基于網格搜索的參數優(yōu)化方法用于魚粉灰分的近紅外LSSVM定量分析

陳華舟， 陳 福， 許麗莉， 溫江北， 李玲慧

(1.桂林理工大學理學院，廣西桂林 541004；2.上海優(yōu)久生物科技有限公司，上海 201600；3.欽州學院海洋學院，廣西欽州 535000)

魚粉是飼料中動物源性蛋白質的主要來源，成為現今動物養(yǎng)殖平衡的重要組成部分，它作為高質量動物飼料，尤其能夠提供動物生長所必需的營養(yǎng)合理配比，在養(yǎng)殖業(yè)中起著不可代替的作用[1]。飼料養(yǎng)殖中的魚粉用量在不斷增加，因此，如何選擇品質好、性價比高的魚粉，是飼料企業(yè)期待解決的問題[2]。魚粉中灰分含量反映魚骨和魚肉的含量比，是衡量魚粉質量的重要指標[3]?，F有的測量魚粉灰分成分的常規(guī)化學方法(GB/T 6438-2007)試劑消耗大，測量過程繁瑣，且有可能造成環(huán)境污染。

近紅外(NIR)光譜技術只需要配合簡單的物理過程即可測定包含樣品綜合信息的光譜，進一步利用大數據光譜矩陣可對待測成分進行定性或定量分析[4]，具有快速簡便、無試劑、多組分同時測定、過程無污染等優(yōu)點，已經被廣泛應用到農業(yè)、食品、環(huán)境、生物醫(yī)學等領域[5-7]。NIR光譜技術用于魚粉品質的檢測已經有報道[8,9]。隨著非線性分析技術的發(fā)展，支持向量機回歸算法已經成功應用于NIR定量模型[10]。最小二乘支持向量機(LSSVM)是一種基于統(tǒng)計學習理論的有效化學計量方法[11,12]。它利用核函數把待測樣品在高維非線性空間中的分布映射到一個低維特征空間，然后在特征空間上建立因變量與自變量之間的關系，進而建立定量分析模型。

本研究利用LSSVM參數優(yōu)化建模方法，建立了魚粉灰分的NIR光譜定量分析模型，提出基于網格搜索的支持向量機參數優(yōu)化方式，利用徑向基核函數進行建模，篩選針對于魚粉NIR定量的LSSVM核函數參數，提高模型的預測精度。同時，提出運用去趨勢校正(DC)和標準正態(tài)校正(SNV)相結合方法[13,14]對飼料魚粉的NIR光譜數據進行建模前預處理，提高NIR數據的信噪比。

1 實驗部分

1.1 樣品的化學測定與光譜測量

采用常規(guī)生化實驗方法測定116份魚粉樣品的灰分含量(GB/T 6438-2007)，作為NIR光譜分析的參考化學值，所得檢測數據經統(tǒng)計分析，其最大值、最小值、平均值、標準偏差分別為29.18、15.88、22.06、2.82。同時采用FOSS NIR Systems 5000型光柵光譜儀測量所有樣品的NIR光譜。光譜測量采用空氣作為系統(tǒng)背景，設置內置光學系統(tǒng)對每個樣品(包括背景測量)自動掃描64次，實驗溫度為25±1 ℃，濕度(RH)為49±1%。為減少系統(tǒng)誤差和操作誤差，每個樣品重復測量5次，計算平均光譜作為該樣品的實測光譜。光譜測量范圍是1 100～2 500 nm，光譜數據采集間隔為2 nm，全譜段共包括700個波長點。所有116份魚粉樣本的實測近紅外光譜如圖1所示。

1.2 樣品集劃分和模型評價指標

建模過程需要把樣品劃分為定標集和校正集。首先利用定標集樣品針對參數網格調試的所有取值建立若干定標模型，然后將所有模型應用于校正集樣品，根據模型預測結果優(yōu)選模型參數，進而確定魚粉近紅外分析優(yōu)化模型。模型評價過程主要是對已標定的優(yōu)化模型進行有效性檢驗，針對一個不參與建模過程的獨立的樣品集(預測集)進行魚粉灰分的成分含量預測，根據該預測結果評價模型的精準度和穩(wěn)定性。定標、校正、預測三個集合的樣品數量以2∶1∶1的比例進行劃分。從116個魚粉樣品中隨機選取30個樣品作為預測集，不參與建模過程；剩余樣品用于建模和參數優(yōu)化，而定標集和校正集的劃分采用SPXY方法[15]完成，指定定標集包含58個樣品，校正集包含28個樣品。

模型評價體系包括對校正集樣品的評價和對預測集樣品的評價，評價指標有均方根偏差(RMSE)、相對標準偏差(RSD)和相關系數(R)，計算式分別如下：

(1)

(2)

(3)

定標校正過程的3個模型評價指標分別記為RMSEv、 RSDv和Rv；檢驗預測過程的指標分別記為RMSEp、RSDp和Rp。

1.3 去趨勢-標準正態(tài)校正(DC-SNV)方法

(1)對原光譜Aj進行DC處理：基于最小二乘原則對原光譜吸收度完成數據擬合，然后從原光譜中減去光譜擬合趨勢線，即：

(4)

(5)

(6)

1.4 基于徑向基函數的LSSVM回歸

最小二乘支持向量機(LSSVM)是一種基于統(tǒng)計學習理論的結構風險最小化的計量學方法，其核心是利用核函數把待測樣品在高維非線性空間中的分布映射到一個低維特征空間，然后在特征空間上建立因變量與自變量之間的關系。LSSVM回歸針對多變量數據，通過降維映射以及最小二乘法來降低魚粉近紅外數據的復雜度，進而結合支持向量機回歸方法[13]構造決策函數，用以計算校正(或預測)樣品集的第j個樣品的或灰分含量?j，即

(7)

近紅外光譜的LSSVM模型通常選擇徑向基函數(RBF)作為數據分析的核函數，RBF核對于光譜的非線性建模過程具備自適應的穩(wěn)定性和魯棒性[14]。而Lagrange乘子αi由參數γ來決定。RBF核函數和αi分別可以表示為

(8)

其中,γ反映了建模過程的訓練誤差(即定標集的模型準確度)，σ2代表核函數的閾值寬度，通過調試σ值可以調整核函數的延伸程度。

LSSVM回歸通過網格搜索法同時調試γ和σ兩個參數進行模型優(yōu)化，通過設置參數γ和σ在一定取值范圍內變動，經過定標建模和校正篩選，可為復雜對象(魚粉)的近紅外分析選擇合適的非線性回歸模型參數。

2 結果與討論

2.1 DC-SNV光譜預處理效果

利用DC-SNV方法進行光譜預處理，在NIR全譜段區(qū)域(1 100～2 500 nm)消除由于系統(tǒng)不穩(wěn)定和操作差異而產生的噪音干擾，結合LSSVM算法建立非線性定量分析模型。為了驗證DC-SNV方法的有效性，把DC-SNV預處理的數據建模結果與Savitzky-Golay預處理的數據建模結果進行對比(表1)，其效果略優(yōu)于Savitzky-Golay濾波平滑，證實了DC-SNV預處理方法應用于魚粉灰分NIR光譜預處理的有效性，且算法復雜程度大大降低。

表1 DC-SNV和Savitzky-Golay預處理的LSSVM模型校正結果對比

2.2 LSSVM建模與基于網格搜索的參數優(yōu)選

基于DC-SNV預處理效果，建立魚粉灰分的NIR光譜分析的LSSVM模型。采用網格搜索法對LSSVM模型(RBF核函數)的兩個重要參數γ和σ進行大范圍的調試并優(yōu)選?？紤]到γ是影響Lagrange乘子α的關鍵參數，條件優(yōu)化將限制核函數的映射作用；如果γ采用連續(xù)取值，則龐大的計算量使得NIR的快速分析功能得不到發(fā)揮。綜合考慮各種情況，設置γ的取值從10變化到300(步長為10)。而對參數σ的調試，將以σ2的方式影響RBF核函數，因此設置σ的取值從1連續(xù)變化到20。使參數γ和σ在指定范圍內變化，對所有可能的參數組合(γ,σ)分別建立LSSVM模型，所有模型的定標結果如圖2所示，根據RMSEv最小的原則，魚粉灰分的NIR最優(yōu)建模參數范圍是γ∈(160,210)和σ∈(5,13)。

為了研究參數γ和σ對LSSVM模型預測結果的影響，將兩個參數的所有取值對應的建模結果做投影分析。一方面，使σ取值最優(yōu)，觀察γ的變化對于模型效果的影響，每個γ的取值對應得到不同的RMSEv如圖3(a)所示。另一方面，使γ取值最優(yōu)，觀察σ的變化對于模型效果的影響，每個σ的取值對應得到不同的RMSEv如圖3(b)所示。由圖3(a)和圖3(b)可以看出，最優(yōu)模型參數為γ=180,σ=11(圖3中的實心點)，該模型的RMSEv、RSDv、Rv分別為1.149、12.9%、0.964。除此之外，在最優(yōu)取值附近的一些取值(圖3中虛線方框內的點)也可以對應得到接近最優(yōu)的模型預測效果，這為我們設計飼料魚粉品質檢測專用的近紅外光譜分光系統(tǒng)提供了更多的選擇。

2.3 模型檢驗

模型檢驗一般采用未參與建模的樣品，但性質與建模樣品相似，通過比較這些未參與建模的預測集樣品的預測值與實測參考化學值的差異來判別模型的預測準確性。我們利用最優(yōu)LSSVM模型計算30個預測集樣品的灰分含量，其預測相關性如圖4所示。結果表明，NIR光譜預測值和國家標準方法實測值對比具有較高的相關程度，近紅外LSSVM參數網格搜索方法能夠為魚粉灰分含量檢測提供較高的精準度。

3 結論

通過采用NIR光譜定量測定魚粉灰分的含量，評價飼料魚粉的品質。在光譜預處理方面提出采用去趨勢校正與標準正態(tài)校正(DC-SNV)相結合的方法，降低噪音對光譜信號的干擾，進而利用基于RBF的LSSVM算法建立飼料魚粉的近紅外定標預測模型，研究LSSVM參數調試模式，在合適范圍內對模型參數進行網格篩選優(yōu)化，獲得最優(yōu)建模參數(γ,σ)分別為(180、11)。經過模型檢驗，最優(yōu)LSSVM建模參數組合具有提高NIR分析精度的能力。NIR光譜結合有效的化學計量學方法可以實現魚粉品質的快速檢測，有利于飼料魚粉的生產控制與品質提升，具有一定的推廣應用價值。