廣西錳礦區(qū)廢棄地土壤重金屬污染評價

摘要：對廣西3個錳礦區(qū)的廢棄地土壤重金屬含量進行了分析，并對其進行了污染評價。結果表明，3個錳礦恢復區(qū)土壤的Cu、Pb、Cd、Zn、Mn和Cr 6種重金屬元素全量均超過相應廣西土壤背景值，其中Cd含量均超過國家土壤環(huán)境質量二級標準。3個礦區(qū)土壤中的Mn和Zn無顯著差異，Mn含量均大大超過170～1 200 mg/kg適中標準的上限值。從單因子污染指數(shù)來看，Pb、Zn、Cu未對3個礦區(qū)造成污染，Cr為輕微污染，Cd為重污染；綜合污染指數(shù)顯示3個礦區(qū)總污染等級達到了重污染?？梢姡琈n和Cd是這3個礦區(qū)的主要污染元素。

關鍵詞：錳礦區(qū)；重金屬污染；廣西

中圖分類號：X53 文獻標識碼：A 文章編號：0439-8114（2016）03-0575-06

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2016.03.008

Abstract： Extensive soil sampling was conducted from wastelands of three different manganese mines in Guangxi. Heavy metal concentrations were determined and pollution index（Pi） was used to assess the heavy metal contamination.The results showed that the concentrations of Cu、Pb、Cd、Zn、Mn and Cr in three manganese mines were all much higher than the background level of Guangxi，moreover， the concentrations of Cd were even beyond the Class II， according to China environmental quality standard for soils. No significant difference was found in the concentrations of Mn and Zn among the soils from the three mines and the Mn levels all surpassed the upper limit of the moderate range（170～1 200 mg/kg）， which suggested that the mine soils might be polluted by Mn. The values of Pi indicated that the mine soils were not polluted by Pb，Zn and Cu，but slightly polluted by Cr and seriously polluted by Cd. The Nemero indices showed that the total pollution of the three manganese mines reached to heavy pollution level. In conclusion， the three manganese mine wastelands were seriously polluted by Mn and Cd.

Key words：manganese mine；heavy metal contamination；Guangxi

隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展，礦產資源開發(fā)帶來的重金屬對生態(tài)環(huán)境的污染日益嚴重，受到廣泛關注[1-4]。礦產資源的開采為中國經濟發(fā)展做出了巨大貢獻，然而在開采過程中所留下的尾礦、廢棄地、廢渣等會導致重金屬對生態(tài)系統(tǒng)的污染破壞。重金屬在土壤中的殘留期長，土壤微生物不能將其分解，甚至可能通過食物鏈傳遞，嚴重影響人類健康[5]。由于重金屬污染的潛在性、累積性和不可逆性特點，其嚴重后果往往滯后才顯露出來。重金屬含量在生態(tài)系統(tǒng)中不斷累積，毒性不斷增強，導致生態(tài)系統(tǒng)退化，危害人類健康。在貴州省萬山汞礦區(qū)，發(fā)現(xiàn)該礦工人的尿汞和發(fā)汞含量較高，并發(fā)現(xiàn)了極高的汞中毒發(fā)病率[6]；貴州省西部赫章縣媽姑鎮(zhèn)由于礦產活動產生的重金屬空氣污染，已成為職業(yè)病和癌癥的高發(fā)區(qū)，50%的學生體內鉛含量大大超過國家標準[7]。而Cu過剩可引起肝病變、溶血性貧血、小腦運動失調及胃病變等，其中硫酸銅經口服即使微量也會引起中毒[8]。As、Pb、Cd污染被認為是陜西華縣癌癥村致癌的主要原因[9]。因此重金屬污染土壤的修復與治理是當今科學界比較關注的熱點問題之一。

廣西素有“有色金屬之鄉(xiāng)”之稱，區(qū)內共有在冊礦山近7 000多座。據(jù)統(tǒng)計，1999年全區(qū)采礦業(yè)固體廢物產生量517萬t，廢棄土地面積7 576 hm2[10]。因此對礦區(qū)廢棄地重金屬污染調查與評價其潛在風險性，尤其是對已恢復為農業(yè)用途的土壤中的重金屬元素含量的研究，具有重要的現(xiàn)實意義。本研究以廣西全州、板蘇和下雷3個錳礦區(qū)土壤為例，分析了它們的重金屬含量并進行了污染評價，以期為后續(xù)的土壤基質改良和植被恢復以及現(xiàn)有恢復模式的安全性提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

全州錳礦位于廣西壯族自治區(qū)桂林市全州縣紹水鎮(zhèn)（25°52.8′N，110°55.8′E），年平均氣溫17.7 ℃，年平均降雨量1 492.2 mm，年平均日照時間1 488.7 h；板蘇錳礦位于武鳴縣雙橋鎮(zhèn)（23°24′N，108°19.8′E），年平均氣溫21.7 ℃，年平均日照時間1 660 h，年平均降雨量1 300 mm；下雷錳礦位于大新縣下雷鎮(zhèn)（24°54′N，106°40.8′E），年平均氣溫21.3 ℃，年均日照時間1 695 h，年平均降雨量1 267.5～1 479.2 mm。3個礦區(qū)均屬于亞熱帶季風氣候區(qū)，丘陵地貌，地勢低平，土壤類型多為赤紅壤、紅壤，地帶性植被以亞熱帶常綠落葉闊葉混交林為主。

1.2 研究方法

1.2.1 樣品采集與分析 在3個礦區(qū)采集土壤樣品時，根據(jù)礦山開采情況，將整個礦區(qū)分為未開采區(qū)、開采區(qū)、尾礦壩和恢復區(qū)等部分。為減少土壤空間分布不均一性的影響，再根據(jù)相應區(qū)域的地形特點，按直線或梅花型布點法隨機在相應區(qū)域采集3～4個平行樣，每個平行樣品由4～5個子樣混合而成；在各點上用鐵鏟取0～20 cm的土壤，再用木勺將未與鐵鏟接觸的土壤裝入潔凈的聚乙烯塑料袋中，并去除雜草、草根、礫石、磚塊、肥料團塊等雜物。所有樣品封裝后運回實驗室。將采回的土壤樣品風干，去除枯枝落葉、植物根、殘茬、蟲體、石子等雜質，全部過100目尼龍篩，土壤重金屬全量采用濕法-微波消解法。用原子吸收分光光度法（PE-AAnalyst700型）測定Cu、Cr、Cd、Pb、Zn、Mn的含量。

1.2.2 土壤重金屬污染評價 評價方法采用單因子指數(shù)法和內梅羅綜合指數(shù)法，評價標準采用國家土壤環(huán)境質量二級標準和廣西土壤環(huán)境背景值[11]，污染指數(shù)分級標準見表1。

單因子污染指數(shù)法： Pi=Ci/Si

式中，Pi為土壤或農作物中污染物i的單因子污染指數(shù)；Ci為土壤中污染物i的實測數(shù)據(jù)；Si為污染物i的評價標準。

內梅羅綜合污染指數(shù)法：P綜=

式中，P綜為內梅羅綜合污染指數(shù)；Pave為單因子污染指數(shù)的平均值；Pmax為單因子污染指數(shù)的最大值。

2 結果與分析

2.1 錳礦區(qū)土壤重金屬含量

2.1.1 全州錳礦區(qū)土壤重金屬含量 全州錳礦區(qū)各采樣點土壤重金屬含量平均值如表2所示。從總體來看，礦區(qū)土壤各元素全量范圍Cu為 34.70～114.89 mg/kg，Cr 為55.82～512.78 mg/kg，Cd為1.13～34.55 mg/kg，Pb 為30.72～136.56 mg/kg，Zn為75.55～448.08 mg/kg，Mn為3 071.2～165 231.4 mg/kg。全量平均值的大小順序為Mn、Zn、Cr、Pb 、Cu、Cd。各元素含量均值全部超過廣西土壤背景值，其中Mn、Cd含量非常高，分別為其對應廣西土壤背景值的227.1和115.9倍；Zn、Cr、Pb和Cu全量平均值則分別為背景值的4.2、3.0、4.3和2.5倍。與中國土壤環(huán)境質量標準（GB 15618-1995）二級標準相比（Mn未作規(guī)定），礦區(qū)土壤Zn、Pb、Cu全量均值未出現(xiàn)超標，未對該區(qū)土壤造成污染；Cr和Cd全量均超過了該標準，其中Cd含量是二級標準的23.8倍，且已遠遠超過了三級標準（≤1.0 mg/kg），已造成對該區(qū)土壤的嚴重污染；目前土壤環(huán)境質量標準未對Mn元素作出規(guī)定，根據(jù)其他研究表明[12]，土壤中Mn含量的適中標準為170～1 200 mg/kg，則Mn含量已超過此適中標準上限值39.9倍?？梢奙n已成為礦區(qū)重金屬污染元素。

2.1.2 板蘇錳礦區(qū)土壤重金屬含量 板蘇錳礦區(qū)各采樣點土壤重金屬含量平均值如表3所示。從總體來看，礦區(qū)土壤各元素全量范圍Cu為47.02～156.68 mg/kg，Cr為16.25～204.36 mg/kg，Cd為3.05～17.47 mg/kg，Pb為34.04～172.97 mg/kg，Zn為74.9～337.56 mg/kg，Mn為782.9～83 004.7 mg/kg。全量平均值的大小順序為Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd。各元素含量均值均超過廣西土壤背景值，其中Mn、Cd含量分別為廣西土壤背景值的114.6和101.6倍；Zn、Pb、Cu和Cr全量則分別為背景值的3.0、4.5、3.7和1.1倍。與中國土壤環(huán)境質量標準（GB 15618-1995）二級標準相比，礦區(qū)土壤Zn、Pb、Cu全量均值未出現(xiàn)超標，未對該區(qū)土壤造成污染；Cr和Cd全量均超過了該標準，其中Cd含量是二級標準的24.7倍，遠遠超過了三級標準，已造成該區(qū)土壤的嚴重污染。根據(jù)土壤中Mn含量的適中標準上限值1 200 mg/kg，則Mn含量已超過此適中標準上限值16.8倍。由此可見Mn也已成為該礦區(qū)重金屬污染的元素之一。

2.1.3 下雷錳礦區(qū)土壤重金屬含量 下雷錳礦區(qū)各采樣點土壤重金屬含量平均值情況如表4所示。從總體來看，礦區(qū)土壤各元素全量范圍Cu為68.18～132.14 mg/kg，Cr為12.26～237.78 mg/kg，Pb為36.70～67.03 mg/kg，Cd為0.20～7.05 mg/kg，Zn為94.14～251.62 mg/kg，Mn為4 808.68～56 886.9 mg/kg。全量平均值的大小順序為Mn、 Zn、Cr、 Cu、Pb、Cd。各元素含量均值全部超過廣西土壤背景值，Mn含量也非常高，為廣西土壤背景值的160.0倍；Cd含量比全州、板蘇2個礦區(qū)低，但仍是土壤背景值的32.6倍；Zn、Cr、Cu和Pb全量則分別為背景值的2.9、2.0、3.5和2.5倍。與中國土壤環(huán)境質量標準（GB 15618-1995）二級標準相比，礦區(qū)土壤Zn、Cr、Cu、Pb全量均值未出現(xiàn)超標，未對該區(qū)土壤造成污染；Cd全量均超過該標準，其中Cd含量是二級標準的7.9倍，同時也遠遠超過了三級標準（≤1.0 mg/kg），對該區(qū)土壤已造成嚴重污染；其中Cr含量較高，接近污染警戒值。土壤中Mn含量為適中標準上限值1 200 mg/kg的23.4倍。Mn也已成為該礦區(qū)重金屬污染元素。

2.2 3個錳礦恢復區(qū)土壤重金屬含量比較

采用LSD法對3個錳礦區(qū)土壤重金屬全量均值進行顯著性差異比較，結果（表5）表明，板蘇土壤中Cu含量最高，為86.29 mg/kg，全州最低，且顯著低于其他2個礦區(qū)。全州礦區(qū)的Cr含量最高（171.94 mg/kg），且顯著高于板蘇與下雷礦區(qū)。板蘇礦區(qū)的Cd含量最高，為7.41 mg/kg，下雷礦區(qū)的最低，且顯著低于板蘇與全州礦區(qū)。3個礦區(qū)土壤中Cd含量均大大高于廣西土壤背景值，其原因可能是該地區(qū)土壤本身的Cd含量較高。在廣西其他錳礦區(qū)如荔浦[12-14]、平樂[15]、鳳凰[16]、八一[17]也均出現(xiàn)這種情況，且在湖南湘潭錳礦區(qū)也同樣發(fā)現(xiàn)這種情況[18，19]，可能與錳礦的伴生性有關。板蘇礦區(qū)Pb含量最高（89.47 mg/kg），下雷礦區(qū)最低，顯著低于全州、板蘇2個礦區(qū)。全州礦區(qū)的Zn（197.06 mg/kg）、Mn（47 823.8 mg/kg）含量都是最高，且這兩種元素在3個礦區(qū)都無顯著差異。其中Mn的含量都很高，板蘇礦區(qū)最低也有20 175.7 mg/kg，是廣西背景值的116.91倍。不同礦區(qū)土壤的重金屬含量間存在著差異，即不同礦區(qū)的毒性重金屬各有側重，在進行恢復的過程中應針對不同礦區(qū)的特點采取相應的恢復措施，以達到最好的恢復效果。

2.3 錳礦恢復區(qū)土壤重金屬污染評價

2.3.1 全州錳礦區(qū)土壤重金屬污染評價 污染指數(shù)法計算結果見表6。從單因子污染指數(shù)（Pi）看，各元素污染指數(shù)均值大小排序為PCd、PCr、PZn、PCu、PPb；土壤中Cd含量重污染率為100%，污染指數(shù)平均值為23.83，說明該地區(qū)土壤已受到Cd嚴重污染；從各樣點來看，南一礦渣、尾礦壩Ⅱ受到Cr中度污染，油茶地受到Cr輕度污染。南一礦渣、尾礦壩Ⅰ、尾礦壩Ⅱ受到Zn的輕度污染。從內梅羅綜合污染指數(shù)來看，指數(shù)范圍為4.44～66.20，均值為17.26，所有采樣點土壤重金屬的綜合污染指數(shù)的污染等級都屬于重污染，這主要與Cd含量超標嚴重有關。

2.3.2 板蘇錳礦區(qū)土壤重金屬污染評價 板蘇錳礦區(qū)土壤重金屬污染指數(shù)及污染等級見表7。5種重金屬元素的單因子污染指數(shù)范圍PCu為0.32～0.92，PCr為0.11～1.31，PCd為11.53～54.73，PPb為0.15～0.60，PZn為0.39～1.21，其污染程度為PCd>PZn>PCu>PCr>PPb。總體上看，Zn、Cu、Cr、Pb未對礦區(qū)土壤造成污染，除荔枝林地的Cr和尾礦壩Ⅵ的Zn為輕污染外，其他區(qū)域Zn、Cu、Cr、Pb的污染等級均為未污染等級。PCd最大，遠遠大于污染等級的4級，重污染率為100%，污染指數(shù)平均值為25.74，對礦區(qū)土壤造成嚴重污染。內梅羅綜合污染指數(shù)反映5種重金屬的綜合污染狀況，P綜的范圍為8.36～39.53，均值為18.62，污染等級已遠遠超過重污染水平，這主要是Cd對綜合污染指數(shù)貢獻較大造成的。

2.3.3 下雷錳礦區(qū)土壤重金屬污染評價 下雷錳礦區(qū)土壤重金屬污染指數(shù)及污染等級見表8。5種重金屬元素的單因子污染指數(shù)范圍PCu為0.45～0.88，PCr為0.08～1.59，PCd為0.67～23.50，PPb為0.15～0.27，PZn為0.47～1.26，其污染程度為PCd>PCr>PZn>PCu>PPb。從均值上看，Cr、Zn、Cu、Pb未對礦區(qū)土壤造成污染，但開采區(qū)、尾礦壩Ⅰ、尾礦壩Ⅱ、玉米地的Cr和尾礦壩Ⅱ的Zn為輕污染，其他區(qū)域Zn、Cu、Cr、Pb的污染等級均為未污染。PCd最大，重污染率為50%，污染指數(shù)平均值為7.95，與其他2個礦區(qū)相比小很多，這可能與當?shù)氐腻i礦伴生性有關，但仍對礦區(qū)土壤造成重污染。內梅羅綜合污染指數(shù)P綜的范圍為0.63～16.99，均值為5.81，污染等級也已超過重污染水平，但相比其他2個礦區(qū)已小了很多，這主要是由于Cd的污染指數(shù)相對其他兩礦區(qū)較小所致?？梢娫?個礦區(qū)Cd對綜合污染指數(shù)的貢獻相當大，所以在錳礦山恢復中要特別注意。

3 討論

金屬礦產資源開發(fā)必然引起礦區(qū)環(huán)境嚴重的重金屬污染。采礦活動將礦石從地下搬運到地表，并通過選礦和冶煉，使地下一定深度的礦物暴露于地表環(huán)境，改變了礦物的化學組成和物理狀態(tài)，從而使重金屬元素開始向生態(tài)環(huán)境釋放和遷移，并產生嚴重的重金屬污染。礦區(qū)土壤是重金屬污染的重要環(huán)境介質，因此，礦區(qū)土壤重金屬含量很大程度上反映了礦山環(huán)境的重金屬污染狀況，礦區(qū)環(huán)境土壤重金屬污染是金屬礦產資源開發(fā)中污染問題研究的重點[20]。

從土壤重金屬全量看，不同礦區(qū)間存在一定的差異，且3個錳礦區(qū)廢棄地土壤中6種重金屬元素全量均高于廣西土壤背景值，其中Mn、Cd的含量很高。全州礦區(qū)Mn、Zn和Cr含量最高，均值分別達47 823.8、197.06和171.94 mg/kg；Pb、Cu和Cd含量最高的是板蘇礦區(qū)，均值分別為89.47、86.29和7.41 mg/kg 。按照國家土壤環(huán)境質量二級標準 （GB 15618-1995 II pH<6.5） 來看，全州礦區(qū)的Cr、3個礦區(qū)的 Cd均超過污染警戒值，而且Cd含量是土壤質量標準三級標準 （1.0 mg/kg）的2.4～7.1倍，已成為礦區(qū)土壤重污染因子；土壤Mn含量也大大超過170～1 200 mg/kg適中標準的上限值，也成為3個礦區(qū)重金屬污染元素，與廣西荔浦、平樂錳礦區(qū)分析結果相一致[14，15]。廣西3個錳礦恢復區(qū)土壤Cu、Pb和Zn含量相對較低，其余元素含量范圍與之相差不大，與廣西上林縣錳礦區(qū)[21]、大新錳礦污水泄漏區(qū)[22]和鳳凰錳礦區(qū)[16]重金屬含量相比，各元素相差較小。反映出不同錳礦區(qū)重金屬含量之間存在一定的共性，也有一定的差異性，在進行恢復的過程中可針對不同礦區(qū)的特點采取相應的恢復措施，以達到最好的恢復效果。

從3個礦區(qū)來看，尾礦壩受重金屬污染較嚴重，所以尾礦壩是礦山恢復的重點和難點。對于尾礦壩先使用農藝法調節(jié)土壤的pH、有機質、質地等因素，改變土壤重金屬活性，降低其生物有效性，減少對植物毒害，使先鋒植物能進入，使污染土壤向良性發(fā)展。當土壤質地稍變好后再利用植物修復，引入超富集植物或高耐性植物，利用植物吸收、揮發(fā)和固定降低重金屬的毒性，以達到清除污染的目的。在經過多年修復的恢復區(qū)或土壤污染低的地區(qū)可以種植經濟作物，能獲得較好的經濟、社會和環(huán)境效益，但種植食用農作物時仍有較大的風險[23]。因此礦區(qū)以農作物為恢復方式要特別慎重，最好以經濟林木為主，以防止重金屬通過食物鏈轉移到人體中，危害人類健康。

4 結論

以3個錳礦區(qū)土壤重金屬的全量為基礎，使用2種指數(shù)對礦區(qū)廢棄地土壤的重金屬污染情況進行評價，并對3個礦區(qū)污染狀況進行了比較分析。結果顯示，3個錳礦廢棄地土壤的Cu、Pb、Cd、Zn、Mn和Cr 6種重金屬元素全量均超過相應廣西土壤背景值。其中板蘇礦區(qū)土壤的Cu（86.29 mg/kg）、Pb（89.47 mg/kg）和Cd（7.41 mg/kg）含量均為最高，全州礦區(qū)的Cr（171.94 mg/kg）、Zn（197.06 mg/kg）、Mn（47 823.8 mg/kg）含量均為最高。3個礦區(qū)土壤中Cd含量均超過全國土壤環(huán)境質量二級標準， Mn含量大大超過了170～1 200 mg/kg適中標準的上限值，成為3個礦區(qū)重金屬污染元素。從單因子污染指數(shù)看，Pb、Zn、Cu未對3個礦區(qū)造成污染，全州礦區(qū)Cr為輕污染，其他2個礦區(qū)為安全等級，Cd在3個礦區(qū)均為重污染；內梅羅指數(shù)顯示3個礦區(qū)總污染等級達到了重污染。綜上可知，Mn和Cd是這3個錳礦區(qū)的主要污染元素，是影響廢棄地生態(tài)恢復的主要因素。

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