2011-2014年杭州市大氣PM2.5質(zhì)量濃度變化特征分析

肖文豐，楊煥強(qiáng)，周 斌，于之鋒，齊 冰，鄭 雪

(1.杭州師范大學(xué)生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，浙江 杭州 310036； 2.杭州師范大學(xué)理學(xué)院, 浙江 杭州 311121; 3.杭州市氣象局, 浙江 杭州 310051)

2011-2014年杭州市大氣PM2.5質(zhì)量濃度變化特征分析

肖文豐1，楊煥強(qiáng)3，周 斌2，于之鋒2，齊 冰3，鄭 雪2

(1.杭州師范大學(xué)生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，浙江 杭州 310036； 2.杭州師范大學(xué)理學(xué)院, 浙江 杭州 311121; 3.杭州市氣象局, 浙江 杭州 310051)

利用杭州國家基準(zhǔn)氣候站內(nèi)PM2.5觀測資料，對杭州市2011至2014年大氣PM2.5質(zhì)量濃度進(jìn)行年、季、月、日變化特征分析.結(jié)果顯示，4年平均質(zhì)量濃度均大于45.0 μg/m3，2011至2013年，杭州市PM2.5質(zhì)量濃度逐年增加，2013年達(dá)到峰值52.2 μg/m3，2014年該值有所下降.季節(jié)變化結(jié)果顯示，PM2.5質(zhì)量濃度冬季最高，平均為56.9 μg/m3，夏季最低，平均為37.9 μg/m3，呈顯著的季節(jié)變化特征.PM2.5日質(zhì)量濃度變化分布呈雙峰型，首峰值在9:00，平均質(zhì)量濃度57.2 μg/m3；次峰值出現(xiàn)在19:00，平均質(zhì)量濃度56.7 μg/m3，14:00出現(xiàn)谷值，平均質(zhì)量濃度47.2 μg/m3.該變化特征與機(jī)動車污染物排放和氣象條件變化密切相關(guān).PM10平均質(zhì)量濃度的峰值出現(xiàn)在11月，為100.7 μg/m3，谷值出現(xiàn)在8月，為49.8 μg/m3；PM2.5和PM10兩者相關(guān)性為0.58，PM2.5占PM10的61%，該結(jié)果與美國東北部、印度、土耳其、上海等地的研究結(jié)論相近.

PM2.5；PM2.5/PM10；變化特征；相關(guān)性

0 引 言

杭州作為我國著名旅游城市之一，空氣污染問題近20年內(nèi)日趨嚴(yán)重.研究分析杭州市區(qū)1981～2006年能見度結(jié)果表明，杭州平均能見度由20世紀(jì)80年代的10 km減小至本世紀(jì)初的7 km[1].低能見度天氣的主因?yàn)轹?，由氣溶膠粒子PM10、PM2.5和NO2氣體引起[2-4].PM2.5較PM10與能見度有更好的相關(guān)性，兩者在降雨和非降雨時呈現(xiàn)非常顯著的乘冪負(fù)指數(shù)關(guān)系，經(jīng)多元回歸分析顯示，氣溶膠細(xì)粒子PM2.5是影響能見度的主要因子之一[5].

PM2.5是分散在大氣中空氣動力學(xué)粒徑小于2.5μm且成分復(fù)雜的固態(tài)或液態(tài)顆粒狀物質(zhì)，是我國危害最嚴(yán)重的大氣污染物，現(xiàn)已成為研究熱點(diǎn).針對近年來杭州市灰霾天氣的頻繁出現(xiàn)，有學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)，杭州市大氣PM2.5中總碳濃度占細(xì)顆粒物濃度的1/3左右[6]，其中多環(huán)芳烴主要以苯并[k]螢蒽、茚并[1，2，3-cd]芘、芘等為主[7].PM2.5中元素含量差異大，組分復(fù)雜，主要以S、Si、Ca、K、Al、Fe、Na、Zn、Mg、Cl、Ti、Pb、P元素為主[8].PM2.5含有害物質(zhì)復(fù)雜多樣，極小的粒徑更使其可深達(dá)肺泡并沉積進(jìn)入血液循環(huán)，對人體呼吸系統(tǒng)、心血管系統(tǒng)、免疫系統(tǒng)、生育系統(tǒng)等造成重要影響[9-10].國際環(huán)境流行病學(xué)領(lǐng)域已研究證實(shí)，長期或短期暴露于PM2.5可導(dǎo)致心肺系統(tǒng)的患病率、死亡率、人群總死亡率升高[11].

本文主要針對2011-2014年杭州市區(qū)大氣PM2.5監(jiān)測數(shù)據(jù)資料進(jìn)行統(tǒng)計分析，分析連續(xù)4年內(nèi)PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度資料的年、季、月、日變化特征和相關(guān)性比對，旨在為杭州市有效治理PM2.5提供科學(xué)數(shù)據(jù).

1 數(shù)據(jù)和方法

監(jiān)測站點(diǎn)位于杭州國家基準(zhǔn)氣候觀測站(120°10′E，30°14′N)，拔海高度41.7m.該站點(diǎn)能夠?qū)M2.5、PM10、SO2、NOx、O3等污染物進(jìn)行實(shí)時在線監(jiān)測.作為國家基準(zhǔn)氣候站，還能夠同步獲取風(fēng)向風(fēng)速、溫度、相對濕度、能見度等氣象要素.觀測儀器采用美國R&P公司生產(chǎn)的TEOM1405D型雙通道大氣顆粒物監(jiān)測儀.儀器采樣流量為16.7 L/min，其中PM2.5通道流量為3.0 L/min，PM2.5-10通道流量為1.7 L/min，旁路流量為12.0 L/min.每5 min讀取一次數(shù)據(jù)，測量精度為±2.0 μg/m3(1h平均)和±1.0 μg/m3(24 h平均)，質(zhì)量測量準(zhǔn)確度為±0.75%.

本文使用PM2.5連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)時段為2011年1月—2014年12月.數(shù)據(jù)經(jīng)過整理分析，2011—2014年P(guān)M2.5日均值無效天數(shù)分別為24 d、26 d、7 d、25 d.同時，將季節(jié)劃分為春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)、冬季(1-2月、12月).

2 結(jié)果和討論

2.1 PM2.5平均質(zhì)量濃度分析

2.1.1 PM2.5年均質(zhì)量濃度分析

由杭州市2011至2014年 PM2.5質(zhì)量濃度變化情況可知(見圖1)，連續(xù)4年大氣PM2.5平均質(zhì)量濃度大于45.0 μg/m3.根據(jù)我國最新《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》 (GB3095-2012)，杭州市2011年超出國標(biāo)二級標(biāo)準(zhǔn)13.0 μg/m3，2012年超出15.0 μg/m3，2013年超出17.2 μg/m3，2014年超出12.6 μg/m3.杭州市大氣PM2.5質(zhì)量濃度由2011年的48.0 μg/m3上升為2013年的52.2 μg/m3， 2014年該數(shù)值有所下降，為47.6 μg/m3.連續(xù)4年杭州市大氣PM2.5質(zhì)量濃度是美國《國家大氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(NAAQS)年均質(zhì)量濃度值15.0 μg/m3的3倍多.

相關(guān)資料表明，近年來隨著杭州市機(jī)動車數(shù)量急速上升，以PM2.5為代表的細(xì)顆粒物污染及機(jī)動車尾氣排放對大氣細(xì)顆粒物的貢獻(xiàn)，成為影響杭州市環(huán)境空氣質(zhì)量和大氣能見度的關(guān)鍵因素.徐昶等人對杭州無車日大氣細(xì)顆粒物進(jìn)行研究，結(jié)果表明在管制期間NO2、NOx、CO 和PM2.5濃度比平日分別下降了17.5%、23.3%、20.6%和32.6%，PM2.5中OC、EC和二次無機(jī)組分濃度比管制前下降了13.8%、12.6%和15.7%[12].由此可知，限制機(jī)動車的數(shù)量和出行在一定程度上可以降低大氣中細(xì)顆粒物含量.限制機(jī)動車的出行數(shù)量和提高機(jī)動車尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)作為國內(nèi)外控制城市機(jī)動車污染的主要措施之一[13]，杭州可根據(jù)實(shí)際交通情況對該措施進(jìn)行相應(yīng)的調(diào)整和修改并貫徹實(shí)施.

圖1 2011-2014杭州逐年P(guān)M2.5平均質(zhì)量濃度Fig. 1 Comparison of annual average PM2.5concentrations in Hangzhou

圖2 2011-2014年杭州PM2.5月平均質(zhì)量濃度Fig. 2 Monthly average PM2.5 concentrationsin Hangzhou

2.1.2 PM2.5季節(jié)平均質(zhì)量濃度分析

2011至2014年杭州市大氣PM2.5月平均質(zhì)量濃度分析結(jié)果表明(見圖2)，杭州大氣PM2.5質(zhì)量濃度具有明顯的季節(jié)變化特征.高質(zhì)量濃度PM2.5集中在11月、12月和1月份，這3個月平均質(zhì)量濃度超過60.0 μg/m3，超出《GB3095-2012》二級標(biāo)準(zhǔn)(35 μg/m3)25 μg/m3以上；低質(zhì)量濃度PM2.5出現(xiàn)在7、8、9月份，平均質(zhì)量濃度低于30 μg/m3，年連續(xù)變化呈“V”字型分布.杭州市PM2.5季節(jié)平均質(zhì)量濃度和波動幅度結(jié)果顯示(見圖3)，杭州市PM2.5季節(jié)平均質(zhì)量濃度變化特征明顯.杭州市大氣PM2.5最高質(zhì)量濃度出現(xiàn)季節(jié)為冬季，平均56.9 μg/m3；最低在夏季，平均37.9 μg/m3.對PM2.5季節(jié)質(zhì)量濃度變化分析，發(fā)現(xiàn)杭州市季節(jié)質(zhì)量濃度變化趨勢呈“V”字分布，表現(xiàn)為夏季質(zhì)量濃度低，秋、冬、春季高的特點(diǎn).

該季節(jié)變化特征與杭州市的地形特點(diǎn)，自然氣象因素對PM2.5的影響有關(guān)，其中受大氣穩(wěn)定狀況影響最為明顯，當(dāng)大氣處于穩(wěn)定狀態(tài)時，污染物的擴(kuò)散速率小，擴(kuò)散范圍狹窄[14].逆溫作為大氣穩(wěn)定度的標(biāo)志，對空氣污染物的擴(kuò)散起到?jīng)Q定性作用[15].研究表明，當(dāng)近地層大氣存在逆溫層時，大氣層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，空氣污染物的稀釋擴(kuò)散能力減弱，近地面空氣污染狀況加劇[16].杜榮光等研究表明，杭州逆溫現(xiàn)象冬季最強(qiáng)，夏季最弱，冬春近地逆溫頻率高，對污染物的擴(kuò)散有抑制作用，污染物質(zhì)量濃度較高；夏季逆溫頻率低，污染物易擴(kuò)散，故質(zhì)量濃度較低[14].據(jù)吳芝芳等研究，杭州秋季輻射逆溫為主，且晝夜溫差大于冬季，故秋季逆溫輻射較強(qiáng)，且受強(qiáng)季節(jié)性、平均風(fēng)速較小等氣象因素影響，因而出現(xiàn)2012年秋季PM2.5質(zhì)量濃度高于冬春季的現(xiàn)象[17].另外，杭州夏季的雨季作用利于大氣空氣污染物的濕沉降.夏季臺汛期帶來的強(qiáng)風(fēng)有利于空氣中污染物的擴(kuò)散.杭州冬季天氣形勢相對穩(wěn)定，降雨量少且逆溫天氣較多，三面環(huán)山的地形限制了大氣污染物的擴(kuò)散作用，使得冬季PM2.5質(zhì)量濃度長期高居不下.

圖3 2011-2014年杭州PM2.5季平均質(zhì)量濃度Fig. 3 Seasonal average PM2.5 concentrations in Hangzhou

2.1.3 PM2.5日平均質(zhì)量濃度分析

2013和2014年杭州市大氣PM2.5質(zhì)量濃度日變化結(jié)果表明(見圖4)，杭州市2013年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度呈波浪型特征變化.日質(zhì)量濃度在上午9點(diǎn)達(dá)到峰值57.2 μg/m3，下午19點(diǎn)出現(xiàn)第二峰值，質(zhì)量濃度為56.7 μg/m3，谷值分別在凌晨4點(diǎn)和下午14點(diǎn)出現(xiàn)，兩谷值質(zhì)量濃度均為47.2 μg/m3.與2013年相比，2014年P(guān)M2.5日質(zhì)量濃度變化波動幅度顯著減小，日均質(zhì)量濃度較2013年下降5 μg/m3.2014年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度雖有所下降，但日變化波動峰值仍在上午9點(diǎn)出現(xiàn)，谷值在下午14點(diǎn)，這種出現(xiàn)峰谷值的波動變化呈現(xiàn)一定的雙峰性.根據(jù)雙峰型特征分析，該變化與人為機(jī)動車污染物的排放和杭州氣象條件變化密切相關(guān).相關(guān)研究結(jié)果表明，杭州地區(qū)PM2.5日變化幅度較小且呈現(xiàn)雙峰型特征，這種變化特征與人為活動和邊界層演變相關(guān)，人們在早晚高峰時段集中出行，氣溶膠人為排放明顯增加，且低層大氣易出現(xiàn)逆溫，混合層高度低，污染物較難擴(kuò)散，故易形成PM2.5的峰值[18].

杭州市作為全國汽車人均持有量最高的城市，機(jī)動車尾氣排放已經(jīng)對城市環(huán)境空氣質(zhì)量造成嚴(yán)重影響.杭州機(jī)動車尾氣排放作為大氣PM2.5的主要來源之一，其運(yùn)行過程中排放和造成的PM2.5 顆粒物占很大比重.杭州市大氣PM2.5日質(zhì)量濃度變化“雙峰”規(guī)律與人們出行的機(jī)動車行駛量密切相關(guān).研究結(jié)果顯示，杭州市區(qū)PM2.5中機(jī)動車尾氣的總貢獻(xiàn)率達(dá)39.5%[19].包貞等對杭州市PM2.5來源進(jìn)行解析發(fā)現(xiàn)機(jī)動車尾氣排放的貢獻(xiàn)較大且逐年上升[20].王瓊等對杭州市大氣顆粒物組分的消光貢獻(xiàn)進(jìn)行估算，發(fā)現(xiàn)機(jī)動車排放的EC 占消光貢獻(xiàn)的43.8%[21].研究表明，機(jī)動車尾氣排放已成為中國大城市細(xì)顆粒物的重要來源[22-23].楊天智等對PM2.5主要來源的研究表明，PM2.5主要來源于土壤揚(yáng)塵、二次顆粒物、交通排放、柴油機(jī)排放、煤燃燒和垃圾焚燒，其貢獻(xiàn)量分別為38.2%、21.0%、11.6%、11.1%、10.8%及7.2%[24].Yang等對二沖程摩托車的排放物質(zhì)的研究結(jié)果表明，83.5%及88.9%的顆粒物粒徑分別在0.1 ～ 0.25μm 以下，顆粒物的粒徑分布呈現(xiàn)雙峰模式[25].徐昶等研究表明，機(jī)動車污染排放受管制措施的影響較大，PM2.5下降幅度較為明顯，無車期間濃度較上班高峰顯著下降，呈現(xiàn)出明顯的低谷[12].

2.2 PM2.5和PM10相關(guān)性分析

2011至2014年杭州市大氣PM2.5和PM10月平均質(zhì)量濃度結(jié)果表明(見圖5)，杭州市大氣PM2.5與PM10呈現(xiàn)明顯的相關(guān)變化特性.PM10與PM2.5質(zhì)量濃度變化趨勢相同，季節(jié)質(zhì)量濃度峰值在11月，平均100.7 μg/m3，谷值在8月，平均49.8 μg/m3.全年P(guān)M10質(zhì)量濃度夏季最低，秋冬季高，季節(jié)變化明顯.該結(jié)果與包貞等2006年的PM2.5和PM10研究結(jié)論一致[20].

研究大氣PM2.5質(zhì)量濃度與其他空氣污染物PM10、SO2、NO2、O3和 CO之間的相關(guān)性，Marcazzan & Querol等人證明，除O3外PM2.5與其他污染物均存在一定相關(guān)性，且與PM10的相關(guān)性顯著[26-28].PM2.5/PM10的月平均比值常用作評價PM2.5和PM10之間關(guān)系的指標(biāo)[29].由圖6結(jié)果可知，考慮外部氣候條件情況影響，PM2.5與PM10的相關(guān)系數(shù)為0.58，相關(guān)性較高.圖5結(jié)果顯示，2011—2014年月平均大氣PM2.5在PM10中所占比例均值為0.61，PM2.5的污染占其中一半以上.在研究期間，PM2.5/PM10的值由7月(0.50)上升為12月(0.70)，這種粗細(xì)顆粒的變化來源復(fù)雜，主要為天然或人為源，以及杭州的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和自然條件等因素有關(guān)[30].

杭州PM2.5/PM10比值與國內(nèi)外研究結(jié)果對比如下：Pipal等研究發(fā)現(xiàn)印度阿格拉農(nóng)村監(jiān)測點(diǎn)的PM2.5/PM10為0.70，道路測點(diǎn)卻為0.32[31].Tiwari等研究發(fā)現(xiàn)德里PM2.5/PM10為0.48，在0.18(7月)～ 0.86(2月)之間變化，該結(jié)果表明夏季粗模式顆粒占主導(dǎo)地位，冬季細(xì)模式顆粒占主導(dǎo)地位[32].Kocak等報告指出，土耳其的PM2.5/PM10從0.25～0.90變化不等，差異很大[33].Wang等人研究發(fā)現(xiàn)，由于產(chǎn)業(yè)效應(yīng)的影響，我國上海的PM2.5/PM10高達(dá)0.7[34].基于美國城市和半農(nóng)村地區(qū)的大量數(shù)據(jù)顯示，PM2.5/PM10的值在0.3～0.7之間變化[35].夏季，當(dāng)美國東北部以硫化物為主的PM10出現(xiàn)時，觀察到PM2.5/PM10比值很高.相反，在美國西部的半干旱地區(qū)測得PM2.5/PM10比值很低，那里的PM10主要由土壤顆粒組成.Harrison等報告指出夏季PM2.5的比重較低，只占到PM10質(zhì)量濃度的50%左右[36].在本研究中，PM2.5/PM10的平均比值為0.61，該結(jié)果與上述部分地區(qū)的結(jié)果相近.

圖5 PM2.5和PM10的月平均質(zhì)量濃度比較Fig. 5 Comparison of monthly average PM2.5 andPM10 concentrations

圖6 PM2.5和PM10月平均質(zhì)量濃度相關(guān)性Fig. 6 Correlations between PM2.5 and PM10concentrations

3 結(jié)論

杭州市2011年-2014年P(guān)M2.5年質(zhì)量濃度范圍在46.8～52.2 μg/m3，平均值為 49.5 μg/m3，大氣PM2.5質(zhì)量濃度連續(xù)4年超出我國最新《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》 (GB3095-2012)13 μg/m3以上，是美國《國家大氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(NAAQS)的3倍多.此外，杭州市PM2.5質(zhì)量濃度的季節(jié)性顯著，夏季受污染的質(zhì)量濃度最低，春季和秋季次之，冬季最高.PM2.5日質(zhì)量濃度變化呈“雙峰”曲線，該現(xiàn)象主要由早晚高峰機(jī)動車集中出行以及高壓逆溫等氣象條件所致.與美國東北部、印度、土耳其、上海等部分地區(qū)PM2.5和PM10的研究結(jié)果相比，杭州市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度變化呈特性相關(guān)，PM2.5與PM10的相關(guān)性為0.58，大氣PM2.5占大氣PM10的61%，大氣PM2.5/PM10的變化情況與上述各地研究結(jié)果相近.

致謝 感謝杭州市氣象局胡德云和杜榮光高級工程師對本文提供的寶貴意見和指導(dǎo).

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On the Concentration Variation Characteristics of Atmospheric PM2.5 in Hangzhou during 2011-2014

XIAO Wenfeng1, YANG Huanqiang3, ZHOU Bin2, YU Zhifeng2, QI Bing3, ZHENG Xue2

(1.College of Life and Environmental Science, Hangzhou Normal University, Hangzhou 310036, China; 2.School of Science, Hangzhou Normal University, Hangzhou 311121, China; 3.Hangzhou Meteorological Bureau, Hangzhou 310051, China)

Using the PM2.5 data measured by national basic meteorological station in Hangzhou, the mass concentration variation characteristics of atmospheric PM2.5 were analyzed by year, season, month, and daily from 2011 to 2014 in Hangzhou. The results showed that, for the time period from 2011 to 2014, concentration of PM2.5 increased year-on-year, the highest 52.2μg/m3in 2013, the date decreased in 2014. The seasonal variation results showed that the maximum concentration of PM2.5 occurred in winter, which was 56.9μg/m3, and the minimum was in summer, which was 37.9μg/m3, with significant seasonal variation. Diurnal variation of PM2.5 was a bimodal pattern, the highest was 57.2μg/m3, which happened in the morning around 9:00, the second peak was 56.7μg/m3at 19:00, and the valley was 47.2μg/m3at 14:00. The variation feature was closely related to changes in vehicles’ pollutant emissions and meteorological conditions in Hangzhou. In addition, the peak value of PM10 was 100.7μg/m3, which appeared in November, while the valley value was 49.8μg/m3in August. The correlation of PM2.5 and PM10 was 0.58, PM2.5 accounted for 61% of PM10. The results were similar to that in the northeastern United States, India, Turkey, Shanghai and other places.

PM2.5; PM2.5/PM10; variation characteristics; correlation

2015-06-14

杭州市科技發(fā)展計劃項目(20120433B14，20130533B09,20150533B17)；浙江省自然科學(xué)基金項目(LY16D010006);國家級大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項目(201410346014).

于之鋒(1984—), 男, 講師, 博士, 主要從事環(huán)境遙感研究. E-mail：zhifeng_yu@163.com

10.3969/j.issn.1674-232X.2016.02.017

X513

A

1674-232X(2016)02-0214-06