負(fù)載型Mn-Fe /γ-Al2O3低溫脫硝催化劑的性能

陳煥章，李宏，李花（河北科技大學(xué)化學(xué)與制藥工程學(xué)院，河北 石家莊 05008；河北省藥用分子化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 石家莊05008）

?

負(fù)載型Mn-Fe /γ-Al2O3低溫脫硝催化劑的性能

陳煥章1，2，李宏1，李花1
（1河北科技大學(xué)化學(xué)與制藥工程學(xué)院，河北 石家莊 050018；2河北省藥用分子化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 石家莊050018）

摘要：采用共沉淀法制備了負(fù)載型Mn-Fe/γ-Al2O3低溫SCR催化劑，運(yùn)用固定床催化反應(yīng)器，以氨氣為還原劑，考察了負(fù)載量、活性組分配比、焙燒溫度等制備條件和空速、O2體積分?jǐn)?shù)、NH3/NO摩爾比等操作條件對(duì)Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑低溫脫硝性能的影響，并通過(guò)X射線衍射儀（XRD）、比表面積測(cè)定儀（BET）等手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明，負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20％、n(Mn)∶n(Fe)=4∶1、焙燒溫度為600℃、空速為16000h?1、O2體積分?jǐn)?shù)為4％、NH3/NO摩爾比為1.2、反應(yīng)溫度為200℃的條件下，NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到了96％以上。

關(guān)鍵詞：制備；催化劑；選擇性催化還原；低溫；活性

第一作者及聯(lián)系人：陳煥章（1962—），男，教授，主要從事精細(xì)化學(xué)品開發(fā)和脫硝工藝研究。E-mail chenhuanzhang@yeah.net。

氮氧化物（NOx）是主要的大氣污染物之一，不但會(huì)引起酸雨、光化學(xué)煙霧等一系列環(huán)境問(wèn)題，而且對(duì)人類健康具有極大的危害，因此，NOx的控制和治理成為人們?nèi)找骊P(guān)注和研究的重點(diǎn)[1-2]。選擇性催化還原（selective catalytic reduction，SCR）技術(shù)[3]因其成熟、高效等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于燃煤電廠、化工廠等領(lǐng)域，其核心是SCR催化劑，其性能的優(yōu)劣對(duì)脫硝效果有著至關(guān)重要的作用。目前，商用SCR催化劑以釩鈦系催化劑為主[4-5]，在300～400℃的脫硝率達(dá)到90％以上，但由于釩鈦系催化劑活性溫度區(qū)間的限制，煙氣脫硝過(guò)程中面臨著飛灰和雜質(zhì)的影響，會(huì)引起催化劑的堵塞、中毒甚至燒結(jié)，導(dǎo)致活性下降。因此，開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的低溫脫硝催化劑具有重要的意義[6-7]。

近年來(lái)，錳基催化劑因其良好的低溫脫硝性能受到廣泛的關(guān)注[8-9]，但仍存在著熱穩(wěn)定性不高、選擇性差、不耐硫等缺點(diǎn)。而以鐵的氧化物為活性組分的脫硝催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和選擇性[10-11]，且其成本低廉，無(wú)毒副作用。除活性組分外，載體的性能也會(huì)影響催化劑的脫硝活性，載體主要有TiO2、活性炭、分子篩、γ-Al2O3等，其中，γ-Al2O3因較大的比表面積、適宜的孔結(jié)構(gòu)等特點(diǎn)，以其為載體制備的催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異的中低溫催化活性[12]。

基于Mn、Fe氧化物優(yōu)異的低溫活性和載體γ-Al2O3的熱穩(wěn)定性，本實(shí)驗(yàn)采用共沉淀法制備了一系列的Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑，分別考察了制備條件和操作條件對(duì)催化劑低溫脫硝活性的影響，并通過(guò)X射線衍射儀（XRD）、比表面積測(cè)定儀（BET）等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了表征分析。

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1催化劑的制備

將一定量的水加入γ-Al2O3載體中，超聲分散均勻后置于70℃恒溫水浴，形成懸浮液。在連續(xù)攪拌下，按一定比例加入硝酸錳和硝酸鐵的混合溶液，同時(shí)滴加25％（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）的氨水溶液產(chǎn)生沉淀，整個(gè)過(guò)程中pH值控制在9～11，繼續(xù)攪拌1h后靜置，過(guò)濾，洗滌至中性。得到的產(chǎn)品于烘箱中100℃干燥12h，在馬弗爐里600℃焙燒5h，制得Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑，研磨，過(guò)篩，取40～80目（0.20～0.45mm）的催化劑備用。

1.2催化劑活性評(píng)價(jià)

催化劑活性評(píng)價(jià)在一套自制的連續(xù)流動(dòng)固定床石英管SCR反應(yīng)器中進(jìn)行，石英管規(guī)格為?mm×1000mm，采用外部電加熱模式，催化劑床層溫度采用程序升溫控制。模擬煙氣量為400mL/min，NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％，空速為16000h?1，O2體積分?jǐn)?shù)為4％，n(NH3)/n(NOx)=1.2，其中NH3為還原劑，N2為載氣，催化劑裝填量為1g，考察了溫度在80～280℃內(nèi)催化劑的脫硝性能。在測(cè)試過(guò)程中，每一溫度均穩(wěn)定反應(yīng)10min以上再進(jìn)行分析，NO體積分?jǐn)?shù)測(cè)定采用KM950手持式煙氣分析儀。

1.3催化劑的表征

催化劑晶體形態(tài)分析采用荷蘭帕納科公司的X射線衍射儀（X-Ray Diffraction，簡(jiǎn)稱XRD），管內(nèi)電流40mA，管內(nèi)電壓40kV，Cu靶，射線，2θ/θ耦合連續(xù)掃描，掃描速度10°/min，掃描角度10°～80°。

采用北京彼奧德公司的Builder SSA-5000型分析儀對(duì)催化劑的比表面積、孔容、孔徑分布等孔結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行測(cè)試，以液氮為吸附質(zhì)，高純氮?dú)鉃槲綒怏w，通過(guò)Brunauer-Emmett-Teller（BET）方程計(jì)算催化劑的比表面積，利用Barrett-Joyner-Halenda（BJH）對(duì)孔容和孔徑分布進(jìn)行分析。

2　結(jié)果與討論

2.1制備條件對(duì)催化劑脫硝性能的影響

2.1.1負(fù)載量對(duì)脫硝性能的影響

在n(Mn)∶n(Fe)=4∶1、焙燒溫度為600℃、模擬煙氣量為400mL/min、NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％、空速為1 6 0 0 0 h–1、O2體積分?jǐn)?shù)為4 ％、n(NH3)/n(NOx)=1.2的條件下，考察了負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為10％、15％、20％、25％、30％時(shí)催化劑的脫硝性能，結(jié)果如圖1所示。

圖1　負(fù)載量對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響

由圖1可知，在80～280℃的反應(yīng)溫度范圍內(nèi)，NO轉(zhuǎn)化率呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)，當(dāng)負(fù)載量較低時(shí)，錳鐵氧化物含量不足，活性位相對(duì)較少，導(dǎo)致催化活性不高，隨著負(fù)載量的增加，NO轉(zhuǎn)化率也逐漸增加，當(dāng)負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20％、反應(yīng)溫度為200℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率最高，達(dá)到了96.5％，而當(dāng)負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于20％后，催化劑的脫硝活性明顯下降，主要是因?yàn)殄i鐵氧化物進(jìn)入載體空穴或者發(fā)生了團(tuán)聚，導(dǎo)致載體表面被覆蓋，造成催化活性降低[13]。

2.1.2錳鐵摩爾比對(duì)脫硝性能的影響

在負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20％、焙燒溫度為600℃、模擬煙氣量為400mL/min、NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％、空速為16000h?1、O2體積分?jǐn)?shù)為4％、n(NH3)/n(NOx)= 1.2的條件下，考察了n(Mn)∶n(Fe) 為n∶1（n=1，2，3，4，5）時(shí)催化劑的脫硝性能，結(jié)果如圖2所示。

圖2　錳鐵摩爾比對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響

由圖2可知，在負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20％的條件下，Mn作為主活性組分，少量Fe的添加有利于提高催化劑的低溫脫硝活性和穩(wěn)定性，并且促進(jìn)了活性組分在載體表面的分散，降低燒結(jié)現(xiàn)象的發(fā)生，而當(dāng)Fe所占的摩爾配比增大時(shí)，催化劑表面形成的Fe氧化物會(huì)聚集形成晶相，催化劑表面活性位減少，有效活性中心數(shù)量減少，催化劑的脫硝活性逐漸降低。當(dāng)n(Mn)∶n(Fe)=4∶1時(shí)，催化劑的低溫脫硝活性高于其他比例的催化劑，反應(yīng)溫度為200℃時(shí)，脫硝率為96.3％。

2.1.3焙燒溫度對(duì)脫硝性能的影響

在負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20％、n(Mn)∶n(Fe)=4∶1、模擬煙氣量為400mL/min、NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％、空速為16000h?1、O2體積分?jǐn)?shù)為4％、n(NH3)/n(NOx)=1.2的條件下，考察了不同焙燒溫度（400℃，500℃，600℃，700℃，800℃）對(duì)催化劑脫硝性能的影響，結(jié)果如圖3所示。

圖3　焙燒溫度對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響

由圖3可知，在400～600℃，隨著焙燒溫度的增加，催化劑的脫硝活性逐漸升高。在焙燒溫度為600℃、反應(yīng)溫度為200℃時(shí)，脫硝率最高為96.1％。隨著焙燒溫度的進(jìn)一步提高，催化劑的催化活性明顯降低，特別是反應(yīng)溫度為200℃以下的低溫催化活性。焙燒溫度為700℃時(shí)所得催化劑的最高脫硝率降低到72.4％，800℃焙燒溫度下的脫硝活性更低，反應(yīng)溫度為200℃時(shí)僅為52.5％。焙燒溫度過(guò)高會(huì)引起催化劑的燒結(jié)、融合現(xiàn)象的發(fā)生，活性組分分散度變差，這可能是引起催化劑脫硝活性降低的主要原因[14]。

2.2操作條件對(duì)催化劑脫硝性能的影響

2.2.1空速對(duì)脫硝性能的影響

空速是指在單位時(shí)間內(nèi)單位體積的催化劑所處理的煙氣量，在SCR系統(tǒng)中，空速是衡量煙氣在反應(yīng)器內(nèi)停留時(shí)間的標(biāo)準(zhǔn)。在模擬煙氣量為400 mL/min、NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％、O2體積分?jǐn)?shù)為4％、n(NH3)/n(NOx)=1.2、反應(yīng)溫度為200℃的條件下，考察了空速對(duì)催化劑脫硝性能的影響，結(jié)果見圖4。

圖4　空速對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響

由圖4可以看出，在整個(gè)測(cè)定的空速范圍內(nèi)，NO轉(zhuǎn)化率呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)，當(dāng)空速為16000h?1時(shí)，NO轉(zhuǎn)化率最高為96.1％。造成這種結(jié)果的主要原因是，當(dāng)空速過(guò)低時(shí)，氣流速度偏低，反應(yīng)氣不易與催化劑接觸而發(fā)生反應(yīng)，NO轉(zhuǎn)化率較低。然而，當(dāng)空速過(guò)高時(shí)，煙氣在反應(yīng)器中的停留時(shí)間就會(huì)很短，使得催化劑反應(yīng)并不充分，引起脫硝活性下降。因此，為了獲得最佳的脫硝效果，應(yīng)將空速控制在一個(gè)適宜的范圍內(nèi)。

2.2.2O2體積分?jǐn)?shù)對(duì)脫硝性能的影響

在模擬煙氣量為400mL/min、NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％、空速為16000h?1、n(NH3)/n(NOx)=1.2、反應(yīng)溫度為200℃的條件下，考察了O2體積分?jǐn)?shù)對(duì)催化劑脫硝性能的影響，結(jié)果見圖5。

由圖5可以看出，O2體積分?jǐn)?shù)對(duì)脫硝性能有很大的影響，當(dāng)煙氣中沒(méi)有O2存在時(shí)，NO轉(zhuǎn)化率很低，僅為51.5％，向煙氣中通入1％的O2后，催化劑的脫硝性能明顯提高，NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到83％，這主要是因?yàn)橐欢∣2的存在促進(jìn)了SCR反應(yīng)的進(jìn)行。當(dāng)O2體積分?jǐn)?shù)為2％～4％時(shí)，NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到最大并趨于平穩(wěn)，繼續(xù)增加O2體積分?jǐn)?shù)后，NO轉(zhuǎn)化率開始降低，這是因?yàn)檫^(guò)量氧氣的存在導(dǎo)致氨氣被氧化，對(duì)反應(yīng)造成不利影響。

圖5　O2體積分?jǐn)?shù)對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響

2.2.3NH3/NO摩爾比對(duì)脫硝性能的影響

在模擬煙氣量為400mL/min、NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％、O2體積分?jǐn)?shù)為4％、空速為16000h?1、反應(yīng)溫度為200℃的條件下，考察了NH3/NO摩爾比對(duì)催化劑脫硝性能的影響，結(jié)果見圖6。

圖6　NH3/NO摩爾比對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響

由圖6可以看出，當(dāng)NH3/NO摩爾比由0.9增加到1.1時(shí)，NO的轉(zhuǎn)化率迅速提高，當(dāng)NH3/NO摩爾比超過(guò)1.1后，NO的轉(zhuǎn)化率基本達(dá)到平衡。為了保證反應(yīng)過(guò)程中NH3有適當(dāng)余量，又要避免因NH3/NO摩爾比過(guò)高而引起氨逃逸等負(fù)面效應(yīng)的發(fā)生，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中NH3/NO摩爾比取1.2。

2.3SO2濃度對(duì)催化劑脫硝性能的影響

SO2在煙氣中占有較大的比例，會(huì)對(duì)催化劑的脫硝性能造成一定的影響。實(shí)驗(yàn)在NO體積分?jǐn)?shù)0.1％、空速16000h?1、O2體積分?jǐn)?shù)4％、NH3/NO摩爾比1.2、H2O體積分?jǐn)?shù)為10％、反應(yīng)溫度為200℃的條件下，考察SO2濃度對(duì)催化劑脫硝性能的影響，結(jié)果如圖7所示。

圖7　SO2濃度對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響

由圖7可知，當(dāng)SO2存在時(shí)，隨著反應(yīng)的進(jìn)行，催化劑的活性均下降，并且SO2濃度越高，催化劑活性下降越快。當(dāng)通入SO2濃度為40mg/m3時(shí)，對(duì)催化劑脫硝活性影響不大，反應(yīng)進(jìn)行5h后NO轉(zhuǎn)化率仍維持在90％以上；當(dāng)SO2濃度增加至200mg/m3時(shí)，NO轉(zhuǎn)化率在短時(shí)間內(nèi)迅速下降，5h內(nèi)下降至32.5％。停止通入SO2后，在其濃度≤80mg/m3時(shí)，中毒催化劑的部分活性可自行恢復(fù)，而當(dāng)濃度＞80 mg/m3時(shí)，中毒的催化劑將永久性失活。

3　催化劑的表征

3.1XRD分析

圖7為在負(fù)載量為20％、n(Mn)∶n(Fe)=4∶1、焙燒溫度為600℃的條件下制備的Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑以及商品γ-Al2O3的XRD譜圖。

圖8　Mn-Fe/γ-Al2O3的XRD譜圖

如圖8所示，與載體γ-Al2O3的XRD譜圖相比，Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑的結(jié)構(gòu)和特征并沒(méi)有發(fā)生改變，未檢測(cè)到明顯錳鐵氧化物的衍射峰，表明活性組分以高度分散的形式存在于載體表面，并保持無(wú)定形的結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e元素的添加降低了Mn的結(jié)晶度，提高了Mn在催化劑表面的分散度。相對(duì)于γ-Al2O3，Mn-Fe/γ-Al2O3的衍射峰強(qiáng)度明顯降低，說(shuō)明活性組分和載體之間有著很強(qiáng)的相互作用，這種情況有利于催化劑低溫脫硝性能的提高[15]。

3.2BET分析

圖9和圖10分別為在負(fù)載量為20％、n(Mn)∶n(Fe)=4∶1、焙燒溫度為600℃的條件下制備的Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑以及商品γ-Al2O3的吸脫附等溫曲線圖和孔徑分布圖。

圖9　Mn-Fe/γ-Al2O3的吸脫附等溫曲線圖

圖10　Mn-Fe/γ-Al2O3的孔徑分布圖

如圖9所示，Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑的吸脫附等溫曲線屬于IV型等溫線，在p/p0>0.6處，出現(xiàn)較大的結(jié)構(gòu)回滯環(huán)，由此可以看出，該法制備的Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑具有豐富的介孔結(jié)構(gòu)，這與圖10所示的催化劑孔徑分布的測(cè)試結(jié)果相符。由圖10可知，Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑的介孔為10nm，商品γ-Al2O3的介孔為17nm，相對(duì)于γ-Al2O3，Mn-Fe/γ-Al2O3的孔徑分布曲線向小孔徑方向發(fā)生微量偏移，表明錳鐵氧化物已成功負(fù)載于氧化鋁的介孔孔道中，并占據(jù)一定位置。通過(guò)計(jì)算，商品γ-Al2O3的比表面積為153m2/g，孔容為0.67cm3/g，Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑的比表面積為139m2/g，孔容為0.54cm3/g。氣固反應(yīng)催化理論表明，介孔有利于氣體與催化劑之間的擴(kuò)散傳輸，便于催化反應(yīng)的進(jìn)行[16]，這與催化劑脫硝性能的測(cè)定結(jié)果相吻合。

4　結(jié)論

（1）負(fù)載量為20％，活性組分配比n(Mn)∶n(Fe)=4∶1，焙燒溫度為600℃制備的Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑具有最佳的催化活性。

（2）采用共沉淀法制備的Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑具有良好的低溫活性，在NO體積分?jǐn)?shù)為0.1％、空速為16000h?1、O2體積分?jǐn)?shù)為4％、n(NH3)/n(NOx)=1.2、反應(yīng)溫度為200℃的條件下，NO轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到96％以上。

（3）煙氣中SO2濃度越高，催化劑中毒越快。當(dāng)SO2濃度≤80mg/m3時(shí)，中毒催化劑在停止通入SO2后其部分活性可自行恢復(fù)，而當(dāng)濃度＞80mg/m3時(shí)，中毒的催化劑均永久性失活。

（4）通過(guò)對(duì)最佳催化劑的XRD、BET表征分析，結(jié)果表明，制備的Mn-Fe/γ-Al2O3催化劑介孔結(jié)構(gòu)豐富，具有較大的比表面積，活性組分MnOx、FeOx以無(wú)定形結(jié)構(gòu)高度分散于載體的內(nèi)外表面。

參考文獻(xiàn)

[1]牟洋，楊娟，余劍，等. 金屬硫酸鹽與氧化物助劑對(duì)SCR脫硝催化劑性能的影響[J]. 化工學(xué)報(bào)，2013，64（9）：3220-3227.

[2]閆東杰，玉亞，徐穎，等. Mn、Ce負(fù)載順序?qū)Υ呋瘎㎝n-Ce/TiO2低溫脫銷活性的影響[J]. 化工進(jìn)展，2015，34（6）：1652-1655.

[3]LIU G，GAO P X. A review of NOxstorage/reduction catalysts：mechanism，materials and degradation studies[J]. Catalysis Science and Technology，2011，1（4）：552-568.

[4]TANG F S，XU B L，SHI H H，et al. The poisoning effect of Na+and Ca+ions doped on the V2O5/TiO2catalysts for selective catalytic reduction of NO by NH3[J]. Applied Catalysis B：Environmental，2010，94（1/2）：71-76.

[5]CHA W J，LE H A，CHIN S M，et al. Enhanced low-temperature NH3-SCR activity of a V2O5/TiO2composite prepared via chemical vapor condensation and impregnation method[J]. Materials Research Bulletin，2013，48（10）：4415-4418.

[6]LI J H，CHANG H Z，MA L，et al. Low-temperature selective catalytic reduction of NOxwith NH3over metal oxide and zeolite catalysts-A review[J]. Catalysis Today，2011，175（1）：147-156.

[7]耿春香，柴倩倩，王陳瓏，等. Mn-Fe-Ce/TiO2低溫脫硝催化劑的制備條件優(yōu)化及其表征[J]. 化工進(jìn)展，2014，33（4）：921-924.

[8]胡月霞，黃碧純. NH3等離子體優(yōu)化MnOx/MWCNTs催化劑低溫選擇性催化還原性能[J]. 化工進(jìn)展，2015，34（1）：143-149.

[9]PARK K H，LEE S M，KIM S S，et al. Reversibility of Mn valence state in MnOx/TiO2catalysts for low-temperature selective catalytic reduction for NO with NH3[J]. Catalysis Letters，2013，143（3）：246-253.

[10]LIU F D，HE H，DING Y，et al. Effect of manganese substitution on the structure and activity of iron titanate catalyst for the selective catalytic reduction of NO with NH3[J]. Applied Catalysis B：Environmental，2009，93（1/2）：194-204.

[11]LIU F D，HE H，ZHANG C B，et al. Selective catalytic reduction of NO with NH3over iron titanate catalyst：catalytic performance and characterization[J]. Applied Catalysis B：Environmental，2010，96 （3/4）：408-420.

[12]郭靜，李彩亭，路培，等. CeO2改性MnOx/Al2O3的低溫SCR法脫硝性能及機(jī)制研究[J]. 環(huán)境科學(xué)，2011，32（8）：2240-2246.

[13]高彥杰. 低溫選擇性催化還原脫硝催化劑的制備及性能研究[D].南京：南京理工大學(xué)，2009.

[14]吳彥霞，房晶瑞，雷本喜，等. 載體的制備條件對(duì)Mn-Ce/TiO2催化劑脫硝活性的影響[J]. 武漢理工大學(xué)學(xué)報(bào)，2013，35（7）：37-41.

[15]耿春香，劉文蓉，柴倩倩，等. Mn-Ce/TiO2低溫脫硝催化劑的性能[J]. 化工進(jìn)展，2012，31（6）：1353-1356.

[16]沈伯雄，孫喜，陳建宏，等. 生物質(zhì)熱結(jié)渣應(yīng)用于低溫SCR脫硝催化劑的研究[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù)，2013，36（5）：4-7.

Denitration performance of supported Mn-Fe/γ-Al2O3catalyst at low temperature

CHEN Huanzhang1，2，LI Hong1，LI Hua1
（1College of Chemical and Pharmaceutical Engineering，Hebei University of Science and Technology，Shijiazhuang 050018，Hebei，China;2Hebei Key Laboratory of Molecular Chemistry for Drug，Shijiazhuang 050018，Hebei，China）

Abstract：Low-temperature denitration catalyst Mn-Fe/γ-Al2O3was prepared by the co-precipitation method. The performance of the catalysts for SCR reaction was evaluated with ammonia gas as the reductant in a fixed bed catalyst reactor. The effects of loading，active component ratio，calcination temperature，space velocity，oxygen content and mole ratio of NH3/NO on the catalysts’ performance at low temperature were examined. The catalysts were characterized by XRD and BET techniques. The result showed that NO conversion over the catalyst could be above 96％ at 200℃ when the conditions of the metal loading of 20％，molar ratio of Mn/Fe 4∶1，space velocity of 16000h?1，oxygen content of 4％，and mole NH3/NO ratio of 1.2，were adopted.

Key words：preparation; catalyst; selective catalytic reduction; low temperature; reactivity

中圖分類號(hào)：X 511

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1000–6613（2016）04–1107–06

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.04.022

收稿日期：2015-07-13；修改稿日期：2015-10-09。