect in the AQW sYstem which causes the seParation of energY levels and the changes in resonant condition.For an AQW of 7 nm deeP well-width and 23 nm shallow well-width，the maximum of oPtical rectification coefficient for the AQW is 5.925×10-6m/V when the two PumP wavelengths are all 10.64 μm.The characteristics of oPtical rectification are also analYzed on Parabolic and non-Parabolic energY-band conditions in detail.

oPtical rectification;subband transitions;asYmmetric quantum well;THz-wave

O472＋.3;O437.1

A DOI:10.3788/fgxb20163702.0224

1000-7032（2016）02-0224-06

2015-11-11;

2015-12-12

國(guó)家自然科學(xué)基金（61271066）;山東科技大學(xué)人才引進(jìn)科研啟動(dòng)基金（2014RCJJ020）資助項(xiàng)目