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    QuEChERS-高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定酵母抽提物中9種黃色合成色素

    2016-10-15 11:40:16粟有志馬曉雯李艷美雷紅琴
    分析科學(xué)學(xué)報(bào) 2016年2期
    關(guān)鍵詞:黃色酸性色素

    粟有志, 馬曉雯, 孟 茹*, 李 芳, 李艷美, 雷紅琴

    (1.伊犁出入境檢驗(yàn)檢疫局綜合技術(shù)服務(wù)中心,新疆伊寧 835000;2.新疆農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與藥學(xué)學(xué)院,新疆烏魯木齊 830052)

    黃色合成色素多數(shù)屬于偶氮類染料,主要用于紡織、制鞋、造紙等工業(yè)領(lǐng)域,具有致畸、致癌性、致突變等毒性作用。檸檬黃、日落黃、喹啉黃等屬于食品添加劑,可在特定食品中添加,但大部分黃色合成色素不允許用于食品。酵母抽提物是一種以酵母為原料經(jīng)自溶、精制等工藝而制得的營(yíng)養(yǎng)豐富的天然調(diào)味料,在調(diào)味品、方便面等食品行業(yè)中具有廣泛的用途[1]。為防止以非法添加黃色合成色素的方式偽造或以次充好酵母抽提物,建立酵母抽提物中黃色合成色素的檢測(cè)方法十分必要。

    目前,國(guó)內(nèi)外對(duì)黃色合成色素的檢測(cè)主要有酶聯(lián)免疫法[2]、分光光度法[3]、毛細(xì)管電泳法[4]、液相色譜法[5 - 8]和液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[9 - 12],常見(jiàn)于豆制品、飲料、化妝品等樣品,而酵母抽提物中黃色合成色素的檢測(cè)方法未見(jiàn)報(bào)道。目前,文獻(xiàn)報(bào)道黃色色素的前處理方法主要為固相萃取法,而本文采用簡(jiǎn)便、快捷的QuEChERS方法[13]前處理樣品,結(jié)合高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(HPLC-MS/MS)分析,建立了酵母抽提物中9種黃色合成色素的測(cè)定方法。該方法與文獻(xiàn)報(bào)道方法相比,簡(jiǎn)化了前處理步驟,其靈敏度和檢出限能夠滿足合成色素的殘留限量要求及檢測(cè)確證要求。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    Agilent 1260-6460A液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀(美國(guó),Agilent公司),配有電噴霧離子源(ESI);Sigma3-18K型臺(tái)式冷凍離心機(jī)(德國(guó),Sigma公司);T18基本型均質(zhì)器和MS3型渦旋振蕩器(德國(guó),IKA);N-EVAP-112型水浴氮吹儀(美國(guó),Organomation公司);Strata-X-AW固相萃取小柱(60 mg/3mL,美國(guó)Phenomenex公司);Oasis WAX固相萃取小柱(規(guī)格均為60 mg/3mL,美國(guó)Waters公司)。

    日落黃、酸性橙Ⅱ、橙黃G、酸性黃11、酸性黃36均購(gòu)自Dr.Ehrenstorfer公司;酸性黃151購(gòu)自Sigma公司;酸性橙56、酸性黃73、酸性黃79購(gòu)自TCI公司,所有標(biāo)準(zhǔn)品純度均大于98%。標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液:分別準(zhǔn)確稱取各標(biāo)準(zhǔn)品1 g(精確至0.01 mg),用水溶解并定容至1 L,配成質(zhì)量濃度為1 000 mg/L的單一標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,于4 ℃冰箱中儲(chǔ)存?;旌蠘?biāo)準(zhǔn)溶液:用水稀釋配制混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,各色素的最終濃度為:酸性黃151為1.0 mg/L,酸性黃36、酸性黃73、酸性橙Ⅱ?yàn)?.5 mg/L,酸性黃79、酸性橙56為15 mg/L,橙黃G為25.0 mg/L,日落黃為50 mg/L,酸性黃11為150 mg/L。乙腈、甲醇、丙酮、乙醇、甲酸、正己烷均為色譜純;N-丙基乙二胺(PSA)。C18粉、磺酸化聚苯乙烯/二乙烯苯(PCX)、聚苯乙烯/二乙烯苯(PEP)、酸性氧化鋁(ALA)、氨基(NH2)、石墨化炭黑(GCB)7種吸附劑,均購(gòu)自Agela公司。實(shí)驗(yàn)用水為Milli-Q超純水。

    1.2 樣品前處理

    稱取1 g樣品(精確至0.01 g)于50 mL具塞離心管,加入10 mL乙腈-甲醇(5∶5,V/V),10 000 r/min均質(zhì)1 min,超聲30 min,10 000 r/min離心5 min,取上層清液7 mL于15 mL具塞離心管,加入乙腈飽和的正己烷5 mL渦旋30 s,靜置5 min,棄去正己烷層。加入吸附劑C18和PEP粉各0.1 g,搖勻,10 000 r/min離心5 min,取上清液5 mL于10 mL試管中,40 ℃水浴氮吹至干,用1 mL乙腈-水(1∶9,V/V)復(fù)溶。將溶液轉(zhuǎn)移至1.5 mL離心管中,15 000 r/min離心10 min,上清液供HPLC-MS/MS測(cè)定。

    1.3 HPLC-MS/MS條件

    色譜柱:Zorbax Eclipse Plus C18柱(100×3.0 mm,1.8 μm);柱溫:30 ℃;進(jìn)樣量:10.0 μL;流動(dòng)相:A相為乙腈,B相為10 mmol/L NH4Ac溶液,流速:0.3 mL/min;梯度洗脫程序如下:0~3.5 min,10%~50%A;3.5~8.5 min,50%~70%A;8.5~9.0 min,70%~90%A;9.0~10.5 min,90%A;10.51~14.5 min,10%A。電離模式:電噴霧負(fù)離子源模式(ESI-);多重反應(yīng)監(jiān)測(cè)(MRM);干燥氣溫度:350 ℃;干燥氣流量:9.0 L/min;鞘氣溫度:300 ℃;鞘氣流速:11.0 L/min,毛細(xì)管電壓:3.5 kV;監(jiān)測(cè)離子對(duì)、碰撞能量、碎裂電壓等參數(shù)見(jiàn)表1。

    表1 9種黃色合成色素的質(zhì)譜分析參數(shù)

    *quantitative ion.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 儀器條件的優(yōu)化

    本文所檢測(cè)的9種黃色合成色素均為含有磺酸基的酸性化合物。在不接色譜柱的條件下對(duì)9種色素單一標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行母離子全掃描,確定準(zhǔn)分子離子峰。利用Optimizer軟件對(duì)9種色素的子離子、碎裂電壓、碰撞能量等參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,獲得最佳的儀器條件。參照歐盟指令657/2002/EEC決議中有關(guān)規(guī)定,本文選擇離子豐度最高、本底干擾最小的兩個(gè)離子對(duì)作為定性離子對(duì),其中信號(hào)較大的離子對(duì)作為定量離子。通過(guò)比較不同無(wú)機(jī)相與有機(jī)相的組合比較分析發(fā)現(xiàn),以乙腈-10 mmol/L NH4Ac溶液為流動(dòng)相時(shí),9種色素的離子化效益較好。通過(guò)優(yōu)化的1.3中的梯度洗脫程序,9種目標(biāo)色素均可獲得較好的分離度和響應(yīng)信號(hào)。

    2.2 提取溶劑的選擇

    9種黃色合成色素極性均較強(qiáng),易溶于水。實(shí)驗(yàn)比較了極性溶劑丙酮、水、乙醇、乙腈、甲醇、乙腈-甲醇(5∶5,V/V)、丙酮-甲醇(5∶5,V/V)對(duì)9種色素的提取效果。結(jié)果表明:水和甲醇提取時(shí),酵母抽提物完全溶于提取劑,樣品易形成糊狀,給后續(xù)凈化帶來(lái)困難;乙腈、丙酮、乙醇、丙酮-甲醇(5∶5,V/V)提取時(shí),部分色素的回收率達(dá)不到檢測(cè)要求;乙腈-甲醇(5∶5,V/V)提取時(shí),9種色素提取的回收率為84%~101%,可滿足分析的要求。不同提取溶劑對(duì)酵母抽提物樣品中9種色素的提取效果見(jiàn)圖1。

    2.3 凈化條件的選擇

    本文比較了PSA、C18、PCX、PEP、NH2、ALA、GCB 7種吸附劑對(duì)樣品的凈化效果。結(jié)果表明:PCX、PSA、GCB、NH2、ALA凈化,部分色素的回收率達(dá)不到檢測(cè)要求,而采用C18和PEP,9種色素的回收率均可滿足檢測(cè)要求。7種吸附劑對(duì)9種合成色素的凈化效果見(jiàn)圖2。

    同時(shí)本文還考察了Oasis WAX和Strata-X-AW兩款陰離子固相萃取小柱對(duì)9種色素的凈化效果。結(jié)果表明,兩款固相萃取小柱的回收率均可滿足檢測(cè)要求,但凈化后的9種色素的基質(zhì)效應(yīng)與C18和PEP共同凈化時(shí)無(wú)明顯差別。故本文最終選擇C18和PEP兩種吸附劑共同凈化樣品??瞻捉湍赋樘嵛飿悠泛吞砑?種黃色合成色素的空白樣品,經(jīng)提取和凈化后的MRM色譜圖見(jiàn)圖3。

    2.4 方法的線性關(guān)系、檢出限和定量限

    實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),樣品基質(zhì)對(duì)9種黃色合成色素均有一定的抑制作用,本文采用基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)曲線以消除樣品基質(zhì)效應(yīng)。準(zhǔn)確稱取1 g樣品(精確到0.01 g)按照1.2和1.3前處理及儀器分析,當(dāng)各色素定性定量離子信噪比均小于3時(shí),樣品確定為空白基質(zhì);空白基質(zhì)按照1.2前處理,最后分別用1、1/2、1/5、1/10、1/20、1/50倍的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液各1 mL溶解殘?jiān)?,配成基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)溶液。以峰面積(y)對(duì)合成色素的質(zhì)量濃度(x)作線性回歸,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,9種色素在酵母抽提物基質(zhì)中的相關(guān)系數(shù)(r2)均大于0.994。方法的檢出限(S/N>3)為0.01~0.09 mg/kg,定量限(S/N>10)為0.02~3.00 mg/kg。9種黃色合成色素的線性方程、檢出限和定量限詳見(jiàn)表2。

    2.5 方法的準(zhǔn)確度和精密度

    選擇酵母抽提物空白樣品,以1、2、10 倍LOQ為加標(biāo)水平進(jìn)行回收率實(shí)驗(yàn)。按照1.2方法和1.3條件進(jìn)行前處理和測(cè)定,每個(gè)水平重復(fù)6次?;厥章屎拖鄬?duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差見(jiàn)表3。從表3可以看出,9種合成色素的回收率在75.5%~115.1%范圍,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為4.7%~17.6%,表明該方法的準(zhǔn)確度和精密度均較好。

    表2 9種黃色合成色素的線性方程、檢出限和定量限

    表3 9種黃色合成色素的添加回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=6)

    2.6 樣品測(cè)定

    利用本方法對(duì)實(shí)驗(yàn)室送檢的20種酵母抽提物進(jìn)行檢測(cè),均未發(fā)現(xiàn)目標(biāo)分析物。

    3 結(jié)論

    本文建立了以甲醇-乙腈(5∶5,V/V)為提取劑,經(jīng)PEP和C18凈化,高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀測(cè)定酵母抽提物中日落黃、橙黃G、酸性黃73、酸性橙Ⅱ、酸性橙56、酸性黃11、酸性黃36、酸性黃79和酸性黃151共計(jì)9種黃色合成色素的檢測(cè)方法。該方法操作簡(jiǎn)便、精密度好、回收率高,可為酵母抽提物中此類物質(zhì)的風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)控提供技術(shù)支持。

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