• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    微波水熱法構(gòu)筑高性能SnO2基乙醇傳感器

    2016-04-26 07:59:18黃金玉潘勤鶴
    關(guān)鍵詞:氣敏環(huán)境監(jiān)測(cè)乙醇

    李 群,黃金玉,杜 宇,潘勤鶴

    1)海南大學(xué)材料與化工學(xué)院,海南海口 570100;2)深圳大學(xué)物理與能源學(xué)院,廣東深圳 518060

    ?

    微波水熱法構(gòu)筑高性能SnO2基乙醇傳感器

    李群1,2,黃金玉2,杜宇2,潘勤鶴1

    1)海南大學(xué)材料與化工學(xué)院,海南海口 570100;2)深圳大學(xué)物理與能源學(xué)院,廣東深圳 518060

    摘要:以二水合二氯亞錫為原料,無任何添加劑,通過微波水熱法快速合成氧化錫(SnO2)納米棒.使用X射線衍射和掃描電子顯微鏡對(duì)樣品的結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行表征.研究發(fā)現(xiàn),制備的SnO2納米棒顆粒尺寸均一,分散性較好,納米棒的表面布滿顆粒狀的突起.以制得的SnO2納米棒構(gòu)筑旁熱式氣敏元件,采用靜態(tài)配氣法測(cè)試了氣敏元件對(duì)乙醇、甲醇、丙酮和氨氣等氣體的敏感性能.結(jié)果表明,該氣敏元件對(duì)乙醇具有靈敏度高、檢測(cè)下限低、選擇性好、響應(yīng)和恢復(fù)迅速等優(yōu)點(diǎn).

    關(guān)鍵詞:無機(jī)材料;環(huán)境監(jiān)測(cè);傳感器;氣敏;微波水熱法;氧化錫;乙醇

    金屬氧化物氧化錫(SnO2)是一種重要的N型寬帶隙半導(dǎo)體功能材料,其禁帶寬度Eg= 3.6 eV (300 K)[1]. SnO2納米材料具有獨(dú)特的光學(xué)、催化以及電學(xué)性質(zhì),因此,被廣泛應(yīng)用在氣體傳感器[2]、透明導(dǎo)電薄膜[3]、鋰離子電池[4]、太陽(yáng)能電池[5]和催化劑等材料中[6]. 其中,SnO2納米材料作為氣敏材料一直是研究的熱點(diǎn). SnO2物理和化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,用其制作的氣敏元件具有使用壽命長(zhǎng)、耐腐蝕、靈敏度高、對(duì)氣體的吸附過程可逆、元件阻值隨檢測(cè)氣體濃度呈指數(shù)變化關(guān)系等優(yōu)點(diǎn).但SnO2是一種廣譜的氣敏材料,同時(shí)對(duì)幾種氣體都比較靈敏.在定量檢測(cè)中受到限制,因而開發(fā)高靈敏、高選擇性的SnO2元件一直是學(xué)者們熱心追求的目標(biāo).

    納米化的氣敏材料具有兩種氣敏機(jī)理:① 晶界勢(shì)壘控制機(jī)理;② 比表面積大小控制機(jī)理.材料的納米化導(dǎo)致比表面積增大,表面原子數(shù)量大大增加,表面原子配位的不飽和性產(chǎn)生了更多的位錯(cuò)和懸掛鍵,大大增強(qiáng)了表面吸附氣體的能力.同時(shí),顆粒粒徑的減小導(dǎo)致晶界的出現(xiàn)和晶界勢(shì)壘的增加,使得因氣體吸附引起的勢(shì)壘變化更顯著.因此,氣敏材料的納米化是提高敏感特性的有效途徑.常用制備納米材料的方法有水熱法[7]、磁控濺射法和化學(xué)沉積法(chemical vapor deposition, CVD)等.Xu等[8]通過水熱法制備了SnO2納米棒和中空球,并檢測(cè)其對(duì)乙醇?xì)怏w和硫化氫氣體的敏感特性,當(dāng)工作溫度為350 ℃時(shí),SnO2納米棒和中空球?qū)w積分?jǐn)?shù)為1.3×10-7乙醇?xì)怏w的靈敏度均為28,對(duì)硫化氫氣體的靈敏度分別為123和30. Hu等[9]采用水熱法制備的橄欖狀SnO2,在最佳工作溫度240 ℃下,其對(duì)體積分?jǐn)?shù)為1.0×10-5的硫化氫氣體的靈敏度為117. 這些方法不但耗時(shí),且要引入添加劑,增加了制備成本,也加重了對(duì)環(huán)境的污染.與此對(duì)比,微波加熱技術(shù)具有節(jié)能、快速、高效、加熱均勻和環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),是目前開發(fā)氣敏材料的新途徑. SnO2納米材料的制備方法和形貌控制是合成的兩個(gè)主要內(nèi)容. 不同制備方法得到的SnO2納米材料的形貌和氣敏性能迥異. 制備方法的改進(jìn)和創(chuàng)新,實(shí)現(xiàn)SnO2納米材料形貌可控,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)性質(zhì)可控是氣敏材料領(lǐng)域追求的目標(biāo). 目前,利用微波水熱法制備多種具有不同形貌的SnO2作為氣敏材料,可分為等級(jí)結(jié)構(gòu)、納米顆粒、納米片狀和核殼結(jié)構(gòu)等[10-13].但是,利用這種方法制備SnO2納米棒的研究還很少,SnO2納米材料形貌和尺寸影響其氣敏性能,因此,利用微波水熱法合成SnO2納米棒、研究其氣敏性能并挖掘其新的物理化學(xué)特性具有深遠(yuǎn)意義.

    本研究不加任何添加劑,采用微波水熱法制備了SnO2納米棒. 掃描電鏡照片顯示納米棒的尺寸均一,長(zhǎng)度約為4 μm,直徑約為500 nm.以SnO2納米棒構(gòu)筑了氣敏傳感器,敏感元件對(duì)乙醇?xì)怏w具有高靈敏度、高選擇性、低工作溫度以及低檢測(cè)下限的特性.

    1實(shí)驗(yàn)

    1.1材料和方法

    制備原料:二水合二氯亞錫(SnCl2·2H2O,分析純,西隴化工股份有限公司生產(chǎn));實(shí)驗(yàn)用水均為蒸餾水.

    制備方法:稱取0.024 g SnCl2·2H2O溶解于20 mL蒸餾水中,攪拌20 min,將上述溶液轉(zhuǎn)入到100 mL以聚四氟乙烯為內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中,在180 ℃、300 W下進(jìn)行水熱反應(yīng)30 min,待產(chǎn)物冷卻后用蒸餾水過濾并洗滌,將所得淡黃色粉體沉淀置于鼓風(fēng)干燥箱中60 ℃烘干4 h,所得干燥粉體即為SnO2納米棒.

    1.2SnO2納米棒的性能表征

    1.2.1X射線衍射(X-ray diffraction, XRD)

    采用日本理學(xué)公司生產(chǎn)X射線衍射儀(Cu-Kα,λ= 0.154 18 nm)對(duì)所獲取樣品進(jìn)行XRD分析,加速電壓為40 kV,電源電流為40 mA. 掃描角度為20°~80°,掃描步長(zhǎng)為0.02 (°)/s.

    1.2.2掃描電子顯微鏡(scanning electron microscopy, SEM)

    采用FEI Nova Nano SEM 450型電子顯微鏡觀察SnO2納米棒的表面形貌,該電子顯微鏡鎢燈絲,高靈敏度半導(dǎo)體背散射二次電子檢測(cè)器,工作電壓為15 kV.

    1.3氣敏性能測(cè)試

    采用北京艾利特科技有限公司生產(chǎn)的CGS-8型氣敏元件特性測(cè)試儀對(duì)材料的氣敏特性進(jìn)行測(cè)試. 取少量已制備的SnO2納米材料,加入蒸餾水研磨至漿糊狀,然后將其均勻涂在Al2O3陶瓷管上,陶瓷管兩端有1對(duì)與Pt導(dǎo)線相連接的Au電極. Al2O3陶瓷管中間插入1根鎳鉻合金線圈,提供測(cè)試元件的工作溫度,將器件及加熱絲焊接到六腳底座上,紅外燈下干燥10 min,然后100 ℃老化12 h.

    元件的氣敏測(cè)試采用靜態(tài)配氣法測(cè)試,實(shí)驗(yàn)條件如下:室內(nèi)相對(duì)濕度為(25±5)%,室內(nèi)溫度為(24±1)℃. 氣敏元件的靈敏度S定義為:氧化性氣體S=Rg/Ra; 還原性氣體S=Ra/Rg, Rg和Ra分別為元件在待測(cè)氣體中和空氣中的電阻值.氣敏元件在吸附和脫附過程中達(dá)到總電阻變化的90%所需要的時(shí)間分別定義為響應(yīng)時(shí)間和恢復(fù)時(shí)間.

    2結(jié)果與討論

    2.1XRD衍射結(jié)果

    圖1是SnO2納米棒的XRD圖譜,其衍射峰位分別出現(xiàn)在2θ為26.30°、 33.68°、 37.72°、 38.88°、 42.58°、 51.60°、 54.60°、 57.84°、 61.58°、 64.66°、 65.78°、 71.24°和78.68°處. 所有特征峰的位置均與國(guó)際XRD衍射數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)卡片JCPDS file No.41-1445相符,表明所制備得SnO2納米棒為四方晶系金紅石結(jié)構(gòu)的SnO2[14],其晶格參數(shù)為a=b=0.473 8 nm和c=0.318 7 nm.XRD 圖譜中未發(fā)現(xiàn)其他衍射峰,說明所制備樣品為純相的SnO2. 但圖譜中某些衍射峰的相對(duì)強(qiáng)度與標(biāo)準(zhǔn)卡片中的有顯著不同,這是由于晶體的各向異性生長(zhǎng)所引起的[15].

    圖1 SnO2納米棒的XRD圖譜Fig.1 (Color online) XRD pattern for the SnO2 nanorods

    圖2 不同制備方法SnO2 的SEM照片F(xiàn)ig.2 SEM images of the SnO2 by different methods

    2.2SEM掃描結(jié)果

    圖2(a)和(b)是微波水熱法制備的SnO2納米棒的場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡照片.低放大倍數(shù)照片中,所合成的SnO2呈棒狀,顆粒尺寸均一,分散性較好,如圖2(a). 從高放大倍數(shù)照片圖2(b)中可以清楚觀察到,每個(gè)顆粒長(zhǎng)度約為4 μm,直徑約為500 nm,納米棒的表面布滿顆粒狀的突起,這種不規(guī)則的突起增加了材料表面的缺陷. 圖2(c)是普通水熱條件下制備的SnO2,從SEM照片可以看出,樣品處于無定形狀態(tài),沒有任何SnO2納米棒的生成. 上述結(jié)果表明微波水熱法能在短時(shí)間內(nèi)制備出產(chǎn)量較多、尺寸均一的SnO2納米棒.

    SnCl2·2H2O溶于水后水解成Sn(OH)2前驅(qū)體,由于反應(yīng)釜內(nèi)存在一定的空氣,在微波加熱條件下,前驅(qū)體氧化分解成SnO2晶核,通過溶解、結(jié)晶的反復(fù)過程,形成具有幾何形狀的晶體. 金紅石結(jié)構(gòu)SnO2的晶面能量由小到大依次為:(110)、(100)、(101)、(201)和(001), 晶體沿著能量高的晶面生長(zhǎng),來降低體系的能量,這種生長(zhǎng)在高溫高壓條件下極易生成納米棒狀結(jié)構(gòu)[16-17].

    圖3 不同工作溫度下氣敏元件對(duì)體積分?jǐn)?shù)為2.6×10-7的乙醇?xì)怏w的靈敏度Fig.3 (Color online) Sensitivities of the gas sensor towards the volume fraction of 2.6×10-7 ethanol gas at different working temperatures

    2.3氣敏元件的氣敏性能

    利用所得的SnO2納米材料制備氣體傳感器,并對(duì)其氣敏性質(zhì)進(jìn)行表征. 為測(cè)試器件的最佳工作溫度,在不同溫度下測(cè)試器件對(duì)體積分?jǐn)?shù)為2.6×10-7的乙醇?xì)怏w靈敏度的響應(yīng).如圖3所示,隨著工作溫度的升高,器件靈敏度的響應(yīng)也不斷升高,并在120 ℃時(shí)達(dá)到峰值為87. 此后,隨著溫度的繼續(xù)升高,器件靈敏度的響應(yīng)開始下降. 因此,為繼續(xù)表征傳感器的其他參數(shù),選定120 ℃作為傳感器檢測(cè)乙醇?xì)怏w的最佳工作溫度. 傳感器隨工作溫度變化的現(xiàn)象可以解釋如下:當(dāng)器件的工作溫度從60 ℃上升到120 ℃時(shí),器件靈敏度的響應(yīng)會(huì)隨表面反應(yīng)(乙醇失去電子)效率的增加而提高.當(dāng)溫度繼續(xù)上升,器件響應(yīng)會(huì)因氣體擴(kuò)散深度的減小而降低,在最佳工作溫度下,乙醇分子在敏感材料表面的反應(yīng)效率與其向敏感體內(nèi)部擴(kuò)散的深度達(dá)到平衡,器件表現(xiàn)出最高響應(yīng)[18]. 值得注意的是,與文獻(xiàn)[19-25]報(bào)道的SnO2乙醇傳感器相比(表1),本研究所制器件擁有較低的工作溫度,較高的靈敏度,因此,器件在保持高靈敏性能的同時(shí),能耗大大降低,符合近年傳感器節(jié)能的設(shè)計(jì)理念.

    表1 基于不同形貌SnO2傳感器對(duì)

    在最佳工作溫度下測(cè)試器件對(duì)不同體積分?jǐn)?shù)乙醇?xì)怏w的響應(yīng),結(jié)果如圖4. 當(dāng)乙醇?xì)怏w體積分?jǐn)?shù)為2.6×10-7時(shí),器件響應(yīng)值約為87,普遍高于文獻(xiàn)[19-30]報(bào)道中不同形貌結(jié)構(gòu)的SnO2傳感器(表1). 隨著乙醇?xì)怏w體積分?jǐn)?shù)的升高,器件響應(yīng)值逐漸變大,當(dāng)體積分?jǐn)?shù)達(dá)到2.6×10-6時(shí),器件響應(yīng)達(dá)到216.24. 值得注意的是,當(dāng)體積分?jǐn)?shù)降至2.6×10-9時(shí)器件仍有響應(yīng),響應(yīng)值約為4.7,見圖4(b),證明其具有很低的檢測(cè)下限.器件對(duì)體積分?jǐn)?shù)為2.6×10-7的乙醇?xì)怏w的響應(yīng)恢復(fù)特性如圖5所示,顯示出較快的檢測(cè)速度,響應(yīng)和恢復(fù)時(shí)間分別為21 s和20 s. 此外,從圖中4個(gè)周期的響應(yīng)恢復(fù)過程可見氣敏元件具有很好的重復(fù)性.

    圖4 元件在120 ℃下對(duì)不同氣體的靈敏度Fig.4 (Color online) Sensitivities of different gas sensor at 120 ℃

    圖5 元件在120 ℃下對(duì)體積分?jǐn)?shù)為2.6×10-7的乙醇?xì)怏w體積動(dòng)態(tài)響應(yīng)恢復(fù)周期曲線Fig.5 (Color online) Dynamic response and recovery characteristic curve of the gas sensor to 2.6×10-7 ethanol at the operating temperature of 120 ℃

    圖6 元件在120 ℃下對(duì)體積分?jǐn)?shù)為2.6×10-7的不同氣體的靈敏度Fig.6 (Color online) Selectivities of the gas sensor to 2.6×10-7 for various gases at 120 ℃

    為測(cè)試器件的選擇性,在120 ℃條件下測(cè)試了器件對(duì)不同氣體的響應(yīng),如圖6. 被測(cè)氣體包括二氧化硫、氫氣、一氧化碳、二氧化氮、甲醇、氨氣、丙酮和乙醇. 由圖6可見,在所有氣體中,器件對(duì)乙醇?xì)怏w的響應(yīng)最大(S=87), 遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于對(duì)其他氣體的響應(yīng).因此,推斷基于棒狀SnO2材料的傳感器對(duì)乙醇具有很好的選擇性.

    2.4氣敏元件的工作原理

    SnO2傳感器的傳感機(jī)理是吸附氣體分子后對(duì)SnO2表面電子傳導(dǎo)性能的調(diào)控作用. 乙醇是一種典型的還原性氣體,當(dāng)乙醇分子吸附到SnO2納米顆粒表面時(shí),將會(huì)把電子給予SnO2導(dǎo)帶,從而變成吸附態(tài). 由于SnO2為N型半導(dǎo)體材料,因此,當(dāng)SnO2暴露在乙醇?xì)夥罩袝r(shí), SnO2將會(huì)得到電子,引發(fā)電阻的降低,從而傳感器對(duì)乙醇表現(xiàn)出響應(yīng)[31].

    傳感器良好的敏感特性主要?dú)w因以下幾個(gè)方面:① 納米棒表面顆粒狀的突起增加了材料表面缺陷,進(jìn)而提高了乙醇分子的吸附;② SnO2納米棒敏感層較為疏松,乙醇分子從敏感層的表面向體內(nèi)部的擴(kuò)散較容易,增加了敏感體的利用率.

    結(jié)語(yǔ)

    本研究采用微波水熱法快速合成出四方晶系金紅石結(jié)構(gòu)SnO2納米棒,不需要添加劑,綠色環(huán)保,簡(jiǎn)易高產(chǎn). 測(cè)試了以納米棒構(gòu)筑的氣敏元件的敏感性能,結(jié)果顯示,SnO2納米棒對(duì)乙醇?xì)怏w的檢測(cè)溫度較低,且具有靈敏度高、檢測(cè)下限低、選擇性好、響應(yīng)和恢復(fù)迅速等優(yōu)點(diǎn),這些特點(diǎn)使它在檢測(cè)和監(jiān)測(cè)乙醇?xì)怏w方面具有廣闊應(yīng)用前景.

    引文:李群,黃金玉,杜宇,等.微波水熱法構(gòu)筑高性能SnO2基乙醇傳感器[J]. 深圳大學(xué)學(xué)報(bào)理工版,2016,33(2):147-153.

    參考文獻(xiàn)/ References:

    [1] Lee J H, Katoch A, Choi S W, et al. Extraordinary improvement of gas-sensing performances in SnO2nanofibers due to creation of local p-n heterojunctions by loading reduced graphene oxide nanosheets[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2015, 7(5) : 3101-3109.

    [2] Zhao Jing, Wang Weinan, Liu Yingping, et al. Ordered mesoporous Pd/SnO2synthesized by a nanocasting route for high hydrogen sensing performance[J]. Sensors and Actuators B: Chemical, 2011, 160(1):604-608.

    [3] Yong J S, Chang H S, Anwar M S, et al. Structure and properties of transparent conductive Sb2O5-doped SnO2thin films fabricated by using pulsed laser deposition[J]. Journal of the Korean Physical Society, 2012, 60(10):1543-1547.

    [4] Ding Shujiang, Chen Junsong, Wen Louxiong. One-dimensional hierarchical structures composed of novel metal oxide nanosheets on a carbon nanotube backbone and their lithium-storage properties[J]. Advanced Functional Materials, 2011, 21(21):4120-4125.

    [5] Jin Enmei, Park J Y, Gu Haibon, et al. Synthesis of SnO2hollow fiber using kapok biotemplate for application in dye-sensitized solar cells[J]. Materials Letters, 2015, 159:321-324.

    [6] Liu Cheng, Xian Hui, Jiang Zheng, et al. Insight into the improvement effect of the Ce doping into the SnO2catalyst for the catalytic combustion of methane[J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2015, 176/177:542-552.

    [7] 曹慧群, 林碧玉, 張晟詰,等. 水熱法制備錳鋅鐵氧體/碳納米管磁性材料[J]. 深圳大學(xué)學(xué)報(bào)理工版, 2013, 30(1):12-16.

    Cao Huiqun, Lin Biyu, Zhang Shengjie, et al. Hydrothermal synthesis carbon nanotubes coating with Mn0.5Zn0.5Fe2O4magnetic materials[J]. Journal of Shenzhen University Science and Engineering, 2013, 30(1):12-16.(in Chinese)

    [8] Xu Jiaqiang, Wang Ding, Qin Lipeng, et al. SnO2nanorods and hollow spheres: Controlled synthesis and gas sensing properties[J]. Sensors & Actuators B: Chemical, 2009, 137(2):490-495.

    [9] Hu Jun, Yin Guilin, Chen Junchen, et al. An olive-shaped SnO2nanocrystal-based low concentration H2S gas sensor with high sensitivity and selectivity[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2015, 17(32): 20537-20542.

    [10] Srivastava A, Lakshmikumar S T, Srivastava A K, et al. Gas sensing properties of nanocrystalline SnO2prepared in solvent media using a microwave assisted technique[J]. Sensors & Actuators B Chemical, 2007, 126(2):583-587.

    [11] Krishnakumar T, Pinna N, Kumari K P, et al. Microwave-assisted synthesis and characterization of tin oxide nanoparticles[J]. Materials Letters, 2008, 62(19):3437-3440.

    [12] Yanagimoto T, Yu Y T, Kaneko K. Microstructure and CO gas sensing property of Au/SnO2core-shell structure nanoparticles synthesized by precipitation method and microwave-assisted hydrothermal synthesis method[J]. Sensors and Actuators B: Chemical, 2012, 166/167(10):31-35.

    [13] Krishnakumar T, Jayaprakash R, Parthibavarman M, et al. Microwave-assisted synthesis and investigation of SnO2nanoparticles[J]. Materials Letters, 2009, 63(11):896-898.

    [14] Jia Yong, Chen Xing, Guo Zheng, et al. In situ growth of tin oxide nanowires, nanobelts, and nanodendrites on the surface of iron-doped tin oxide/multiwalled carbon nanotube nanocomposites[J]. Journal of Physical Chemistry C, 2009, 113(48):20583-20588.

    [15] Zhang Dongfeng, Sun Lingdong, Yin Jialu, et al. Low-temperature fabrication of highly crystalline SnO2nanorods[J]. Advanced Materials, 2003, 15(12):1022-1025.

    [16] Cheng Bin, Russell J M, Shi Wensheng, et al. Large-scale, solution-phase growth of single-crystalline SnO2nanorods[J]. Journal of the American Chemical Society, 2004, 126(19):5972-5973.

    [17] Leite E R, Giraldi T R, Pontes F M, et al. Crystal growth in colloidal tin oxide nanocrystals induced by coalescence at room temperature[J]. Applied Physics Letters, 2003, 83(8):1566-1568.

    [18] Oweis R J, Albiss B A, Al-Widyan M I, et al. Hybrid zinc oxide nanorods/carbon nanotubes composite for nitrogen dioxide gas sensing[J]. Journal of Electronic Materials, 2014, 43(9):3222-3228.

    [19] Phadungdhitidhada S, Thanasanvorakun S, Mangkorntong P, et al. SnO2nanowires mixed nanodendrites for high ethanol sensor response[J]. Current Applied Physics, 2011, 11(6):1368-1373.

    [20] Li Wenqi, Ma Shuyi, Li Yingfeng, et al. Enhanced ethanol sensing performance of hollow ZnO-SnO2core-shell nanofibers[J]. Sensors & Actuators B Chemical, 2015, 211:392-402.

    [21] Li Kunmu, Li Yijing, Lu Mingyen, et al. Direct conversion of single-layer SnO nanoplates to multi-layer SnO2nanoplates with enhanced ethanol sensing properties[J]. Advanced Functional Materials, 2009, 19(15):2453-2456.

    [22] Liu Qian, Zhang Zhengyu, Li Wenyao, et al. Ethanol gas sensor based on a self-supporting hierarchical SnO2nanorods array[J]. Crystengcomm, 2015, 17:1800-1804.

    [23] Zhou Xiaoming, Fu Wuyou, Yang Haibin, et al. Synthesis and ethanol-sensing properties of flowerlike SnO2nanorods bundles by poly(ethylene glycol)-assisted hydrothermal process[J]. Materials Chemistry & Physics, 2010, 124(1):614-618.

    [24] Liu Bin, Zhang Lihui, Zhao Hua, et al. Synthesis and sensing properties of spherical flowerlike architectures assembled with SnO2submicron rods[J]. Sensors & Actuators B: Chemical, 2012, 173:643-651.

    [25] Lee Y C, Huang Hui, Tan O K, et al. Semiconductor gas sensor based on Pd-doped SnO2nanorod thin films[J]. Sensors & Actuators B: Chemical, 2008, 132(1):239-242.

    [26] Guan Yue, Wang Dawei, Zhou Xin, et al. Hydrothermal preparation and gas sensing properties of Zn-doped SnO2hierarchical architectures[J]. Sensors & Actuators B: Chemical, 2014, 191(2):45-52.

    [27] Wang Wenchuang, Tian Yongtao, Li Xinjian, et al. Enhanced ethanol sensing properties of Zn-doped SnO2porous hollow microspheres[J]. Applied Surface Science, 2012, 261(1):890-895.

    [28] Hwang I S, Choi J K, Woo H S, et al. Facile control of C2H5OH sensing characteristics by decorating discrete Ag nanoclusters on SnO2nanowire networks[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2011, 3(8):3140-3145.

    [29] Li Hui, Xu Jiaqiang, Zhu Yongheng, et al. Enhanced gas sensing by assembling Pd nanoparticles onto the surface of SnO2nanowires[J]. Talanta, 2010, 82(2):458-463.

    [30] Sun Peng, Yu Yingshuo, Xu Jing, et al. One-step synthesis and gas sensing characteristics of hierarchical SnO2nanorods modified by Pd loading[J]. Sensors & Actuators B: Chemical, 2011, 160(1):244-250.

    [31] Lee J H. Gas sensors using hierarchical and hollow oxide nanostructures: overview[J]. Sensors & Actuators B: Chemical, 2009, 140(1):319-336.

    【中文責(zé)編:晨兮;英文責(zé)編:新谷】

    Highly sensitive ethanol sensor based on SnO2nanorods synthesized by microwave-assisted hydrothermal method

    Li Qun1,2, Huang Jinyu2, Du Yu2?, and Pan Qinhe1?

    1)Materials and Chemical Engineering, Hainan University, Haikou 570100, Hainan Province, P.R.China2) College of Physics and Energy, Shenzhen University, Shenzhen 518060, Guangdong Province, P.R.China

    Abstract:Tin dioxide nanorods were successfully synthesized by a microwave-assisted hydrothermal method with Tin(II) chloride dehydrate as the raw material without any additives. The structure and morphology of the samples were characterized by X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM). The result indicates that the particle size of the SnO2 nanorod is uniform and relatively dispersive. It is found that the surface of nanorods is filled with irregular protuberances. The sensibilities of such a SnO2 sensor to ethanol, methanol, acetone, ammonia, and so on were measured by the static volumetric method. The sensor exhibits high sensitivity, low detection limit, excellent selectivity, fast response and recovery characteristics to ethanol.

    Key words:inorganic materials; environmental monitoring; sensor; gas sensing; microwave-assisted hydrothermal method; SnO2; ethanol

    作者簡(jiǎn)介:李群(1988—),女,海南大學(xué)碩士研究生.E-mail:liqun1g@gmail.com

    基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21001051);海南省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20152030); 深圳市高端人才科研啟動(dòng)基金資助項(xiàng)目(82700002601)

    中圖分類號(hào):O 69;X 831

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    doi:10.3724/SP.J.1249.2016.02147

    Received:2015-11-09;Accepted:2015-12-10

    Foundation:National Natural Science Fundation of China (21001051); National Natural Science Fundation of Hainan Province (20152030); National Natural Science Foundation of Shenzhen University (82700002601)

    ? Corresponding author:Associate professor Du Yu. E-mail: duyu@szu.edu.cn; Associate professor Pan Qinhe. E-mail: panqinhe@163.com

    Citation:Li Qun, Huang Jinyu, Du Yu, et al.Highly sensitive ethanol sensor based on SnO2nanorods synthesized by microwave-assisted hydrothermal method [J]. Journal of Shenzhen University Science and Engineering, 2016, 33(2): 147-153.(in Chinese)

    【物理 / Physics】

    猜你喜歡
    氣敏環(huán)境監(jiān)測(cè)乙醇
    乙醇和乙酸常見考點(diǎn)例忻
    鈷摻雜二氧化鈦納米片的制備及其氣敏特性研究
    云南化工(2021年8期)2021-12-21 06:37:16
    水熱法合成WO3納米片及其甲苯氣敏性能研究
    環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的數(shù)據(jù)分析與處理
    電子制作(2019年19期)2019-11-23 08:41:54
    氣敏傳感器的研究進(jìn)展
    建材與裝飾(2018年5期)2018-02-13 23:12:02
    大氣污染問題的環(huán)境監(jiān)測(cè)
    楊木發(fā)酵乙醇剩余物制備緩釋肥料
    對(duì)環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)造假必須零容忍
    公民與法治(2016年4期)2016-05-17 04:09:15
    白地霉不對(duì)稱還原1-萘乙酮制備(S) -1-萘基-1-乙醇
    便攜式GC-MS在環(huán)境監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用
    激情在线观看视频在线高清| 日本五十路高清| 国产成人系列免费观看| 国产三级黄色录像| 国产麻豆成人av免费视频| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 日韩国内少妇激情av| 91字幕亚洲| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久精品成人免费网站| 久久人妻av系列| 亚洲国产精品合色在线| 亚洲自拍偷在线| 视频区欧美日本亚洲| 91国产中文字幕| 精品久久久久久成人av| 婷婷亚洲欧美| 婷婷六月久久综合丁香| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 男女之事视频高清在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 啦啦啦免费观看视频1| 国产亚洲精品久久久久5区| 给我免费播放毛片高清在线观看| 高潮久久久久久久久久久不卡| 午夜激情av网站| 亚洲成人精品中文字幕电影| 免费在线观看完整版高清| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲国产精品成人综合色| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 怎么达到女性高潮| 亚洲 国产 在线| АⅤ资源中文在线天堂| 久9热在线精品视频| 九色国产91popny在线| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲激情在线av| 母亲3免费完整高清在线观看| 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 国产亚洲欧美精品永久| 国产精品1区2区在线观看.| 美女大奶头视频| 香蕉丝袜av| 两人在一起打扑克的视频| 人人妻人人看人人澡| 精品电影一区二区在线| 久久中文字幕人妻熟女| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 少妇熟女aⅴ在线视频| 美女大奶头视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 首页视频小说图片口味搜索| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产一区在线观看成人免费| 一级片免费观看大全| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 啦啦啦免费观看视频1| 满18在线观看网站| 国产单亲对白刺激| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 日韩视频一区二区在线观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 亚洲色图av天堂| 一级a爱片免费观看的视频| videosex国产| 欧美中文日本在线观看视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产不卡一卡二| 欧美在线一区亚洲| 欧美久久黑人一区二区| 亚洲 国产 在线| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲av成人一区二区三| www日本黄色视频网| 狠狠狠狠99中文字幕| 欧美一级毛片孕妇| 亚洲三区欧美一区| 亚洲精品美女久久av网站| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产激情偷乱视频一区二区| av中文乱码字幕在线| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 欧美丝袜亚洲另类 | 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 亚洲专区中文字幕在线| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 免费看日本二区| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产精品免费一区二区三区在线| bbb黄色大片| 人人妻人人看人人澡| av天堂在线播放| 成在线人永久免费视频| 午夜久久久在线观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产精品一区二区三区四区久久 | 国产精品国产高清国产av| 在线观看一区二区三区| 国产精品 国内视频| 国产人伦9x9x在线观看| 久久久久久九九精品二区国产 | 亚洲人成电影免费在线| 不卡av一区二区三区| 99re在线观看精品视频| 青草久久国产| 精品卡一卡二卡四卡免费| 波多野结衣av一区二区av| 51午夜福利影视在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 国产精品亚洲一级av第二区| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产精品免费视频内射| 亚洲久久久国产精品| 99精品久久久久人妻精品| 国产亚洲精品av在线| 日韩成人在线观看一区二区三区| 俺也久久电影网| 亚洲在线自拍视频| 欧美又色又爽又黄视频| 久久亚洲真实| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲专区中文字幕在线| 啪啪无遮挡十八禁网站| 怎么达到女性高潮| 搡老岳熟女国产| 夜夜爽天天搞| 一级毛片女人18水好多| 欧美av亚洲av综合av国产av| 久久九九热精品免费| 成人欧美大片| 在线视频色国产色| 中国美女看黄片| 黄色a级毛片大全视频| 久久久久久九九精品二区国产 | 亚洲成国产人片在线观看| 精品福利观看| 啦啦啦 在线观看视频| 成年免费大片在线观看| 精品不卡国产一区二区三区| 国产精品一区二区三区四区久久 | 999精品在线视频| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲精品中文字幕在线视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 脱女人内裤的视频| 亚洲第一av免费看| 日韩有码中文字幕| 亚洲av五月六月丁香网| 国产一区二区激情短视频| 桃色一区二区三区在线观看| 老司机在亚洲福利影院| 在线天堂中文资源库| 首页视频小说图片口味搜索| 国产一区二区三区视频了| 露出奶头的视频| 欧美一级毛片孕妇| 久久久久久九九精品二区国产 | 午夜福利成人在线免费观看| 老司机靠b影院| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 黄色丝袜av网址大全| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 满18在线观看网站| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 精华霜和精华液先用哪个| 久久久久国内视频| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 国产色视频综合| 国产成人精品久久二区二区免费| 在线永久观看黄色视频| 国产区一区二久久| 欧美三级亚洲精品| 两个人视频免费观看高清| 日韩欧美国产在线观看| 自线自在国产av| 两个人视频免费观看高清| 黄片播放在线免费| av在线播放免费不卡| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲五月婷婷丁香| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲av熟女| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 伦理电影免费视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产视频内射| 欧美日韩精品网址| 久久香蕉国产精品| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 一级a爱视频在线免费观看| 一进一出好大好爽视频| 亚洲人成电影免费在线| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 88av欧美| 热99re8久久精品国产| 757午夜福利合集在线观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 欧美成狂野欧美在线观看| 在线国产一区二区在线| 欧美黑人欧美精品刺激| 91麻豆av在线| 午夜福利高清视频| 1024视频免费在线观看| 亚洲国产欧美网| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 黄色片一级片一级黄色片| 少妇熟女aⅴ在线视频| 亚洲激情在线av| 成年人黄色毛片网站| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 日本免费a在线| 黄色丝袜av网址大全| 999久久久国产精品视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 观看免费一级毛片| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 哪里可以看免费的av片| 久久伊人香网站| 久久婷婷成人综合色麻豆| 欧美激情高清一区二区三区| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产高清激情床上av| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲三区欧美一区| 18禁美女被吸乳视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 后天国语完整版免费观看| 香蕉久久夜色| 亚洲熟妇熟女久久| 国产片内射在线| 嫩草影视91久久| 国产精品 国内视频| 免费一级毛片在线播放高清视频| 男人舔女人下体高潮全视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 久久久国产成人精品二区| 亚洲三区欧美一区| 亚洲国产欧美一区二区综合| 一本综合久久免费| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 嫁个100分男人电影在线观看| 黄色毛片三级朝国网站| 丰满的人妻完整版| 欧美黄色淫秽网站| 日韩欧美 国产精品| 免费看美女性在线毛片视频| 久久青草综合色| 99re在线观看精品视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 中文亚洲av片在线观看爽| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产在线精品亚洲第一网站| 婷婷六月久久综合丁香| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 欧美亚洲日本最大视频资源| a级毛片在线看网站| 亚洲国产欧美网| 亚洲男人天堂网一区| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产亚洲精品久久久久5区| 黄色a级毛片大全视频| 精华霜和精华液先用哪个| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 天天一区二区日本电影三级| or卡值多少钱| 国产激情欧美一区二区| 精品乱码久久久久久99久播| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 成人三级黄色视频| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 日韩中文字幕欧美一区二区| 最近最新中文字幕大全免费视频| 欧美日本视频| 国产三级黄色录像| 人人澡人人妻人| 一a级毛片在线观看| 一进一出抽搐动态| 老汉色∧v一级毛片| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 久久国产精品影院| 亚洲av熟女| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 欧美国产精品va在线观看不卡| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲第一电影网av| 在线观看一区二区三区| 成年女人毛片免费观看观看9| 韩国精品一区二区三区| av福利片在线| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久精品成人免费网站| 欧美不卡视频在线免费观看 | 女人被狂操c到高潮| 好男人电影高清在线观看| 久久久久九九精品影院| 黄色成人免费大全| 色播亚洲综合网| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 亚洲精品美女久久av网站| 国产片内射在线| 美女午夜性视频免费| 精品无人区乱码1区二区| 身体一侧抽搐| 亚洲成av人片免费观看| 亚洲中文字幕日韩| 又大又爽又粗| 久久国产精品影院| 久久久久国内视频| 色老头精品视频在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 窝窝影院91人妻| 在线免费观看的www视频| 亚洲精品国产一区二区精华液| 欧美日本亚洲视频在线播放| aaaaa片日本免费| 一进一出抽搐gif免费好疼| 99riav亚洲国产免费| 激情在线观看视频在线高清| av视频在线观看入口| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 免费观看人在逋| 精品高清国产在线一区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 看免费av毛片| 亚洲精品美女久久av网站| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 长腿黑丝高跟| 脱女人内裤的视频| 国产av不卡久久| 两个人看的免费小视频| 亚洲国产欧洲综合997久久, | 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久 成人 亚洲| 波多野结衣高清作品| 欧美大码av| 久热这里只有精品99| 人妻久久中文字幕网| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 91成人精品电影| e午夜精品久久久久久久| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 午夜精品久久久久久毛片777| 久久精品91蜜桃| a级毛片在线看网站| 午夜激情av网站| 欧美zozozo另类| 不卡av一区二区三区| 日韩欧美免费精品| 欧美乱色亚洲激情| 精品免费久久久久久久清纯| 欧美不卡视频在线免费观看 | 伦理电影免费视频| 亚洲av美国av| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲精品美女久久av网站| 国产99久久九九免费精品| 男女床上黄色一级片免费看| 日韩大尺度精品在线看网址| 久久久水蜜桃国产精品网| 欧美一级a爱片免费观看看 | 国产麻豆成人av免费视频| 18禁观看日本| 精品一区二区三区四区五区乱码| 精品人妻1区二区| 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产野战对白在线观看| 少妇的丰满在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 中出人妻视频一区二区| 久久狼人影院| 久久午夜综合久久蜜桃| 深夜精品福利| 成人一区二区视频在线观看| 国产三级黄色录像| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 日本免费a在线| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产黄a三级三级三级人| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 一本久久中文字幕| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美日韩一级在线毛片| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 女警被强在线播放| 婷婷精品国产亚洲av在线| 亚洲欧美激情综合另类| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 色av中文字幕| 国产免费av片在线观看野外av| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国内精品久久久久精免费| 久久精品影院6| 成人精品一区二区免费| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲一区中文字幕在线| 午夜福利在线观看吧| 日本黄色视频三级网站网址| 精品欧美国产一区二区三| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 热99re8久久精品国产| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 国产一卡二卡三卡精品| 欧美一级a爱片免费观看看 | 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 黄色丝袜av网址大全| 99精品欧美一区二区三区四区| 欧美一级a爱片免费观看看 | 性欧美人与动物交配| 国产成人系列免费观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 1024香蕉在线观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 午夜亚洲福利在线播放| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产区一区二久久| 两个人免费观看高清视频| 级片在线观看| 天堂√8在线中文| 免费一级毛片在线播放高清视频| 免费观看人在逋| 午夜激情av网站| 国产亚洲av嫩草精品影院| 日本免费一区二区三区高清不卡| e午夜精品久久久久久久| 久久狼人影院| 淫妇啪啪啪对白视频| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲国产欧美网| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 好男人在线观看高清免费视频 | 色av中文字幕| 88av欧美| 中文资源天堂在线| 欧美在线一区亚洲| 亚洲精品中文字幕在线视频| av片东京热男人的天堂| 一区福利在线观看| 黄片播放在线免费| 淫秽高清视频在线观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 久久中文字幕一级| 搡老熟女国产l中国老女人| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| www国产在线视频色| 观看免费一级毛片| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 99久久综合精品五月天人人| 色哟哟哟哟哟哟| 免费搜索国产男女视频| 在线观看午夜福利视频| 搡老熟女国产l中国老女人| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 动漫黄色视频在线观看| 国产精品av久久久久免费| 日韩大尺度精品在线看网址| 国产精品久久久人人做人人爽| 精品午夜福利视频在线观看一区| 欧美日韩黄片免| 国产精品久久视频播放| 国产熟女xx| 国产精品二区激情视频| 天堂影院成人在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久国产乱子伦精品免费另类| 精品欧美国产一区二区三| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 俺也久久电影网| 久久香蕉精品热| 俺也久久电影网| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲五月婷婷丁香| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲色图av天堂| cao死你这个sao货| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 国产亚洲av高清不卡| av超薄肉色丝袜交足视频| 欧美激情久久久久久爽电影| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 美国免费a级毛片| 国产伦人伦偷精品视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 久久中文字幕一级| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 999久久久精品免费观看国产| 人人妻人人澡人人看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 在线观看午夜福利视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 成人亚洲精品av一区二区| 亚洲av成人av| 搞女人的毛片| 男人操女人黄网站| 男女午夜视频在线观看| 精品久久久久久久久久久久久 | 免费观看精品视频网站| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 动漫黄色视频在线观看| 国产97色在线日韩免费| 91麻豆精品激情在线观看国产| 麻豆一二三区av精品| 国产成人精品无人区| 身体一侧抽搐| 色av中文字幕| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 欧美激情久久久久久爽电影| 亚洲人成电影免费在线| 久久亚洲精品不卡| 久久 成人 亚洲| 老鸭窝网址在线观看| ponron亚洲| 欧美中文综合在线视频| 午夜福利免费观看在线| 亚洲专区国产一区二区| 热99re8久久精品国产| 国产免费av片在线观看野外av| 国产成人精品久久二区二区免费| 男女视频在线观看网站免费 | 极品教师在线免费播放| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 精品电影一区二区在线| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲无线在线观看| 国产视频一区二区在线看| 老司机午夜十八禁免费视频| 免费av毛片视频| 午夜日韩欧美国产| 久久精品91无色码中文字幕| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产av一区在线观看免费| 听说在线观看完整版免费高清| 日本成人三级电影网站| 在线看三级毛片| 99热只有精品国产| 国产免费男女视频| 男人操女人黄网站| 亚洲片人在线观看| 成人精品一区二区免费| 日韩大码丰满熟妇| 国产成人系列免费观看| 中文字幕av电影在线播放| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产野战对白在线观看| 中文字幕久久专区| 一级片免费观看大全| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产精品一区二区免费欧美| 国产黄色小视频在线观看| 少妇粗大呻吟视频| www.熟女人妻精品国产| 亚洲性夜色夜夜综合| 日韩中文字幕欧美一区二区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 久久久久久久午夜电影| 在线观看66精品国产| 99久久精品国产亚洲精品| 国产精品久久久久久精品电影 | 亚洲精品久久国产高清桃花| 无遮挡黄片免费观看| 成人一区二区视频在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| 国产av在哪里看| 欧美一级a爱片免费观看看 | 久久午夜综合久久蜜桃| а√天堂www在线а√下载| 亚洲全国av大片| 999久久久精品免费观看国产| 在线看三级毛片| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 欧美精品啪啪一区二区三区| 午夜老司机福利片| 国产一卡二卡三卡精品| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 女警被强在线播放| 国产精品免费一区二区三区在线| 搞女人的毛片| 国产成人av教育| 亚洲男人天堂网一区| 手机成人av网站| 99热6这里只有精品| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲国产精品合色在线| 国产国语露脸激情在线看| 久久天堂一区二区三区四区| 欧美性长视频在线观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产精品98久久久久久宅男小说|