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    用電子定域函數(shù)研究主族原子的殼層結(jié)構(gòu)

    2016-06-02 02:02:24李曉艷曾艷麗孟令鵬鄭世鈞河北師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院石家莊050024
    大學(xué)化學(xué) 2016年1期

    李曉艷 曾艷麗 孫 政 孟令鵬 鄭世鈞(河北師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,石家莊 050024)

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    用電子定域函數(shù)研究主族原子的殼層結(jié)構(gòu)

    李曉艷 曾艷麗 孫 政 孟令鵬 鄭世鈞*
    (河北師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,石家莊 050024)

    摘要:采用電子定域函數(shù)(ELF)方法對第一到第四周期主族元素的殼層結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。計(jì)算得到了各殼層半徑及殼層內(nèi)的電荷數(shù),探討了原子序數(shù)與殼層半徑間的關(guān)系。結(jié)果有助于學(xué)生更好地理解原子的殼層結(jié)構(gòu)。

    關(guān)鍵詞:電子密度拓?fù)浞治觯浑娮佣ㄓ蚝瘮?shù);原子殼層

    在大學(xué)化學(xué)教學(xué)中,原子殼層是一個(gè)很重要的概念[1–4]。原子殼層結(jié)構(gòu)是關(guān)于原子內(nèi)電子排布的一種簡化模型。原子內(nèi)帶正電的部分集中于原子核,帶負(fù)電的電子分布于核外,中性原子的核外電子數(shù)等于原子序數(shù)Z。Z個(gè)電子在核外如何分布是物理學(xué)和化學(xué)感興趣的問題。按照量子力學(xué),原子內(nèi)的電子可處于各種可能的定態(tài),電子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)由n、l、m、ms四個(gè)量子數(shù)描述。具有相同主量子數(shù)n的電子構(gòu)成一個(gè)殼層,對應(yīng)于n = 0、1、2、…的殼層分別用K、L、M、…表示;每個(gè)殼層內(nèi)可容納2n2個(gè)電子。相同n按不同l又分為若干個(gè)支殼層,對應(yīng)于l = 0、1、2、…的支殼層分別用s、p、d、…表示[1–4]。雖然用這些量子數(shù)可以定義原子的殼層結(jié)構(gòu),原子殼層的概念確實(shí)也可以解釋原子的一些性質(zhì),但這種原子殼層結(jié)構(gòu)(按占據(jù)軌道的正則量子數(shù)劃分的)并不很清晰。

    電子定域函數(shù)(ELF)是Becke和Edgecombe[5]提出的用于討論分子和原子中電子定域程度的物理量。ELF定義為,其中。為一個(gè)σ電子出現(xiàn)在r時(shí),以其為中心的半徑為的球殼上另一個(gè)σ電子出現(xiàn)的概率密度,是與當(dāng)前位置具有相同密度的非相互作用均勻電子氣模型下的。按以上定義,ELF值在0–1之間,與電子定域直接相關(guān)。當(dāng)ELF = 1時(shí),電子完全定域;當(dāng)ELF = 1/2時(shí),電子處于完全離域狀態(tài)。

    電子定域函數(shù)的引入可以幫助我們理解從實(shí)驗(yàn)總結(jié)的電子定域的概念。Kohout和Savin[6]提出,ELF函數(shù)不僅能描述原子的殼層結(jié)構(gòu),而且能給出各殼層半徑rs和殼層電荷數(shù)qs。其中ELF函數(shù)的最大值對應(yīng)原子的殼層,各個(gè)殼層之間由ELF的極小值分開,ELF極小值所對應(yīng)的r值即為該殼層的半徑。對該殼層范圍內(nèi)的電荷密度進(jìn)行積分,即可得到此殼層內(nèi)的電荷數(shù)。

    因ELF函數(shù)主要決定于占據(jù)軌道的節(jié)點(diǎn)性質(zhì)[7],而計(jì)算方法和基組大小對其影響很小,我們采用Gaussian 03[8]程序中的密度泛函方法(B3LYP)[9,10]及6-31G基組對第一周期到第四周期的主族元素進(jìn)行了計(jì)算。在此基礎(chǔ)上,采用TOPMOD程序?qū)Ω髟舆M(jìn)行電子密度拓?fù)浞治?,得到了各個(gè)原子在空間各點(diǎn)的ELF值,各個(gè)原子的ELF值與距核距離的關(guān)系見圖1。對各殼層范圍內(nèi)的電荷密度進(jìn)行了積分,各原子殼層半徑及殼層內(nèi)的電荷數(shù)見表1。

    圖1 ELF確定的各原子殼層

    表1 ELF確定的原子殼層半徑及電荷數(shù)

    如圖1所示,對于第一周期元素(氫和氦),ELF只有一個(gè)極大值,即只有一個(gè)原子殼層(K層);且由圖1可以看出,H原子的ELF值在r = 3.14 a.u.處接近于0,He原子的ELF值在r = 3.86 a.u.處接近于0,說明He原子的K層半徑小于H原子的K層半徑。

    對第二周期元素,從Li原子到Ne原子,它們的ELF值都有兩個(gè)極大值,說明第二周期的原子有兩個(gè)原子殼層。從圖1還可以看出,第二周期的ELF都有一個(gè)極小值,從Li到Ne,第一個(gè)極小值出現(xiàn)的位置離核的距離分別為1.5932、1.0032、0.7779、0.6348、0.4762、0.4127、0.3370和0.3024 a.u.,數(shù)值越來越小,說明隨原子序數(shù)增加,其K殼層的半徑逐漸減小。表1列出了各殼層的半徑及該殼層內(nèi)的電荷數(shù)。由表1可以看出,對第二周期元素,K殼層內(nèi)基本上有兩個(gè)電子,L層的電荷數(shù)從Li到Ne分別為1–8。

    第三周期和第四周期元素的ELF規(guī)律與第二周期元素的函數(shù)規(guī)律相同: 第三周期的原子有3個(gè)殼層,各層(K、L、M層)容納的電荷數(shù)分別為2、8、1–8;且隨著原子序數(shù)增加,各殼層的半徑逐漸減小。第四周期的元素有4個(gè)殼層,K、Ca原子的各層電荷數(shù)為2、8、8、1–2;Ge到Kr原子的各層電荷數(shù)基本為2、8、18、1–8,并且對于從Ge到Kr這幾個(gè)有d電子的原子來說,M層的電荷數(shù)少于標(biāo)準(zhǔn)的18電子,這是由核-殼電子分離,使得M層的電子在K層和L層重新分配造成的。

    圖2為各殼層半徑與原子序數(shù)間的關(guān)系圖。由圖2可以看出,原子的外殼層半徑大于內(nèi)殼層半徑,即rM> rL> rK;對同一殼層,隨著原子序數(shù)增加,各殼層半徑依次減小。

    圖2 各殼層半徑與原子序數(shù)間的關(guān)系圖

    參 考 文 獻(xiàn)

    [1]周公度, 段連運(yùn). 結(jié)構(gòu)化學(xué)基礎(chǔ). 第3版. 北京: 北京大學(xué)出版社, 2002.

    [2]徐光憲, 王祥云. 物質(zhì)結(jié)構(gòu). 第2版. 北京: 高等教育出版社, 1987.

    [3]潘道皚, 趙成大, 鄭載興. 物質(zhì)結(jié)構(gòu). 北京: 高等教育出版社, 1995.

    [4]李 奇, 黃元河, 陳光巨. 結(jié)構(gòu)化學(xué). 北京: 北京師范大學(xué)出版社, 2008.

    [5]Becke, A. D.; Edgecombe, K. E. J. Chem. Phys. 1990, 92, 5397.

    [6]Kohout, M.; Savin, A. Int. J. Quant. Chem. 1996, 60, 875.

    [7]Burdett, J. K.; McCornick, T. A. J. Phys. Chem. A 1998, 102, 6366.

    [8]Frisch, M. J.; Trucks, G. W.; Schlegel, H. B.; et al. Gaussion 03, Revision D. 01; Gaussion Inc.: Wallingford CT, 200

    [9]Becke, A. D. J. Chem. Phys. 1993, 98, 5648.

    [10]Lee, C.; Yang, W.; Parr, R. G. Phvs. Rev. B 1988, 37, 785. 4.

    Study of the Atomic Shell Structures of Main Group Atoms by the Electron Location Function

    LI Xiao-Yan ZENG Yan-Li SUN Zheng MENG Ling-Peng ZHENG Shi-Jun*
    (College of Chemistry and Material Science, Hebei Normal University, Shijiazhuang 050024, P. R. China)

    Abstract:The atomic shell structure of the first to the fourth row elements were studied by the electron location function (ELF). The shell radii and population in individual shells were calculated and the relationship between the atom numbers and the atomic radii was discussed. The results could help to understand the atomic shell structure.

    Key Words:Topological analysis of electron density; Electron location function; Atomic shell

    基金資助:國家自然科學(xué)基金(21372062,21371045,21373075);河北省自然科學(xué)基金(B2016205042,B2015205210);河北省教育廳重點(diǎn)課題(ZD20131053)

    *通訊作者,Email: sjzheng@mail.hebtu.edu.cn

    doi:10.3866/pku.DXHX20160179www.dxhx.pku.edu.cn

    中圖分類號(hào):O641;G64

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