固體廢棄物微波技術(shù)處理及其資源化

高騰飛,肖天存,閆　巍,季生福*

(1.北京化工大學 化工資源有效利用國家重點實驗室, 北京 100029;2.中國華能集團清潔能源技術(shù)研究院有限公司, 北京 102209)

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綜述與展望

固體廢棄物微波技術(shù)處理及其資源化

高騰飛1,肖天存2,閆巍2,季生福1*

(1.北京化工大學 化工資源有效利用國家重點實驗室, 北京 100029;2.中國華能集團清潔能源技術(shù)研究院有限公司, 北京 102209)

隨著國民經(jīng)濟的快速發(fā)展，廢舊橡膠輪胎、廢舊塑料、廢舊纖維素以及污泥等固體廢棄物的量迅猛增加，固體廢棄物的處理和資源化已迫在眉睫。在固體廢棄物的處理及資源化過程中，微波技術(shù)具有加熱速率快、加熱均勻和固體廢棄物有價值資源的選擇性好等優(yōu)點。采用微波技術(shù)處理廢舊橡膠輪胎時，產(chǎn)物中的液體有機物選擇性比較高，對炭黑和鋼絲等物料的回收也比較簡單，國外已有日均處理(6 000～7 000)條廢舊輪胎的工業(yè)化生產(chǎn)線，可以實現(xiàn)廢舊輪胎100%資源化再利用；在廢舊塑料聚丙烯中添加石墨等微波吸收物質(zhì)，然后進行微波技術(shù)處理，烯烴類組分的液體產(chǎn)物可以達到48.16%；廢舊纖維素及其制品可以在較低溫度下進行微波處理，廢紙在200 ℃進行微波裂解可以獲得15%的裂解氣、42%的裂解油和43%的炭黑；含油污泥進行微波技術(shù)處理不但可獲得液體有機物，還能夠?qū)崿F(xiàn)污泥的油水分離。因此，采用微波技術(shù)處理固體廢棄物是一個廢物的減量化、無害化和資源化過程，具有很好的應用前景。對近年來采用微波技術(shù)處理這些固體廢棄物及其資源化的研究進展進行總結(jié)和評述，以期對我國固體廢棄物處理和資源化的發(fā)展提供參考。

固體污染防治工程；固體廢棄物；廢舊橡膠；廢舊塑料；廢舊纖維素；污泥；微波

隨著國民經(jīng)濟的迅猛發(fā)展，廢舊橡膠輪胎、廢舊塑料、廢舊纖維素以及污泥等固體廢棄物的量迅猛增加。2014年末,我國廢舊輪胎產(chǎn)量達3.15億條,約合11.35 Mt，廢塑料產(chǎn)量達35 Mt，廢舊維素制品產(chǎn)量接近100 Mt ，含油污泥產(chǎn)量相對較少,但也超過3 Mt。產(chǎn)量如此巨大的固體廢棄物不僅嚴重侵占了生活空間，而且對大氣、水體和土壤以及環(huán)境衛(wèi)生均造成巨大影響，使我們賴以生存的環(huán)境承受了前所未有的巨大壓力[1-4]。近年來，科研人員在對廢舊橡膠輪胎、廢舊塑料、廢舊纖維素以及污泥等固體廢棄物進行減量化、無害化和資源化處理方面進行了大量實驗研究，并取得一定成果。

輪胎主要由內(nèi)胎、外胎和墊帶組成，其合成材料主要為天然橡膠、合成橡膠、炭黑、金屬絲以及各種有機和無機助劑，具有彈性大和耐磨等特點。我國對廢舊橡膠輪胎的處理實驗主要集中在采用常規(guī)熱源直接對廢舊輪胎或?qū)U舊輪胎與催化劑、生物質(zhì)等混合進行的熱解研究[5-7]。這些處理方式雖然在一定程度上實現(xiàn)了資源化過程，但是存在能耗大和周期長等缺陷。采用微波技術(shù)對廢舊輪胎進行處理不僅能夠?qū)崿F(xiàn)廢舊輪胎的完全資源化而且在節(jié)能以及裂解時間上具有明顯優(yōu)勢[8-9]。

塑料是一種高分子聚合材料，由于不耐熱，易變形、老化和破損，使用周期通常1～2年。廢塑料裂解油化技術(shù)研究的不斷深入，可緩解廢塑料對環(huán)境的污染，而且實現(xiàn)了廢塑料的廢能轉(zhuǎn)化[10-15]，但是由于不同種類塑料的裂解溫度區(qū)間不同，不能實現(xiàn)塑料的混合裂解，采用微波技術(shù)只需在處理的塑料制品中添加某些具有微波吸收能力的物質(zhì)，即可實現(xiàn)快速和高效的資源化裂解過程[16]。

纖維素主要是由植物光合作用合成的一種由D-葡萄糖基相互以β-1,4鍵連接形成的具有高度結(jié)晶區(qū)的超分子穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，是生物質(zhì)的主要組成部分，也是地球上分布最廣且含量最多的一種可再生資源。我國對纖維素資源化處理的關(guān)注點主要集中在纖維素的水解、改性以及熱解等方面，并且開發(fā)出許多各具特色的工藝技術(shù)[17-21]，但缺憾在于面對數(shù)量極為巨大的纖維素資源，只能進行小批量再利用，不能從根本上解決問題。由于微波技術(shù)獨特的制熱方式以及所用設備簡單和能耗低，相對于其他技術(shù)而言，具有更為實際的工業(yè)化前景[22]。

含油污泥是一種成分極為復雜的非均勻質(zhì)體，其成分主要包括水、泥沙、動植物殘骸、微生物、少量重金屬元素以及苯酚、多環(huán)芳烴、二噁英等有毒有害的物質(zhì)。國內(nèi)污泥處理技術(shù)主要為生物法和非生物法。生物法主要是通過微生物對污泥進行處理[23-24]。非生物法是涵蓋生物法以外的全部污泥處理技術(shù)[25-29]。生物法處理污泥主要問題在腐熟過程中耗時較長，而且需要創(chuàng)造微生物的生存環(huán)境，制約了生物法的應用。非生物法在處理過程中通常需要加入某些催化劑，但在反應結(jié)束后催化劑回收困難。微波技術(shù)能夠?qū)ξ勰噙M行直接裂解處理，或添加某些廉價且無需回收的吸波物質(zhì)進行更為高效的資源化過程[30]。

本文對近年來采用微波技術(shù)處理廢舊橡膠輪胎、廢舊塑料、廢舊纖維素和污泥等固體廢棄物以及這些固體廢棄物的資源化研究進展進行總結(jié)和評述，對微波技術(shù)在固體廢棄物處理方面的發(fā)展前景進行展望，以期對我國的固體廢棄物處理及其資源化的發(fā)展提供參考。

1　微波技術(shù)處理固體廢棄物的特點

微波為波長100 cm～1 mm、頻率300 MHz～300 GHz的電磁波，為避免對雷達和微波通信的干擾，處理固體廢棄物的微波技術(shù)中，通常采用的微波頻率為(0.195～2.45) GHz[31-32]。微波技術(shù)在通信領域以外的應用主要依托于微波的熱效應。微波熱效應原理是在微波能與微波吸收物質(zhì)分子相互作用并被吸收后，產(chǎn)生電子極化、原子極化、界面極化和偶極子轉(zhuǎn)向極化，由于界面極化與偶極子轉(zhuǎn)向極化的頻率與微波頻率相當，所以微波熱效應主要通過這兩種極化現(xiàn)象實現(xiàn)電磁能轉(zhuǎn)化為熱能。通常狀況下，固體廢物中的極性分子排列無序并作雜亂無章的分子熱運動，當處于微波輻射的電磁場中時，極性分子會根據(jù)電場方向進行重新排列，并在微波作用下發(fā)生每秒數(shù)億次的轉(zhuǎn)動，使分子間產(chǎn)生劇烈摩擦，將電磁能轉(zhuǎn)化為熱能。由于微波具有一定的穿透能力，可使固體廢物內(nèi)部的極性分子發(fā)生同樣的轉(zhuǎn)動來加劇分子間的運動產(chǎn)生熱量，而微波對物質(zhì)的加熱效率主要取決于物質(zhì)的兩種介電系數(shù)的比值tanδ(損耗正切值)，即用于表征材料消耗電磁能轉(zhuǎn)變?yōu)闊崮艿哪芰Φ慕殡姄p耗因子ε″與表征材料在微波場中被極化的能力的介電常數(shù)ε′之比。物質(zhì)的損耗正切值越大，微波熱效應就越顯著[33]。

微波技術(shù)對于固體廢棄物的裂解處理，是在無氧或充滿惰性氣體的微波裂解室中，通過微波發(fā)生器將微波能輻射到固體廢棄物上，利用微波技術(shù)的熱效應使微波場中的固體廢棄物在極短的時間內(nèi)迅速升溫營造出裂解環(huán)境，從而將固體廢棄物的高分子碳鏈斷開，形成具有低分子碳鏈的裂解氣、裂解油以及炭黑等具有再利用價值的物質(zhì)。微波技術(shù)處理固體廢棄物與其他技術(shù)相比，具有加熱速率快，且更加均勻，實現(xiàn)的是一種整體加熱方式；可以進行選擇性加熱；對多組分物質(zhì)進行加熱時會出現(xiàn)高溫熱點效應；能耗低、效率高、無二次污染；微波處理后無廢棄殘渣。

2　廢舊橡膠輪胎微波技術(shù)處理及其資源化

輪胎含有質(zhì)量分數(shù)30%以上的炭黑等強吸波物質(zhì)，可以利用微波技術(shù)直接對廢舊輪胎進行轉(zhuǎn)廢為能的裂解操作。Yatsun A V等[34-35]將廢舊卡車子午線輪胎切割為約5 mm×5 mm小塊，在1 kW和2.45 GHz微波輻射條件下，當物料被加熱到(450～500) ℃時發(fā)生裂解反應生成氣體、棕黑色具有特殊氣味的液體以及具有孔道結(jié)構(gòu)的含碳固體殘渣，組成分別為9%、50%和41%。對裂解氣產(chǎn)物和液體產(chǎn)物進行色譜分析，發(fā)現(xiàn)裂解氣主要組分為H2和CH4，并且隨裂解時間延長，H2含量逐漸增加，CH4含量逐漸減小。液體產(chǎn)物中具有芳香族結(jié)構(gòu)的化合物含量較高，超過20%，且主要為苯、甲苯、二甲苯和烷基苯。裂解過程中，橡膠分子主鏈和側(cè)鏈的單鍵和雙鍵均會發(fā)生斷裂形成H·、飽和碳氫化物R、不飽和碳氫化物R′以及碳和硫的自由基，液體和氣體產(chǎn)物是通過上述自由基之間發(fā)生加成、加氫以及歧化反應形成。

Undri A等[36-37]在對組成為ω(C)=88.19%、ω(H)=7.23%、ω(N)=0.23%和ω(S)=1.76%的T1型號以及組成為ω(C)=87.48%、ω(H)=7.52%和ω(N)=0.35%，ω(S)=1.68%的T2型號的兩種廢舊輪胎碎塊進行的微波裂解實驗中發(fā)現(xiàn)，在同一微波頻率下，不同型號輪胎的對應裂解產(chǎn)物產(chǎn)率差別不大，如在3 kW和裂解時間38 min條件下，兩種型號輪胎碎塊的氣液固產(chǎn)率分別為T1：14.1%、42.6%、43.2%，T2：16.6%、38.8%、44.6%。通過改變微波頻率可以控制裂解氣和裂解油的產(chǎn)量。在微波反應器與冷凝系統(tǒng)間添加分餾柱后獲得的液體產(chǎn)物具有較低的密度和黏度，且組成以芳香族和烯烴類化合物為主，固體產(chǎn)物含量明顯增加，通過對固體產(chǎn)物進行元素分析，發(fā)現(xiàn)碳含量大于88%，主要組成為具有孔道結(jié)構(gòu)的炭黑和碳氫化物。

2011年，加拿大Environmental Waste International(EWI)公司開發(fā)的廢舊輪胎連續(xù)化微波裂解工藝實現(xiàn)了在低溫(250～300) ℃的氮氣處理室中對廢舊輪胎的資源化裂解，該工藝分為氮氣沖洗、微波裂解、環(huán)境控制和物料回收，主要流程為：先將廢舊輪胎經(jīng)過氮氣沖洗潔凈化后送入裝有微波發(fā)生器的微波裂解反應室進行微波裂解，形成的小分子碳氫化物從反應室底部排出并通過壓縮機對液油成分進行分離，通過環(huán)境控制可去除液油中的H2S等環(huán)境有害物質(zhì)，最后對液油、炭黑和鋼絲等進行物料回收。通過所產(chǎn)生的裂解氣帶動渦輪機進行發(fā)電，不僅能夠解決微波發(fā)生裝置的自身用電，而且還可將剩余的電能用于外部供電。2013年，該公司采用廢舊輪胎的連續(xù)化微波裂解工藝實現(xiàn)了日均處理(6 000～7 000)條廢舊輪胎的微波裂解生產(chǎn)線的工業(yè)化實踐，并取得成功，實現(xiàn)了廢舊輪胎100%的資源化再利用[38]。國內(nèi)采用微波技術(shù)對廢舊輪胎進行處理的研究尚處于起步階段，表1為幾種廢舊橡膠輪胎的微波裂解工藝對比。

表 1　廢舊橡膠輪胎的微波裂解工藝對比

3　廢舊塑料微波技術(shù)處理及其資源化

由于塑料通常屬于微波透過物質(zhì)，所以不能通過微波技術(shù)直接對塑料進行裂解處理。近年來國內(nèi)外學者通過將具有較強吸收微波并將微波能轉(zhuǎn)化為熱能能力的炭黑等含碳材料[33,39]與金屬絲[40-41]等物質(zhì)與塑料混合后進行微波裂解，可使塑料的吸波性能得到極大改善，使微波技術(shù)在廢塑料處理方面得到很好應用[68-71]。

Undri A等[42]分別采用炭黑和廢輪胎塊作為微波吸收物質(zhì)對聚乙烯和聚丙烯進行微波裂解，結(jié)果表明，在較低微波頻率下對聚烯烴進行裂解時，可以獲得低黏度的液體產(chǎn)物，但高密度聚乙烯只能部分裂解，而聚丙烯可以完全裂解，所添加的強吸波物質(zhì)炭黑和廢輪胎塊對裂解過程不會產(chǎn)生影響。蘭新哲等[43]采用微波技術(shù)對低變質(zhì)煤與塑料進行共熱解研究，發(fā)現(xiàn)隨著塑料在煤中添加比例的增大，可以明顯提高焦油產(chǎn)率，而且有利于增大焦油的回收率，不僅對煤的裂解過程進行了優(yōu)化，而且也達到了對廢塑料進行處理的目的。

Suriapparao D V等[44]將石墨、鋁、碳化硅、活性炭、木質(zhì)素和粉煤灰作為微波吸收物質(zhì)對聚丙烯進行微波裂解，發(fā)現(xiàn)隨著吸波物質(zhì)與聚丙烯質(zhì)量比的增大，升溫速率顯著增加，但是液體產(chǎn)物產(chǎn)率明顯減少，這主要是由于吸波物質(zhì)質(zhì)量的增加，產(chǎn)生更為優(yōu)良的能量轉(zhuǎn)化效果，導致不可控的裂解反應發(fā)生。在微波頻率400 W條件下，采用石墨作為微波吸收物質(zhì)，液體產(chǎn)物產(chǎn)率最高達48.16%，且主要為烯烴類組分。Bartoli M等[45]采用活性炭作為微波吸收物質(zhì)對聚苯乙烯進行微波裂解，結(jié)果表明，將微波反應器抽真空并在液體收集系統(tǒng)與儲氣柜之間添加一個可以使微波反應器實現(xiàn)減壓的膜式真空泵，可實現(xiàn)裂解物的快速精餾，進而有效提高液體產(chǎn)物產(chǎn)率(92.3%)；在保持膜式真空泵存在條件下，向微波反應器加入N2，可使液體產(chǎn)物產(chǎn)率進一步提高到94.3%，所得液體產(chǎn)物的主要成分為苯乙烯以及其他芳香族碳氫化物。Hussain Z等[40-41]研究發(fā)現(xiàn)，采用鋁或鐵作為微波吸收物質(zhì)對聚苯乙烯進行微波裂解，可使裂解溫度近乎達到金屬的熔點，這主要是由于微波與金屬的相互作用所致，并且在裂解產(chǎn)物中含有苯乙烯各種芳香族化合物的液體產(chǎn)物超過80%。

Zhang X等[46]研究發(fā)現(xiàn)，采用ZSM-5為催化劑對低密度聚乙烯進行催化裂解，可得到具有實用價值的芳香族化合物，裂解機理包括熱解過程和催化過程。溫度低于500 ℃的熱解過程，通過兩種同時進行的機理產(chǎn)生沿碳鏈方向的自由基產(chǎn)物：隨機斷裂產(chǎn)生長鏈自由基碳氫化物以及鏈終端斷裂產(chǎn)生低分子量自由基重產(chǎn)物，由于形成具有不飽和終端或自由基終端的分子導致分子斷裂，形成的自由基碎片通過氫轉(zhuǎn)移反應形成直鏈二烯烴、烯烴以及烷烴，隨后通過在ZSM-5催化劑上通過碳正離子的典型雙分子機理和單分子機理進行催化裂化反應。王文平等[47]在對國外微波裂解塑料專利技術(shù)進行研究總結(jié)以及大量微波裂解塑料實驗實踐的基礎上，開發(fā)了一種兼?zhèn)湮⒉ㄎ铡⒋呋呀庖约耙种平Y(jié)焦于一體的多功能微波裂解塑料的催化劑，該催化劑在固定微波功率700 W、頻率915 MHz或2 450 MHz條件下，能夠?qū)⑽⒉苡行мD(zhuǎn)化為熱能，使裂解油的收率明顯增加，并且在裂解過程中不會產(chǎn)生結(jié)焦或只產(chǎn)生疏松易清除的焦渣。

醫(yī)療廢物中的一次性塑料制品占較大比例，這些一次性塑料制品與普通塑料的不同點在于醫(yī)療塑料制品在使用后會攜帶大量病毒、病菌以及有毒有害的化學殘留物，具有極強的致病性和傳染性。醫(yī)療廢棄物處理中的傳統(tǒng)微波法，主要是利用微波的非熱效應進行快速殺菌消毒，然后進行焚燒、掩埋等進一步處理。隨著微波熱效應理論的不斷完善以及在塑料處理中的成功實踐，可結(jié)合微波技術(shù)特有的非熱效應與熱效應實現(xiàn)對醫(yī)療廢棄物中的塑料制品進行無害化和資源化的綜合處理。表2為塑料中混合不同吸波物質(zhì)的微波裂解工藝對比。

表 2　塑料中混合不同吸波物質(zhì)的微波裂解工藝對比

4　纖維素類微波技術(shù)處理及其資源化

隨著微波熱效應研究的不斷深入，微波技術(shù)作為一種新型熱解技術(shù)，由于其加熱迅速、能耗低、效率高、易于控制、無污染，在纖維素水解中對常規(guī)熱源的替代方面取得了很大進展。

通過微波輻射和離子液體對纖維素類制品進行預處理研究[48-51]，發(fā)現(xiàn)微波輻射能夠增加纖維素在離子液體中的溶解度，促進纖維素的水解。與常規(guī)酸水解相比，很大程度上提高了還原糖的產(chǎn)率。駱微等[52]在采用微波輻射代替常規(guī)加熱技術(shù)的離子液體法對纖維素進行均相改性的研究中發(fā)現(xiàn)，微波加熱不僅能夠促進纖維素溶解，還有利于酯化反應的進行。

劉龍飛等[53]將微波技術(shù)與鹽酸催化相結(jié)合對纖維素進行水解，結(jié)果表明，微波加熱與常規(guī)水浴加熱對纖維素進行水解所得水解剩余物結(jié)構(gòu)一致，均保存了較好的纖維素結(jié)構(gòu)，并且水解液中的還原糖濃度提高了13%。王廣征等[54]在微波輻射下磷酸對纖維素進行快速水解的實驗中發(fā)現(xiàn)，微波輻射能夠促進纖維素水解，在微波頻率240 W、反應溫度100 ℃和反應時間40 s時，水解液中的葡萄糖含量達到最高(80.7%)，與常規(guī)條件相比，極大縮短了反應時間，提高了葡萄糖產(chǎn)率。

近年來，隨著對微波技術(shù)研究的不斷深入，國內(nèi)外學者在纖維素、纖維素制品以及纖維素生物質(zhì)的資源化處理中也引入了微波技術(shù)。Zhang Z等[55]在1 200 W和2.45 GHz的微波輻射下對廢紙進行裂解處理，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，通過微波技術(shù)可以實現(xiàn)在低溫(200 ℃)下將廢紙塊轉(zhuǎn)化為裂解氣(15%)、裂解油(42%)以及炭黑(43%)，并通過鋁盤之間的粘合實驗驗證了有機相中的裂解油具有很強的拉伸強度，并且可以作為金屬與金屬之間的黏合劑。蘆超等[56]分別以SiC/Fe3O4、SiC/TiO2、SiC/ZnO、SiC/ZrO2和SiC/Al2O3為復合微波吸收劑對木屑進行微波裂解研究，通過升溫曲線以及裂解油的成分分析發(fā)現(xiàn)，SiC/Fe3O4具有較高的炭化溫度(437 ℃)，且能夠促進中間液體的生成，進一步研究發(fā)現(xiàn)，當SiC與Fe3O4以8∶2的比例混合時，在熱解溫度為650 ℃和微波頻率600 W條件下，可以保證生物質(zhì)具有較快的升溫速率，而且還能夠降低生物質(zhì)微波“熱點”的負效應，達到46.8%的高生物油收率。李炳緣等[57]在菜籽粕的微波裂解實驗中發(fā)現(xiàn)，纖維素的熱解反應區(qū)間為(325～375) ℃，裂解過程中在(300～600) ℃產(chǎn)生的不凝氣主要來源于纖維素與木質(zhì)素的裂解反應。

Zhao X等[58]采用微波技術(shù)對麥稈進行裂解的研究中發(fā)現(xiàn)，由于秸稈的微波吸收能力較弱，在采用微波技術(shù)單純處理秸稈時只能起到干燥的作用，在秸稈中添加CuO和Fe3O4后，不僅能夠促進裂解反應發(fā)生，而且裂解產(chǎn)物主要為液體。Shra’ah A等[59]在低溫(200～280) ℃采用微波技術(shù)對晶型和非晶型兩種纖維素進行微波裂解實驗，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，相較于其他溫度而言，無論是晶型還是非晶型纖維素，在260 ℃進行裂解時生物油產(chǎn)率均達到最高，并且非晶型纖維素產(chǎn)率高于晶型纖維素，達到45%，生物油主要成分為酮、醛、呋喃、苯酚以及縮水內(nèi)醚糖。添加吸波物質(zhì)水后，兩種纖維素的生物油產(chǎn)率明顯提高，晶型纖維素產(chǎn)率為47%，非晶型產(chǎn)率為52%。添加活性炭可提高氣體產(chǎn)物的產(chǎn)率。

Aizi S M A等[60]通過微波技術(shù)對棕櫚殼、木屑以及西米廢物等農(nóng)業(yè)廢物進行裂解研究，發(fā)現(xiàn)3種生物質(zhì)裂解產(chǎn)生的生物油具有較高的熱值，分別為27.19 MJ·kg-1、25.99 MJ·kg-1、21.99 MJ·kg-1，GCMS分析顯示，具有酚、醛、醇、酮、羧酸等官能團，高價值碳氫化物主要為單環(huán)芳烴碳氫化物以及酚類化合物。表3為纖維素微波處理工藝對比。

表 3　纖維素微波處理工藝對比

5　污泥微波技術(shù)處理及其資源化

在德國、美國以及日本等發(fā)達國家，已經(jīng)實現(xiàn)了采用微波技術(shù)對含油污泥進行處理的工業(yè)化。我國在采用微波技術(shù)對油泥進行處理方面較為滯后，近年來進行了大量的實驗研究。

Zhang J等[61]在對污水處理廠污泥進行的微波技術(shù)裂解發(fā)現(xiàn)，在(100～300) ℃，隨溫度升高，生物氣、生物油以及炭黑產(chǎn)率變化不大，且炭黑產(chǎn)率大于90%。在(300～500) ℃，隨溫度升高，炭黑產(chǎn)率急劇減少，焦油產(chǎn)率急劇增加，且增加量達40%，生物氣產(chǎn)率增幅為5%，這主要得益于溫度升高，導致污泥中的有機物進一步裂解。在(500～800) ℃升溫時，炭黑產(chǎn)率小幅度減少，小于5%，但生物油產(chǎn)率從45%減少到18%，生物氣產(chǎn)率持續(xù)增加，達到最大值46%。在(800～1000) ℃繼續(xù)升溫，三相產(chǎn)物的產(chǎn)率基本不發(fā)生變化。生物氣中的主要含氮物質(zhì)為HCN和NH3，并且隨溫度升高，HCN產(chǎn)率增大，而NH3產(chǎn)率出現(xiàn)(300～700) ℃先增加和(700～800) ℃再減少的趨勢。

Xie Q等[62]在頻率為2 450 Hz和功率為700 W的微波實驗爐中以HZSM-5(Si與Al物質(zhì)的量比30，表面積405 m2·g-1)為催化劑，對污水處理廠的初級與二級混合污泥進行裂解處理研究，結(jié)果表明，溫度對污泥裂解產(chǎn)物分布影響很大，隨溫度升高，裂解油產(chǎn)率增加，溫度為550 ℃時，裂解油產(chǎn)率達最高值20.9%；溫度超過550 ℃時，由于次級反應的出現(xiàn)導致裂解油產(chǎn)率下降。Yu Y等[63]在微波輻射下考察了CaO、CaCO3、NiO、Ni2O3、γ-Al2O3和TiO2催化劑對含油污泥裂解情況的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，相較于直接進行微波裂解，催化劑的存在不僅能夠影響污泥的溫度演化，而且能夠改變裂解產(chǎn)物的分布以及氣相產(chǎn)物的組成，除CaO外，其他催化劑均具有很好的裂解溫度提升速率，在22 min內(nèi)催化劑的提溫速率依次為：Ni2O3≈γ-Al2O3>TiO2>NiO>CaCO3，其中，NiO和Ni2O3對有機物的裂解具有更高的催化活性，特別是Ni2O3能夠顯著提高生物油和裂解氣的產(chǎn)率，且裂解氣中CO含量較高。Huang Y等[64]將經(jīng)過干燥的污泥與稻桿混合進行微波裂解研究，發(fā)現(xiàn)稻桿與污泥混合裂解可以產(chǎn)生協(xié)同效應促進裂解過程中溫度的升高，當?shù)緱U添加量為40%時，裂解后的污泥C/H和C/O比例與無煙煤相當，可作為石油燃料的替代品。

Jiang J等[65]對造紙廠污泥的微波裂解實驗中發(fā)現(xiàn)，隨著微波輻射時間的增加，污泥量迅速減少，在14 min后質(zhì)量不再發(fā)生變化，隨著微波功率增大，裂解反應速率更快。在污泥中分別添加5%的活性炭、NaOH、H3PO4以及ZnCl2后，分別在CO2和N2兩種氣體環(huán)境下進行裂解，發(fā)現(xiàn)在CO2環(huán)境下添加NaOH和在N2環(huán)境下添加ZnCl2，均表現(xiàn)出更好的裂解性能。Namazi A B等[66]在1 200 W微波爐中對造紙廠污泥進行裂解，結(jié)果表明，在污泥中添加5%的KOH能夠在幾分鐘內(nèi)完成裂解過程，由于揮發(fā)物質(zhì)的快速釋放，導致微波裂解的碳產(chǎn)物比傳統(tǒng)裂解的碳產(chǎn)物產(chǎn)率低，只有20%，由于二級污泥中的蛋白質(zhì)含量比初沉污泥高，在裂解后產(chǎn)生的碳產(chǎn)物產(chǎn)率也相對較高，而且活性炭的比表面積為660 m2·g-1。吳迪等[67]在對污泥進行裂解時發(fā)現(xiàn)，微波功率越高，污泥中有機物轉(zhuǎn)化率越高，而固體殘留物的產(chǎn)率就越低，并且通過Design-Expert相應優(yōu)化器確定微波裂解污泥的最佳工藝條件為：微波功率1 880 W，吸波物質(zhì)添加量0.48 g，污泥含水率79.7%。實測污泥裂解率與預測相比僅差5%，熱解所得固體產(chǎn)物中灰分和固定碳比例較大，通過微波氧化后適合進一步的資源化利用。

劉小娟等[68]對油田污水處理中產(chǎn)生的含水量78.3%和含油量11.6%的污泥進行了脫水、脫油以及油水乳狀液的微波處理研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，微波技術(shù)可作為對含水污泥的油、水和渣三相分離手段。侯影飛等[69]發(fā)明了一種油田污泥的微波資源化處理方法及裝置，將污泥送入密閉微波反應室(200～900) ℃進行裂解反應，產(chǎn)生的裂解氣、裂解油可回收再利用，殘渣可用一定濃度的硝酸或NaOH改性，制備具有利用價值的吸附材料，避免產(chǎn)生可觀的危險廢物排污費用，而且可達到75%的原油回收率。表4為含油污泥的微波裂解工藝對比。

表 4　含油污泥的微波裂解工藝對比

6　結(jié)語與展望

由于廢舊輪胎本身具有炭黑和金屬絲等強吸波物質(zhì)，通過間歇微波裂解工藝可以直接對其進行資源化裂解處理，以間歇裂解工藝為基礎而迅速發(fā)展起來的以氮氣沖洗、微波裂解、環(huán)境控制以及物料回收主要過程的連續(xù)化裂解工藝不僅實現(xiàn)了廢舊輪胎的連續(xù)化裂解，而且通過裂解氣對渦輪機的驅(qū)動進一步體現(xiàn)了連續(xù)化裂解工藝在廢舊輪胎處理過程中的實用性。

通過在塑料中混合具有較強吸波能力或具有催化性能的物質(zhì)，使微波技術(shù)在塑料的廢能轉(zhuǎn)化方面取得開拓性進展。

微波技術(shù)的制熱效應在纖維素的處理過程中對常規(guī)熱源的替代優(yōu)勢體現(xiàn)在可以增加纖維素的溶解度和提高水解過程的還原糖產(chǎn)率，而且還能夠通過裂解反應達到纖維素的資源化目的。

微波技術(shù)在處理含油污泥領域的應用中可以作為裂解手段進行資源化處理，同時還能夠?qū)崿F(xiàn)污泥的油水分離。

在我國相較于纖維素與含油污泥而言，廢舊輪胎與塑料每年的廢棄量極大且在環(huán)境影響方面更具破壞性，這樣的現(xiàn)實在為我們提供原料基礎的同時，也展示了盡快開發(fā)廢舊輪胎與塑料微波處理技術(shù)的緊迫性，早日實現(xiàn)這兩種工藝在我國的工業(yè)化不僅能夠緩解兩種污染物對環(huán)境造成的巨大壓力，而且工業(yè)化產(chǎn)物還能夠作為替代能源解決化石能源緊缺的問題。

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Treatment and recovery of solid waste by microwave techniques

GaoTengfei1,XiaoTiancun2,YanWei2,JiShengfu1*

(1.State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering,Beijing University of Chemical Technology,Beijing 100029,China;2.Huaneng Clean Energy Research Institute,Beijing 102209,China)

With the rapid development of national economy in our country,the amounts of waste rubber tires,waste plastics, waste cellulose,sludge and other solid waste are also increasing rapidly,therefore treatment and resource utilization of solid waste are imminent.In the process of solid waste treatment and resource utilization,microwave technology has many advantages such as high heating speed,uniform heating,and good selectivity to valuable resources for solid waste.When microwave technique is used to process waste rubber tires,the selectivity to the liquid organic compounds in the product is high and the recovery of the carbon black and the steel wire and other materials is simple.The industrialized production line of daily average processing (6 000-7 000) scrap tires was established,which could achieve 100% of the waste tires recycling.Microwave absorbing materials such as graphite were added in the waste plastic polypropylene,and then the microwave-assisted pyrolysis process was carried out.The olefin component of the liquid products reached 48.16%.Waste fiber and its products could be treated by microwave technique at low temperature and the waste paper was converted to gas products,bio-oil and bio-char via microwave-assisted pyrolysis process under 200 ℃ and their yields are 15%,42% and 43%,respectively.Microwave technique processing oily sludge could not only obtain liquid organics,but also realize oil-water separation of oily sludge.Therefore,the treatment of solid waste by microwave technique is a reduction,harmless and recycling process,and has very good application prospects.In this paper,the treatment and resource utilization of the solid waste in recent years by microwave technique were summarized and reviewed in order to provide some references for the development of the solid waste treatment and resource utilization in our country.

solid pollutant prevention and control engineering；solid waste;scrap rubber;waste plastics;microwave

doi:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.07.001

TQ330.9;X783.3Document code: AArticle ID: 1008-1143(2016)07-0001-10

2016-01-06

高騰飛，1988年生，男，北京市人，在讀碩士研究生。

通訊聯(lián)系人：季生福，男，教授，從事催化新材料及催化反應研究。E-mail:jisf@mail.buct.edu.cn

10.3969/j.issn.1008-1143.2016.07.001

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