幾種輕工業(yè)加工廢棄物厭氧發(fā)酵制取生物燃氣潛力研究*

王 瑤，甄 峰，孫永明，孔曉英，袁振宏?

（1. 中國科學院廣州能源研究所，廣州 510640；2. 中國科學院大學，北京 100049）

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幾種輕工業(yè)加工廢棄物厭氧發(fā)酵制取生物燃氣潛力研究*

王 瑤1,2，甄 峰1，孫永明1，孔曉英1，袁振宏1?

（1. 中國科學院廣州能源研究所，廣州 510640；2. 中國科學院大學，北京 100049）

摘 要：本試驗以典型的輕工業(yè)有機廢棄物為原料，采用中溫批式發(fā)酵工藝進行了厭氧發(fā)酵制取生物燃氣的研究。結果表明，木薯淀粉渣、木薯桿、糖蜜酒精廢水、肉食加工廢水及果汁廢水的產氣率分別為623.7 mL/gVS、208 mL/gVS、223.0 mL/gCOD、335.4 mL/gCOD和383.4 mL/gCOD，產甲烷率分別為355.1 mL/gVS、120.6 mL/gVS、94.7 mL/gCOD、187.2 mL/gCOD和136.1 mL/gCOD，平均甲烷含量分別為56.9%、58.0%、43.0%、55.8%和35.5%。這些典型的輕工業(yè)加工廢棄物皆為生物燃氣發(fā)酵的適用原料，但是有各自的發(fā)酵產氣特點，可根據不同原料采用不同的預處理方法及發(fā)酵工藝，以期取得更好的產氣效果。

關鍵詞：生物燃氣；厭氧發(fā)酵；原料特性；輕工業(yè)有機廢棄物

0 引 言

我國目前處在經濟快速發(fā)展時期，根據國民經濟長遠規(guī)劃，預計到2020年我國經濟總量及工業(yè)總體新增產值將比2000年翻兩番，與此同時，到2020年工業(yè)有機廢棄物的排放總量也將是2000年的兩倍[1]。工業(yè)有機廢棄物具有排放集中、易于收集、利用率高的優(yōu)點，是一種適用于生物質能源生產的原料。作為生物質能源的重要組成部分，生物燃氣不僅本身具有低碳清潔的特性，而且在其生產過程中可對有機廢棄物進行無害化和減量化處理，從而達到資源回收和污染消除的雙贏效果。生物燃氣的規(guī)?；a及利用對于緩解化石燃料緊缺、減少污染以及溫室氣體排放有重要意義，因此受到越來越多的關注[2-3]。據近年來的數據統計，我國工業(yè)排放廢水42.93億t/a，廢渣9.45億t/a，其沼氣資源量約為280.83億m3；我國主要輕工行業(yè)，包括酒精、制糖、啤酒、黃酒、白酒、淀粉、味精、飲料和造紙等每年排放有機廢水17.57億t，廢渣4 322.75萬t，其沼氣資源量約為154.23億m3，占總資源量的55%[4]。因此，對輕工業(yè)加工有機廢棄厭氧發(fā)酵特性及潛力研究具有重要意義。

本文以幾種典型的輕工業(yè)加工有機廢棄物（木薯淀粉渣、木薯桿、糖蜜酒精廢水、肉類加工廢水，果汁壓榨廢水）為原料，進行厭氧發(fā)酵制取生物燃氣，研究其發(fā)酵過程特性，測定其發(fā)酵潛力，為其有效利用提供基礎數據，并為其厭氧處理的工程應用提供理論依據。

1 實驗部分

1.1 原料及接種物

實驗所用木薯淀粉渣和木薯桿取自廣西武鳴縣安寧淀粉公司。目前武鳴縣種植的主要木薯品種為華南205，占到全縣80%的種植面積，該品種產量為2 ~ 3 t/畝，淀粉含量達28% ~ 30%。實驗所用糖蜜酒精廢水取自防城港上思縣昌菱制糖有限公司；肉食品加工廢水及果汁壓榨廢水分別取自廣東省某熟食加工企業(yè)和果汁加工企業(yè)。

新鮮木薯桿取回后粉碎裝袋與木薯淀粉渣，糖蜜酒精廢水、肉食品加工廢水、果汁壓榨廢水分別置于4℃冰箱冷藏備用。實驗所用接種污泥取自惠州博羅某養(yǎng)豬場正常運行的沼氣工程發(fā)酵罐內，取回后于實驗室中厭氧反應器內馴化2周以上，用1 mm的篩網進行過濾，取濾液作為接種物。

1.2 試驗裝置與設計

試驗裝置采用2.5 L的抽濾瓶作為厭氧發(fā)酵反應器（圖1）。木薯桿厭氧消化的初始有機負荷（以VS計）為6%，木薯淀粉渣為2%，糖蜜酒精廢水為0.9%；肉類加工廢水、果汁壓榨廢水與接種物的體積比為1∶1。實驗設置一個接種物空白，每個處理設置2個平行。發(fā)酵料液的總質量為2 000 g，在木薯桿、木薯淀粉渣以及糖蜜酒精廢水實驗中，除去發(fā)酵原料，其余全部用接種物補充，由此可得木薯桿實驗的接種率為92.4%，木薯淀粉渣實驗為88.7%，糖蜜酒精廢水實驗為90.8%；在果汁壓榨廢水及肉食品加工廢水的實驗中，接種率為50%。由于木薯淀粉渣碳氮比較高，因此添加碳酸氫銨11.1 g將其物料碳氮比調節(jié)至25。將物料及接種物裝填入反應器后，向反應器中吹入氮氣1 min，以排盡反應器頂部空間的空氣，保證厭氧環(huán)境。充氮結束后將反應器用橡膠塞密封并置于已設定溫度的水浴鍋內進行中溫（37±1℃）批式厭氧消化，試驗進行至產氣結束為止（產氣量低于累積產氣量的0.5%）。每天手動搖勻發(fā)酵液2次，每天上午9:00測量產氣量。每2 ~ 3 d進行氣體成分的測定。

圖1 厭氧發(fā)酵裝置Fig. 1 Experiment setup

1.3 分析方法

TS、VS采用烘干失重方法測定；C、H、N和S含量采用Vario EL元素分析儀測定；產氣量采用排飽和食鹽水法測定[5]。氣體成分采用島津GC-2014型高效氣相色譜測定：TCD檢測器，Porapak Q色譜柱，載氣為Ar，柱箱和檢測器溫度分別為50℃和120℃，測樣時間5 min。

2 結果與討論

2.1 原料特性分析

原料和接種物的特性如表1、表2及表3所示。由表中數據可知，木薯桿與木薯渣固體含量較高，相比木薯桿，木薯渣中高水解系數的成分如糖類、淀粉含量較高，同時蛋白質含量較低，因此具有高達77.7的C/N值。對于厭氧發(fā)酵來說，較適宜的厭氧發(fā)酵C/N為25 ~ 30，據此可知木薯淀粉渣的營養(yǎng)結構不合理，可能會導致發(fā)酵過程不穩(wěn)定，發(fā)酵效率低下[6]。木薯桿中則含有較多的粗纖維，占總TS 的40%以上。纖維素分子呈聚集態(tài)，纖維素所具有的結晶結構中其內鏈分子的全部羥基與非結晶區(qū)內鏈分子的部分羥基會形成很多氫鍵，導致纖維素極難溶解，因此降解性能較差[7]。糖蜜酒精廢水作為有機廢水比較特殊，其固體含量較高，因此進行了總固體TS的測定。由元素分析得知其中S含量較高，這是由于在酒精發(fā)酵過程中為了抑制雜菌的生長，發(fā)酵液需用硫酸調節(jié)pH值到2 ~ 3，最終產生的廢水中含有高濃度的。表3顯示，三種有機廢水的pH值都較低，其中糖蜜酒精廢水可低至4.34。

表1 厭氧消化原料及接種物的特性Table 1 Characteristics of substrates and inoculum

表2 木薯加工廢棄物原料特性Table 2 Characteristics of substrates

表3 有機廢水類原料特性Table 3 Characteristics of substrates

2.2 原料厭氧發(fā)酵特性及產氣潛力

2.2.1 木薯淀粉渣厭氧發(fā)酵

木薯淀粉渣在啟動發(fā)酵的第1天迅速產氣（圖2），但是在前8天，甲烷含量較低，均在50%以下（圖3），其原因除因瓶內含有大量充入氮氣之外，也可能是由于厭氧菌在此期間利用發(fā)酵液里易降解的有機質進行快速的生長繁殖，因此代謝產生的CO2遠高于CH4，還有一方面可能是由于反應器 產酸過程導致[9-10]。從原料成分分析可以看出，木薯淀粉渣含有較多易降解的成分——總糖和淀粉，因此在發(fā)酵前期，該類物質的迅速水解除了生成CO2，還產生大量有機酸（VFAs），導致反應系統內pH值降低。由于產甲烷菌對pH比較敏感，活性容易受到有機酸累積的抑制，因此水解階段氣體中甲烷含量較低[7]。從日產氣量曲線上得知，第一個產氣高峰過后出現低谷，由于木薯淀粉渣中高水解系數的成分如淀粉等含量高，因此該低谷可能是由于有機酸的抑制作用導致[11]。

圖2 木薯淀粉渣日產氣量及累積產氣量Fig. 2 Cumulative and daily biogas production of cassava dreg

圖3 木薯淀粉渣發(fā)酵甲烷含量Fig. 3 Methane content of cassava dreg

木薯淀粉渣在發(fā)酵啟動15天的累計產氣量占總產氣量的57.4%；達到產氣總量80%的時間為第23天。木薯淀粉渣的凈累計產氣量為24 950.0 mL；其TS產氣率為537.3 mL/g，VS產氣率為623.7 mL/g。木薯淀粉渣的發(fā)酵平均甲烷含量為56.9%，甲烷產量為14 205.5 mL，其TS產甲烷率為305.9 mL/g，VS產甲烷率為355.1 mL/g。本實驗所得木薯淀粉渣的產氣率高于浦躍武等[10]獲得的產氣率和最高甲烷含量分別為249.3 mL/gVS和48.2%，其原因可能是由于原料成分的不同，此外還與接種率及接種污泥類型有關。本實驗中木薯淀粉渣反應器的接種率按該文獻中的方法計算（接種物與發(fā)酵液TS之比）為52.7%，而文獻中的最優(yōu)接種率為70%。之所以在較低接種率的條件下能夠實現較高的產氣率，可能是由于本實驗采用了全混式厭氧反應器（CSTR）中的絮狀污泥作為接種物，而文獻中則采用上流式厭氧污泥床反應器（UASB）中的顆粒污泥。厭氧顆粒污泥呈現規(guī)則或不規(guī)則的擬圓形粒狀結構[12]，實際是厭氧微生物菌團[13]，對分散性良好的有機廢水具有較高的處理效率，但是木薯淀粉渣屬于固態(tài)原料，成分分析顯示其總固體中超過40%的部分為粗纖維，其分散性較差，因此絮狀污泥更適用于木薯淀粉渣的發(fā)酵，由此得到了更高的產氣率。

2.2.2 木薯桿厭氧發(fā)酵

與木薯淀粉渣相似，木薯桿原料成分分析顯示其同樣含有較多高水解系數的成分（總糖和淀粉），因而雖然反應器在第一天迅速產氣，前6天甲烷含量都較低（圖5）。圖4顯示，在第一個產氣高峰過后的低谷，對于木薯桿，主要原因是其含有水解速度較慢的纖維素類物質，因此在易降解物質基本消耗之后，產氣量降至一個低點，此時占主導地位的是纖維素類物質的緩慢水解過程，然后又產生一個產氣高峰[6]。此后的產氣小高峰后，產氣量在波動中呈下降趨勢。

木薯桿在發(fā)酵啟動15天的累計產氣量占總產氣量69%；達到產氣總量80%的時間為第18天。木薯桿的凈累計產氣量為24 960 mL；其TS產氣率為198.7 mL/g，VS產氣率為208.0 mL/g。木薯桿發(fā)酵的平均甲烷含量為58.0%，甲烷產量為14 479.9 mL，其TS產甲烷率為115.3 mL/g，VS產甲烷率為120.6 mL/g。本實驗獲得的產氣率略低于陳智遠等[14]報道的產氣率（222.0 mL/gTS），基于相似的實驗條件（發(fā)酵溫度，有機負荷，接種率，接種物來源），該差別可能是由于木薯桿原料的成分差異。ZHU等[15]報道了經過淀粉提取和預處理（超聲處理和堿處理）的木薯桿產氣率仍然能夠達到153.3 mL/gTS，說明木薯桿經過適當的處理具有相當的生物燃氣潛力。

圖4 木薯桿日產氣量及累積產氣量Fig. 4 Cumulative and daily biogas production of cassava stem

圖5 木薯桿發(fā)酵甲烷含量Fig. 5 Methane content of cassava stem

2.2.3 糖蜜酒精廢水厭氧發(fā)酵

糖蜜酒精廢水中含有大量極易降解的糖分物質，因此在發(fā)酵第一天迅速產氣（圖6），首日產氣量達1 280 mL，之后維持在400 mL以下；氣體中的甲烷含量在前8天都低于50%。第二個產氣小高峰開始于第18天，于第20日達到日產氣高峰為420 mL，之后開始降低至產氣停止。除廢水中部分有機物所需水解時間較長外，第二個產氣小高峰經過較長時間出現的原因可能是由于糖蜜酒精廢水中所含高濃度的抑制作用[16]。的抑制作用主要體現在兩個方面：（1）發(fā)酵液中硫酸鹽還原菌（SRB）與產甲烷菌（MPB）會產生競爭作用；（2）經SRB還原生成H2S，高濃度H2S對產甲烷菌有毒性抑制作用[17]。隨著發(fā)酵的進行，經SRB還原生成H2S，濃度逐漸降低；部分H2S會隨產生的CH4及CO2離開發(fā)酵液，從而降低H2S的濃度，其抑制作用逐漸減弱，開始出現第二次產甲烷階段。

圖6 糖蜜酒精廢水日產氣量及累積產氣量Fig. 6 Cumulative and daily biogas production of molasses alcohol wastewater

圖7 糖蜜酒精廢水發(fā)酵甲烷含量Fig. 7 Methane content of molasses alcohol wastewater

糖蜜酒精廢水在發(fā)酵啟動15天的累計產氣量占總產氣量的50.3%；達產氣總量80%的時間為第22天。糖蜜酒精廢水的凈累計產氣量為5 690.0 mL；其產氣率為223.0 mL/gCOD；平均甲烷含量為43.0%，甲烷產量為2 447.0 mL，產甲烷率為94.7 mL/gCOD。冼萍等[18]實驗分析了糖蜜酒精廢水的生化產甲烷潛力（Biochemical methane production, BMP），未經營養(yǎng)比例調節(jié)的反應器產甲烷潛力為43.6 mL/gCOD，經過營養(yǎng)比例調節(jié)的最佳產甲烷率為74.1 mL/gCOD。該差距可能是由接種率的差異造成的，本實驗的接種率為90.8%，而文獻中實驗的接種率僅為37.5%。

2.2.4 肉食品加工廢水及果汁壓榨廢水厭氧發(fā)酵

肉食品加工廢水厭氧消化時間較短，發(fā)酵總時間為16天（圖8）。產氣高峰在前9天結束，之后維持較低水平。在本實驗生物燃氣中甲烷含量最高可達78%（圖9），主要原因是其中的油脂含量較高[19]。理論上，碳水化合物，油脂及蛋白質產甲烷公式如下[6]：

由于生物燃氣中存在一些殘余硫化物以及部分的CO2與NH3呈結合狀態(tài)，一般情況下生物燃氣產氣成分為CH4∶CO2= 71∶29[6]。由公式可知，基于油脂的生物燃氣中甲烷含量較其他兩種原料高，因此本實驗中的甲烷含量超過了71%的平均水平。

對于果汁壓榨廢水，其氣體成分中甲烷含量總體較低，最高為44.9%（圖11）。該現象同樣可用上述原理解釋。由于果汁壓榨廢水中碳水化合物（糖類）的含量較高，從理論產甲烷公式中可知，碳水化合物的理論甲烷含量只有50%左右，因此本實驗中所得甲烷含量總體水平較低。在產氣方面，果汁壓榨廢水在發(fā)酵第9天結束產氣，發(fā)酵時間較短（圖10）。除了有機負荷較低原因外，廢水中高水解系數的糖類含量較高，因此在發(fā)酵初始便能夠迅速達到產氣高峰。

肉食品加工廢水和果汁壓榨廢水在發(fā)酵啟動第5天和第3天的累計產氣量分別占總產氣量53.8%和63.8%；達到產氣總量80%的時間分別為第8天和第4天。肉食品加工廢水和果汁壓榨廢水的凈累計產氣量分別為3 700 mL和830 mL；其產氣率分別為335.4 mL/gCOD和383.4 mL/gCOD；平均甲烷含量分別為55.8%和35.5%，甲烷產量分別為2 064.8 mL 及294.7 mL，產甲烷率分別為187.2 mL/gCOD和136.1 mL/gCOD。李海濱等[1]總結了我國不同工業(yè)廢水的生物燃氣產氣率，肉食品加工廢水（屠宰）的產氣率為350 mL/gCOD，與本實驗結果相似。目前文獻中對果汁廢水厭氧發(fā)酵的報道，主要針對處理效果指標如COD的去除等，少有關于其生物燃氣潛力的分析。

圖8 肉食品加工廢水日產氣量及累積產氣量Fig. 8 Cumulative and daily biogas production of meat process wastewater

圖9 肉食品加工廢水發(fā)酵甲烷含量Fig. 9 Methane content of meat process wastewater

圖10 果汁廢水日產氣量及累積產氣量Fig. 10 Cumulative and daily biogas production of juice wastewater

圖11 果汁廢水發(fā)酵甲烷含量Fig. 11 Methane content of juice wastewater

2.3 產氣效率評價

發(fā)酵原料的產氣潛力可通過元素分析獲得的理論甲烷產率來評價，但由于難降解成分、抑制發(fā)酵成分的存在，實際甲烷產率通常遠低于理論值。此外，厭氧發(fā)酵過程受到很多因素的影響，如在不同接種物、原料粒徑、營養(yǎng)條件等的條件下獲得的甲烷產率也存在差異[20]。本實驗分析了木薯淀粉渣、木薯桿以及糖蜜酒精廢水的理論甲烷產率、實際甲烷產率、理論沼氣產率、實際沼氣產率、理論甲烷平均濃度和實際甲烷平均體積分數（表4）。

本實驗中木薯淀粉渣、木薯桿和糖蜜酒精廢水的理論甲烷含量低于實際含量，除了上文所提到的殘余硫化物以及部分的CO2與NH3呈結合狀態(tài)，還有可能是由于部分CO2溶解在發(fā)酵液中，提高了產氣中甲烷的濃度。從表4中可知，木薯淀粉渣產氣效果最好，主要是由于該原料中易降解成分的含量較高，但是同樣基于這個原因，木薯淀粉渣在厭氧發(fā)酵中極易酸化，營養(yǎng)結構（C/N）不合理，未經調節(jié)的發(fā)酵可能造成產氣率低下；而對于木薯桿，難以降解的纖維含量較高，因此實際產氣率只有理論值的21.5%；糖蜜酒精廢水則是由于存在對厭氧發(fā)酵有顯著抑制作用的，因此同樣的獲得較低的實際產氣率。因此，為了提高木薯淀粉渣及木薯桿的產氣率，可考慮采用混合發(fā)酵的方法。李東等[9]利用雞糞與稻草的混合發(fā)酵實驗表明，混合厭氧消化的產氣效果優(yōu)于兩種物料的單獨厭氧消化。其原因除了營養(yǎng)結構的優(yōu)化外，禽畜糞便本身含有的大量微生物，能夠加快纖維類物質的水解；而秸稈在發(fā)酵過程中可作為降解性填料，利于厭氧菌膠團的形成，增強了厭氧微生物種群之間的協同作用，從而獲得更好的產氣效果[21]。糖蜜酒精廢水則需要進行等物質的脫除，避免對厭氧發(fā)酵菌群的抑制作用[17]。

表4 不同原料厭氧消化的甲烷產率、沼氣產率和平均甲烷濃度Table 4 Methane and biogas yield, average methane contents of different substrates

3 結 論

實驗研究了典型的輕工業(yè)加工廢棄物在中溫條件下（38℃）的生物燃氣生產潛力。實驗表明，這些輕工加工廢棄物皆為生物燃氣生產的適用原料，其中木薯淀粉渣由于其產氣率高，易降解物質含量高，尤其適合進行厭氧發(fā)酵，但是其與木薯桿都存在營養(yǎng)結構不合理的問題，因此在用作發(fā)酵原料時可以考慮混合發(fā)酵。對于糖蜜酒精廢水來說，需要解決發(fā)酵抑制物的問題，以期獲得更好的發(fā)酵效果。肉類加工廢水也是較好的厭氧發(fā)酵原料，而果汁廢水由于其COD較低可考慮與高濃度有機廢水進行混合發(fā)酵，以獲得更高的產氣率。

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王 瑤（1986-），女，碩士，助理研究員，從事生物質厭氧轉化研究。

袁振宏（1953-），男，博士，研究員，主要從事生物質能研究。

Study on Biogas Production of Typical Organic Wastes from Light Industries

WANG Yao1,2, ZHEN Feng1, SUN Yong-ming1, KONG Xiao-ying1, YUAN Zhen-hong1
(1. Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Abstract:Experiments have been conducted to study the fermentation characteristics and biogas potential of a few typical organic wastes from light industries. Results showed that the biogas yields of cassava dreg, cassava stem, molasses alcohol wastewater, meat processing wastewater and juice wastewater were 623.7 mL/gVS, 208 mL/gVS, 223.0 mL/gCOD, 335.4 mL/gCOD and 383.4 mL/gCOD respectively; the methane yields were 355.1 mL/gVS, 120.6 mL/gVS, 94.7 mL/gCOD, 187.2 mL/gCOD and 136.1 mL/gCOD respectively; the average methane content were 56.9%, 58.0%, 43.0%, 55.8% and 35.5% respectively. These typical organic waste from light industries are found suitable for biogas production. However, due to different characteristics of these substrates, various pretreatment and fermentation technologies should be adapted base on their characteristics therefore better performances can be obtained.

Key words:biogas; anaerobic digestion; feedstock characteristics; typical organic wastes from light industries

作者簡介：

通信作者：?袁振宏，E-mail：yuanzh@ms.giec.ac.cn

基金項目：國家科技支撐計劃（2013BAD22B03）；廣州市科技計劃項目（201508020098）

* 收稿日期：2015-11-17

修訂日期：2015-12-22

文章編號：2095-560X（2016）01-0074-07

中圖分類號：TK6

文獻標志碼：A

doi：10.3969/j.issn.2095-560X.2016.01.012