熱障涂層材料制備及失效機(jī)理的研究進(jìn)展

張而耕,陳 強(qiáng),黃 彪,王琴雪，朱 州

（上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院，上海 201418 )

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熱障涂層材料制備及失效機(jī)理的研究進(jìn)展

張而耕,陳 強(qiáng),黃 彪,王琴雪，朱 州

（上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院，上海 201418 )

摘要：熱障涂層具有隔熱、抗氧化、防腐蝕的作用，應(yīng)用于受高溫氧化和高溫氣流沖蝕的汽輪機(jī)、柴油發(fā)電機(jī)、噴氣式發(fā)動(dòng)機(jī)等熱端部件上，不僅提高工作溫度，而且可以提高效率、延長(zhǎng)使用壽命，具有極其重要的研究意義。本文綜述了熱障涂層的研究進(jìn)展，介紹了熱障涂層的制備工藝及其特點(diǎn)，概述了目前使用的熱障涂層的特點(diǎn)及其缺陷，展望了新型熱障涂層的發(fā)展趨勢(shì)。

關(guān)鍵詞：熱障涂層；Y2O3/ZrO2；MCrAlY；高溫；失效分析

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0　引　言

熱障涂層(Thermal Barrier Coatings，簡(jiǎn)稱TBCs)是為了進(jìn)一步提高耐熱合金材料(鐵基合金、鎳基合金、鈷基合金)的使用溫度而發(fā)展起來(lái)的涂層技術(shù)，該涂層具有熱傳導(dǎo)系數(shù)低、密度小、耐腐蝕、抗氧化、強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)[1]，被應(yīng)用于航空航天、燃?xì)獍l(fā)電等眾多領(lǐng)域。目前而言，超強(qiáng)耐熱合金材料的最高工作溫度不超過(guò)1200 ℃，而一些在極端條件下工作部件的工作溫度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)這個(gè)溫度[1,2]。如燃?xì)獍l(fā)動(dòng)機(jī)的燃燒室和渦輪機(jī)葉片，其工作溫度可達(dá)1600-2000 ℃。因此，在材料本身強(qiáng)度滿足條件的情況下，利用熱傳導(dǎo)率低的熱障涂層做為表面層，對(duì)基體材料具有隔熱保護(hù)的作用。20世紀(jì)60年代，熱障涂層在火箭噴嘴和燃?xì)廨啓C(jī)上的成功應(yīng)用，把人們對(duì)熱障涂層的研究逐漸推向一個(gè)高峰[3]。TBCs不僅可以降低金屬在高溫工作下的溫度，而且可以對(duì)工件起到氧化與腐蝕保護(hù)作用。熱障涂層的工作環(huán)境較為復(fù)雜，在工作過(guò)程中既要受到熱沖擊載荷，又會(huì)受到機(jī)械載荷，其工作以及非工作狀態(tài)會(huì)使得涂層多次經(jīng)受冷熱循環(huán)，涂層容易產(chǎn)生裂紋。在裂紋擴(kuò)展及機(jī)械載荷的作用下涂層容易剝落、失效，使用壽命降低。時(shí)效處理及納米技術(shù)的發(fā)展賦予了涂層良好的機(jī)械性能和熱力學(xué)性能，尤其是納米涂層技術(shù)，它不僅提高了硬度和摩擦磨損性能，還顯著改善了涂層的韌性、抗裂紋擴(kuò)展能力及熱穩(wěn)定性等，滿足了各種特殊應(yīng)用需求，因此引起了人們的極大關(guān)注[3-5]。為滿足工作條件對(duì)材料的苛刻要求，研究開發(fā)具有耐高溫氧化、抗燒結(jié)、隔熱性好的熱障涂層已成為迫切需要。

1　熱障涂層的研究進(jìn)展

如今廣泛使用的熱障涂層主要由耐高溫氧化的金屬緩沖層和隔熱性能良好的表面陶瓷層組成，常用的氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯(YSZ)熱障涂層以NiCoCrAlY作為粘結(jié)層，具有很好的耐高溫、抗氧化、抗熱腐蝕性能，被廣泛的應(yīng)用于發(fā)動(dòng)機(jī)葉片。研究發(fā)現(xiàn)，采用含20%-26%Co、8%-12%Al、1%Y的NiCoCrAlY作為粘結(jié)層，含6%-8%Y2O3部分穩(wěn)定的 ZrO2作為表面陶瓷層，具有顯著的隔熱效果[5]。在冷熱循環(huán)作用下，陶瓷層和粘結(jié)層之間產(chǎn)生的氧化物及應(yīng)力被認(rèn)為是涂層失效的根本原因[5-7]。采用等離子噴涂技術(shù)在鎳基高溫合金上制備8YSZ涂層，經(jīng)高溫時(shí)效處理后，涂層的孔隙變小，機(jī)械性能顯著提高[8]。此外，晶粒越細(xì)小，分布越均勻，晶界面積越大，有利于涂層的熱導(dǎo)率降低，熱力學(xué)性能提高[5,9]。

傳統(tǒng)的β-NiAl金屬化合物熱障涂層，熔點(diǎn)比高溫鎳基合金高250 ℃左右，導(dǎo)熱及抗氧化性能好，一直被用于高溫鎳基合金的防護(hù)涂層[10]。但NiAl的高溫強(qiáng)度及低溫脆性低等缺陷限制了其進(jìn)一步發(fā)展及應(yīng)用。隨后出現(xiàn)了改進(jìn)型鋁化物涂層(Al-Cr、Al-Ti等)，但仍不能滿足苛刻的工況要求。金屬氧化物陶瓷材料具硬度高、隔熱性好等優(yōu)點(diǎn)被應(yīng)用于工件的表面隔熱涂層，如Al2O3、ZrO2等。相對(duì)于Al2O3而言，ZrO2(2680 ℃)有更高的熔點(diǎn)，因而目前被廣泛應(yīng)用。但在高溫條件下，ZrO2容易產(chǎn)生相變，且YSZ在溫度大于1200 ℃時(shí)，易燒結(jié)，導(dǎo)致涂層破壞失效[11-13]。通過(guò)添加穩(wěn)定劑可以抑制其相變，提高其抗燒結(jié)性能。目前主要采用Y2O3及稀土(CeO2、La2O3、HfO2等)摻雜共同穩(wěn)定的ZrO2熱障涂層。為了進(jìn)一步提高熱障涂層性能，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)(ABO3)陶瓷涂層、焦綠石或螢石結(jié)構(gòu)(A2B2O7，如稀土鋯酸鹽、稀土鈰酸鹽)陶瓷涂層以及磁鐵鉛礦和釔鋁石榴石結(jié)構(gòu)熱障涂層被廣為研究[14-17]。然而，對(duì)以上幾種新型熱障陶瓷材料的研究還存在很多問(wèn)題，研究進(jìn)展還不夠成熟。待研究的進(jìn)一步深入，新型熱障陶瓷涂層材料有可能取代氧化物穩(wěn)定的ZrO2陶瓷涂層，成為新一代的更高性能的熱障陶瓷涂層材料。

如今熱障涂層結(jié)構(gòu)多采用多層、復(fù)合或梯度結(jié)構(gòu)。由金屬緩沖層或者粘結(jié)層和具有熱保護(hù)性能的金屬陶瓷組成的復(fù)合涂層系統(tǒng)，有效的延緩了由于高溫氧化、應(yīng)力集中及裂紋擴(kuò)展引起的涂層早期失效。作為熱障涂層系統(tǒng)中重要的一部分，專家及學(xué)者也對(duì)緩沖層進(jìn)行了大量的應(yīng)用研究。緩沖層的微觀結(jié)構(gòu)、化學(xué)成分及粗糙度等都會(huì)對(duì)涂層的性能及使用壽命產(chǎn)生重要影響[18]。除了常用的NiCoCrAlY外，專家及學(xué)者對(duì)較新型的粘結(jié)層材料如Ni-Cr-Al-Co、微晶玻璃進(jìn)行了研究[19-21]。

2　熱障涂層的制備工藝

圖1　SPS制備YSZ涂層截面圖[24]Fig.1 Section map of YSZ prepared by SPS

2.1懸浮等離子噴涂

懸浮等離子噴涂(Suspension Plasma Spraying，簡(jiǎn)稱SPS)是一種較新的熱噴涂制備性能優(yōu)異的熱障涂層技術(shù)。SPS采用具有納米及微米級(jí)尺寸微粒的膠體懸浮液作為涂層原料，具有良好的流動(dòng)性[22]。懸浮液通過(guò)噴射系統(tǒng)注入高溫等離子流中，液體迅速汽化并蒸發(fā)，剩余固體顆粒在高溫、高速條件下轟擊基體表面形成涂層(該方法制備的7%Y2O3穩(wěn)定的ZrO2熱障涂層如圖1所示)。與傳統(tǒng)方法相比，SPS制備的涂層具有強(qiáng)度高、晶粒及孔隙尺寸小、熱傳導(dǎo)系數(shù)低、抗熱震性能強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)[23,24]。但SPS制備熱障涂層沉積速度慢，不便于制備厚度較大的熱障涂層。Chen等[25]采用液相等離子噴涂SPPS技術(shù)制備了Al2O3含量為40%的7YSZ涂層，且晶粒尺寸均為納米級(jí)，在1000 ℃-1500 ℃條件下熱處理發(fā)現(xiàn)并沒(méi)有發(fā)生物相的轉(zhuǎn)變，1500 ℃熱處理2 h后晶粒尺寸仍為納米級(jí)。Kitamura等[26]用SPS方法制備涂層致密，SPS制備的Y2O3相比較于APS制備的Y2O3具有更好抗等離子腐蝕性能。李其連等[27]采用SPS技術(shù)在Cr18Ni9Ti不銹鋼基材上制備厚度為0.25 mm 的La2O3-Y2O3-ZrO2陶瓷涂層，并在1100 ℃下進(jìn)行隔熱實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該涂層的隔熱溫度可達(dá)130 ℃以上，與ANSYS有限元模擬結(jié)果一致。Sokolowsk等[28]利用SPS技術(shù)制備的YCSZ(Y2O3及稀土CeO2共同穩(wěn)定的ZrO2熱障涂層)涂層表面形貌如圖2所示。目前，SPS技術(shù)不僅可以制備熱障涂層，也用于制備固體氧化物燃料電池(SOFC)、光催化涂層TiO2、羥基磷灰石等功能性材料[29]。

圖2　SPS制備YCSZ涂層表面形貌圖Fig.2 Surface morphology of YCSZ prepared by SPS

2.2懸浮高速氧燃料噴涂

熱噴涂采用的機(jī)械送料裝置很難獲得納米、微米及亞微米級(jí)晶粒，懸浮高速氧燃料噴涂(Suspension High Velocity Oxy-fuel Spraying，簡(jiǎn)稱SHVOF)是在高速氧燃料噴涂(HVOF)的基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)，其目的是為了制備性能優(yōu)異的具有納米晶粒尺寸以及結(jié)構(gòu)致密的熱障涂層[30]。SHVOF采用液體溶劑作為納米材料的載流體，與SPS相似，噴涂材料以懸浮顆粒的形式存在于懸浮液中。常用的液體溶劑有水、乙醇等有機(jī)溶劑，但由于水的焓變小，對(duì)噴涂火焰有較強(qiáng)的冷卻作用，因此通常使用乙醇作為納米微粒的載流體。噴涂燃料主要是乙炔與氧氣的混合氣體(也有使用丙烷、乙烷、丙炔作為燃料)，其燃燒溫度最高[31]。

如今大量的精力集中在對(duì)等離子噴涂及超音速火焰噴涂的研究上，對(duì)于懸浮高速氧燃料噴涂的研究較少。SHVOF相比原有熱噴涂較復(fù)雜，影響涂層性能的因素較多，如注入燃燒室的液滴尺寸、注入速度、注入位置、火焰溫度等。優(yōu)化參數(shù)，制備性能優(yōu)異的熱障涂層已成為當(dāng)前的主要研究任務(wù)(SHVOF的裝置如圖3所示)[32]。

2.1 2012-2016年剖宮產(chǎn)率變化 2012-2016年本院分娩的孕產(chǎn)婦總數(shù)為8 729例，其中剖宮產(chǎn)3 000例，剖宮產(chǎn)率為34.37%。2012-2016年剖宮產(chǎn)率在28.03%～41.62%區(qū)間波動(dòng)，呈下降趨勢(shì)，差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(χ2=26.74，P<0.05)。見(jiàn)表1。

2.3物理氣相沉積

物理氣相沉積是采用物理的方法使鍍層材料融化蒸發(fā)，以原子、離子或電子的形式運(yùn)動(dòng)到基體表面沉積成涂層。目前廣泛使用的是電子束物理氣相沉積(簡(jiǎn)稱EB-PVD)，其方法是采用電子束作為蒸發(fā)源，在真空環(huán)境下電子束加熱融化并蒸發(fā)鍍層材料，蒸汽以一定的速度在基體表面沉積。研究表明，EB-PVD制備的熱障涂層呈柱狀結(jié)構(gòu)[33]，與PS制備的層狀結(jié)構(gòu)相比，具有更高的應(yīng)變?nèi)菹夼c熱循環(huán)壽命。此外，EB-PVD涂層相比較于PS涂層還具有以下優(yōu)點(diǎn)：(1)涂層致密度更好，耐氧化、抗腐蝕能力顯著提高；(2)涂層的表面光潔度高；(3)涂層的參數(shù)容易控制，可以通過(guò)控制涂層參數(shù)制備性能、成分不同的梯度涂層。作者所在表面工程研究所采用陰極電弧技術(shù)在刀具表面制備厚度為微米級(jí)別的熱障涂層，該熱障涂層具有低的表面摩擦系數(shù)及熱導(dǎo)率，經(jīng)模擬加工實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，相比較未涂層刀具，涂層刀具具有較低的切削熱。但柱狀晶結(jié)構(gòu)比較層狀結(jié)構(gòu)更容易引起氧擴(kuò)散，在金屬黏結(jié)層與熱障涂層間形成熱生長(zhǎng)氧化物(TGO)，熱生長(zhǎng)應(yīng)力使得涂層產(chǎn)生裂紋與裂紋擴(kuò)展，最終導(dǎo)致涂層失效[34,35]。

2.4激光熔敷、重熔

圖3　SHVOF的控制裝置Fig.3 Control device of SHVOF

激光熔敷與重熔是采用激光束作為高能熱源的表面處理技術(shù)。激光熔敷是采用送料裝置將陶瓷粉末送至高能激光束與基體表面接觸區(qū)域， 陶瓷粉末在高能激光束的作用下加熱融化、快速冷卻敷于基體表面形成熱障涂層。該方法制備的熱障涂層具有裂紋及熔覆層不連續(xù)等特點(diǎn)。激光重熔是對(duì)表面預(yù)制的熱障涂層進(jìn)行重熔處理。一些涂層制備方法制備的熱障涂層具有氣孔、熔渣、裂紋、表面粗糙度大等缺陷，導(dǎo)致涂層與基體的結(jié)合力不足，抗熱疲勞與裂紋擴(kuò)展能力差，力學(xué)性能降低。采用等離子噴涂制備的熱障涂層就具有上述的缺陷，研究表明采用激光重熔處理可以使表面獲得致密、均勻的柱狀晶涂層結(jié)構(gòu)和網(wǎng)狀微裂紋，有助于提高涂層的抗熱沖擊與抗高溫氧化能力[5]。

除以上所述的制備方法以外，近幾年正在發(fā)展的超低壓等離子噴涂技術(shù)(VLPPSD)、等離子熔覆技術(shù)(包括熔化-注入技術(shù)、等離子快速沉積制造技術(shù))、超音速火焰噴涂技術(shù)、高溫固相合成技術(shù)及爆炸噴涂技術(shù)等都在一定程度上促進(jìn)了熱障涂層技術(shù)的發(fā)展。

3　熱障涂層的失效分析

3.1熱生長(zhǎng)氧化物

3.2熔鹽沉積腐蝕及雜質(zhì)沖蝕

在高溫下工作的葉輪葉片等部件，在工作過(guò)程中會(huì)受到燃料燃燒后高溫氣體的沖蝕。常用的燃料中含有Na、S、P等雜質(zhì)元素，這些雜質(zhì)元素在燃料高溫燃燒時(shí)會(huì)相互反應(yīng)生成如Na2SO4等鹽類化合物[14,37]。這些鹽類化合物在高溫條件下熔融沉積于葉輪表面，填充了柱狀晶結(jié)構(gòu)柱間的間隙。這就使得工件在冷熱循環(huán)在過(guò)程中陶瓷層與合金之間因熱膨脹不匹配產(chǎn)生的應(yīng)力難以得到有效釋放，容易產(chǎn)生涂層裂紋萌生與破裂。解決熔鹽沉積腐蝕的有效辦法是在保證涂層隔熱性能的同時(shí)，盡量保證涂層內(nèi)部結(jié)構(gòu)密實(shí)化。起穩(wěn)定性作用的組元Y2O3在高溫熔鹽環(huán)境下也容易發(fā)生腐蝕反應(yīng)，Y2O3從涂層中析出，涂層發(fā)生隨體積變化的相變，最終導(dǎo)致涂層破壞失效[38]。 硬質(zhì)顆粒隨高速氣流的沖蝕作用是涂層失效的另一種形式，這些顆粒主要源于工件的內(nèi)部磨損或外界硬質(zhì)顆粒的吸入。

3.3高溫?zé)Y(jié)與熱疲勞

熱端部件在工作中要承受1600 ℃以上的高溫，較高的溫度極易對(duì)工作部件產(chǎn)生燒結(jié)作用，導(dǎo)致涂層材料發(fā)生相變。就YSZ涂層而言，在高溫?zé)Y(jié)條件下ZrO2由單斜相m向四方相t轉(zhuǎn)變，使得涂層的密度變小，體積增加，最終導(dǎo)致涂層失效。實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)納米級(jí)微粒涂層結(jié)構(gòu)可以有效的提高涂層的韌性、強(qiáng)度，使其熱膨脹系數(shù)大于傳統(tǒng)的YSZ涂層，增大涂層的抗燒結(jié)能力[39]。納米結(jié)構(gòu)還可以抑制熱循環(huán)過(guò)程中組織應(yīng)力，提高涂層熱震性能。此外，粘結(jié)層中的Al元素在熱循環(huán)條件下容易形成納米氧化鋁α-Al2O3，α-Al2O3是Al2O3的一種穩(wěn)定相，密度最大。在α-Al2O3形成過(guò)程中，Al2O3體積減小，在內(nèi)應(yīng)力作用下容易產(chǎn)生裂紋擴(kuò)展，加快氧化速度[40]。當(dāng)涂層在溫度場(chǎng)作用下產(chǎn)生的自由膨脹或收縮被約束時(shí)，涂層內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生熱應(yīng)力，熱應(yīng)力隨著溫度的變化而變化，從而形成疲勞損傷。對(duì)于性脆的陶瓷熱障涂層，抗熱變能力差，熱應(yīng)力容易達(dá)到涂層材料的斷裂應(yīng)力，造成熱沖擊破壞[3,41]。金屬粘結(jié)層與陶瓷層熱膨脹系數(shù)的不同也容易使涂層內(nèi)部產(chǎn)生熱應(yīng)力集中，導(dǎo)致裂紋萌生與擴(kuò)展。

3.4接觸疲勞及殘余應(yīng)力

對(duì)于一些相互接觸并承受交變載荷的熱端涂層部件而言，其相互接觸區(qū)域極易產(chǎn)生磨損、點(diǎn)蝕、剝落及分層等形式的接觸疲勞失效[42]。部件疲勞破壞的一般情況是表面出現(xiàn)麻點(diǎn)磨損，但隨著工作過(guò)程的持續(xù)，極易產(chǎn)生剝落凹坑及裂紋擴(kuò)展，導(dǎo)致涂層提前失效。對(duì)接觸疲勞影響因素主要有涂層表面粗糙度、致密度、表面微觀裂紋及接觸應(yīng)力[42-44]，其中接觸應(yīng)力對(duì)表面接觸疲勞的影響最大，且在不同大小的接觸應(yīng)力作用下，涂層的疲勞失效形式不同。由于工件材料及金屬粘結(jié)層或陶瓷層的材料性質(zhì)各異，因此在涂層制備過(guò)程中極易產(chǎn)生由于熱膨脹失配而引起的應(yīng)力；熱冷循環(huán)使得涂層容易產(chǎn)生淬火應(yīng)力；高溫相變導(dǎo)致涂層密度及彈性模量的變化進(jìn)而產(chǎn)生相變應(yīng)力。以上的三種殘余應(yīng)力對(duì)于涂層的使用壽命均有極其重要的影響。

4　結(jié)束語(yǔ)

涂層部件工作條件日益苛刻，更高性能的熱障涂層的研究與開發(fā)必成為今后重要的研究方向之一。涂層的工況復(fù)雜，對(duì)其性能產(chǎn)生影響的因素較多，失效形式各異。分析涂層的失效機(jī)理，改善與創(chuàng)新涂層的制備工藝，探索新型涂層材料，豐富并完善涂層壽命預(yù)測(cè)體系，建立新型的熱障涂層無(wú)損檢測(cè)方法，對(duì)熱障涂層使用壽命及性能的提高都具有重要的意義。

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Research Progress and Performance of Thermal Barrier Coatings

ZHANG Ergeng,CHEN Qiang,HUANG Biao,WANG Qinxue,ZHU Zhou
( School of Mechanical Engineering,Shanghai Institute of Technology,Shanghai 201418,China )

Abstract:With their functions of heat insulation,anti-oxidation and anti-corrosion,thermal barrier coatings are used in those hot end components exposed to high temperature oxidation and air erosion,such as steam turbine,diesel generators,jet engines,and so on.They not only raise working temperature,but also improve working efficiency and prolong service time.So they have extremely important research significance.This paper summarizes the research progress of thermal barrier coatings,introduces their preparation process and characteristics,sketches the features and defects of those currently used,and looks forward to their development trend.

Key words:thermal barrier coatings; Y2O3/ZrO2; MCrAlY; high temperature; failure analysis

基金項(xiàng)目：上海市教委創(chuàng)新基金(12YZ160)；上海市聯(lián)盟計(jì)劃(L201203、L201308)。

收稿日期：2015-09-14。

修訂日期：2015-11-17。

DOI：10.13957/j.cnki.tcxb.2016.01.002

中圖分類號(hào)：TQ174.75

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1000-2278(2016)01-0005-06

通信聯(lián)系人：張而耕(1973-)，男，副教授。

Received date:2015-09--14.Revised date:2015-11-17.

Correspondent author:ZHANG Ergeng(1973-),male,Associate professor.