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    極性分子晶體的振動(dòng)模式及其頻譜結(jié)構(gòu)

    2016-10-15 02:58:22周艷麗
    大學(xué)物理 2016年7期
    關(guān)鍵詞:平衡位置勢(shì)阱極性

    周艷麗

    (國防科技大學(xué) 理學(xué)院,湖南 長沙 410073)

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    極性分子晶體的振動(dòng)模式及其頻譜結(jié)構(gòu)

    周艷麗

    (國防科技大學(xué) 理學(xué)院,湖南 長沙410073)

    討論了一維極性分子晶體晶格運(yùn)動(dòng)的簡正模式與頻譜結(jié)構(gòu),分別針對(duì)一維均勻和非均勻晶體鏈給出了理論計(jì)算方法以及數(shù)值計(jì)算結(jié)果,并對(duì)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了詳細(xì)的討論與分析.

    簡正模式;極性分子;一維非均勻晶體;一維均勻晶體;模式頻率

    在固體物理、理論物理以及大學(xué)物理等多門物理學(xué)課程中,簡正模式是一個(gè)很重要的概念[1-3]. 它是人們?cè)诳紤]兩個(gè)或多個(gè)耦合振子的運(yùn)動(dòng)時(shí)引入的.我們知道,對(duì)于一個(gè)具有多個(gè)運(yùn)動(dòng)自由度的復(fù)雜系統(tǒng)來說,其一般運(yùn)動(dòng)表現(xiàn)非常復(fù)雜,因?yàn)闆]有一個(gè)部分的運(yùn)動(dòng)是簡諧運(yùn)動(dòng).但是,如果其運(yùn)動(dòng)方程是線性的,則該體系的最一般運(yùn)動(dòng)就是多個(gè)同時(shí)發(fā)生的獨(dú)立的簡諧運(yùn)動(dòng)的疊加. 我們把這些獨(dú)立的簡諧運(yùn)動(dòng)稱為簡正模式,簡稱為模式[3-5]. 簡正模式就像一個(gè)“擴(kuò)展”的諧振子,它的所有組成部分都以相同的頻率和相位振動(dòng).

    大多數(shù)大學(xué)物理教材一般只對(duì)少體耦合系統(tǒng)如耦合擺,以及連續(xù)體系如繩子等宏觀物理系統(tǒng)的簡正模式進(jìn)行了較詳細(xì)的講解. 其實(shí)除了宏觀物理系統(tǒng),微觀量子系統(tǒng)的一般微擾運(yùn)動(dòng)也可以寫成它的所有各個(gè)模式的疊加,每個(gè)模式的振幅和相位都由初始條件決定. 本文針對(duì)極性分子晶體這樣一種量子系統(tǒng)[6-8],來討論它的簡正模式以及頻譜結(jié)構(gòu),并詳細(xì)地給出了理論計(jì)算方法和數(shù)值計(jì)算結(jié)果,這對(duì)我們更形象直觀地理解微觀量子系統(tǒng)的運(yùn)動(dòng)情況是有意義的.

    極性分子又稱有極分子.由于其正電荷系的中心與負(fù)電荷系的中心不重合[9],極性分子具有內(nèi)稟電偶極矩,所以極性分子之間存在偶極-偶極相互作用[10].人們已經(jīng)證明,在低溫情況下,極性分子的正負(fù)電荷中心會(huì)在電場的作用下發(fā)生轉(zhuǎn)動(dòng),以期順著外電場的方向,即偶極矩的排列變得有秩序了,有序的極性分子會(huì)因相排斥的偶極-偶極相互作用而形成一種穩(wěn)定結(jié)構(gòu)[6].在這種狀況下,如果極性分子運(yùn)動(dòng)的動(dòng)能小于其受到的勢(shì)能,每個(gè)分子將會(huì)在其平衡位置附近做相互關(guān)聯(lián)的微擾運(yùn)動(dòng),我們稱這種狀態(tài)為晶體相[10].晶體中各個(gè)分子之間的這種相互關(guān)聯(lián)的微擾運(yùn)動(dòng)就可以用集體振動(dòng)模式——簡正模式來描述. 在低溫條件下,晶體中的分子運(yùn)動(dòng)即晶格運(yùn)動(dòng)可以量子化,其中每種簡正模式的能量量子就是聲子,聲子的頻率就等于簡正模式的頻率[10].

    為了形成分子晶體,除了極低溫之外,還需要外加囚禁勢(shì)將分子限制在有限范圍內(nèi),以保證分子在平衡位置附近作微擾運(yùn)動(dòng). 在理論研究方面,比較具有代表性的是一維均勻分子晶體和一維非均勻分子晶體,在實(shí)驗(yàn)上這兩種晶體結(jié)構(gòu)分別可以通過施加弱囚禁勢(shì)和諧勢(shì)阱來產(chǎn)生[10]. 關(guān)于這種晶體相的研究,不僅涉及到凝聚態(tài)物理、原子分子物理等領(lǐng)域,甚至也是近期非常熱門的量子操控、量子模擬等方向的研究重點(diǎn)[11-14]. 在文獻(xiàn)[15]中,作者研究了一維量子系統(tǒng)——離子晶體鏈的晶格運(yùn)動(dòng)和頻譜結(jié)構(gòu). 與離子之間的相互作用是距離平方反比的庫侖力不同,極性分子之間是距離4次方反比的偶極-偶極力. 本文將針對(duì)一維分子晶體鏈展開討論,分別研究非均勻與均勻一維晶體的簡正模式與模式的頻譜結(jié)構(gòu),討論分子個(gè)數(shù)對(duì)頻譜結(jié)構(gòu)的影響,以及兩種晶體結(jié)構(gòu)之間的差異.

    1 一維非均勻晶體

    考慮一個(gè)三維諧勢(shì)阱,其徑向囚禁頻率遠(yuǎn)大于軸向囚禁頻率,這樣極性分子的徑向運(yùn)動(dòng)將會(huì)大大地受到限制,從而沿著軸向排成線,故將這種結(jié)構(gòu)稱之為一維分子鏈.在討論其運(yùn)動(dòng)時(shí),可近似認(rèn)為徑向運(yùn)動(dòng)被凍結(jié),故在本文我們只討論軸向(縱向)運(yùn)動(dòng).在軸向囚禁頻率為ν的諧勢(shì)阱中,極性分子所受到的總勢(shì)能為[7-8,10-11]

    (1)

    其中xi為分子i在軸向的動(dòng)量和位置坐標(biāo)分量,m是分子的質(zhì)量,ν是阱的軸向囚禁頻率,μ0是極性分子的電偶極矩. 上式中第一項(xiàng)為勢(shì)阱提供的勢(shì)能,第二項(xiàng)為分子之間的偶極-偶極相互作用. 如果溫度足夠低,各個(gè)分子將會(huì)在平衡位置附近作微擾運(yùn)動(dòng),即

    (2)

    分子的平衡位置由下式?jīng)Q定

    (3)

    (4)

    將總勢(shì)能V在平衡位置處展開到二階并忽略更高階項(xiàng),得

    由于矩陣Bij是實(shí)的非負(fù)對(duì)稱矩陣,它的本征值應(yīng)該大于0,且滿足本征值方程:

    (6)

    (7)

    (8)

    (9)

    表2 分子數(shù)N=2~10時(shí)矩陣Bij的本征值和對(duì)應(yīng)的本征矢

    定義簡正坐標(biāo)與簡正動(dòng)量:

    (10)

    系統(tǒng)的哈密頓量可以表示為

    (11)

    圖1 N=2~4時(shí)一維分子鏈的(縱向)振動(dòng)模式.具有N個(gè)分子的一維分子鏈有N種模式.箭頭的方向表明各分子偏離平衡位置時(shí)振動(dòng)的方向,箭頭的(相對(duì))長短表明各分子的振幅大小

    分析表2容易得出:

    2) 對(duì)于第n階模式(除了質(zhì)心模和呼吸模)來說,其頻率隨著N的增大而會(huì)微弱地減小. 比如N=4時(shí)第4階模式的頻率ω4=4.82ν,N=5時(shí)的第4階模式頻率ω4=4.79ν,二者相差很小;這是因?yàn)镹越大分子之間的間距慢慢減小,導(dǎo)致相對(duì)運(yùn)動(dòng)的幅度減小,這樣分子需要的回復(fù)力減小,所以模式頻率會(huì)稍微變小.

    3) 模式頻率隨著模式階數(shù)n的增大而增大. 其原因是,隨著n的增大,越多的相鄰分子對(duì)開始反步調(diào)地振動(dòng)——也就是對(duì)應(yīng)的駐波節(jié)點(diǎn)越多,并且相對(duì)位移增大,這就意味著分子所需要的單位位移的回復(fù)力將增大,所以模式頻率隨著n增大. 由于在諧勢(shì)阱中極性分子所受的勢(shì)能不均勻,各相鄰分子的平衡位置的間距不相等,且受分子數(shù)的影響,所以很難給出高階頻譜的解析形式[15]. 但是考慮到分子數(shù)N對(duì)各階頻率的影響不明顯,根據(jù)數(shù)值結(jié)果,可以擬合出高階模式的頻譜表達(dá)式:

    (12)

    圖2給出了N=15時(shí),各階模式頻率的大小,其中離散點(diǎn)給出數(shù)值計(jì)算的結(jié)果,線狀給出的是擬合表達(dá)式(12)的結(jié)果. 可以看到ωn幾乎隨著模式階數(shù)n線性增大,且對(duì)高階模式來說,頻譜可近似寫為線性表達(dá)式ωn=ν1.22n[10].

    圖2 N=15時(shí),一維非均勻分子晶體的頻譜結(jié)構(gòu),其中點(diǎn)狀給出的是數(shù)值計(jì)算的結(jié)果,線狀給出的是擬合式(12)的結(jié)果

    2 一維均勻晶體

    (13)

    (14)

    得到

    (15)

    (16)

    (17)

    圖3給出了各階模式的無量綱頻譜隨階數(shù)n的變化情況. 與圖2進(jìn)行對(duì)比,可以看到:

    圖3 N=100時(shí),一維均勻分子晶體的各階振動(dòng)模式的頻譜結(jié)構(gòu)

    1) 同于諧勢(shì)阱中n∈[1,N],這里n∈[-N/2,N/2],且相同的|n|具有相同的能量;即能量是簡并的;

    2) 諧勢(shì)阱中模式頻率隨n的變化幾乎是線性的,而這里則是存在最大值,且該最大值與分子數(shù)N無關(guān),人們一般將之稱為德拜頻率

    (18)

    但是值得注意的是,當(dāng)n<

    3) 在諧勢(shì)阱中模式頻率最小值為囚禁勢(shì)頻率,而這里模式最小頻率為零. 這是因?yàn)樵谥C勢(shì)阱中分子總會(huì)受到外加的囚禁勢(shì)所產(chǎn)生的回復(fù)力的作用,而在一維均勻晶體鏈情況下該外加的回復(fù)力近似為零.

    3 結(jié)束語

    本文討論了一維極性分子晶體鏈的簡正振動(dòng)模式和頻譜結(jié)構(gòu),并分別對(duì)一維均勻晶體鏈和一維非均勻晶體鏈這兩種情況給出了詳細(xì)的理論計(jì)算方法和數(shù)值計(jì)算結(jié)果. 對(duì)一維非均勻晶體,我們給出了數(shù)值計(jì)算結(jié)果和頻譜的擬合公式,結(jié)果表明,其振動(dòng)模式的頻率隨著階數(shù)n幾乎成線性變化,但是依賴于分子總數(shù)N;而對(duì)于一維均勻晶體的振動(dòng)模式和頻率結(jié)構(gòu),我們給出了解析形式,結(jié)果表明,其振動(dòng)模式的頻率存在最大值且不依賴于N,但是對(duì)低階模式來說,其頻譜隨階數(shù)可近似看作線性變化.

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    The normal modes and the energy spectrums of molecular dipolar crystals

    ZHOU Yan-li

    (College of Science, National University of Defense Technology, Changsha, Hunan 410073, China)

    The normal modes and phonon spectrums of an ensemble of polar molecules are discussed, which are prepared in a dipolar crystalline phase. Detailed results are presented for a one-dimensional dipolar chain trapped in harmonic trap and for a homogeneous dipolar crystal, respectively.

    normal modes; polar molecules; homogeneous dipolar crystal in 1D; harmonically confined dipolar crystal in 1D; phonon spectrum

    2015-08-25;

    2015-12-02

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11304390)資助

    周艷麗(1981—),女,湖北宜城人,國防科技大學(xué)講師,博士,主要從事量子信息、量子光學(xué)的研究工作以及大學(xué)物理教學(xué)工作.

    O 481

    A

    1000- 0712(2016)07- 0017- 07

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