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    TiO2負(fù)載型光催化材料制備及其性能研究*

    2016-07-05 07:14:07郭鵬瑤高俊杰高文皓劉永亮葛俊博王鵬宇沈陽理工大學(xué)環(huán)境與工程學(xué)院遼寧沈陽059浙江中實檢測技術(shù)有限公司浙江金華000沈陽中天星藝環(huán)保科技有限公司遼寧沈陽079
    化學(xué)工程師 2016年6期
    關(guān)鍵詞:光電催化光催化

    郭鵬瑤,高俊杰,高文皓,劉永亮,葛俊博,王鵬宇,,高 爽(.沈陽理工大學(xué)環(huán)境與工程學(xué)院,遼寧沈陽059;.浙江中實檢測技術(shù)有限公司,浙江金華000;.沈陽中天星藝環(huán)??萍加邢薰荆|寧沈陽079)

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    TiO2負(fù)載型光催化材料制備及其性能研究*

    郭鵬瑤1,高俊杰1,高文皓1,劉永亮2,葛俊博3,王鵬宇1,3,高爽3
    (1.沈陽理工大學(xué)環(huán)境與工程學(xué)院,遼寧沈陽110159;2.浙江中實檢測技術(shù)有限公司,浙江金華321000;3.沈陽中天星藝環(huán)??萍加邢薰?,遼寧沈陽110179)

    摘要:實驗以蛭石、石墨、鈦網(wǎng)為實驗原料,利用微弧氧化技術(shù)(MAO)修飾鈦網(wǎng)作為光催化劑。實驗中,以含有亞甲基藍(lán)的模擬廢水為處理對象,通過光催化以及光電催化的條件下對亞甲基藍(lán)的去除率,得到利用微弧氧化制備鈦網(wǎng)負(fù)載二氧化鈦(TiO2/Ti)的最佳條件。

    關(guān)鍵詞:微弧氧化;光催化;光電催化;摻雜Ag+

    導(dǎo)師簡介:高俊杰(1962-),男,遼寧沈陽人,教授,主要研究方向:污染分析與治理,本文的通訊作者。

    1 國內(nèi)外現(xiàn)狀

    環(huán)境污染的控制和治理是人類二十一世紀(jì)面臨的重大課題之一。在眾多的污染治理技術(shù)中,半導(dǎo)體多相光催化技術(shù)由于能在常溫常壓下使多種類型的難降解有機(jī)物經(jīng)光催化分解為CO2和水,不會造成二次污染而引起國內(nèi)外科研人員的重視。趙文寬[1,2]等人分別采用燒結(jié)法和偶聯(lián)法將TiO2負(fù)載在飄珠上制備了漂浮型催化劑,來降解原油取得了較好的效果。陳士夫[3]等人以四異丙醇鈦為原料,采用浸涂法將TiO2負(fù)載在空心玻璃微球表面,研究了制備條件對光催化降解久效磷農(nóng)藥活性的影響。

    微弧氧化技術(shù)通過電解液中的高壓放電作用在輕合金表面形成的硬質(zhì)陶瓷層,其厚度超過陽極氧化,硬度高于電鍍,且孔隙率低,耐蝕耐磨,膜層均勻。同時,這種技術(shù)工藝簡單,對環(huán)境污染小,具備其他技術(shù)不可比擬的優(yōu)越性,是一種很有發(fā)展前途的表面處理工藝。

    近年來,已有利用微弧氧化先生成多孔性微弧氧化膜,再進(jìn)行合成后水熱處理(MAO- HS),從而得到具有生物活性的二氧化鈦/羥基磷灰石(TiO2/HA)復(fù)合薄膜的技術(shù),改善了鈦種植體的生物活性[4]。

    2 實驗部分

    2.1試劑與設(shè)備

    亞甲基藍(lán);硅酸鈉;NaOH;HAc;Na3PO4;無水乙醇;鈦酸丁酯;無水硫酸鈉;乙酰丙酮;氯化銅;甲醛。所有試劑均為分析純,實驗室用水均為蒸餾水。

    紫外燈管反應(yīng)器(自制);微弧氧化儀器(自制);HDV- 7C型晶體管恒電位儀(福建暢聯(lián));KQ- 100VDE型雙頻數(shù)控超聲波清洗器(昆山儀器廠);CJ78- 1型磁力加熱攪拌器(榮華儀器);SXL- 1208型程控箱式電爐(杭州卓馳);PS- 3S型酸度計(上海精密);HN202- T型臺式干燥箱(南通滬南);721型可見分光光度計(上海菁華)。

    2.2實驗步驟

    (1)利用微弧氧化法制備鈦網(wǎng)電極通過自制的微弧氧化裝置,以鈦網(wǎng)為陰極,以鋼板為陽極,以不同的電解液種類、電解質(zhì)濃度和微弧氧化時間為變量,制備不同條件下的鈦網(wǎng)[5];

    (2)在光催化和光電催化條件下對鈦網(wǎng)的研究光催化實驗以20W的紫外燈(λ=253.7nm)為固定光源,以鈦網(wǎng)為光催化劑來考察鈦網(wǎng)的光催化性能;b光電催化以20W的紫外燈(λ=253.7nm)和晶體管恒電位儀(Umax=3V);由公式η=(A- A0)/A即可表示出不同鈦網(wǎng)對模擬廢水中亞甲基藍(lán)的去除能力;

    (3)確定以Ag+修飾鈦網(wǎng)的最佳方法以步驟(2)中制備的鈦網(wǎng)為修飾對象,研究不同修飾方法下(電鍍沉積法、摻雜Ag+后微弧電解、溶膠-凝膠法以及先微弧后負(fù)載Ag+法)鈦網(wǎng)對模擬廢水中亞甲基藍(lán)的去除率,以及重復(fù)步驟(3)確定最佳的摻雜Ag+修飾方法;

    (4)修飾條件的確定研究以不同濃度的Ag+修飾鈦網(wǎng)以及不同的修飾時間對模擬廢水中的亞甲基藍(lán)的去除率的高低。從而,制備不同反應(yīng)時間和不同濃度Ag+修飾的鈦網(wǎng),重復(fù)上述步驟(2),以確定最佳的制備條件;

    (5)研究光電催化的影響因素主要研究鈦網(wǎng)電極、亞甲基藍(lán)起始濃度、電解質(zhì)濃度、電壓、電極間距以及起始pH對光電催化的影響;

    (6)在光催化和光電催化條件下的鈦網(wǎng)對甲醛降解效率的研究配制甲醛溶液,重復(fù)步驟(2)的方法,采用乙酰丙酮分光光度法來研究其去除率的高低。

    3 鈦網(wǎng)電極摻雜Ag+對光催化效果影響的研究

    3.1研究不同電解質(zhì)微弧氧化對光催化的效果影響

    在微弧氧化工藝條件相同的條件下,分別選用Na2SiO3、NaOH、Na3PO43種電解質(zhì)來制備鈦網(wǎng)。取1mg·L-1的亞甲基藍(lán)溶液30mL,以制備的鈦網(wǎng)為催化劑,用紫外燈光照60min后形成3種不同顏色的薄膜:Na2SiO3為白色薄膜、NaOH為彩色薄膜、Na3PO4為灰色薄膜。以Na3PO4為微弧氧化的電解質(zhì)得到的薄膜最致密,而且表面平滑、膜基結(jié)合牢固。而以其它兩種電解液進(jìn)行微弧氧化得到的薄膜疏松,表面粗糙,不均勻[6,7]。

    以Na3PO4為電解液進(jìn)行微弧氧化得到的薄膜光催性能最好。對模擬廢水中的亞甲基藍(lán)的去除率最高,分別為51.66%。因此,本實驗確定以Na3PO4作為電解質(zhì)來進(jìn)行微弧氧化制備TiO2薄膜。

    圖1 在光催化條件下3種電解質(zhì)對去除率的影響Fig.1 Photocatalytic degradation of three kinds of electrolyte under visible light irradiation

    3.2微弧氧化法電解質(zhì)濃度對光催化的效果影響

    電解質(zhì)濃度的不同會對微弧氧化形成膜過程產(chǎn)生很大的影響。一般來說電解液的濃度越大,溶液中離子濃度就會越高,溶液的導(dǎo)電能力就會越強(qiáng)。這是因為,微弧氧化過程中放電回路中的電阻會降低,從而使微弧放電區(qū)域電壓增高,導(dǎo)致劇烈放電。

    實驗中選用不同濃度的Na3PO4溶液作為電解質(zhì)進(jìn)行光催化實驗,其濃度分別取為:3,4,5,6,7,8g· L-1。微弧氧化時間為5min。然后用50mL量筒分別量取1mg·L-1的亞甲基藍(lán)標(biāo)準(zhǔn)使用液30mL于大小一致的表面皿中,然后放入制備好的鈦網(wǎng)電極,在紫外光下照射1h。本實驗確定的最佳濃度為6g·L-1。

    圖2 不同濃度的電解質(zhì)對光催化的影響Fig.2 Effect of different concentration electrolyte to photocatalytic degradation

    3.3微弧氧化的時間對光催化效果的影響

    單純的銳鈦礦相,其禁帶寬度Eg=3.2eV;金紅石相,其禁帶寬度Eg=3.0eV.銳鈦礦較高的禁帶寬度使其電子-空穴對具有更正或更負(fù)的電位而具有較高的氧化能力。在同樣強(qiáng)度的紫外光照射下,銳鈦礦相將比金紅石相產(chǎn)生更多的非平衡電子-空穴對,而光催化能力正比于非平衡空穴濃度.同時由于銳鈦礦表面吸附H2O,O2及OH能力較強(qiáng),結(jié)晶過程中銳鈦礦晶粒通常具有較小的尺寸以及較大的比表面積,對光催化反應(yīng)有利。

    實驗中微弧氧化分為兩個階段:(1)陽極氧化生成氧化薄膜;(2)微弧氧化階段。而微弧氧化時間會受到微弧氧化過程以及薄膜形成的厚度的影響。

    本實驗最佳微弧氧化氧化時間為5min。

    圖3 不同的微弧氧化時間對去除率的影響Fig.3 Effect of different micro-arc oxidation time to decolorization rate

    4 結(jié)論

    本文主要研究內(nèi)容是:(1)采用微弧氧化技術(shù)(MAO)在鈦網(wǎng)上直接制備TiO2/Ti膜,以亞甲基藍(lán)為處理對象考察電解液組成對光催化性能的影響;(2)研究Ag/TiO2/Ti膜的方法,考察其對室內(nèi)空氣污染物甲醛的凈化效果[8]。

    通過實驗,依據(jù)去除率的高低,確定了最佳的實驗條件:

    (1)選用濃度為6g·L-1的Na3PO4作為微弧氧化鈦網(wǎng)的電解質(zhì)溶液,微弧氧化時間為5min;

    (2)確定了在光催化以及光電催化條件下對鈦網(wǎng)的修飾法分別為先微弧氧化后負(fù)載Ag+和電沉積Ag+;

    (3)在光電催化條件的最佳實驗條件為:亞甲基藍(lán)的初始濃度為4mg·L-1、電解質(zhì)Na2SO4的濃度為0.02mol·L-1。

    參考文獻(xiàn)

    [1]趙文寬,方佑齡.光催化降解水面石油污染的研究[J].寧夏大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2001,22(2):219- 220.

    [2]S.A.Azim,Photo- degradation and emission characteristicsof benzidine in halomethane sol- vents[J].SpectrochimicaActa,1999,56:126- 128.

    [3]石玉龍,茹鳳虎,彭紅端.鋁材表面的等離子微弧氧化技術(shù)研究[J].電鍍與涂飾,2000,19(1):17- 18.

    [4]張欣宇,石玉龍.等離子體微弧氧化技術(shù)及其應(yīng)用[J].青島化工學(xué)院報,2002,23(1):69 - 73.

    [5]A.Y.Shan,T.I.MGhazi,S.A.Rashid.Immobilisation of titanium dioxide onto supporting ma- terials in heterogeneous photocatalysis:A review[J].Applied Catalysis A:General 2010,9(1- 2):1- 8.

    [6]K.Koci,K.Mateju,L.Obalova.Solcova,0.Effect of silver doping on the TiC>2 for photocat- alytic reductionof CO2. Applied Catalysis B:Environmental,2010,96(3- 4):239- 244.

    [7]Z.Wu,R.Dong,Y.Liu.Enhancement of the visible light photocatalytic perormance of Cd- odo ped TiO2by loading with V2O5[J].Catalysis Communications,2009,11(2):82- 86.

    [8]O.K.Dalrymple,E.Stefanakos,M.A.Trotz.A reviewof the mechanisms an- d modeling of photocatalytic disinfection[J]. Applied Catalysis B:Environmental,2010,98(1- 2):27- 38.

    Preparation and properties of photocatalytic doped TiO

    GUO Peng-yao1,GAO Jun-jie1,GAO Wen-hao1,LIU Yong-liang2,GE Jun-bo3,WANG Peng-yu1,3,GAO Shuang3
    (1.College of Environmental and Chemical Engineering,Shenyang Ligong University,Shenyang 110159,China;2. Sino-lab Testing Tech,Jinhua 321000,China;3. Shenyang Zhongtianxingyi Environmental Tech Co. Ltd.,Shenyang 110179,China)

    Abstract:The pholocatalyst was prepared by micro-arc oxidation technology using vermiculite,graphite and titanium network as materials. The best conditions for MAO preparing titanium network loading(TiO2/Ti)were obtained by detecting the removal rate of methylthionine chloride through photocatalytic and photoelectric catalysis with wastewater contains methylthionine chloride.

    Key words:micro-arc oxidation;photocatalytic;photoelectric catalysis;doping Ag+

    中圖分類號:X791

    文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A

    DOI:10.16247/j.cnki.23-1171/tq. 20160605

    收稿日期:2016- 03- 31

    基金項目:國家自然科學(xué)基金青年項目(21207093);遼寧省高等學(xué)校優(yōu)秀人才支持計劃(LJQ2014023)

    作者簡介:郭鵬瑤(1992-),女,天津?qū)幒尤?,碩士研究生在讀,主要研究方向為有機(jī)污染治理。

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