近地面NO2濃度衛(wèi)星遙感估算問題

陳良富，顧堅斌，2，王甜甜 ，陶金花，余超，4

(1. 中國科學院遙感與數(shù)字地球研究所，遙感科學國家重點實驗室， 北京 100101；2. 中國科學院大學，北京 100049；3. 江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 南京 210036；4. 清華大學，北京 100084)

·前沿評述·

近地面NO2濃度衛(wèi)星遙感估算問題

陳良富1，顧堅斌1，2，王甜甜3，陶金花1，余超1，4

(1. 中國科學院遙感與數(shù)字地球研究所，遙感科學國家重點實驗室， 北京 100101；2. 中國科學院大學，北京 100049；3. 江蘇省環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 南京 210036；4. 清華大學，北京 100084)

對衛(wèi)星遙感監(jiān)測大氣NO2的差分算法涉及的科學問題進行了綜述，包括去除大氣散射和地表反射噪聲影響、大氣拉曼散射引起的Ring效應校正、不同大氣成分分離和觀測垂直歸一化等問題。國際上通過剔除平流層NO2獲得對流層柱濃度產(chǎn)品，文章繞開平流層NO2獲取問題，提出了結合大氣化學模式模擬的垂直廓線直接估算近地面NO2濃度技術方法，以更好地滿足環(huán)境空氣質量的觀測需求，闡述了幾個影響NO2反演精度的相關問題。

二氧化氮；柱濃度；拉曼散射；大氣質量因子；差分吸收光譜算法

0 引言

二氧化氮(NO2)是一種重要的大氣痕量氣體成分，是O3、PAN等光化學污染物的重要前體物，其光化學反應會影響對流層O3的產(chǎn)生； NO2和-OH基反應生成的HNO3則是酸雨的主要成分；NO2還直接或間接地導致輻射強迫[1-2]，影響到大氣環(huán)境的質量狀況和全球氣候變化。衛(wèi)星遙感監(jiān)測手段可以實現(xiàn)空間覆蓋的連續(xù)監(jiān)測，遙感監(jiān)測NO2時空分布已經(jīng)被廣泛認可。

遙感技術在大氣痕量氣體NO2監(jiān)測中的應用主要是利用衛(wèi)星測量的光譜輻射值進行反演獲得的。1995年4月搭載GOME(Global Ozone Monitoring Experiment)傳感器的ERS-2(the Second European Remote Sensing Satellite)衛(wèi)星的發(fā)射[3]，使得人類第一次有了全球尺度觀測NO2分布的能力[2，4-5]。GOME采用天底觀測，擺掃方式，全球覆蓋需要43軌，大約3 d[6]。SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Chartography)于2002年3月1日搭載在Envisat上發(fā)射升空， SCIAMACHY有8個近紫外-可見光-近紅外的光譜通道，波長范圍為 220～2 400 nm，光譜分辨率為 0.2～1.5 nm。全球覆蓋在赤道地區(qū)需要6 d。天底測量的NO2柱總量從2002年8月開始提供[7]。

2004年7月15日發(fā)射升空的OMI(Ozone Monitoring Instrument) 傳感器搭載在美國宇航局(National Aeronautics and Space Administration， NASA)的EOS/Aura衛(wèi)星上。主要用于大氣化學成分的觀測，如O3、NO2、SO2、BrO等。OMI采用與GOME、SCIAMACHY基本相同的太陽同步軌道的天底測量方式，CCD的曝光時間為2 s，對應地面沿軌長度大約13 km；星下點分辨率為13 km×24 km，對應地面覆蓋寬度大約為2 600 km；推掃式探測，每行有60個像元，每個像元對應地面垂直于軌道寬度從星下點的24 km到最邊緣的128 km。OMI分為紫外1，紫外2和可見光3個波段，波長范圍為270～500 nm；掃描視場角為114 °；穿越赤道的時間為當?shù)貢r間13：40到13：50，1 d可完成全球覆蓋[8]。

GOME、SCIAMACHY、OMI和GOME2的相繼發(fā)射升空，大大增加了人類對大氣痕量氣體監(jiān)測的能力。由這些載荷探測并反演得到的NO2柱濃度產(chǎn)品數(shù)據(jù)被廣泛應用[3-4，9-13]。反演獲得的NO2對流層柱濃度顯示了NO2的時空分布，污染程度等[9-10]。Richter等[5，14]利用GOME和SCIAMACHY產(chǎn)品獲取了全球對流層NO2垂直柱濃度，著重分析了美國、日本、西歐、中國等NO2變化趨勢；Boersma等[8]利用OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)提出實時反演對流層NO2濃度的算法；Zhang等[15]利用衛(wèi)星遙感分析了中國1996—2010年NO2排放的變化趨勢，衛(wèi)星遙感技術在監(jiān)測大氣污染時空演變趨勢方面發(fā)揮著越來越重要的作用。

從衛(wèi)星接收的太陽反射光譜中獲得NO2濃度，是利用各種氣體分子在不同波段對其有不同的吸收特性來實現(xiàn)對各種氣體定量測量的。引起NO2的吸收帶輻亮度發(fā)生改變的因素，包括：(1)大氣分子的彈性散射和非彈性散射，氣溶膠散射與吸收，地表反射噪聲等；(2)其中大氣分子的非彈性散射又稱拉曼散射，即Ring效應，Ring效應的存在會引起NO2的低估；(3)在NO2的吸收帶中同時存在其他吸收氣體的貢獻問題；(4)衛(wèi)星大幅寬觀測使星下點與邊緣點像元不同觀測天頂角引起大氣光程差異等；(5)國際上普遍認可的是獲得對流層柱濃度，所以如何從整層柱濃度中剔除平流層NO2成為一個關鍵問題，而且環(huán)境保護部門更加關注近地面NO2濃度?，F(xiàn)對如何利用衛(wèi)星觀測技術獲得近地面NO2濃度涉及的科學問題及其解決方法進行闡述。

1 大氣散射與地表反射噪聲的去除

差分吸收光譜方法(DOAS，Differential Optical Absorption Spectroscopy)最早由德國 Heidelberg大學環(huán)境物理研究所的Ulrich Platt提出[16]。DOAS方法的基本原理是利用光在大氣中傳輸時，大氣分子吸收光譜的高頻特點與氣溶膠散射、地表反射噪聲的低頻信號之間的差異來提取分子吸收信息的。DOAS方法是由地基觀測發(fā)展起來的[17]。根據(jù)大氣輻射傳輸理論，一束直接太陽光的大氣消光可由Beer-Lambert定律表示，即波長為λ，強度為I(λ)的一束輻射光在傳播穿過某種吸收介質的無限薄層ds的時候有：

dI(λ)=I(λ)·σ(λ,T)·ρ(s)ds

(1)

式中：σ(λ,T)——此種吸收介質依賴于波長和溫度的吸收截面；ρ(s)——物質的密度。

對公式(1)積分得到Beer-Lambert定律：

I(λ,σ)=I0(λ)exp[-σ(λ,T)∫ρ(s)ds]

(2)

式中：I0(λ)——入射的輻射強度，w/m2；I(λ,σ)——衛(wèi)星傳感器測量到的經(jīng)過大氣消光的輻射強度，w/m2。

對公式(2)中的I(λ,σ)和I0(λ)比值取自然對數(shù)可得到：

(3)

式中：τ——光路上的光學厚度；∫ρ(s)ds=SCD——光路上吸收介質的濃度，稱之為柱濃度或是斜柱濃度。

根據(jù)大氣輻射傳輸理論，在近紫外-可見光波段中，不考慮發(fā)射的增強作用，Beer-Lambert定律可用于描述大氣消光過程，分子吸收和散射，氣溶膠米散射，即：

(λ)+σMie(λ)SCDMie(λ)

(4)

式中：i——第i種氣體；Ray 和 Mie ——表示瑞利散射和米散射。

上式左邊為總消光系數(shù)，右邊第1項代表由所選光譜區(qū)間內各種氣體吸收引起的消光部分，第2項是由所選光譜區(qū)間內各種氣體瑞利散射引起的消光部分，第3項是由氣溶膠米散射引起的消光部分。

由于米散射消光和波長成反比，而瑞利散射消光反比于波長的4次方，2者均屬于波長的低階函數(shù)，即散射隨波長發(fā)生緩慢變化；而氣體吸收作用則隨波長發(fā)生快速變化。所以，DOAS方法的著眼點就是在此基礎上將大氣消光系數(shù)分解為2部分：隨波長快速變化的部分和隨波長緩慢變化的部分。

(5)

式中：k——多項式階數(shù)(k≤-4)；b——系數(shù)。

利用不同大氣成分特有的指紋式的吸收截面，對式(5)進行線性最小二乘擬合可得到各種不同氣體成分的傾斜氣柱濃度。

2 大氣拉曼散射Ring 效應校正

在紫外-可見光譜波段，來自太陽入射光譜經(jīng)地表反射和大氣散射的輻射值，會受到太陽夫瑯禾費結構和大氣Ring效應的影響[18]。即太陽光譜中含有多條由太陽表面大氣中鉀、鈣等成分的消光效應影響產(chǎn)生的暗線結構；但太陽輻射進入地球大氣層中，大氣中的N2、O2分子對太陽光的轉動拉曼散射導致夫瑯禾費線變短，這個結果可以近似地認為是對夫瑯禾費線的填充。這將影響對大氣痕量氣體柱濃度的準確測量與反演，需要準確去除太陽夫瑯禾費結構和 Ring 效應的干擾。

從20世紀60年代至今開展了一系列研究探討形成大氣Ring效應的原因。研究表明氣溶膠散射、轉動拉曼散射(Rotational Raman Scattering， RRS)、地表反射、瑞利-布里淵散射與轉動拉曼散射共同作用等，是Ring效應產(chǎn)生的原因[19]。目前比較一致的觀點是大氣中的N2、O2分子產(chǎn)生的轉動拉曼散射是產(chǎn)生Ring效應的根本原因[20-24]。

用DOAS算法反演大氣痕量氣體柱濃度時，一般把Ring效應當作偽吸收的過程參與運算[25]。具體表示為計算Ring偽吸收截面，即Ring光譜。使用較為廣泛的是文獻[22]使用的方法，分別計算N2分子和O2分子的轉動拉曼散射截面，并與太陽光譜卷積得到Ring光譜，計算相對快捷簡便，即：

(6)

式中：P(λ)——低階多項式，表示差分慢變部分；SCDRing——差分Ring偽吸收濃度；σRing——差分Ring偽吸收截面。通過最小二乘擬合可以求出光程上的痕量氣體柱濃度。

3 大氣成分分離與觀測垂直歸一化

由于同一光譜區(qū)間存在不同大氣痕量氣體的吸收譜線，如何區(qū)分不同痕量氣體的吸收貢獻，獲得各種氣體的濃度是關鍵的問題。目前差分吸收算法的解決辦法，是利用實驗室測量獲得的各種痕量氣體的吸收截面，和觀測光譜建立方程進行矩陣求逆獲得[5，10]。痕量氣體的吸收截面可在實驗室通過不同溫控條件下對標氣進行吸收截面測量。

大氣質量因子AMF(Air Mass Factor)[26]是氣體測量斜柱濃度SCD與垂直柱濃度VCD(Vertical Column Density)的比值，或者是氣體測量傾斜光學厚度τs與垂直光學厚度τv的比值[20，27-28]。大氣質量因子AMF研究是由地基測量[20，27-28]，發(fā)展到衛(wèi)星遙感測量[8，10，29]。

斜柱濃度、垂直柱濃度、傾斜光學厚度和垂直光學厚度都是指的測量值，不是幾何光路上的柱濃度或光學厚度，因此反演大氣痕量氣體濃度時必須考慮大氣散射的情況。最初的AMF計算是利用基于觀測幾何的經(jīng)驗公式，沒有考慮大氣散射，但大氣散射對近紫外-可見光太陽光譜反演痕量氣體濃度非常重要[26]。實際應用中，當天頂角較小，大氣散射作用允許忽略的時候，AMF可以用光路上的觀測幾何關系近似計算，即經(jīng)驗公式如下所示：

AMF≈AMFG=cos-1θs+cos-1θv

(7)

式中：AMFG——幾何關系近似表示的大氣質量因子；θs——太陽天頂角；θv——衛(wèi)星觀測的天頂角。

后續(xù)相關研究表示反演痕量氣體濃度時計算大氣質量因子應該考慮散射因素，僅僅利用光路的幾何關系近似計算大氣質量因子是不精確的?？紤]在一定的大氣條件下，假設大氣中存在目標痕量氣體和不存在目標痕量氣體兩種模式，利用輻射傳輸方程分別計算大氣層頂?shù)男l(wèi)星模擬輻亮度值，然后利用公式(8)計算：

(8)

式中：AMFλ——氣體在波長λ處的大氣質量因子；Inogas(λ)——除目標氣體外包含所有吸收氣體的衛(wèi)星模擬輻亮度；Itotal(λ)——包含所有吸收氣體的模擬衛(wèi)星輻亮度；ln[Inogas(λ)]-ln[Itotal(λ)]——傾斜光路上目標氣體的光學厚度；τvert(λ)——目標氣體在垂直光路上的光學厚度，通過對先驗目標氣體廓線的積分得到。

大氣質量因子是波長的函數(shù)，一般采用擬合窗的中間點波長的大氣質量因子進行柱總量的轉換[30]。Perliski等[28]首次提出這種方法后，無論是在單次散射還是多次散射的輻射傳輸模式中都被廣泛使用，如 discrete ordinates radiative transfer(DISORT)，GOMETRAN，AMFTRAN，integral equation method radiative transfer models，以及后向蒙特卡洛輻射傳輸模型都是用這種方法計算大氣質量因子。

4 近地面濃度獲取

采用基于DOAS方法反演大氣痕量氣體NO2整層和對流層柱濃度已廣泛認可。但人為活動影響更多地發(fā)生在大氣近地面，利用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)無法直接反演近地面NO2濃度。嘗試使用多尺度空氣質量模式系統(tǒng)RAMS-CMAQ模式模擬的中國地區(qū)NO2對流層柱濃度垂直分布廓線，結合衛(wèi)星觀測的柱濃度來獲取大氣近地面NO2濃度。其中，RAMS-CMAQ模式主要由區(qū)域大氣模擬系統(tǒng)(Regional Atmospheric Modeling System，RAMS)和多尺度空氣質量模擬系統(tǒng)(Community Multi-scale Air Quality Modeling system，CMAQ)兩部分耦合而成，前者為后者提供模擬區(qū)域的三維氣象場。CMAQ的模式頂高度為23 km，分為間距不同的14層，以便詳細地探討大氣污染物在對流層內的演變過程。使用RAMS-CMAQ模式模擬的中國地區(qū)NO2垂直廓線分布信息來獲取衛(wèi)星觀測大氣近地面NO2濃度，即：

(9)

式中：Ssat——衛(wèi)星觀測大氣近地面NO2濃度；Scmap——CMAQ模式模擬的近地面NO2濃度；Ωcmaq——衛(wèi)星觀測NO2柱濃度；Ωsat——CMAQ模式模擬的NO2柱濃度。

獲取OMI衛(wèi)星近地面NO2濃度，需要將 RAMS-CMAQ 模擬的NO2大氣對流層垂直分布廓線資料(空間分辨率為16或64 km)和OMI原始資料反演獲得的NO2對流層垂直柱濃度資料(空間分辨率為13 km×24 km)采樣到相同的網(wǎng)格尺度。

對衛(wèi)星反演結果的驗證是衛(wèi)星觀測不可或缺的一步。衛(wèi)星結果的驗證中存在時空尺度分異問題，即衛(wèi)星反演獲得的地面資料是網(wǎng)格空間的平均濃度值，而地面站點觀測資料僅有點尺度范圍，2者存在空間上的分異。由于人為排放源在空間上分布是非均勻的，所以驗證工作需要選擇地面排放更均一，或更多地面觀測站點的區(qū)域。

5 結語

介紹了基于遙感觀測反演大氣痕量氣體NO2近地面濃度的問題與解決途徑。包括用于消除大氣彈性散射、氣溶膠消光和地表反射率噪聲的DOAS算法；大氣Ring效應的概念和幾種計算差分Ring效應光譜截面的方法；利用輻射傳輸模式軟件SCIATRAN建立了大氣質量因子AMF查找表，獲得NO2整層柱濃度的觀測角度歸一化方法；并在此基礎上，結合多尺度空氣質量模式RAMS-CMAQ計算近地面NO2濃度的方法。這一方法的提出，可以回避平流層NO2分子數(shù)估算帶來的誤差。

當然除了上述衛(wèi)星觀測反演NO2的關鍵科學問題外，還存在以下幾個問題值得探討：(1) 由于云輻射噪聲會給NO2的估算帶來影響，因此如何利用NO2大氣觀測中其他載荷對云覆蓋比例以及云物理參量的觀測結果，解決估算像元中云的影響，是衛(wèi)星遙感精細化發(fā)展需要關注的問題；(2) 大氣溫度對痕量氣體吸收截面具有一定程度的影響，由于反演中所用的氣體吸收截面是在標準大氣中測試獲得，所以考慮衛(wèi)星觀測時的大氣溫度變化和差異對NO2近地面濃度的影響，也將是今后需要考慮的因素(如：目前利用衛(wèi)星高光譜信息，選擇與溫度變化相對不敏感的波段進行反演)；(3) 大氣質量因子AMF需要更加精確計算，因為中國地區(qū)重霾天氣條件下氣溶膠多次散射對AMF的影響，是我國痕量氣體衛(wèi)星遙感觀測需要考慮的重要科學問題之一。

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欄目編輯 李文峻

ScientificProblems for Ground NO2Concentration Estimation Using DOAS Method from Satellite Observation

CHEN Liang-fu1， GU Jian-bing1，2， WANG Tian-tian3， TAO Jing-hua1， YU Chao1，4

(1.InstituteofRemoteSensingandDigitalEarth，ChineseAcademyofSciences，StateKeyLaboratoryofRemoteSensingScience，Beijing100101，China；2.UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China；3.JiangsuEnvironmentalMonitoringCenter，Nanjing，Jiangsu210036 ，China；4.TsinghuaUniversity，Beijing100084，China)

This paper presented some scientific problems existed in ground NO2concentration retrieved from satellite observations using differential optical absorption spectroscopy (DOAS)，including the noises caused by atmospheric aerosol scattering and land surface reflection， Ring effects resulted from atmospheric Raman scattering， separation method of different trace gases from the measurements and vertical normalization of NO2inclined column density etc. Generally， the NO2tropospheric vertical column density is the final product from satellite measurements for users over the world， but the ground NO2concentration is the most concerned by air quality monitoring and public health， so in this manuscript we put forward the ground NO2concentration estimation based on the combination of vertical profiles of NO2concentration from RAMS-CMAQ modeling and vertical column density from satellite. Finally， some other scientific issues affecting the NO2concentration inversed from space measurements are presented.

NO2；Vertical column density；Raman scattering；AMF；DOAS

2016-04-29

八六三計劃基金資助項目(2014AA06A500)

陳良富(1965— )，男，研究員，博士，主要從事大氣環(huán)境遙感方面的研究。

X87

A

1674-6732(2016)03-0001-05