西安市黑碳?xì)馊苣z濃度特征及與氣象因素和常規(guī)污染物相關(guān)性

劉立忠，王宇翔，么 遠(yuǎn)，韓 婧，李文韜，韓澤龍

1.西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院，陜西 西安 710055 2.西安市環(huán)境監(jiān)測(cè)站，陜西 西安 710054

西安市黑碳?xì)馊苣z濃度特征及與氣象因素和常規(guī)污染物相關(guān)性

劉立忠1，王宇翔1，么 遠(yuǎn)1，韓 婧2，李文韜2，韓澤龍1

1.西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院，陜西 西安 710055 2.西安市環(huán)境監(jiān)測(cè)站，陜西 西安 710054

利用西安市環(huán)境監(jiān)測(cè)站超級(jí)站2013年9月1日—2015年5月31日黑碳?xì)馊苣z(BC)的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，研究空氣中BC濃度特征及其與氣象因素和常規(guī)污染物相關(guān)性。結(jié)果表明：BC小時(shí)平均濃度均值在春季、夏季和冬季的變化趨勢(shì)呈“W”型，秋季呈“V”型，且冬季的第一個(gè)最低值和峰值比春季和夏季的分別延遲1 h和2～3 h，且20:00～次日6:00秋季BC小時(shí)平均濃度均值高于當(dāng)年冬季。BC濃度在秋季和冬季較高，夏季較低。冬季BC/PM2.5基本最低，秋季BC/PM2.5相對(duì)最高。BC日平均濃度與氣溫、降水和風(fēng)速的日平均值為極負(fù)顯著相關(guān)，且風(fēng)速小于1.0 m/s時(shí)，其與風(fēng)速呈最顯著的負(fù)相關(guān)。除O3外，BC日平均濃度與其他常規(guī)空氣污染物濃度呈顯著相關(guān)，表明其同源性很強(qiáng)，且受機(jī)動(dòng)車尾氣排放的影響更大。

西安市；黑碳?xì)馊苣z；氣象因素；常規(guī)空氣污染物；相關(guān)性

黑碳?xì)馊苣z(BC)是懸浮在大氣中的黑色碳質(zhì)顆粒物，是一種可為多種污染物反應(yīng)提供活性載體并起到催化作用的污染物，主要來(lái)源于含碳物質(zhì)的不完全燃燒[1-2]。BC粒子多孔，粒徑主要集中在0.01～1.0 μm，在空氣中不會(huì)因其他化學(xué)反應(yīng)生成或清除，只能通過(guò)大氣的干、濕沉降清除[3]。BC可通過(guò)呼吸作用將所吸附的多環(huán)芳烴類等有毒物質(zhì)帶入人體，對(duì)公眾健康造成危害[4]。BC是影響全球變暖僅次于CO2的第二要因素[5]。美國(guó)科學(xué)家于20世紀(jì)70年代開(kāi)始在南極、北極等地區(qū)對(duì)BC進(jìn)行系統(tǒng)監(jiān)測(cè)[6-8]，中國(guó)是從20世紀(jì)90年代才逐步展開(kāi)對(duì)BC的排放量和濃度與清除等的觀測(cè)研究。湯潔等[9]分別于1991年在臨安大氣本底站和1998年在拉薩地區(qū)進(jìn)行過(guò)短期的BC濃度監(jiān)測(cè)。1994年中國(guó)在青海瓦里關(guān)建成了國(guó)內(nèi)第一個(gè)全球大氣成分本底基準(zhǔn)觀測(cè)站，開(kāi)始了中國(guó)BC濃度的連續(xù)觀測(cè)[4]。進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái)，中國(guó)許多研究人員及學(xué)者在北京[10]、上海[11-12]、廣州[13]和蘇州[14]等地開(kāi)展了BC的濃度污染特征、影響因素以及氣候效應(yīng)等的廣泛研究。

隨著城市工業(yè)化和城鎮(zhèn)化不斷發(fā)展和擴(kuò)張，西安市每年消耗大量的煤、石油等化石燃料以及礦石、水泥等建筑材料，造成極其嚴(yán)重的大氣污染問(wèn)題。李楊等[15]、朱崇抒等[16-17]分別于2003—2004年和2006—2007年在西安市區(qū)對(duì)BC濃度污染特征及其影響因素進(jìn)行了觀測(cè)研究；杜利川等[18-19]于2008年冬季和2011年夏季對(duì)西安郊區(qū)涇河BC濃度變化、粒徑特征及吸收特性進(jìn)行了研究分析。本文利用西安市環(huán)境監(jiān)測(cè)站2013年9月1日—2015年5月31日BC的監(jiān)測(cè)資料和數(shù)據(jù)，初步分析了西安市空氣中BC濃度污染特征、來(lái)源和影響因素，為控制BC污染提供基本依據(jù)。

1 研究方法

1.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置

研究在西安市大氣環(huán)境質(zhì)量綜合實(shí)驗(yàn)室(亦稱大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)的超級(jí)站)進(jìn)行，監(jiān)測(cè)點(diǎn)位于西安市環(huán)保產(chǎn)業(yè)協(xié)會(huì)樓頂，其采樣頭距地面和超級(jí)站頂部的距離分別約為15、1.5 m。此監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的確定通過(guò)專家論證，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)具有代表性，能夠較好地反映西安市市民日常生活環(huán)境的空氣質(zhì)量。超級(jí)站周邊屬于城市典型的居住、商業(yè)、餐飲和交通混合區(qū)。

1.2 儀器和方法

BC測(cè)定：采用AE-31型黑碳測(cè)量?jī)x(美國(guó))，它是基于黑碳物質(zhì)對(duì)光的吸收特性，利用Lambert-Beer定律在波長(zhǎng)為880 nm處對(duì)空氣中BC進(jìn)行實(shí)時(shí)觀測(cè)，時(shí)間分辨率為5 min，切割器的切割粒徑為(2.5±0.2)μm。

氣態(tài)污染物的測(cè)定：CO、O3、SO2、NO2和NOX測(cè)定分別采用48i型分析儀、49i型分析儀、450i型分析儀、17i型分析儀和17i型分析儀(均購(gòu)于美國(guó))，分析方法分別采用氣體濾光法、紫外吸收法、紫外熒光法、化學(xué)發(fā)光法和化學(xué)發(fā)光法，最低檢測(cè)限分別為0.04×10-6、1.0×10-9、0.5×10-9、1×10-9和1×10-9。

顆粒物的測(cè)定：PM1.0和PM2.5測(cè)定使用5030顆粒物同步混合監(jiān)測(cè)儀(美國(guó))，PM10測(cè)定使用FH62C14系列連續(xù)測(cè)塵儀，都采用β射線吸收法分析。PM1.0、PM2.5和PM10測(cè)定儀的最低檢測(cè)限分別為0.5、0.5、1 μg/m3。

1.3 數(shù)據(jù)處理

將監(jiān)測(cè)期間由黑碳測(cè)量?jī)x測(cè)得的BC監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行整理分析，剔除其中因儀器故障和停電等原因?qū)е碌牟豢捎没蛴忻黠@錯(cuò)誤的數(shù)據(jù)。然后由BC 5 min平均濃度計(jì)算得出BC小時(shí)平均濃度，再在小時(shí)平均濃度的基礎(chǔ)上分別統(tǒng)計(jì)出BC的日平均濃度、月平均濃度和年平均濃度等。常規(guī)空氣污染物監(jiān)測(cè)值均為小時(shí)平均濃度，以此為基礎(chǔ)統(tǒng)計(jì)出其日平均濃度。研究中的風(fēng)速等氣象因素?cái)?shù)據(jù)來(lái)源于西安市氣象局網(wǎng)站http://www.xaweather.com/。

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣中BC濃度變化特征

2.1.1 BC小時(shí)平均濃度均值變化特征

2013年9月1日—2015年5月31日監(jiān)測(cè)期間各季節(jié)BC小時(shí)平均濃度均值的變化特征見(jiàn)圖1。

圖1 西安市各季節(jié)BC小時(shí)平均濃度均值變化特征

由圖1可知，監(jiān)測(cè)期間春季、夏季和冬季的BC小時(shí)平均濃度均值在一天內(nèi)的變化趨勢(shì)基本相似，其變化曲線類似于“W”型。其BC小時(shí)平均濃度均值基本上是從0:00左右開(kāi)始逐漸緩慢地降低，2014年春季、夏季和2015年春季的BC小時(shí)平均濃度均值基本上是在4:00左右達(dá)到第一個(gè)最低值，分別為5.0、2.87、3.55 μg/m3；2013、2014年冬季的BC小時(shí)平均濃度均值在5:00左右達(dá)到第一個(gè)最低值，分別為8.73、4.78 μg/m3；然后再緩慢地增大，春季、夏季和冬季的BC小時(shí)平均濃度均值分別在8:00、7:00和9:00或10:00達(dá)到一天內(nèi)的第一個(gè)峰值，2014年春季、2015年春季、2014年夏季、2013年冬季和2014年冬季分別為5.38、3.79、3.27、9.77、5.21 μg/m3；再逐漸相對(duì)較快地降低，除夏季(到17:00)以外，其他季節(jié)16:00左右達(dá)到一天之內(nèi)BC小時(shí)平均濃度均值的最低值，2014年春季、2015年春季、2014年夏季、2013年冬季和2014年冬季分別為2.78、1.94、1.80、6.64、3.20 μg/m3；從17:00～24:00的BC小時(shí)平均濃度均值再逐漸地相對(duì)快速地增大至一天內(nèi)的第二個(gè)峰值，2014年春季、2015年春季、2014年夏季、2013年冬季和2014年冬季的BC小時(shí)平均濃度均值分別為6.26、4.05、3.46、10.0、5.77 μg/m3。2013、2014年秋季BC小時(shí)平均濃度均值變化曲線都近似于“V”型，從0:00開(kāi)始先相對(duì)較緩慢地下降，再較快地下降，至下午16:00達(dá)到最低值，分別為5.04、2.98 μg/m3，然后再急劇增大至23:00的11.7、6.06 μg/m3。

冬季BC小時(shí)平均濃度均值第一個(gè)最低值和峰值比春季和夏季分別延遲了1 h或2～3 h，其原因主要為①冬季大氣層結(jié)比較穩(wěn)定，混合層高度相對(duì)偏低，且冬季清晨易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象，使得人類活動(dòng)等產(chǎn)生和累積的空氣污染物不易稀釋擴(kuò)散；②冬季晝短夜長(zhǎng)，清晨居民餐飲過(guò)程等活動(dòng)都比春季和夏季延遲，從5:00開(kāi)始經(jīng)過(guò)4～5 h的積累，BC小時(shí)平均濃度均值在9:00～10:00達(dá)到一天內(nèi)的第一個(gè)峰值。

各個(gè)季節(jié)BC小時(shí)平均濃度均值在一天內(nèi)的最低值基本上都出現(xiàn)在16:00～17:00左右，主要原因是午后空氣對(duì)流強(qiáng)烈，有利于污染物的稀釋擴(kuò)散，同時(shí)該時(shí)段交通流量相對(duì)較低，機(jī)動(dòng)車尾氣排放量相對(duì)較少。各個(gè)季節(jié)17:00以后BC小時(shí)平均濃度均值都急劇增加，并在23:00或24:00達(dá)到一天內(nèi)峰值，這可能與下班晚高峰期間機(jī)動(dòng)車尾氣排放量增加，居民餐飲等人為活動(dòng)有關(guān)；同時(shí)，此時(shí)間段內(nèi)氣溫逐漸下降，氣壓逐漸增大，不利于污染物的擴(kuò)散。

2013、2014年秋季夜間20:00至次日凌晨6:00時(shí)間段內(nèi)BC小時(shí)平均濃度均值均大于當(dāng)年冬季，導(dǎo)致此現(xiàn)象的原因可能是秋季白天西安周邊地區(qū)農(nóng)民燃燒生物秸桿所致，生物質(zhì)燃燒所釋放的BC等顆粒物經(jīng)過(guò)幾個(gè)小時(shí)擴(kuò)散到達(dá)市區(qū)監(jiān)測(cè)點(diǎn)，通過(guò)不斷地輸送和累積造成西安市城區(qū)夜間BC濃度升高，使其高于冬季的濃度。

2.1.2 BC的日平均濃度和月平均濃度變化特征

2013年9月1日—2015年5月31日西安市空氣中BC日平均濃度變化見(jiàn)圖2，BC月平均濃度見(jiàn)圖3。

圖2 西安市空氣中BC日平均濃度變化

圖3 監(jiān)測(cè)期間BC月平均濃度變化

由圖2可知，監(jiān)測(cè)期間BC日平均濃度最大值和最小值分別出現(xiàn)在2013年12月24日和2014年7月19日，分別為25.3、0.78 μg/m3，兩者相差高達(dá)31.4倍。監(jiān)測(cè)期間BC日平均濃度與PM2.5日平均濃度比為(4.95±1.83)%。2013年秋季、冬季，2014年春季、夏季、秋季、冬季和2015年春季的BC/PM2.5分別為(6.60±2.04)%、(4.62±1.75)%、(5.32±1.43)%、(5.25±1.58)%、(5.51±1.96)%、(3.58±0.84)%、(4.13±1.55)%。發(fā)現(xiàn)監(jiān)測(cè)期間內(nèi)BC/PM2.5日變化趨勢(shì)與BC日平均濃度變化趨勢(shì)不一致，冬季BC/PM2.5基本是最低的，而秋季BC/PM2.5相對(duì)是最高的。

監(jiān)測(cè)期間BC日平均濃度均值為5.15 μg/m3。由圖3可知，監(jiān)測(cè)期間BC月平均濃度最高值基本出現(xiàn)在冬季(2013年12月和2015年1月)，其中2013年12月BC月平均濃度最高，為11.0 μg/m3。該月18—25日西安市一直籠罩在嚴(yán)重灰霾天氣下，幾乎每日都處于靜風(fēng)狀態(tài)，導(dǎo)致BC無(wú)法擴(kuò)散，并不斷地在空氣中累積。隨著天氣慢慢轉(zhuǎn)暖，BC月平均濃度逐漸下降，并在2014年7月達(dá)到最低值(2.34 μg/m3)，該月降雨量全年最高，BC被雨水有效稀釋清除，此后，BC月平均濃度再逐漸增大到10月。2013—2014年10月份的BC月平均濃度都為當(dāng)年第二高值，主要是西安周邊地區(qū)焚燒農(nóng)作物秸稈所致。

2.1.3 BC濃度季節(jié)變化特征

2013年秋季和冬季BC季平均濃度分別為8.20、8.66 μg/m3，2014年春季至冬季BC季平均濃度分別為4.60、2.76、4.58、4.70 μg/m3，2015年春季BC季平均濃度為3.17 μg/m3。

由圖1、圖2和圖3可知，BC小時(shí)平均濃度均值、日平均濃度和月平均濃度高的日期與月份主要集中在秋季和冬季，這是因?yàn)槊磕甑?1月15日—次年3月15日為西安市采暖期，企業(yè)和居民取暖燃燒含碳物質(zhì)排放為BC主要的貢獻(xiàn)源，同時(shí)冬季氣溫低，機(jī)動(dòng)車燃料利用效率下降，也會(huì)導(dǎo)致BC排放量增加。此外，西安市冬季風(fēng)速較小、大氣逆溫現(xiàn)象較多、氣溫較低、氣壓較高以及降水較少等氣候特征也不利于空氣污染物的擴(kuò)散。秋季BC日平均濃度和月平均濃度也相對(duì)較高，除機(jī)動(dòng)車排放源外，周邊農(nóng)村生物質(zhì)燃燒也是該季節(jié)BC重要的貢獻(xiàn)源。

夏季BC小時(shí)平均濃度均值、日平均濃度和月平均濃度都最低，是由于夏季燃煤量相對(duì)減少，BC排放濃度和排放量也相對(duì)降低；同時(shí)夏季氣溫相對(duì)最高、氣壓相對(duì)較低，且降雨頻率和降水總量顯著多于其他季節(jié)，從而可清除或降低空氣中的BC濃度。

監(jiān)測(cè)期間，前一年秋季和冬季的BC小時(shí)平均濃度均值比次年春季的濃度要高。主要原因是春季氣溫開(kāi)始升高，氣壓降低，空氣對(duì)流比秋季和冬季強(qiáng)烈。同時(shí)，西安市春季降水量逐漸增多，平均風(fēng)速也大于秋季和冬季，從而有利于污染物清除或擴(kuò)散。此外，春季燃煤量隨著天氣的轉(zhuǎn)暖逐漸減少，因此春季因燃煤排放的BC含量也相應(yīng)地減少。

2013年秋季、冬季和2014年春季的BC小時(shí)平均濃度均值、日平均濃度和月平均濃度比次年相應(yīng)季節(jié)的高。據(jù)2014年陜西環(huán)境狀況公報(bào)顯示，關(guān)中地區(qū)拆改燃煤鍋爐2 347臺(tái)，淘汰黃標(biāo)車及老舊車18.8萬(wàn)輛，較國(guó)家要求提前3 a供應(yīng)國(guó)Ⅴ汽油和柴油；陜西省發(fā)展改革委測(cè)算，2014年全年關(guān)中地區(qū)各市區(qū)共削減燃煤消費(fèi)1 079.75萬(wàn)t，規(guī)模以上工業(yè)煤炭消費(fèi)6 867.32萬(wàn)t，比2013年減少294.91萬(wàn)t，同比降低4.12%。燃煤鍋爐的拆除，煤炭使用量的減少，黃標(biāo)車及老舊車的淘汰和汽油、柴油標(biāo)準(zhǔn)的提升，使得BC排放總量和排放濃度也相應(yīng)減低。另外，近年來(lái)西安市大力推廣CNG(壓縮天然氣)，大部分出租車使用CNG，也大大減少了BC的排放。監(jiān)測(cè)期間次年相應(yīng)季節(jié)平均溫度比前一年分別高出1.38、0.29、2.0 ℃，降雨天數(shù)分別多10、4、2 d，且平均降雨量多0.55、0.27、0.20 mm，平均風(fēng)速大1.47、1.29、0.29 m/s，次年有利的氣象條件使得BC能夠很好地稀釋、擴(kuò)散和清除。此外，2013年秋季和冬季西安市連續(xù)出現(xiàn)大范圍能見(jiàn)度極低的嚴(yán)重灰霾天氣，此時(shí)靜風(fēng)頻率增加，混合層高度較低，大氣層結(jié)穩(wěn)定，極其不利于BC污染物的稀釋擴(kuò)散。

2.2 BC濃度特征與氣象因素相關(guān)性分析

運(yùn)用SPSS軟件對(duì)監(jiān)測(cè)期間BC日平均濃度與氣溫、氣壓、相對(duì)濕度、降水和風(fēng)速等氣象因素日平均值進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析，其相關(guān)系數(shù)分別為-0.458**、0.293**、0.135、-0.212**和-0.526**(“** ”表示在0.01水平雙側(cè)檢驗(yàn)下顯著相關(guān))?？芍?，西安市空氣中BC日平均濃度與氣溫、降水和風(fēng)速日平均值呈極負(fù)顯著相關(guān)，與氣壓日平均值呈極正顯著相關(guān)。說(shuō)明空氣溫度降低和氣壓升高，不利于BC的擴(kuò)散和消除；相反，氣溫升高而氣壓降低，促進(jìn)BC的擴(kuò)散和輸送，從而空氣中BC濃度降低。也說(shuō)明降水過(guò)程能夠稀釋和清除空氣中的BC?？諝庵蠦C日平均濃度與相對(duì)濕度的相關(guān)性不強(qiáng)，說(shuō)明西安市相對(duì)濕度變化對(duì)BC濃度影響不大。

空氣中BC日平均濃度與風(fēng)速的相關(guān)性相對(duì)最強(qiáng)。2013年9月—2015年5月西安市風(fēng)速日平均值在1.9 m/s左右。BC日平均濃度與各段風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)及檢驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 BC濃度與各段風(fēng)速的相關(guān)性

注：P<0.01時(shí)表示在α=0.01下顯著相關(guān)(雙側(cè)檢驗(yàn))，P>0.05時(shí)表示相關(guān)性不顯著；“—”表示無(wú)相應(yīng)值。

由表1可知，隨著風(fēng)速增大，BC日平均濃度均值從7.81 μg/m3逐漸下降至2.93 μg/m3。在風(fēng)速小于1.0 m/s到1.0～1.5 m/s時(shí)，BC日平均濃度均值下降幅度為33.4%，大于其他下降幅度。當(dāng)風(fēng)速小于1.0 m/s和1.0～1.5 m/s時(shí)，BC日平均濃度與風(fēng)速在α=0.01下顯著負(fù)相關(guān)；尤其在風(fēng)速小于1.0 m/s時(shí)，BC日平均濃度與風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)為-0.505，呈最顯著的負(fù)相關(guān)，說(shuō)明風(fēng)速小于1.5 m/s時(shí)，BC日平均濃度主要受到本地源的影響；當(dāng)風(fēng)速繼續(xù)增大時(shí)，BC日平均濃度與風(fēng)速相關(guān)性不顯著，說(shuō)明隨著風(fēng)速增大到一定值時(shí)，對(duì)BC濃度的稀釋作用變?nèi)酰藭r(shí)可能是受到了外來(lái)源的影響。

2.3 BC濃度與其他空氣污染物濃度相關(guān)性分析

用SPSS軟件對(duì)監(jiān)測(cè)期間BC日平均濃度與顆粒態(tài)污染物(PM1.0、PM2.5和PM10)和氣態(tài)污染物(CO、O3、SO2、NO2和NOX)日平均濃度進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析，分析結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 BC濃度與其他空氣污染物濃度之間的相關(guān)性

注：“** ”表示在0.01 水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

由表2可知，除BC日平均濃度與O3日平均濃度呈負(fù)相關(guān)外，BC日平均濃度與其他空氣污染物的日平均濃度在α=0.01雙側(cè)檢驗(yàn)下均為極正顯著相關(guān)。表明西安市空氣中BC與其他大氣污染物同源性很強(qiáng)，即來(lái)源于燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣排放。BC日平均濃度與O3日平均濃度呈負(fù)相關(guān)，主要是因?yàn)槎叩漠a(chǎn)生源不同。BC主要來(lái)源于含碳物質(zhì)的不完全燃燒，且其產(chǎn)生不受空氣中其他化學(xué)反應(yīng)過(guò)程影響，而城市空氣中的O3主要由低層空氣中的光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生。

BC的來(lái)源在一定程度上可以利用BC-CO、BC-SO2、BC-NO2和BC-NOX相關(guān)性進(jìn)行解析，BC與四者都具有良好的相關(guān)性，說(shuō)明BC與它們具有很強(qiáng)的同源性。城市空氣中 BC來(lái)源主要是燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣、居民活動(dòng)等[20]。對(duì)于城市來(lái)說(shuō)，CO的主要來(lái)源有含碳燃料的不充分燃燒，SO2主要來(lái)源有工業(yè)與制造業(yè)的生產(chǎn)排放以及含碳燃料的燃燒，NOX和NO2來(lái)源以機(jī)動(dòng)車尾氣排放最多[21]?？梢?jiàn)西安市BC濃度主要受到本地源的影響，即燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣排放，而其相關(guān)系數(shù)由高到低依次為BC-NOX、BC-NO2、BC-SO2、BC-CO，說(shuō)明BC受機(jī)動(dòng)車尾氣排放的影響更大。

3 結(jié)論

1)春季、夏季和冬季BC小時(shí)平均濃度均值變化趨勢(shì)呈“W”型，峰值出現(xiàn)在24:00和7:00～10:00，低值出現(xiàn)在4:00～5:00和16:00～17:00。秋季BC小時(shí)平均濃度均值變化趨勢(shì)呈“V”型，峰值和低值分別出現(xiàn)在23:00和16:00。冬季BC小時(shí)平均濃度均值第一個(gè)最低值和峰值比春季和夏季的分別延遲了1 h和2～3 h，且20:00～次日6:00 秋季BC小時(shí)平均濃度均值高于當(dāng)年冬季。

2)BC日平均濃度和月平均濃度在秋季和冬季較高，夏季較低。監(jiān)測(cè)期間前一年秋季和冬季的BC小時(shí)平均濃度均值比次年春季的高。前一年春季、秋季和冬季的BC小時(shí)平均濃度均值、日平均濃度和月平均濃度比次年相應(yīng)季節(jié)高。冬季BC/PM2.5基本最低，而秋季BC/PM2.5相對(duì)最高。

3)西安市BC日平均濃度與氣溫、降水和風(fēng)速的日平均值為極負(fù)顯著相關(guān)，與氣壓呈極正顯著相關(guān)。當(dāng)出現(xiàn)氣溫升高，氣壓降低，降水和風(fēng)速較大的天氣時(shí)，BC日平均濃度較低。尤其在風(fēng)速小于1.0 m/s時(shí)，BC日平均濃度與風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)為-0.505，呈最顯著的負(fù)相關(guān)；當(dāng)風(fēng)速大于1.5 m/s時(shí)，BC日平均濃度與風(fēng)速相關(guān)性不顯著。

4)BC日平均濃度與PM1.0、PM2.5、PM10、CO、SO2、NO2和NOX的日平均濃度具有較好的相關(guān)性，表明西安市BC與其他大氣污染物同源性很強(qiáng)，且BC日平均濃度主要受到本地源的影響，即燃煤和機(jī)動(dòng)車尾氣排放，而其相關(guān)系數(shù)由高到低依次為BC-NOX、BC-NO2、BC-SO2、BC-CO，因此，BC受機(jī)動(dòng)車尾氣排放的影響更大。

[1] 章秋英,牛生杰,沈建國(guó),等.半干旱區(qū)冬春季黑碳?xì)馊苣z吸收特性的觀測(cè)研究[J].中國(guó)沙漠,2009,29(1):183-188.

[2] 羅運(yùn)闊,陳尊裕,張軼男.中國(guó)南部四背景地區(qū)春季大氣碳質(zhì)氣溶膠特征與來(lái)源[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2010,30(11):1 543-1 549.

[3] 許黎,王亞強(qiáng),陳振林,等.黑碳?xì)馊苣z研究進(jìn)展Ⅰ:排放、清除和濃度[J].地球科學(xué)進(jìn)展,2006,21(4):352-360.

[4] 秦世廣,湯潔,溫玉璞.黑碳?xì)馊苣z及其在氣候變化研究中的意義[J].氣象,2001,27(11):3-7.

[5] JACOBSON M Z.Strong radiative heating due to the mixing state of black carbon in atmospheric aerosols[J].Nature,2001,409(6 821):695-697.

[6] HANSEN A D A,Lowenthal D H,CHOW J C,et al.Blackcarbon aerosol at McMurdo station,Antarctica[J].J Air Waste Manage Assoc,2001,51:593-600.

[7] BHUGWANT C,BREMAUD P.Simultaneous measurements of black carbon,PM10,ozone and NOXvariability at a locally polluted island in the southern tropics[J].Journal of Atmospheric Chemistry,2001,39(3):261-280.

[8] BARRIE L A.Arctic air pollution:an overview of current knowledge[J].Atmos Environ,1986,20(4):643-663.

[9] 湯潔,溫玉璞,周凌晞,等.中國(guó)西部大氣清潔地區(qū)黑碳?xì)馊苣z的觀測(cè)研究[J].應(yīng)用氣象學(xué)報(bào),1999,10(2):160-170.

[10] 婁淑娟,毛節(jié)泰,王美華.北京地區(qū)不同尺度氣溶膠中黑碳含量的觀測(cè)研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2005,25(1):17-22.

[11] 楊溯,張武,韓晶晶,等.上海市浦東新區(qū)秋冬季黑碳?xì)馊苣z特性[J].蘭州大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版,2008,44(4):66-70.

[12] 肖秀珠,劉鵬飛,耿福海,等.上海市區(qū)和郊區(qū)黑碳?xì)馊苣z的觀測(cè)對(duì)比[J].應(yīng)用氣象學(xué)報(bào),2011,22(2):158-168.

[13] 吳兌,毛節(jié)泰,鄧雪嬌,等.珠江三角洲黑碳?xì)馊苣z及其輻射特性的觀測(cè)研究[J].中國(guó)科學(xué)D輯:地球科學(xué),2009,39(11):1 542-1 553.

[14] 丁銘,鄒強(qiáng),葛順,等.蘇州市黑碳?xì)馊苣z的污染特征分析[J].中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè),2014,30(6):67-71.

[15] 李楊,曹軍驥,張小曳,等.2003年秋季西安大氣中黑碳?xì)馊苣z的演化特征及其來(lái)源解析[J].氣候與環(huán)境研究,2005,10(2):229-237.

[16] 朱崇抒,曹軍驥,劉隨心.西安大氣黑碳?xì)馊苣z的觀測(cè)和分析[J].過(guò)程工程學(xué)報(bào),2006,6(2):10-14.

[17] 朱崇抒,曹軍驥,沈振興,等.西安黑碳?xì)馊苣z的污染特征及其成因分析[J].中國(guó)粉體技術(shù),2009,15(Z2):66-71.

[18] 杜川利,余興,李星敏,等.西安郊區(qū)涇河秋、冬季大氣黑碳變化及粒徑特征[J].環(huán)境科學(xué)研究,2013,26(7):712-720．

[19] 杜川利,余興,李星敏.西安涇河夏季黑碳?xì)馊苣z及其吸收特性的觀測(cè)研究[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2013,33(4):613-622.

[20] 曹國(guó)良,鄭方成,王亞強(qiáng).中國(guó)大陸生物質(zhì)燃燒排放的TSP,PM10,PM2.5清單[J].過(guò)程工程學(xué)報(bào),2004(4):700-704.

[21] 李賓.幾種常見(jiàn)大氣污染物的來(lái)源及危害[J].內(nèi)蒙古科技與經(jīng)濟(jì),2010(10):55-56.

Concentration Characteristics and the Correlations of Black Carbon Aerosols with Meteorological Factors and Conventional Pollutants in Xi’an

LIU Lizhong1,WANG Yuxiang1,YAO Yuan1,HAN Jing2,LI Wentao2,HAN Zelong1

1.School of Environmental and Municipal Engineering, Xi’an University of Architecture and Technology, Xi’an 710055，China 2.Xi’an Environmental Monitoring Centre,Xi’an 710054，China

The characteristics of black carbon aerosol (BC) concentration, its correlations with meteorological factors and normal pollutants were studied by the monitoring data of BC from September 1, 2013 to May 31, 2015 in super station of Xi'an Environmental Monitoring Center. The results showed that diurnal variation of BC hour average concentration trends in spring, summer and winter were similar to “W” type, and the autumn trends liked “V” type. The first minimum value and the peak value of the BC hour average concentrations in winter respectively delayed 1 h and 2-3 h than those in spring and summer. The BC hour average concentrations in autumn were higher than those in winter from 20 o’clock to 6 o’clock. The BC concentrations were higher in autumn and winter, loweer in summer. The BC/PM2.5was the lowest in winter basically and it was the highest in autumn relatively. The BC daily average concentration had negative significant correlations with the daily average of temperature, precipitation and wind speed. When the wind speed was less than 1.0 m/s, the BC daily average concentration had the most significant negative correlation with that of the wind speed. In addition to the O3, the BC daily average concentration was significantly correlated with the concentrations of other conventional air pollutants. Their significant correlations showed that the BC had very strong common origins with other normal pollutants. And the BC had been affected more by motor vehicle exhaust.

Xi’an;black carbon aerosol;meteorological factors;conventional air pollutants;correlation

2015-07-21;

2016-04-22

劉立忠(1975-)，男，滿族，遼寧錦州人，博士，副教授。

X823

A

1002-6002(2016)05- 0045- 06

10.19316/j.issn.1002-6002.2016.05.09