• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    高熱導(dǎo)率聚丙烯/石墨復(fù)合材料的制備與性能

    2016-09-12 08:18:08吳佳瑋吉鑫雨楊金帝戚嶸嶸王新威王萍吳向陽(yáng)上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院上海0040上?;ぱ芯吭壕巯N催化技術(shù)與高性能材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室上海0006
    工程塑料應(yīng)用 2016年8期
    關(guān)鍵詞:熱導(dǎo)率層間填料

    吳佳瑋,吉鑫雨,楊金帝,戚嶸嶸,王新威,王萍,吳向陽(yáng)(.上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,上海 0040; .上?;ぱ芯吭壕巯N催化技術(shù)與高性能材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 0006)

    高熱導(dǎo)率聚丙烯/石墨復(fù)合材料的制備與性能

    吳佳瑋1,吉鑫雨1,楊金帝1,戚嶸嶸1,王新威2,王萍2,吳向陽(yáng)2
    (1.上海交通大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,上海 200240; 2.上海化工研究院聚烯烴催化技術(shù)與高性能材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062)

    為了提高聚丙烯(PP)的導(dǎo)熱性能,擴(kuò)大其使用范圍,采用價(jià)格低廉的商用石墨對(duì)PP進(jìn)行改性,利用轉(zhuǎn)矩流變儀制備了PP/石墨導(dǎo)熱復(fù)合材料。研究了粒徑為2 μm和20 μm的石墨及其復(fù)配對(duì)復(fù)合材料熱導(dǎo)率及力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著石墨用量的增加而顯著增大,20 μm石墨填充的復(fù)合材料熱導(dǎo)率高于2 μm石墨填充的復(fù)合材料;由于石墨的各向異性,層內(nèi)熱導(dǎo)率遠(yuǎn)高于層間熱導(dǎo)率;將兩種粒徑的石墨復(fù)配,固定石墨總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%,當(dāng)2 μm石墨與20 μm石墨質(zhì)量比為1∶5時(shí),復(fù)合材料層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率達(dá)到最大,分別為1.125 W/(m·K)和2.897 W/(m·K),比相同用量下單一2 μm石墨填充PP分別提高了121%和61%,比單一20 μm石墨填充PP分別提高了3.6%和20%。隨石墨用量增加,單一粒徑石墨填充的復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢(shì),隨復(fù)配填料中20 μm石墨用量增加,復(fù)配填料填充復(fù)合材料的力學(xué)性能呈下降趨勢(shì),但彎曲強(qiáng)度變化不大,拉伸強(qiáng)度也在10 MPa以上。

    聚丙烯;石墨;復(fù)合材料;粒徑;復(fù)配;熱導(dǎo)率;力學(xué)性能

    高分子材料由于其優(yōu)異的耐化學(xué)藥品腐蝕、耐疲勞、易加工等性能受到了人們廣泛的關(guān)注[1-2]。然而,大多數(shù)聚合物熱導(dǎo)率較低,導(dǎo)熱性能不好,限制了其在冷卻系統(tǒng)、熱交換器和其它熱領(lǐng)域的應(yīng)用[3]。所以,近年來(lái)發(fā)展具有優(yōu)良熱導(dǎo)率的新型功能高分子材料替代金屬散熱元件已成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。目前,主要有3種方法來(lái)提高聚合物材料的導(dǎo)熱能力:①開(kāi)發(fā)自身具有高熱導(dǎo)率的本征型聚合物材料,如聚苯胺和聚吡咯等,其可通過(guò)電子導(dǎo)熱基質(zhì)導(dǎo)熱,這類(lèi)材料的優(yōu)點(diǎn)是聚合物本身在具有優(yōu)良的導(dǎo)熱性同時(shí)也具有良好的導(dǎo)電性能,但加工困難,只能在某些特殊場(chǎng)合應(yīng)用;②通過(guò)研究新型的聚合物成型加工工藝及設(shè)備來(lái)制備具有高取向聚合物從而得到優(yōu)異的導(dǎo)熱性能[4],但是該方法比較復(fù)雜,對(duì)設(shè)備要求高,可以使用的高分子材料種類(lèi)少,故不適用于大規(guī)模的工業(yè)應(yīng)用;③在聚合物中填充具有高熱導(dǎo)率的填料,如Cu,Al2O3,石墨和碳纖維等,以達(dá)到改善聚合物導(dǎo)熱性能的目的[5-9]。這種方法成本低廉且容易加工成型,適合工業(yè)化生產(chǎn),如今已成為獲得高分子導(dǎo)熱材料的重要方法。

    聚丙烯(PP)是一種結(jié)晶度高且結(jié)構(gòu)規(guī)整的通用塑料,力學(xué)性能優(yōu)良,化學(xué)穩(wěn)定性好,故而在日常生活中被廣泛應(yīng)用。但是PP熱導(dǎo)率低,只有0.2 W/(m·K)左右,限制了其在換熱器和冷凝器等化工設(shè)備上的應(yīng)用[10-12]。因此,開(kāi)發(fā)良好導(dǎo)熱性能的PP復(fù)合材料具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。導(dǎo)熱填料中石墨是一種價(jià)格低廉且應(yīng)用廣泛的碳基填料,具有良好的導(dǎo)熱導(dǎo)電性及化學(xué)穩(wěn)定性[13],可以作為改善PP導(dǎo)熱性能的填料。為了提高PP的熱導(dǎo)率且在不增加成本的情況下擴(kuò)大其應(yīng)用范圍,筆者采用價(jià)格低廉的商用石墨對(duì)PP進(jìn)行改性,制備了具有高熱導(dǎo)率的PP/石墨復(fù)合材料,研究了兩種不同粒徑的石墨及它們的復(fù)配比例對(duì)復(fù)合材料兩個(gè)方向熱導(dǎo)率的影響,同時(shí)對(duì)復(fù)合材料的力學(xué)性能和微觀形貌也進(jìn)行了研究。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1實(shí)驗(yàn)原料

    PP:AW191,熔體流動(dòng)速率為10 g/10 min,密度0.91 g/cm3,聚烯烴材料(新加坡)有限公司;

    石墨:P8000,密度2.0 g/cm3,粒徑分別為2 μm和20 μm,東莞市捷誠(chéng)石墨制品有限公司。

    1.2主要儀器及設(shè)備

    轉(zhuǎn)矩流變儀:HAAKE Polylab OS型,德國(guó)熱電卡爾斯魯赫有限公司;

    平板硫化機(jī):XLB-D型,湖州順利橡膠機(jī)械有限公司;

    導(dǎo)熱儀:LFA 467 Nanoflash型,德國(guó)Netzsch公司;

    萬(wàn)能電子拉力機(jī):Instron4465型,美國(guó)Instron公司;

    掃描電子顯微鏡(SEM):S-2150型,日本Hitachi公司。

    1.3試樣制備

    將PP分別和粒徑為2,20 μm的石墨按照一定比例加入轉(zhuǎn)矩流變儀中,溫度為190℃,轉(zhuǎn)速為60 r/min,混合20 min后將得到的混合料于190℃下模壓成型,再將壓得的平板裁切成標(biāo)準(zhǔn)試樣。將2,20 μm的石墨按照質(zhì)量比3∶1,1∶1,1∶3,1∶5復(fù)配,兩種石墨的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%,按照相同工藝制備兩種石墨復(fù)配的導(dǎo)熱復(fù)合材料試樣。

    1.4測(cè)試與表征

    導(dǎo)熱性能測(cè)試:將試樣制成直徑為12.7 μm、厚度為1 μm 的圓形平板,然后依據(jù)ASTM E1461-2007在導(dǎo)熱儀上測(cè)得試樣熱擴(kuò)散系數(shù)α,依據(jù)ASTM E1269-2005由差示掃描量熱法測(cè)得試樣的比熱容Cp,依據(jù)ASTM D792-2000測(cè)得試樣的密度ρ,最后由式(1)計(jì)算得到試樣的熱導(dǎo)率λ??紤]石墨在加工過(guò)程中的取向,研究了復(fù)合材料層內(nèi)和層間兩個(gè)方向的熱導(dǎo)率。

    力學(xué)性能測(cè)試:拉伸性能依據(jù)ASTM D638-2014測(cè)試,拉伸速度為30 mm/min;彎曲性能依據(jù)ASTM D790-2003測(cè)試,試驗(yàn)速度為2 mm/min。

    SEM觀察:將不同配方的試樣在液氮中冷卻后淬斷,對(duì)斷面進(jìn)行噴金處理后觀察拍照。

    2 結(jié)果與討論

    2.1導(dǎo)熱性能分析

    由于石墨為片層結(jié)構(gòu),考慮到石墨的各向異性,在加工的過(guò)程中,石墨會(huì)發(fā)生取向,因此制備得到的復(fù)合材料在不同方向的熱導(dǎo)率并不相同,為此,研究了復(fù)合材料兩個(gè)方向的熱導(dǎo)率即層間熱導(dǎo)率和層內(nèi)熱導(dǎo)率。圖1為不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率和層內(nèi)熱導(dǎo)率。

    圖1 不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率和層內(nèi)熱導(dǎo)率

    由圖1可以看出,當(dāng)石墨的用量較少時(shí),兩種PP/石墨復(fù)合材料的熱導(dǎo)率增加幅度較小。純PP的熱導(dǎo)率僅為0.203 W/(m·K),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%時(shí),2 μm和20 μm石墨填充的PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率分別為0.23,0.48 W/(m·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率分別為0.75,1.22 W/(m·K)。隨著石墨用量的繼續(xù)增加,兩種PP/石墨復(fù)合材料的層內(nèi)和層間熱導(dǎo)率都有顯著的提升。當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為70%時(shí),2 μm石墨填充的PP復(fù)合材料層間熱導(dǎo)率為1.93 W/(m·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率為5.03 W/ (m·K),分別為純PP的9.5倍和24.8倍;20 μm石墨填充PP復(fù)合材料的層間熱導(dǎo)率為3.15 W/(m ·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率為11.38 W/(m·K),分別為純PP 的15.5倍和56倍,表明高填充石墨有利于PP熱導(dǎo)率的提高。分析其原因可能是,當(dāng)石墨用量較低時(shí),其在PP中呈孤立的分散狀態(tài),形成的導(dǎo)熱通路并不完善,傳遞的熱量有限,因此熱導(dǎo)率提高并不明顯。隨著石墨用量的增大,填料粒子之間的相互接觸機(jī)會(huì)大大增多,石墨在PP中不再呈現(xiàn)被孤立的分散形態(tài),彼此之間形成比較完善的導(dǎo)熱通路。此時(shí)石墨填料傳遞熱量的能力明顯提高,宏觀上表現(xiàn)為PP/石墨復(fù)合材料的熱導(dǎo)率大幅度提升。

    從圖1還可以看出,PP/石墨復(fù)合材料的層內(nèi)導(dǎo)熱率遠(yuǎn)高于層間導(dǎo)熱率。以加入2 μm石墨的復(fù)合材料為例,當(dāng)2 μm石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%時(shí),層間熱導(dǎo)率為0.508 W/(m·K),層內(nèi)熱導(dǎo)率可達(dá)到1.80 W/(m·K),是層間熱導(dǎo)率的3.5倍。這是由于石墨的各向異性導(dǎo)致其在加工的過(guò)程中沿層內(nèi)方向取向,因此,導(dǎo)熱填料石墨在層內(nèi)方向更容易相互緊密聯(lián)系,形成更密集的導(dǎo)熱通路,這樣顯著提高了復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。

    進(jìn)一步由圖1還可以看出,填料的粒徑對(duì)復(fù)合材料的熱導(dǎo)率存在明顯的影響,在相同石墨用量下,大粒徑石墨填充的復(fù)合材料的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率均明顯高于小粒徑石墨填充的復(fù)合材料。這可能是因?yàn)?,小粒徑石墨與大粒徑石墨相比,增加了與PP相互接觸的界面,界面的增多使得熱阻增大,從而使熱導(dǎo)率降低,因而20 μm石墨填充PP復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能優(yōu)于2 μm石墨填充的PP復(fù)合材料。

    盡管如圖1所示,當(dāng)石墨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)40%時(shí),復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著石墨用量的增加明顯提高,但是,石墨用量過(guò)高時(shí),出現(xiàn)了加工困難、石墨難于加入等問(wèn)題。因此,為了便于加工,石墨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不宜超過(guò)40%。但是如前所述,石墨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于40%時(shí),熱導(dǎo)率提高幅度不明顯。為了解決這一問(wèn)題,考慮在控制石墨用量的前提下,將不同粒徑的石墨粒子復(fù)合,這樣小粒徑的石墨可能會(huì)占據(jù)大粒徑石墨之間的空隙,有效減少了復(fù)合材料內(nèi)部的空隙,增大粒子之間相互接觸的幾率,有利于完善的導(dǎo)熱通路的形成。為此,將石墨的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)定為40%,改變2 μm石墨和20 μm石墨的質(zhì)量比,得到的復(fù)合材料的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率如圖2所示。

    圖2 不同粒徑石墨質(zhì)量比的PP/石墨復(fù)合材料層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率

    由圖2可以看出,對(duì)比不同粒徑石墨復(fù)合填料和單一石墨填料的熱導(dǎo)率,當(dāng)2 μm石墨和20 μm石墨質(zhì)量比為1∶5時(shí),不同粒徑的填料粒子達(dá)到最佳的堆砌狀態(tài),宏觀上表現(xiàn)為層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率達(dá)到最大,分別為為1.125 W/(m·K)和2.897 W/(m·K)。這一數(shù)值相比相同用量的單一2 μm粒徑石墨填充PP的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率分別提升了121%和61%,相比相同用量的單一20 μm粒徑石墨填充PP分別提升了3.6%和20%,分別為純PP的5.5倍和14.3倍。

    2.2力學(xué)性能分析

    表1為不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度。

    表1 不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的拉伸和彎曲強(qiáng)度 MPa

    從表1看出,純PP的拉伸強(qiáng)度為15.84 MPa,隨著不同粒徑石墨填料的加入,拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)下降的趨勢(shì),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí),2 μm和20 μm石墨填充的PP復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度均達(dá)到最小,分別為10.48 MPa和10.31 MPa。繼續(xù)增加石墨填料用量,拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)上升的趨勢(shì)??梢园l(fā)現(xiàn),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)50%后,兩種復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度均超過(guò)純PP。綜上所述,在PP中加入石墨,材料的拉伸強(qiáng)度有所降低,僅當(dāng)石墨用量很高時(shí),拉伸強(qiáng)度才出現(xiàn)小幅度提高。分析其原因,當(dāng)石墨用量較少時(shí),石墨在PP中可能僅起到潤(rùn)滑作用,使PP分子鏈間相互作用減弱,從而使拉伸強(qiáng)度降低。而當(dāng)其用量過(guò)大時(shí),石墨在復(fù)合材料中取代PP成為連續(xù)相,在拉伸過(guò)程中承受了大部分的應(yīng)力,故復(fù)合材料承受應(yīng)力的能力增加,拉伸強(qiáng)度有所提高。

    觀察表1中復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度隨石墨用量的變化情況,發(fā)現(xiàn)隨著石墨用量的增加,復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度也呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢(shì),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí),2 μm和20 μm石墨復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度分別為19.28,20.05 MPa,達(dá)到最小值。繼續(xù)增大石墨用量,彎曲強(qiáng)度持續(xù)上升。彎曲強(qiáng)度的這種變化趨勢(shì)與拉伸強(qiáng)度的變化趨勢(shì)相似。

    另外,可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)不高于40%時(shí),兩種粒徑石墨填充的PP復(fù)合材料拉伸和彎曲強(qiáng)度相差不大。當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于40%后,2 μm石墨填充的復(fù)合材料彎曲強(qiáng)度高于20 μm石墨填充的復(fù)合材料,且當(dāng)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)由40%增加到50%時(shí),其拉伸強(qiáng)度有一個(gè)明顯的提升,但此后隨著石墨用量增加,拉伸強(qiáng)度的變化很??;而20 μm石墨填充的復(fù)合材料拉伸強(qiáng)度在石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于40%后隨著其用量增加逐漸增大,最終在石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為70%時(shí)超過(guò)了2 μm石墨填充的復(fù)合材料。

    圖3為石墨總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%時(shí),2 μm石墨和20 μm石墨的質(zhì)量比對(duì)PP/石墨復(fù)合材料力學(xué)性能的影響。

    圖3 不同粒徑石墨質(zhì)量比的PP/石墨復(fù)合材料的拉伸和彎曲強(qiáng)度

    從圖3可以看出,當(dāng)2 μm石墨和20 μm石墨的質(zhì)量比為3∶1時(shí),復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度為13.31 MPa,相比于只加入2 μm或20 μm石墨的復(fù)合材料均有所提升。增大20 μm石墨的用量,拉伸強(qiáng)度不斷降低。當(dāng)兩者質(zhì)量比達(dá)到1∶5時(shí),拉伸強(qiáng)度達(dá)到最小值10.48 MPa。復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度隨著2 μm和20 μm石墨質(zhì)量比的變化也呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì),但可以發(fā)現(xiàn),彎曲強(qiáng)度基本維持在20~22.5 MPa內(nèi),變化幅度較小。

    2.3SEM觀察

    以2 μm石墨填料的復(fù)合材料為例,研究了石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%,40%和70%的PP基復(fù)合材料的微觀形貌SEM照片,結(jié)果如圖4所示。從圖4可以觀察到,當(dāng)石墨用量較低時(shí),石墨粒子在PP基體中的分散比較均勻,但多數(shù)石墨粒子被PP基體樹(shù)脂包圍,呈孤立分散狀態(tài),彼此之間難以接觸,無(wú)法形成導(dǎo)熱通路,表面熱阻很大。當(dāng)石墨用量較高時(shí),石墨粒子相隔很近,之間接觸的機(jī)會(huì)更多,從而形成更加完善的導(dǎo)熱網(wǎng)鏈。這一結(jié)果和熱導(dǎo)率的結(jié)果相一致。

    圖4 不同石墨用量下2μm石墨填充PP復(fù)合材料的SEM照片

    對(duì)石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%,不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的形貌進(jìn)行了SEM觀察,如圖5所示。由圖5可以看出,在相同的用量下,小粒徑石墨在PP基體中呈現(xiàn)孤立的分散,石墨與PP的界面增多,石墨粒子之間彼此難以接觸,形成的導(dǎo)熱通路較少,而大粒徑石墨由于尺寸較大,與PP基體的界面較少,彼此之間更容易相互接觸,因此有利于導(dǎo)熱通路的形成,使材料導(dǎo)熱能力更強(qiáng)。

    圖5 不同粒徑石墨填充PP復(fù)合材料的SEM照片

    圖6示出2 μm石墨和20 μm石墨質(zhì)量比分別為1∶1,1∶3,1∶5時(shí)PP基復(fù)合材料的SEM照片。從圖6可以看出,不同粒徑的石墨復(fù)合加入PP后,粒徑較小的石墨堆積分布在粒徑較大的石墨之間的空隙,增加了導(dǎo)熱填料之間的相互接觸,使得大粒徑和小粒徑石墨之間相互緊密聯(lián)系,更易于導(dǎo)熱通路的形成,因此有效提升了復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。

    圖6 不同粒徑石墨質(zhì)量比的PP/石墨復(fù)合材料SEM照片

    3 結(jié)論

    (1)隨著石墨用量增加,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率明顯增加。20 μm石墨填充的復(fù)合材料熱導(dǎo)率高于2 μm石墨填充的復(fù)合材料。不同粒徑的石墨填料復(fù)配填充更有助于PP復(fù)合材料熱導(dǎo)率的提高,當(dāng)2 μm石墨和20 μm石墨質(zhì)量比達(dá)到1∶5時(shí)(石墨總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%),復(fù)合材料的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率達(dá)到最大,分別為1.125 W/(m·K)和2.897 W/(m·K),比相同用量的單一2 μm石墨填充PP的層間和層內(nèi)熱導(dǎo)率分別提升了121%和61%,比相同用量的單一20 μm石墨填充PP分別提升了3.6%和20%。

    (2)由于石墨的各向異性,所有PP/石墨復(fù)合材料的層內(nèi)導(dǎo)熱率均遠(yuǎn)高于層間導(dǎo)熱率。

    (3)加入單一粒徑石墨填料,拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均先下降后上升,在石墨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%時(shí)達(dá)到最小。不同粒徑的石墨填料復(fù)配后,隨著其中20 μm石墨用量的增加,復(fù)合材料的拉伸強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均呈下降趨勢(shì),但彎曲強(qiáng)度變化不大,拉伸強(qiáng)度也在10 MPa以上。

    [1] Xu Huagen,Zhou Haidi,Chen Xiaodong. High thermal conductive composites based on flake graphite filled in a partial compatible polyamide 6/polypropylene[J]. Polym Sci Ser A,2015,57(5):644-655.

    [2] Zhou Shengtai,Lei Yanzhou,Zou Huawei. High thermally conducting composites obtained via in situ exfoliation process of expandable graphite filled polyamide 6[J]. Polymer Composites,2013,34(11):1 816-1 823.

    [3] 范偉,馮剛,趙加偉.導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的研究與應(yīng)用進(jìn)展[J].工程塑料應(yīng)用,2011,39(12):101-104. Fan Wei,F(xiàn)eng Gang,Zhao Jiawei. Research and application development of thermal conductivity polymer composites[J]. Engineering Plastics Application,2011,39(12):101-104.

    [4] 劉漢.膨脹石墨/聚丙烯導(dǎo)熱高分子復(fù)合材料的研究[D].廣州:華南理工大學(xué),2012. Liu Han. Study on exfoliated graphite/polypropylene thermal conductive polymer composites[D]. Guangzhou:South China University of Technology,2012.

    [5] 劉科科,汪濤,蔚永強(qiáng),等.高分子復(fù)合材料用導(dǎo)熱填料研究進(jìn)展[J].塑料工業(yè),2013,41(4):6-9,32. Liu Keke,Wang Tao,Wei Yongqiang,et al. Research progress of thermal conductive fillers for polymer composites[J]. Plastics Industry,2013,41(4):6-9,32.

    [6] 郭赫楠,溫變英.填充型導(dǎo)熱塑料研究與應(yīng)用進(jìn)展[J].工程塑料應(yīng)用,2014,42(9):106-110. Guo Henan,Wen Bianying. Progress on research and application for filled thermal conductive polymeric composites[J]. Engineering Plastics Application,2014,42(9):106-110.

    [7] 周文英,王子君,董麗娜,等.聚合物/BN導(dǎo)熱復(fù)合材料研究進(jìn)展[J].合成樹(shù)脂及塑料,2015,32(2):80-84. Zhou Wenying,Wang Zijun,Dong Lina,et al. Research progress in polymer/BN thermal conductive composite[J]. China Synthetic Resin and Plastics,2015,32(2):80-84.

    [8] 睢雪珍,周文英,董麗娜,等.氮化鋁/聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料研究進(jìn)展[J].現(xiàn)代塑料加工應(yīng)用,2015,27(6):53-56. Sui Xuezhen,Zhou Wenying,Dong Lina,et al. Study progress on thermal conductive AlN/polymer composites[J]. Modern Plastics Processing and Applications,2015,27(6):53-56.

    [9] 洪玉琢,朱健,馮正明,等. PBT/CF導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備與研究[J].工程塑料應(yīng)用,2015,43(4):92-97. Hong Yuzhuo,Zhu Jian,F(xiàn)eng Zhengming,et al. Preparation and research of thermally conductive PBT/CF composites[J]. Engineering Plastics Application,2015,43(4):92-97.

    [10] 杜思瑩,杜遙雪,付一政,等. PP/石墨/Al2O3導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備及性能[J].工程塑料應(yīng)用,2014,42(11):17-22. Du Siying,Du Yaoxue,F(xiàn)u Yizheng,et al. Preparation and properties of PP/Graphite/Al2O3thermal conductive composites[J]. Engineering Plastics Application,2014,42(11):17-22.

    [11] 汪文,丁宏亮,張子寬,等.石墨烯微片/聚丙烯導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備與性能[J].復(fù)合材料學(xué)報(bào),2013,30(6):14-20. Wang Wen,Ding Hongliang,Zhang Zikuan,et al. Preparation and properties of grapheme nanoplatelets/PP thermal conductive composites[J]. Acta Materiae Compositae Sinica,2013,30(6):14-20.

    [12] 徐華根,彭新濤,周軍杰,等.鱗片石墨填充聚酰胺/聚丙烯導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究[J].工程塑料應(yīng)用,2015,43(9):1-6. Xu Huagen,Peng Xintao,Zhou Junjie,et al. Research of thermally conductive composites based on flake graphite filled in polyamide 6/polypropylene[J]. Engineering Plastics Application,2015,43(9):1-6.

    [13] 杜思瑩,杜遙雪,徐百平,等.同向非對(duì)稱(chēng)雙螺桿混合石墨增強(qiáng)導(dǎo)熱高分子材料性能研究[J].中國(guó)塑料,2015,29(7):86-91. Du Siying,Du Yaoxue,Xu Baiping,et al. Properties of thermally conductive polymers reinforced with graphite mixed in a co-rotating non-symmetric twin-screw[J]. China Plastics,2015,29(7):86-91.

    Preparation and Properties of Polypropylene/Graphite Composites with High Thermal Conductivity

    Wu Jiawei1, Ji Xinyu1, Yang Jindi1, Qi Rongrong1, Wang Xinwei2, Wang Ping2, Wu Xiangyang2
    (1. School of Chemistry and Chemical Engineering, Shanghai 200240, China; 2. Shanghai Key Laboratory of Catalysis of Polyolefin, Shanghai Chemical Research Institute, Shanghai 200062, China)

    In order to improve the thermal conductivity of polypropylene (PP) and expand its applications,low cost commercial graphite was used to modify PP and the PP/graphite composites were prepared by using Haake torque rheometer. The effects of graphite fillers with particle size of 2 μm and 20 μm and their compound on the thermal conductivity and mechanical properties were researched. The results show that increasing graphite content can apparently increase the thermal conductivity of the composites and the composites with 20 μm graphite have a higher thermal conductivity. Due to anisotropy of graphite,the inplane thermal conductivity is apparently higher than the through-plane thermal conductivity. Additionally,mixing the two graphite fillers,controlling the total mass fraction of the fillers to 40%,when the mass ratio of the 2 μm graphite and 20 μm graphite is 1∶5,the through-plane and in-plane thermal conductivity value reach peak and they are 1.125 W/(m·K) and 2.897 W/(m·K),respectively,which increases by 121%,61% than the composite filled with 2 μm graphite and by 3.6%,20% than the composite filled with 20 μm graphite under same contents. When the graphite content increases,the tensile and bending strength of the composites filled by graphite with single particle size tend to decline firstly and then increase,and with the increase of the content of 20 μm graphite in the two graphite fillers compound,the mechanical properties of the composites decrease,but the bending strength decreases slightly and the tensile strength is also above 10 MPa.

    polypropylene;graphite;composite;particle size;compound;thermal conductivity;mechanical property

    TQ325.1

    A

    1001-3539(2016)08-0036-05

    10.3969/j.issn.1001-3539.2016.08.008

    聯(lián)系人:戚嶸嶸,副教授,主要從事聚烯烴和工程塑料的高性能化和功能化研究、聚合物與無(wú)機(jī)納米復(fù)合材料在光電領(lǐng)域的應(yīng)用研究、高性能泡沫塑料的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用以及環(huán)境可再生及生物降解材料的應(yīng)用研究

    2016-05-25

    猜你喜歡
    熱導(dǎo)率層間填料
    空位缺陷對(duì)單層石墨烯導(dǎo)熱特性影響的分子動(dòng)力學(xué)
    基于超聲檢測(cè)的構(gòu)件層間粘接缺陷識(shí)別方法
    連續(xù)碳纖維鋁基復(fù)合材料橫向等效熱導(dǎo)率的模擬分析
    Si3N4/BN復(fù)合陶瓷熱導(dǎo)率及其有限元分析
    基于層間接觸的鋼橋面鋪裝力學(xué)分析
    上海公路(2018年3期)2018-03-21 05:55:40
    聚合物型色譜填料的研究進(jìn)展
    結(jié)合多分辨率修正曲率配準(zhǔn)的層間插值
    填料填裝工藝技術(shù)創(chuàng)新與應(yīng)用
    金屬熱導(dǎo)率的第一性原理計(jì)算方法在鋁中的應(yīng)用
    錯(cuò)流旋轉(zhuǎn)填料床脫除細(xì)顆粒物研究
    欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产成人欧美| 三级毛片av免费| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 免费人妻精品一区二区三区视频| 国产免费福利视频在线观看| 91成年电影在线观看| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产精品久久久久久精品古装| 久久久久网色| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美人与性动交α欧美软件| 性色av一级| 一个人免费看片子| 老熟女久久久| 在线观看一区二区三区激情| 天天影视国产精品| 蜜桃在线观看..| 久久毛片免费看一区二区三区| 人妻一区二区av| 国产一区二区激情短视频 | 国产成人啪精品午夜网站| 日本wwww免费看| 在线av久久热| 亚洲中文日韩欧美视频| 精品亚洲成国产av| 69av精品久久久久久 | 无限看片的www在线观看| 国产深夜福利视频在线观看| 最近中文字幕2019免费版| 女警被强在线播放| 在线观看舔阴道视频| 好男人电影高清在线观看| 十八禁网站免费在线| 久久精品亚洲av国产电影网| 欧美久久黑人一区二区| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久女婷五月综合色啪小说| 狂野欧美激情性xxxx| 一本综合久久免费| 男女午夜视频在线观看| 丝袜美腿诱惑在线| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 我要看黄色一级片免费的| 在线观看人妻少妇| 亚洲黑人精品在线| 亚洲国产精品一区三区| 在线观看www视频免费| 国产91精品成人一区二区三区 | av一本久久久久| 国产精品1区2区在线观看. | 欧美日韩亚洲高清精品| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产熟女午夜一区二区三区| 久久久久久久精品精品| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲精品一区蜜桃| 久久精品国产亚洲av高清一级| 久久精品国产综合久久久| 久久久久久人人人人人| 亚洲精品一二三| 欧美激情极品国产一区二区三区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产亚洲精品久久久久5区| 欧美在线一区亚洲| 1024视频免费在线观看| 中国美女看黄片| 男女免费视频国产| 国产成人影院久久av| 亚洲天堂av无毛| 黄色片一级片一级黄色片| 国产97色在线日韩免费| 久久ye,这里只有精品| av天堂久久9| 脱女人内裤的视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 午夜日韩欧美国产| 动漫黄色视频在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 美女高潮到喷水免费观看| 在线看a的网站| 亚洲黑人精品在线| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 久久免费观看电影| 99久久国产精品久久久| 中文字幕色久视频| 9色porny在线观看| 亚洲一区中文字幕在线| 人妻一区二区av| 美女主播在线视频| 在线观看舔阴道视频| 一个人免费看片子| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲国产欧美网| 亚洲少妇的诱惑av| 久久免费观看电影| 黄色毛片三级朝国网站| 日本欧美视频一区| 国产黄频视频在线观看| 黑人操中国人逼视频| 精品亚洲成国产av| 国产成人影院久久av| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 亚洲成人国产一区在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 国产精品 国内视频| 精品一区在线观看国产| 丝瓜视频免费看黄片| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 老司机亚洲免费影院| 国产精品影院久久| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 免费高清在线观看视频在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 老司机福利观看| 91九色精品人成在线观看| 国产精品1区2区在线观看. | svipshipincom国产片| 亚洲熟女毛片儿| 亚洲精品美女久久av网站| 三级毛片av免费| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲人成电影观看| 黑人操中国人逼视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 波多野结衣一区麻豆| 午夜日韩欧美国产| 欧美黑人精品巨大| 男人操女人黄网站| 国产精品一区二区在线不卡| 国产精品熟女久久久久浪| 欧美成人午夜精品| 搡老岳熟女国产| 国产不卡av网站在线观看| av有码第一页| 91av网站免费观看| 男女边摸边吃奶| 亚洲伊人久久精品综合| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产成人欧美| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲美女黄色视频免费看| 女人精品久久久久毛片| 无限看片的www在线观看| av在线app专区| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 一区二区三区激情视频| 在线永久观看黄色视频| 伊人亚洲综合成人网| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 老司机深夜福利视频在线观看 | 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产精品久久久久成人av| 搡老岳熟女国产| 国产成人精品久久二区二区91| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 美女扒开内裤让男人捅视频| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 搡老岳熟女国产| 天堂中文最新版在线下载| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产老妇伦熟女老妇高清| 美女午夜性视频免费| 日本a在线网址| 狂野欧美激情性xxxx| 热99国产精品久久久久久7| 国产xxxxx性猛交| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产在视频线精品| av天堂在线播放| 久久久国产精品麻豆| 欧美黄色片欧美黄色片| 一个人免费在线观看的高清视频 | 久久久久视频综合| 午夜福利影视在线免费观看| 国产一区有黄有色的免费视频| 男女免费视频国产| 777米奇影视久久| 午夜福利视频精品| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产福利在线免费观看视频| 成人黄色视频免费在线看| 免费av中文字幕在线| av在线播放精品| 久热爱精品视频在线9| www.自偷自拍.com| 国产又爽黄色视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 超色免费av| 国产激情久久老熟女| 真人做人爱边吃奶动态| 天堂俺去俺来也www色官网| av视频免费观看在线观看| 亚洲av电影在线进入| 久9热在线精品视频| 大码成人一级视频| 亚洲色图综合在线观看| 久久久精品区二区三区| 在线精品无人区一区二区三| 91国产中文字幕| av国产精品久久久久影院| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 大香蕉久久网| 国产国语露脸激情在线看| 我的亚洲天堂| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 91精品三级在线观看| 99精国产麻豆久久婷婷| 视频区图区小说| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 久久狼人影院| 免费观看av网站的网址| 午夜激情久久久久久久| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产av一区二区精品久久| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产成人av激情在线播放| 国产成人欧美| 老司机影院毛片| 色综合欧美亚洲国产小说| 又黄又粗又硬又大视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲精品国产色婷婷电影| 动漫黄色视频在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 成人黄色视频免费在线看| 中文字幕高清在线视频| 啦啦啦免费观看视频1| 久久性视频一级片| 亚洲精品久久午夜乱码| 狂野欧美激情性bbbbbb| 免费少妇av软件| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲欧洲日产国产| 一区二区三区激情视频| 久久av网站| 日本av免费视频播放| 国产成人啪精品午夜网站| 美国免费a级毛片| tube8黄色片| 精品福利永久在线观看| 精品久久蜜臀av无| 亚洲欧美一区二区三区久久| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 777米奇影视久久| 三上悠亚av全集在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 美国免费a级毛片| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 2018国产大陆天天弄谢| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产黄色免费在线视频| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 精品少妇黑人巨大在线播放| 男女国产视频网站| h视频一区二区三区| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 午夜两性在线视频| 一级,二级,三级黄色视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 久久av网站| 午夜老司机福利片| 亚洲av片天天在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆| av超薄肉色丝袜交足视频| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 男人爽女人下面视频在线观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 99re6热这里在线精品视频| 中国美女看黄片| 久久影院123| 国产日韩欧美在线精品| 精品国产一区二区久久| 999久久久国产精品视频| 免费人妻精品一区二区三区视频| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 51午夜福利影视在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 美女午夜性视频免费| 少妇人妻久久综合中文| 12—13女人毛片做爰片一| 免费看十八禁软件| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产伦人伦偷精品视频| 又黄又粗又硬又大视频| 欧美激情高清一区二区三区| 真人做人爱边吃奶动态| 视频区欧美日本亚洲| 久久综合国产亚洲精品| 久久亚洲国产成人精品v| 2018国产大陆天天弄谢| 国产日韩欧美在线精品| 欧美一级毛片孕妇| 国产一区有黄有色的免费视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 免费在线观看影片大全网站| 国产av又大| 秋霞在线观看毛片| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产精品久久久久成人av| 黑丝袜美女国产一区| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲av美国av| svipshipincom国产片| 美女午夜性视频免费| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| av线在线观看网站| 性少妇av在线| 国产野战对白在线观看| 成人国语在线视频| 少妇精品久久久久久久| 大码成人一级视频| 欧美97在线视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 91麻豆av在线| 精品少妇久久久久久888优播| 国产91精品成人一区二区三区 | 亚洲情色 制服丝袜| 考比视频在线观看| 伦理电影免费视频| 久久中文看片网| av一本久久久久| 精品人妻在线不人妻| 国产亚洲欧美精品永久| 青春草视频在线免费观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| www.自偷自拍.com| 两人在一起打扑克的视频| 悠悠久久av| 欧美精品一区二区免费开放| 久久久久久免费高清国产稀缺| 超色免费av| 秋霞在线观看毛片| 一区二区三区精品91| 日韩一区二区三区影片| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 中国美女看黄片| 一级a爱视频在线免费观看| 交换朋友夫妻互换小说| 国产精品99久久99久久久不卡| 在线看a的网站| 丝袜美足系列| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 热re99久久精品国产66热6| www.av在线官网国产| 女人精品久久久久毛片| 手机成人av网站| 亚洲视频免费观看视频| 国产成人精品无人区| 91大片在线观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲av日韩在线播放| 国产成人av激情在线播放| 老熟妇仑乱视频hdxx| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 热99国产精品久久久久久7| 91精品三级在线观看| 国产成人欧美在线观看 | 91国产中文字幕| 又黄又粗又硬又大视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| www.精华液| 国产亚洲精品第一综合不卡| 欧美日韩视频精品一区| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久女婷五月综合色啪小说| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 99国产极品粉嫩在线观看| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲中文日韩欧美视频| 欧美日本中文国产一区发布| 狂野欧美激情性xxxx| 蜜桃国产av成人99| 叶爱在线成人免费视频播放| av在线播放精品| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 欧美精品一区二区免费开放| 国产亚洲精品一区二区www | 亚洲欧美一区二区三区久久| a级片在线免费高清观看视频| 成人国语在线视频| 免费在线观看影片大全网站| 成人手机av| 亚洲精品第二区| 男女免费视频国产| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲久久久国产精品| 精品一区在线观看国产| 久久人人97超碰香蕉20202| 日韩欧美免费精品| 一区二区三区四区激情视频| 精品人妻在线不人妻| 人人妻人人澡人人看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 我的亚洲天堂| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 母亲3免费完整高清在线观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| tocl精华| 嫩草影视91久久| 在线av久久热| av视频免费观看在线观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 国产真人三级小视频在线观看| 欧美中文综合在线视频| 欧美午夜高清在线| 免费在线观看日本一区| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲专区字幕在线| 一级片免费观看大全| 欧美成人午夜精品| 免费在线观看黄色视频的| 亚洲少妇的诱惑av| 欧美中文综合在线视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 99九九在线精品视频| 男女免费视频国产| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲伊人色综图| 首页视频小说图片口味搜索| av视频免费观看在线观看| 亚洲情色 制服丝袜| 国产精品九九99| 国产成+人综合+亚洲专区| 交换朋友夫妻互换小说| 欧美日韩黄片免| 免费在线观看黄色视频的| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产精品免费大片| 国产精品二区激情视频| 精品国产国语对白av| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲熟女毛片儿| 亚洲人成电影免费在线| 免费少妇av软件| 搡老乐熟女国产| 国产片内射在线| 亚洲五月婷婷丁香| 美女福利国产在线| 精品少妇黑人巨大在线播放| av一本久久久久| 美女午夜性视频免费| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产深夜福利视频在线观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产成+人综合+亚洲专区| 宅男免费午夜| 国产成人啪精品午夜网站| 涩涩av久久男人的天堂| 一级片免费观看大全| 国产免费一区二区三区四区乱码| 久久精品国产亚洲av高清一级| 日韩 亚洲 欧美在线| 欧美在线一区亚洲| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 一级片免费观看大全| 另类精品久久| 欧美黄色淫秽网站| 国产不卡av网站在线观看| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 大片电影免费在线观看免费| 99精品欧美一区二区三区四区| 亚洲中文日韩欧美视频| av网站免费在线观看视频| 动漫黄色视频在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产av一区二区精品久久| 脱女人内裤的视频| 国产免费福利视频在线观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美在线黄色| 久久久久久久精品精品| 天堂中文最新版在线下载| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 欧美黑人精品巨大| 国产1区2区3区精品| 免费观看人在逋| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲人成网站高清观看| 极品教师在线免费播放| 国产亚洲av高清不卡| x7x7x7水蜜桃| 国产精品久久久久久精品电影| 成人欧美大片| 色播亚洲综合网| 国产高清视频在线播放一区| 欧美成人免费av一区二区三区| 五月玫瑰六月丁香| 99国产精品一区二区三区| 毛片女人毛片| 国产在线观看jvid| 精品国产乱子伦一区二区三区| 制服丝袜大香蕉在线| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| aaaaa片日本免费| 免费av毛片视频| 国产成人精品久久二区二区免费| 欧美黑人巨大hd| 91字幕亚洲| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲色图av天堂| 欧美日韩福利视频一区二区| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产高清激情床上av| 婷婷丁香在线五月| 亚洲国产精品sss在线观看| 99热6这里只有精品| 成人av一区二区三区在线看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产精品久久久久久久电影 | 熟女电影av网| 老鸭窝网址在线观看| 超碰成人久久| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 午夜久久久久精精品| 免费在线观看完整版高清| 两个人看的免费小视频| 国产高清激情床上av| 成人三级做爰电影| 啦啦啦免费观看视频1| 精品久久蜜臀av无| 久久久久亚洲av毛片大全| 最近在线观看免费完整版| 精品电影一区二区在线| 两人在一起打扑克的视频| 五月伊人婷婷丁香| 久久伊人香网站| 亚洲成人国产一区在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲av电影在线进入| 老司机深夜福利视频在线观看| 欧美黑人巨大hd| 久热爱精品视频在线9| 日本一二三区视频观看| 我的老师免费观看完整版| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产一区二区在线观看日韩 | 男人舔女人的私密视频| 精品无人区乱码1区二区| 精华霜和精华液先用哪个| 黄色丝袜av网址大全| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 午夜日韩欧美国产| 久久久久久久精品吃奶| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 亚洲成人久久爱视频| 久久精品人妻少妇| 中出人妻视频一区二区| 99re在线观看精品视频| 狂野欧美激情性xxxx| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲av成人精品一区久久| 午夜福利免费观看在线| 国产黄片美女视频| 欧美日韩一级在线毛片| 国产精品影院久久| 日韩欧美在线二视频| 国产精品九九99| 不卡av一区二区三区| 午夜福利视频1000在线观看| 男人舔奶头视频| 99久久精品国产亚洲精品| 美女大奶头视频| 天堂影院成人在线观看| 亚洲18禁久久av| 久久精品国产综合久久久| av视频在线观看入口| 亚洲熟女毛片儿| 一进一出抽搐动态| 午夜影院日韩av| 成人18禁在线播放| 波多野结衣高清作品| 国产亚洲精品av在线| 亚洲国产欧美一区二区综合| 久久婷婷成人综合色麻豆| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产私拍福利视频在线观看| 亚洲欧美日韩东京热| 国产麻豆成人av免费视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 曰老女人黄片| 国内精品久久久久久久电影| 十八禁网站免费在线| 久热爱精品视频在线9| 欧美中文日本在线观看视频| 久久久久久久午夜电影| 一区二区三区激情视频| 亚洲国产中文字幕在线视频|