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    硅藻土對含聚乙烯醇廢水的吸附去除研究

    2016-06-07 09:27:23朱靈峰朱衛(wèi)勇龔詩雯郝丹迪李國亭云浩翔吳照洋
    關(guān)鍵詞:化學(xué)試劑聚乙烯醇硅藻土

    朱靈峰,朱衛(wèi)勇,龔詩雯,郝丹迪,李國亭,云浩翔,吳照洋

    隨著中國工業(yè)生產(chǎn)的迅猛發(fā)展和城市化進(jìn)程的不斷加快,向水環(huán)境中排放的工業(yè)廢水量在不斷增加,由此所造成的水污染現(xiàn)象的普遍性和嚴(yán)重性,已經(jīng)對中國的國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展和人民健康造成極大的危害。通過各種途徑進(jìn)入水體中的化學(xué)合成有機(jī)物的數(shù)量和種類急劇增加,對水環(huán)境造成了嚴(yán)重的污染[1]。中國是紡織印染業(yè)大國,據(jù)2014年中國工業(yè)廢水治理行業(yè)發(fā)展現(xiàn)狀及產(chǎn)業(yè)投資規(guī)模測算顯示,2012年全國廢水排放總量為684.3億t,其中工業(yè)廢水排放量占比為32.4%,而紡織印染廢水占總工業(yè)廢水排放量的35%[2]。印染廢水中含有大量的聚乙烯醇(Polyvinyl Alcohol,PVA),由于PVA屬于難生化降解的有機(jī)物,因此含有PVA的退漿廢水已成為當(dāng)前最主要的水體污染源之一,屬于難降解的工業(yè)廢水,對傳統(tǒng)的廢水處理工藝帶來了嚴(yán)重的挑戰(zhàn)。由于水資源的日漸短缺和污染嚴(yán)重,印染廢水的處理已引起社會的高度重視,如何有效處理含有PVA的印染廢水,是當(dāng)前迫切需要解決的問題。聚乙烯醇的廢水處理方法大致可分為物理法、化學(xué)法和生物法[3]。物理法主要有鹽析凝膠法、吸附法、萃取法、膜分離法和泡膜分離法等;化學(xué)處理法主要有高級濕式氧化法、光催化氧化法、Fenton氧化法、微波輻射法,電氧化法;生物處理法主要通過活性污泥利用微生物的新陳代謝作用來降解PVA[4]。這些方法技術(shù)雖然他們有一定的處理效果,但這些技術(shù)投資費用和運(yùn)行費較高,操作復(fù)雜,工業(yè)化應(yīng)用尚有較多的困難。吸附法作為一種低能耗的固體萃取技術(shù),在溶解性有機(jī)物的處理中有著不可比擬的優(yōu)勢。吸附法依靠吸附劑上密集的孔道、巨大的比表面積或通過表面各種功能集團(tuán)與被吸附物質(zhì)之間的多重作用力,達(dá)到有選擇地富集有機(jī)物的目的。吸附法的優(yōu)勢在于對難降解的有機(jī)物有較好的去除效果。吸附法的優(yōu)點是可不用或少用有機(jī)溶劑、操作簡便、安全、設(shè)備簡單、生產(chǎn)過程pH變化小、吸附劑可以回收利用。早期使用的吸附劑主要有高嶺土、氧化鋁、酸性白土等無機(jī)吸附劑、凝膠型離子交換樹脂、分子篩等。這些吸附劑的共同缺點就是吸附能力低,易引起產(chǎn)物失活。天然礦物質(zhì)硅藻土pH值呈中性,無毒、懸浮性能好,吸附性能強(qiáng),硅藻土處理城市污水技術(shù)是一項物化法污水處理技術(shù),吸附效果較好。本研究通過在不同溫度、pH值、共存離子影響條件下,探究硅藻土對PVA的吸附去除效率,進(jìn)一步用吸附熱力學(xué)公式模擬其吸附規(guī)律,以表征PVA的吸附去除效率,以得出最佳的試驗條件,在最小的能源消耗量下達(dá)到高的PVA去除效率。以便為進(jìn)一步研究硅藻土處理廢水提供依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    1.1.1 材料 PVA(天津科密歐化學(xué)試劑有限公司)、硅藻土(天津科密歐化學(xué)試劑有限公司);硼酸(煙臺市雙雙化工有限公司)、碳酸氫鈉(煙臺市雙雙化工有限公司);碘化鉀(北京化學(xué)試劑公司);碘(北京化學(xué)試劑研究所);鹽酸(開封市芳晶化學(xué)試劑有限公司)、氫氧化鈉(天津津東天正精細(xì)化學(xué)試劑廠)、硫酸鈉(開封開化有限公司試劑廠)、氯化鈉(天津市德恩化學(xué)試劑有限公司)磷酸氫二鈉(天津市風(fēng)船化學(xué)試劑有限公司)、硝酸鈉(天津市風(fēng)船化學(xué)試劑有限公司)。

    1.1.2 儀器 FA 1004型電子分析天平(上海佑科儀器儀表有限公司);國華78磁力攪拌器(常州國華電器有限公司);UV mini 1240紫外可見分光光度計(Shimadzu);PHS-2C酸度計(上海勝磁儀器有限公司);SB 25-12DTDN超聲波清洗儀(寧波心志生物科技股份有限公司);FN101-加熱鼓風(fēng)恒溫干燥箱(湘潭華豐儀器制造有限公司);ZH-D全溫振蕩器(金壇市精達(dá)儀器制造有限公司)。

    1.2 方法

    1.2.1 吸附實驗 取一定量的硅藻土于錐形瓶中,加入一定質(zhì)量濃度的PVA溶液,放入恒溫振蕩器中振蕩,PVA吸附達(dá)到平衡后,取出適量溶液離心機(jī)離心,取上清液,以去離子水為參比溶液,然后添加2 mL硼酸、0.8 mL碘溶液絡(luò)合15 min后,在690 nm處用紫外可見分光光度計測定其吸光度,根據(jù)朗伯-比爾定律,用標(biāo)準(zhǔn)曲線法計算并計算PVA 的吸附量(qe)[5]。

    式中:C0吸附前PVA的質(zhì)量濃度(mg·L-1),C吸附后PVA的質(zhì)量濃度(mg·L-1);m為吸附劑硅藻土的質(zhì)量(mg);V為溶液體積(mL)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 溶液pH值對PVA吸附量的影響

    溶液的pH值是影響吸附過程的的一個重要因素,它不僅可以影響污染物在溶液中的狀態(tài),而且影響吸附劑的表面帶電特性[6]。為了探究硅藻土吸附PVA的最佳pH條件,取硅藻土10 mg,于50 mL的10 mg·L-1的PVA溶液中,考察了pH值從3~11對硅藻土吸附PVA的影響,結(jié)果如圖1所示。

    圖1 初始pH值對PVA吸附量的影響Fig.1 Effects of initial pH value on the adsorption of PVA

    由圖1可知,當(dāng)溶液pH為7時,硅藻土的吸附量最大。表明硅藻土在溶液接近中性時對PVA的去除率較高。

    2.2 硅藻土投加量對PVA吸附量的影響

    在實際的吸附過程中,吸附劑的投加量并不是越多越好,而是有一個最佳的投加量。為了探究硅藻土吸附去除PVA的研究,就要確定硅藻土的最佳投加量[7]。在溶液pH=7的條件下,將質(zhì)量為5、10、20、40、60、80 和 100 mg 的硅藻土分別加入到50 mL的10 mg·L-1的PVA溶液中進(jìn)行吸附實驗并進(jìn)行檢測,計算吸附量。不同硅藻土投加量對PVA吸附量的影響如圖2所示。

    從圖2可以得出,在pH=7的條件下,隨著硅藻土投加量的增加,PVA的吸附量降低,5 mg時硅藻吸附PVA的吸附量最大,效果最好,但綜合考慮之后,選擇10 mg的投加量為后續(xù)試驗的投加量[8]。

    2.3 共存離子對PVA吸附量的影響

    圖2 硅藻土的投加量對PVA吸附量的影響Fig.2 Effects of diatomite dosage on the adsorption of PVA

    自然水體中會存在各種離子,這些共存離子會對污染物的吸附去除作用產(chǎn)生影響[9]。共存離子是研究吸附過程的一個重要影響因素[10]。在pH=7、溫度為25℃的條件下,分別考察了分別添加 0、10、20、50 mg 的 NaHCO3、Na2HPO4、Na2SO4、NaNO3的條件下,硅藻土對 20 mg·L-1的PVA溶液吸附去除效率的影響,結(jié)果如圖3所示。

    圖3 天然共存離子對PVA吸附量的影響Fig.3 Effects of natural coexisting ions on the adsorption of PVA

    由圖3可知,隨著4種離子質(zhì)量濃度的增加,硅藻土吸附PVA的吸附量都有所降低,說明這四種離子對硅藻土吸附去除PVA具有抑制作用[11]。NaHCO3、Na2HPO4、Na2SO4和 NaNO3對硅藻土吸附PVA的影響,隨著離子質(zhì)量濃度的增加,吸附量降低,抑制作用逐漸增強(qiáng)。4種共存離子對硅藻土吸附PVA的抑制作用的從強(qiáng)到弱依次是:Na2HPO4、NaNO3、NaHCO3、Na2SO4,這可能是因為不同共存離子對吸附劑的親和作用不同,對硅藻土吸附PVA產(chǎn)生了競爭性吸附,導(dǎo)致PVA的吸附量降低。

    2.4 吸附等溫線

    分別稱取10 mg的硅藻土于50 mL質(zhì)量濃度分別為20、50、80、100、150、300、600、1 000、2 000 mg·L-1的PVA的18個錐形瓶中,分別在溫度為288、298、308 K條件下震蕩吸附24 h,然后測定其吸光度值。并建立吸附模型進(jìn)行吸附等溫線分析。以吸附平衡濃度Ce(mg·L-1)為橫坐標(biāo),平衡吸附量qe(mg·g-1)為縱坐標(biāo)作圖,硅藻土對 PVA的吸附等溫線如圖4。

    圖4 硅藻土對PVA的吸附等溫線Fig.4 Adsorption isothermal curves of PVA on diatomite

    表1 PVA在硅藻土上的吸附等溫擬合參數(shù)Table 1 Isotherm parameters for PVA adsorption on diatomite

    由圖4可知,288 K到298 K再到308 K,隨著溫度的升高,PVA的吸附量先增大后降低。對試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行 Langmuir,D-R isotherm,F(xiàn)reundlich和Koble-Corrigan 4種經(jīng)典的吸附等溫線模型來擬合,吸附等溫線擬合相關(guān)參數(shù)如表1所示。Langmuir吸附等溫方程式描述的是單分子層吸附;Freundlich吸附等溫方程描述的是多層吸附[12]。Langmuir吸附等溫線方程擬合度較高,288、298、308 K 3個溫度下,PVA的最大吸附量分別為7 694.3、9 679.4 、12 019.7 mg·g-1。對于 Freundlich 常數(shù)來說,1/n代表等溫線偏離線性程度,為濃度指數(shù),3種溫度下硅藻土吸附PVA的1/n均小于1,說明吸附過程是容易吸附的過程[13]。

    吸附反應(yīng)過程的熱力學(xué)函數(shù)采用吉布斯方程進(jìn)行計算[14]:

    式中:ΔG0為標(biāo)準(zhǔn)吸附吉布斯自由能(J·mol-1),ΔS0為標(biāo)準(zhǔn)吸附熵變(J·mol-1·K-1),ΔH0為標(biāo)準(zhǔn)吸附熵變(kJ·mol-1),R 為氣體摩爾常數(shù)(8.314 J·mol-1·K-1),T 為熱力學(xué)溫度(K),K 為平衡吸附常數(shù)。

    硅藻土吸附PVA,通過在不同溫度和不同的qe下,以 qe為橫坐標(biāo)、ln(qe/Ce)為縱坐標(biāo),作圖,進(jìn)而得到相應(yīng)的K值和ΔG0對T作圖得到一條直線[15],由直線的斜率和截距分別求得未硅藻土吸附PVA的ΔH0和ΔS0結(jié)果如表2。 從表2可以看出,硅藻土吸附PVA的過程ΔH0為正值,表明該吸附過程吸熱,升高溫度有利于吸附,這與理論最大平衡吸附量的結(jié)果相一致[16]。ΔS0為正值,表明該吸附過程熵值增加。ΔG0為負(fù)值,表明該反應(yīng)過程是自發(fā)過程,ΔG0隨溫度的升高而減小,表明高溫有利于硅藻土吸附PVA的進(jìn)行。

    表2 硅藻土不同反應(yīng)溫度下熱力學(xué)參數(shù)Table 2 Thermodynamic parameters for diatomite under different reaction temperatures

    3 結(jié)論

    1)隨著溶液的pH值的升高,硅藻土吸附PVA的吸附量先增大,隨后減小,在pH值接近中性時,吸附效果較好。

    2)NaHCO3、Na2HPO4、Na2SO4和 NaNO34 種共存離子對硅藻土吸附PVA都起到抑制作用,隨著離子質(zhì)量濃度的增加,吸附量降低,抑制作用逐漸增強(qiáng)。抑制作用的從強(qiáng)到弱依次是:Na2HPO4>NaNO3>NaHCO3>Na2SO4。

    3)Langmuir方程和Koble-Corrigan方程2種經(jīng)典的等溫線模型對硅藻土吸附PVA的等溫線模擬結(jié)果比較好,擬合度達(dá)到0.99以上。Langmuir方程擬合的結(jié)果為288、298、308 K的吸附容量依次為 794.3、9 679.4、1 019.7 mg·g-1。

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