考慮顆粒旋轉的流化床流動和氣化反應模擬

王志宇，郝振華，董立波，李俊國，陸慧林

（1中國科學院山西煤炭化學研究所，山西 太原 030001；2哈爾濱工業(yè)大學能源科學與工程學院，黑龍江 哈爾濱 150001）

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考慮顆粒旋轉的流化床流動和氣化反應模擬

王志宇1，郝振華1，董立波1，李俊國1，陸慧林2

（1中國科學院山西煤炭化學研究所，山西 太原 030001；2哈爾濱工業(yè)大學能源科學與工程學院，黑龍江 哈爾濱 150001）

摒棄傳統(tǒng)顆粒動力學模型中顆粒絕對光滑的假設，以粗糙顆粒為研究對象，同時考慮顆粒碰撞過程中的對心和切向分力建立了粗糙顆粒動力學模型，采用近似求解給出了相關本構關系式。結合粉煤氣化反應模型模擬研究了鼓泡流化床內(nèi)粉煤顆粒的流動-反應過程，獲得了床內(nèi)粗糙顆粒時均速度和濃度的徑向分布。與光滑顆粒的計算結果相比，粗糙顆粒的脈動能量增大，床內(nèi)不均勻特性進一步增強。同時得到的各氣體組分的濃度分布與他人的實驗結果相吻合。

流化床；動力學模型；顆粒碰撞；顆粒旋轉；數(shù)值模擬

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151663

鑒于此，一些科研工作者對顆粒動力學模型進行了修正。Lun［18］、Jenkins等［19］將顆粒運動分解為平動和旋轉運動，采用彈性恢復系數(shù)、切向彈性恢復系數(shù)和摩擦系數(shù)描述粗糙顆粒碰撞過程，通過引入顆粒旋轉動量和旋轉脈動能量方程，針對粗糙顆粒建立了顆粒動力學模型。但由于該模型額外增加了顆粒角動量和旋轉脈動能量守恒方程，導致數(shù)值計算過程中穩(wěn)定性和收斂性下降。Goldschmidt等［20］對顆粒碰撞進一步分析，引入有效彈性恢復系數(shù)對能量耗散率進行簡化計算。雖然簡化模型在方程形式上與光滑顆粒動力學模型具有一致性，但由于未計入顆粒旋轉對顆粒表面摩擦力的影響，實際上低估了顆粒間摩擦能量耗散。本研究考慮顆粒平動和旋轉運動的總能量傳遞和耗散，通過引入顆粒平動和旋轉擬總溫eo建立同時考慮顆粒平動和旋轉的顆粒擬溫度方程，結合反應動力學數(shù)據(jù)模擬重現(xiàn)流化床內(nèi)的氣體-顆粒的流動和氣化反應過程。

1　計算數(shù)學模型

1.1守恒方程及粗糙顆粒動力學模型

假設固體顆粒為球形且直徑和物性相同；顆粒為準剛性顆粒，在碰撞前后形狀不發(fā)生變化；顆粒碰撞只發(fā)生在兩個顆粒之間，對于3個及3個以上顆粒之間的碰撞不予考慮；碰撞為點接觸，而且碰撞產(chǎn)生瞬時沖力，忽略碰撞瞬時其他外力作用。則顆粒相質量和動量方程可由輸運理論得出

其中，Sgs和Ssg分別為氣體和固體單位時間單位體積內(nèi)生成的質量。P為顆粒相總應力，由懸浮應力Pk和碰撞應力Pc組成，即P=Pk+Pc。

取物理量φ=0.5mc2+0.5Iω2，代入Maxwell輸運方程可得顆粒脈動擬總溫方程

式中，eo為顆粒擬總溫；q為顆粒相熱流通量，由顆粒平動和旋轉作用下的懸浮動力效應qk和碰撞效應qc組成。

從式（4）可以看出顆粒擬總溫同時表征顆粒平動和轉動兩種速度脈動強弱。當不考慮顆粒旋轉運動時（即W=0），顆粒擬總溫僅表征平動擬溫度，模型可回歸到光滑顆粒動力學模型。當考慮顆粒旋轉運動時，能量分配擴展到轉動自由度，也就是說在顆粒碰撞過程中顆粒平動和轉動之間可以交換能量。

模型本構關系式可通過近似法求解［21］，其結果見式（5）～式（14）。可見，引入顆粒旋轉后上述方程式（1）～式（3）其本身形式不發(fā)生改變，引入對顆粒旋轉的考慮后改變了本構關系式的表達。

1.2組分和能量方程

氣體內(nèi)各組分之間以及氣體組分與固體組分之間相互反應，從而產(chǎn)生組分之間的質量轉移。

氣相組分方程表示為

式中，i=1～Ng，Yg，i、Jg，i分別為組分i的局部質量分數(shù)和擴散通量，擴散通量可根據(jù)Fick定律計算。

對于計算區(qū)域壁面為絕熱的情況，根據(jù)能量守恒定律，氣相和固相的能量守恒方程為

式中，T、c、λ、φgs分別表示溫度、比熱容、熱導率和相間傳熱系數(shù)；ScT表示能量源項。

式中，cg，i、cs，i分別為氣相和固相組分i的比熱容，按以溫度為變量的多項式回歸方程計算。

氣體混合物傳熱系數(shù)的計算建立在分子運動論的基礎上。

1.3煤氣化中的熱解反應

采用同時考慮低溫和高溫的雙方程煤氣化熱解模型。

揮發(fā)分的產(chǎn)生由式（22）、式（23）中兩部分共同控制，在低溫時前部分起主導作用，在高溫時后部分起主導作用。

揮發(fā)分的產(chǎn)生速率r0為

式中，γ為固體碳顆粒未反應的濃度。

1.4異相反應

煤逸出揮發(fā)分后剩余的固體為固定碳和灰分組成的均勻混合物，稱為殘?zhí)俊執(zhí)恐械幕曳只瘜W性質穩(wěn)定，不與其他物質反應，因此煤氣化過程中的非均相反應主要是固定碳在氣相氧化劑（氧氣、二氧化碳和水汽）中發(fā)生氧化反應。

表1　R 均相化學反應速率Table 1 Homogeneous reaction rates used in simulations

式中， κ=2512exp（-6204/T）為CO與CO2的化學計量比。

假定殘?zhí)款w粒為球形且粒徑不發(fā)生變化，按縮核模型計算氣化過程中非均相反應的反應速率。

式中，ri為式（26）～式（28）中的氣相組分i（i=O2，H2O，CO2）的消耗速率，kg·m-3·s-1；pi為氣相組分i的分壓力，Pa。

由式（29）可以看出，縮核模型的反應速率主要由外部擴散系數(shù)kf，i、灰層擴散系數(shù)ka，i和表面反應系數(shù)kr，i三者共同控制。

外部擴散系數(shù)kf，i由式（30）給出

式中，Di為氣相組分i的擴散系數(shù)，m2·s-1；Ri為氣相組分i的氣體常數(shù)，J·mol-1·K-1；Ts為顆粒溫度，K；Shm與Sc分別為Sherwood數(shù)和Schmidt數(shù)。

灰層擴散系數(shù)ka，i由式（32）求解

式（26）～式（28）中表面反應系數(shù)kr，i（Pa-1·s-1）分

別為

1.5均相反應

均相反應指氣體各組分之間的相互反應。煤氣化過程的主要的均相反應如下所示，均相反應式（37）～式（40）的化學反應速率見表1。

2 數(shù)值計算條件

本研究以Chejne等［22］搭建的鼓泡流化床氣化爐實驗臺為計算對象（圖1），在Mfix平臺上采用有限元離散格式和SIMPLE算法對所建模型進行求解。固體煤顆粒工業(yè)分析、元素分析及熱值見表2，其余模擬參數(shù)見表3。

圖1　流化床氣化床結構Fig.1　Structure scheme of 2D fuel reactor

表2　R固體煤顆粒特性分析Table 2　Characteristics of coal solids

表3　RChejne等［22］的實驗參數(shù)及數(shù)值模擬參數(shù)Table 3　Parameters used for Chejne et al［22］and simulations

3　計算結果及分析

3.1模擬結果與實驗結果對比

圖2　模擬結果與實驗結果Fig.2　Comparisons between predictions and experimental data

圖2給出了不同入口溫度下計算結果和實驗結果。通過對比可以發(fā)現(xiàn)，計算值中二氧化碳和氫氣的值偏大，一氧化碳的值偏小。模擬和實驗的偏差可能由以下兩方面引起：①實際實驗過程中發(fā)生了碳酸鈣、二氧化硫和氧氣的反應，但由于發(fā)生量較小而在計算過程中沒有引入相關反應方程；②煤氣化熱解模型的局限性。由于煤粉組成的復雜性，目前還沒有一種準確的煤氣化熱解過程模型描述煤粉的煤氣化過程。模擬結果與Yu等［23］采用KTGF模型的模擬結果具有相同的趨勢。

圖3為氣化床內(nèi)氣體時均徑向溫度分布。由圖可見，在氣化爐入口位置（1.0～9.0 cm）氧氣與煤顆粒、可燃氣體（CO，H2，CH4）發(fā)生劇烈的燃燒反應，導致氣體具有較大的溫升梯度。這表明氧氣在進入氣化爐后很快就被消耗掉，床內(nèi)上部以還原性氣氛為主。在距入口高度11.0 cm處氧氣基本被耗盡，溫度梯度變化趨緩，隨后受到還原反應的影響溫度又部分回落。圖中同時給出了考慮輻射換熱模型 （P1模型） 時的溫度分布模擬結果，可以看出考慮輻射換熱后床內(nèi)的換熱量增強，致使床內(nèi)溫度沿徑向分布更為均勻。與KTGF模型的計算結果相比［23］，采用KTRF模型后入口處溫度梯度減小，這可能是由于模型引入顆粒旋轉后增強了顆粒濃度分布的不均勻性，從而導致溫度梯度減小。Chejne等［22］給出了床內(nèi)溫度沿軸向的分布曲線，本模擬獲得了相似的結果（見圖3右上角）。

圖3　氣相徑向和軸向溫度時均分布Fig.3　Time-averaged profile of simulated temperature

3.2粗糙顆粒對宏觀和微觀流動特性的影響

圖4為分別采用KTRF和KTGF計算得到的瞬時顆粒濃度分布。相較于KTGF，當采用KTRF時乳化相內(nèi)顆粒聚集作用更為明顯，乳化相中KTRF計算濃度更高，而在氣泡內(nèi)部KTRF模型顆粒濃度較小，氣泡與乳化相的界限更為明顯，同時氣泡直徑變大，模擬得到的床層高度較高?？梢?，KTRF由于考慮顆粒的旋轉和粗糙特性，增加了顆粒間非彈性碰撞產(chǎn)生動量和能量的傳遞和耗散，致使整個床層內(nèi)的氣固不均勻性分布更為明顯。

圖4　顆粒相瞬時濃度分布Fig.4　Instantaneous particle concentration distribution

圖5為分別采用KTRF和KTGF計算得到的顆粒脈動能量隨顆粒濃度的變化規(guī)律。Gidaspow等［24］采用CCD高速攝影方式實驗研究了床內(nèi)顆粒擬溫度隨濃度的變化趨勢，實驗結果表明顆粒擬溫度隨濃度呈先增大后減小的趨勢，本研究獲得了相同的趨勢。從圖中可見，在低濃度區(qū)域，由于顆粒濃度低，顆粒間相互碰撞頻率小，顆粒旋轉對顆粒碰撞項的貢獻幾乎可以忽略不計，因此兩種模型計算得到的顆粒脈動能量基本一致。但隨著濃度的升高，顆粒間相互碰撞頻率升高，由于KTRS模型包含顆粒轉動脈動能量，其脈動能量明顯大于僅考慮顆粒平動脈動能量的KTGF模型計算結果。

圖5　顆粒脈動能量隨顆粒濃度的變化規(guī)律Fig.5　Fluctuation energy distribution

3.3顆粒濃度和速度徑向分布

圖6為采用不同顆粒彈性恢復系數(shù)模擬得到的各床高下顆粒時均濃度沿床層徑向的分布?？梢钥闯龈鞔哺哳w粒濃度沿床層徑向呈現(xiàn)中心濃度低邊壁濃度高的分布趨勢。在床高為20 cm的床層徑向截面上，受分布板影響以及此處劇烈的氣化反應對固體顆粒的攪拌作用，在此床高下顆粒濃度變化幅度較小，在徑向方向上濃度分布較為平緩。隨著高度的上升，由于受到氣泡間相互匯集、壓力變化以及氣化反應釋放氣體等作用的影響，氣泡直徑逐漸變大，在床層中心區(qū)域顆粒濃度變小，顆粒濃度變化幅值增大。對于不同的顆粒彈性恢復系數(shù)而言，從圖6可以看出，當顆粒彈性恢復系數(shù)為0.90時，邊壁區(qū)域的顆粒濃度更高。

圖6　顆粒時均濃度徑向分布Fig.6　Profile of simulated concentration of particles

圖7　顆粒時均速度徑向分布Fig.7　Profile of simulated velocity of particles

圖7為顆粒彈性恢復系數(shù)分別為0.90和0.97時不同床高下顆粒時均速度沿床層徑向的分布。可以看出各床高下顆粒速度表現(xiàn)為：在床中心區(qū)域顆粒向上流動，在床壁面區(qū)域顆粒向下流動。圖中同時給出了高度50 cm時采用Johnson摩擦應力的計算結果。從圖中可以看出，考慮顆粒摩擦作用后氣體給予顆粒的能量一部分被顆粒摩擦作用消耗，導致顆粒速度下降。對比圖7上、下兩圖可以發(fā)現(xiàn)，對于不同的顆粒彈性恢復系數(shù)而言，當彈性恢復系數(shù)較小時顆粒碰撞能量耗散較大，致使顆粒在邊壁區(qū)域下降速度增大，在中心區(qū)域上升速度增大。

4　結　論

針對粗糙顆粒，采用彈性恢復系數(shù)和切向彈性恢復系數(shù)描述顆粒碰撞過程，引入顆粒擬總溫表征顆粒平動和旋轉速度脈動，并基于輸運理論給出顆粒擬總溫守恒方程，建立了顆粒碰撞過程中平動和旋轉運動共同作用的粗糙顆粒動力學模型，給出了粗糙顆粒相壓力、黏度等輸運參數(shù)計算模型，結合反應動力學參數(shù)，以Chejne等［22］實驗臺為模擬對象，數(shù)值模擬再現(xiàn)了鼓泡流化床內(nèi)的粗糙顆粒流動和反應過程。模擬結果顯示考慮顆粒粗糙特性和旋轉運動后床內(nèi)顆粒的氣固不均勻性進一步加劇，同時模擬得出的氣體組分分布與實驗結果相吻合。

References

［1］ 陶賀， 鐘文琪， 張勇， 等. 不同顆粒物性對異徑混合非球形顆粒分離特性影響的數(shù)值模擬［J］. 動力工程學報， 2015， 31（8）： 652-658. TAO H， ZHONG W Q， ZHANG Y， et al. Effects of particle properties on separation behavior of differently-sized non-spherical particle mixtures ［J］. Journal of Chinese Society of Power Engineering， 2015，31（8）： 652-658.

［2］ 譚駿華， 羅坤， 樊建人. 軟球模型在顆粒流全尺度模擬中的驗證和分析 ［J］. 浙江大學學報（工學版）， 2015， 49（2）： 344-350. TAN J H， LUO K， FAN J R. Verification and analysis of soft-sphere model in fully-resolved simulation of particulate flow ［J］. Journal of Zhejiang University（Engineering Science）， 2015， 49（2）： 344-350.

［3］ 周新宇， 高金森， 徐春明， 等. 顆粒碰撞恢復系數(shù)對循環(huán)流化床提升管內(nèi)氣固流動模擬的影響 ［J］. 石油化工， 2012， 41（5）： 551-555. ZHOU X Y， GAO J S， XU C M， et al. Effects of particle-particle restitution coefficients on the simulation of gas-solids flow in a circulating fluidized bed rise ［J］. Petrochemical Technology， 2012，41（5）： 551-555.

［4］ 朱立平， 袁竹林， 閆亞明， 等. 固定床中絲狀顆粒的傳熱傳質特性［J］. 化工學報， 2012， 63（7）： 2051-2058. ZHU L P， YUAN Z L， YAN Y M， et al. Model of heat transfer in filamentous granular materials based on discrete element method ［J］. CIESC Journal， 2012， 63（7）： 2051-2058

［5］ 閆潔， 羅坤， 樊建人， 等. 稀疏兩相射流中顆粒碰撞的數(shù)值模擬［J］. 化工學報， 2008， 59（4）： 866-874. YAN J， LUO K， FAN J R， et al. Numerical study of inter-collision in dilute two-phase jet ［J］. Journal of Chemical Industry and Engineering （China）， 2008， 59（4）： 866-874.

［6］ GIDASPOW D. Multiphase fow and fluidization： continuum and kinetic theory description［R］. Boston： Academic Press， 1994.

［7］ JENKINS J T， SAVAGE S B. A theory for the rapid flow of identical，smooth， nearly elastic， spherical particles ［J］. J. Fluid Mech.， 1983，130： 187-202

［8］ DING J， GIDASPOW D. A bubbling fluidization model using kinetic theory of granular flow ［J］. AIChE Journal， 1990， 36（4）： 523-538.

［9］ YANG N， WANG W， GE W， et al. Simulation of heterogeneous structure in a circulating fluidized-bed riser by combining the two-fluid model with the EMMS approach ［J］. Industrial & Engineering Chemistry Research， 2004， 43： 5548-5561.

［10］ NAREN P R， LALI A M， RANADE V V. Evaluating EMMS model for simulating high solid flux risers ［J］. Chemical Engineering Research and Design， 2007， 85（8）： 1188- 1202.

［11］ ZHOU W， ZHAO C S， DUAN L B， et al. CFD modeling of oxy-coal combustion in circulating fluidized bed ［J］. International Journal of Greenhouse Gas Control， 2011， 5（6）： 1489-1497.

［12］ XUE Q， FOX R O. Multi-fluid CFD modeling of biomass gasification in polydisperse fluidized-bed gasifies ［J］. Powder Technology， 2014，254： 187-198.

［13］ 駱仲泱， 吳學成， 王勤輝， 等. 循環(huán)流化床中顆粒旋轉特性 ［J］.化工學報， 2005， 56（10）：1869-1874. LUO Z Y， WU X C， WANG Q H， et al. Particle rotation characteristics in CFB riser ［J］. Journal of Chemical Industry and Engineering（China）， 2005， 56（10）：1869-1874.

［14］ WU X C， WANG Q H， LUO Z Y， et al. Theoretical and experimental investigations on particle rotation speed in CFB riser ［J］. Chemical Engineering Science， 2008， 63（15）： 3979-3987.

［15］ WU X C， WANG Q H， LUO Z Y， et al. Experimental study of particle rotation characteristics with high-speed digital imaging system ［J］. Powder Technology， 2008， 181（1）： 21-30.

［16］ WU X C， WANG Q H， LUO Z Y， et al. Rotation speed measurement of moving particles in a CFB riser ［J］. Particuology， 2009， 7（4）：238-244.

［17］ DAVID G W， SATWINDER S S. CHARLES S C. Particle rotation as a heat transfer mechanism ［J］. International Journal of Heat and Mass Transfer， 1989， 32（8）： 1413-1423.

［18］ LUN C K K. Kinetic theory for granular flow of dense， slightly inelastic， slightly rough spheres ［J］. J. Fluid Mech.， 1991， 233：539-559.

［19］ JENKINS J T， RICHMAN M W. Kinetic theory for plane flows of a dense gas of identical， rough， inelastic， circular disks ［J］. Physics of Fluids， 1985， 28（12）： 3485-3494.

［20］ GOLDSCHMIDT M J V， BEETSTRA R， KUIPERS J A M. Hydrodynamics modelling of dense gas-fluidised beds： comparison of kinetic theory of granular flow with 3D hard-sphere discrete particle simulations ［J］. Chemical Engineering Science， 2002， 57（11）：2059-2075.

［21］ WANG S， HAO Z H， LU H L， et al. A bubbling fluidization model using kinetic theory of rough spheres ［J］. AIChE Journal， 2012， 58（2）：440-455.

［22］ CHEJNE F， HERNANDEZ J P. Modeling and simulation of coal gasification process in fluidized bed ［J］. Fuel， 2002， 81（13）：1687-1702.

［23］ YU L， LU J， ZHANG X P， et al. Numerical simulation of the bubbling fluidized bed coal gasification by the kinetic theory of granular flow （KTGF） ［J］. Fuel， 2007， 86（5/6）： 722-734.

［24］ GIDASPOW D， LU H L. Equation of state and radial distribution functions of FCC particles in a CFB ［J］. AIChE Journal， 1998， 44（2）：279-293.

Simulation of flow-reaction process in fluidized bed gasifier considering particle rotational motion

WANG Zhiyu1， HAO Zhenhua1， DONG Libo1，LI Junguo1， LU Huilin2
（1Institute of Coal Chemistry， Chinese Academy of Sciences， Taiyuan 030001， Shanxi， China；2School of Energy Science and Engineering， Harbin Institute of Technology， Harbin 150001， Heilongjiang， China）

Abandoning the pure smooth assumption of particles in classical kinetic theory of granular flow， this work established a kinetic theory model for rough granular and provided relevant constitutive correlations with approximate solutions by considering both opposite and tangential components force of the rough granular. Combined with the gasification model of coal powders， the flow-reaction process of coal powders was simulated in a bubbling fluidized bed and the time-average velocity and particle concentration distributions with rough granular were obtained in the bed. The simulated fluctuating energy and heterogeneity of rough granular in the fluidized bed increased compared with the simulated results of the smooth particles. The concentration of gas components obtained in the simulation agreed well with the experimental data in the literature.

fluidized bed； kinetic modeling； particle collision； particle rotation； numerical simulation

引　言

顆粒碰撞是流化床內(nèi)動量、能量傳遞和交換的重要途徑之一［1-5］。顆粒動力學模型（KTGF）以顆粒碰撞為基礎，假設顆粒表面絕對光滑，在顆粒碰撞過程中僅考慮顆粒法向作用力，通過引入顆粒平動擬溫度（θt=＜C2＞/3，C為顆粒平動脈動速度）實現(xiàn)模型的封閉［6-7］。自從Ding等［8］將顆粒動力學模型運用到流化床的研究以來，該模型隨即被眾多研究者采用。Yang等［9］、Naren等［10］考慮床內(nèi)顆粒團聚體對氣固曳力的影響，結合顆粒動力學模型模擬了提升管的氣固流動特性。Zhou等［11］、Xue等［12］結合反應動力學數(shù)據(jù)研究了流化床內(nèi)的燃燒和氣化過程，獲得了床內(nèi)氣體組分和溫度分布。然而，實際流化床物料顆粒為粗糙顆粒，顆粒在相互瞬時碰撞過程中不僅產(chǎn)生法向作用力，同時產(chǎn)生切向作用力。切向作用力引發(fā)顆粒旋轉運動，并改變顆粒間動量、能量的傳遞及耗散規(guī)律，繼而影響流化床內(nèi)氣固流動、傳遞和反應特性。駱仲泱等［13］、Wu等［14-16］的研究表明粗糙顆粒相互碰撞引發(fā)顆粒旋轉，旋轉不僅會改變顆粒本身的運動軌跡，而且影響顆粒在床內(nèi)的濃度和速度分布特性。David等［17］進一步揭示了顆粒旋轉影響顆粒的傳熱傳質特性。同時顆粒旋轉導致其周圍的氣體組分濃度和溫度梯度重新分配，影響氣固相間反應特性?？梢娪斜匾诂F(xiàn)有顆粒動力學模型中引入切向作用力及旋轉運動的考慮。

date： 2015-11-04.

HAO Zhenhua， hzh@sxicc.ac.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China（21506242） and the Shanxi Province Science Foundation for Youths（2014021014-7）.

TQ 53

A

0438—1157（2016）05—1725—07

2015-11-04收到初稿，2015-12-29收到修改稿。

聯(lián)系人：郝振華。第一作者：王志宇（1976—），男，碩士研究生，助理研究員。

國家自然科學基金項目（21506242）；山西省青年科學基金項目（2014021014-7）。