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    單壁碳納米管熱導(dǎo)率幾個(gè)問題的定量描述與分析

    2015-12-05 04:10:06蔣玲芳趙俊紅
    關(guān)鍵詞:碳管單壁管長(zhǎng)

    劉 煜,蔣玲芳,趙俊紅

    (1.河南省電力公司 電力科學(xué)研究院,河南 鄭州 450052;2.中國(guó)民航飛行學(xué)院 洛陽(yáng)分院,河南 洛陽(yáng) 471000)

    熱導(dǎo)率(κ)是單壁碳納米管的重要物性參數(shù)之一,該參數(shù)的研究受到廣泛關(guān)注.由于實(shí)驗(yàn)技術(shù)的困難,通過實(shí)驗(yàn)獲得的熱導(dǎo)率的數(shù)據(jù)不多[1-4],且尚無一致認(rèn)可的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,更未能進(jìn)行多個(gè)影響因素、多種條件下的實(shí)驗(yàn)研究.因此,理論分析和分子動(dòng)力學(xué)模擬就成為熱導(dǎo)率研究的重要手段.熱導(dǎo)率的影響因素有溫度、管長(zhǎng)、管徑、手性、缺陷等[5-10].文獻(xiàn)[5]借助聲子色散關(guān)系研究了熱導(dǎo)率隨溫度的變化;文獻(xiàn)[6]通過求解線性Boltzmann-Peierls聲子輸運(yùn)方程,討論了熱導(dǎo)率與管長(zhǎng)的關(guān)系;文獻(xiàn)[7-10]通過分子動(dòng)力學(xué)模擬分別研究了溫度、管長(zhǎng)、管徑對(duì)碳納米管熱導(dǎo)率的影響;運(yùn)用非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法,文獻(xiàn)[11]研究了碳管中的點(diǎn)缺陷對(duì)熱導(dǎo)率的影響.上述這些研究從不同側(cè)面和不同角度豐富了人們對(duì)碳納米管熱導(dǎo)率的認(rèn)識(shí).

    在現(xiàn)有文獻(xiàn)中,關(guān)于熱導(dǎo)率-溫度關(guān)系曲線在什么條件下能夠達(dá)到峰值存在幾種不同的看法[1,12-13],并且這些看法都是定性分析,未給出定量的計(jì)算結(jié)果和分析論證.熱導(dǎo)率κ會(huì)隨管長(zhǎng)L的增加而增大[9-10],但目前用來描述熱導(dǎo)率的管長(zhǎng)依賴性的指數(shù)關(guān)系式κ=aLα(指數(shù)α>0)[6,9,14],由于熱導(dǎo)率κ隨管長(zhǎng)L的增加而發(fā)散,被認(rèn)為是不太合理的.如果考慮二階或高階三聲子過程,熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加最終應(yīng)當(dāng)趨于有限值[6,15],不過目前還沒有可以恰當(dāng)描述熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加最終趨于有限值的數(shù)學(xué)表達(dá)式.雖然文獻(xiàn)[14]試圖對(duì)指數(shù)關(guān)系式進(jìn)行修正,但結(jié)果不很理想.聲子的平均自由程l是影響熱導(dǎo)率的主要因素之一,但通過數(shù)學(xué)關(guān)系式表達(dá)和分析平均自由程隨溫度和管長(zhǎng)變化,以及平均自由程與輸運(yùn)方式關(guān)系的文獻(xiàn)卻極少.文獻(xiàn)[16]發(fā)現(xiàn),在極低溫度(T<30K)下熱導(dǎo)率與溫度成線性關(guān)系,通過熱導(dǎo)率的基本關(guān)系式κ=cv·v·l/3(其中,cv為單位體積比熱,v為聲子群速度)可建立單壁碳納米管束的熱導(dǎo)率與溫度和聲子平均自由程的函數(shù)關(guān)系,不過該函數(shù)關(guān)系只適合于估算極低溫度下聲子的平均自由程.

    為了定量分析和討論上述問題,作者利用文獻(xiàn)[6,14,17-18]中給出的碳納米管熱導(dǎo)率和比熱數(shù)據(jù),通過擬合的方法分別建立起數(shù)學(xué)關(guān)系式,并利用這些關(guān)系式定量討論κ隨T和L的變化,研究κ-T關(guān)系曲線達(dá)到峰值應(yīng)當(dāng)滿足的條件以及影響峰值位置的因素;提出不同于指數(shù)函數(shù)的描述熱導(dǎo)率的管長(zhǎng)依賴性數(shù)學(xué)表達(dá)式,利用該式描述熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加最終趨于有限值的情形;還定量分析聲子平均自由程l隨T和L的變化,探討κ隨L的增加趨于有限值的原因.

    1 定量關(guān)系式的建立

    根據(jù)聲子氣模型和晶格動(dòng)力學(xué)理論,計(jì)算晶格熱導(dǎo)率的公式為

    其中:κ為熱導(dǎo)率;cv為單位體積比熱;v為聲子的群速度;l為聲子的平均自由程.

    對(duì)于準(zhǔn)一維的碳納米管,式(1)中的系數(shù)1/3應(yīng)當(dāng)去掉[2,14,19],因此,碳納米管的熱導(dǎo)率可由下式計(jì)算

    其中:v對(duì)溫度不敏感,而cv和l則對(duì)溫度非常敏感,二者都是溫度的函數(shù).

    理論研究表明[4-5,7-8],熱導(dǎo)率κ在低溫段會(huì)隨溫度T升高而升高,在高溫段隨溫度T升高而下降,κ-T關(guān)系曲線存在峰值.該文假設(shè)熱導(dǎo)率κ與溫度T具有如下函數(shù)關(guān)系

    其中:a、b為待定參數(shù),可通過數(shù)據(jù)擬合確定.

    文獻(xiàn)[14,17]利用分子動(dòng)力學(xué)模擬得到了(5,5)單壁碳納米管的熱導(dǎo)率隨溫度和管長(zhǎng)變化的數(shù)據(jù).文獻(xiàn)[6]通過求解線性Boltzmann-Peierls聲子輸運(yùn)方程,計(jì)算了不同溫度和管長(zhǎng)條件下(10,0)單壁碳納米管的熱導(dǎo)率.(5,5)和(10,0)兩種碳管雖然手性不同,但管徑比較接近,R(5,5)=0.34nm,R(10,0)=0.39nm.考慮到直徑相同時(shí),手性角對(duì)碳管熱導(dǎo)率影響不大,因此兩種碳管的熱導(dǎo)率數(shù)據(jù)具有一定的可比性[14].

    作者利用文獻(xiàn)[6,14,17]的數(shù)據(jù),通過不同溫度和管長(zhǎng)條件下熱導(dǎo)率數(shù)據(jù)的擬合,得到參數(shù)b=0.003 1.參數(shù)a是管長(zhǎng)L的函數(shù),對(duì)不同管長(zhǎng)時(shí)的a值進(jìn)行擬合,得到a=5.86(L/(L+94)).將參數(shù)a和b的具體形式(或數(shù)值)代入式(3),得到熱導(dǎo)率κ與管長(zhǎng)L和溫度T的關(guān)系式為

    圖1為利用式(4)計(jì)算得到的溫度T=300K時(shí)熱導(dǎo)率κ隨管長(zhǎng)L變化的曲線,計(jì)算值與有關(guān)文獻(xiàn)[14,17]的結(jié)果基本吻合,因此可以利用式(4)進(jìn)行計(jì)算分析.

    比熱是影響熱導(dǎo)率的重要因素之一.文獻(xiàn)[18]討論了單壁碳納米管的比熱性質(zhì),給出了基于聲子譜的(10,10)碳管比熱與溫度的理論關(guān)系曲線(見圖2).為了方便后面的計(jì)算分析,作者利用該曲線的數(shù)據(jù),擬合得到比熱cv隨溫度T變化的關(guān)系式

    其中:kB為Boltzmann常數(shù),M0為碳原子的質(zhì)量.

    圖2給出了(10,10)單壁碳納米管的比熱cv隨溫度T變化的理論曲線和擬合曲線.由圖2可見,擬合曲線與理論曲線基本吻合.碳管的直徑對(duì)比熱有一定影響[18],但影響很小,可以忽略不計(jì),因此在后面的計(jì)算分析中可以直接使用式(5).

    在式(5)中引入碳納米管的密度值ρ,可得單位體積比熱

    其中:ρ可近似取為1.28×106g·m-3[20].

    將式(4)、(6)代入式(2),可得聲子平均自由程l與管長(zhǎng)L和溫度T的函數(shù)關(guān)系為

    根據(jù)文獻(xiàn)[9]給出的(5,5)碳納米管的聲學(xué)聲子模式(包括橫波、縱波和卷曲模式)的群速度進(jìn)行計(jì)算,得到v≈10×103m·s-1.

    2 結(jié)果和討論

    在本節(jié)里,將利用前面建立的幾個(gè)數(shù)學(xué)關(guān)系式,以完整無缺陷的單個(gè)(5,5)單壁碳納米管為例,對(duì)與熱導(dǎo)率有關(guān)的幾個(gè)問題進(jìn)行討論.

    2.1 溫度和管長(zhǎng)對(duì)κ的影響

    利用式(4)繪制了熱導(dǎo)率κ與溫度T和管長(zhǎng)L的關(guān)系曲線圖,如圖3所示.由圖3可見,管長(zhǎng)一定時(shí),熱導(dǎo)率隨溫度升高而提高,在300~400K時(shí)達(dá)到峰值;溫度繼續(xù)升高時(shí),熱導(dǎo)率下降;溫度越高,κ越小,即κ∝1/T;當(dāng)溫度一定時(shí),管長(zhǎng)L越長(zhǎng),熱導(dǎo)率越大.可見式(4)可以較好地描述溫度T和管長(zhǎng)L兩個(gè)因素對(duì)碳納米管熱導(dǎo)率的影響.

    對(duì)于κ-T曲線的峰值位置,有些文獻(xiàn)給出的數(shù)值為85~100K[7,12],有些則在300~400K[4,8,11],至今尚無定論.已有的研究表明,碳管的手性和管徑會(huì)影響峰值位置:對(duì)于鋸齒型碳管,峰值位置隨著碳管直徑的增大向低溫區(qū)移動(dòng)[12];對(duì)于扶手椅型碳管,峰值位置隨著碳管直徑的增大向高溫區(qū)移動(dòng)[8],導(dǎo)致移動(dòng)的機(jī)制目前尚不十分清楚.對(duì)式(4)求κ對(duì)T的一階偏導(dǎo)數(shù)并令其等于零,可求得κ出現(xiàn)峰值的溫度為322.6K,這與文獻(xiàn)[4,8,11]的結(jié)果接近,并且峰值位置與管長(zhǎng)L無關(guān).

    關(guān)于κ在什么條件下達(dá)到峰值,目前尚無一致的觀點(diǎn).有關(guān)文獻(xiàn)[1,12-13]均為定性分析,未用定量的計(jì)算結(jié)果來予以證明.作者利用式(7)對(duì)κ達(dá)到峰值所需滿足的條件作如下計(jì)算分析.

    在低溫條件下,U散射被“凍結(jié)”,可以假設(shè)T=25K時(shí)的聲子平均自由程l等于靜態(tài)長(zhǎng)度lst,即lst=l(T=25K).利用式(7)計(jì)算聲子平均自由程l,然后利用關(guān)系式計(jì)算 U 散射長(zhǎng)度lum.圖4為不同管長(zhǎng)L條件下U散射長(zhǎng)度lum隨溫度T的變化.圖4表明,在所有給定的管長(zhǎng)條件下,U散射長(zhǎng)度lum都隨溫度的升高而下降.

    表1給出了不同管長(zhǎng)和溫度下聲子的靜態(tài)長(zhǎng)度lst和U散射長(zhǎng)度lum.由表1可知,lum隨溫度升高而下降,在T=300K和T=350K時(shí),lum與lst最為接近,根據(jù)文獻(xiàn)[1]的觀點(diǎn),峰值位置應(yīng)該在T=300~350K之間,而前文給出的峰值位置的解析數(shù)值T=322.6K就處在這一溫度范圍內(nèi).上述定量計(jì)算結(jié)果表明,lum≈lst可以作為κ達(dá)到峰值的條件,這也證實(shí)了文獻(xiàn)[1]的假設(shè)是有道理的,對(duì)單壁碳納米管也同樣適用.

    表1 不同管長(zhǎng)和溫度下聲子的靜態(tài)長(zhǎng)度和U散射長(zhǎng)度Tab.1 The static length and U scattering length of phonon at different temperatures and lengths

    表2給出了峰值溫度322.6K時(shí)的聲子平均自由程l和U散射長(zhǎng)度lum的數(shù)據(jù).由表2可知,對(duì)各個(gè)管長(zhǎng),l約為lum的一半.因此,關(guān)于κ達(dá)到峰值的條件,還可以得到如下觀點(diǎn):當(dāng)聲子平均自由程l等于U散射長(zhǎng)度lum的一半時(shí),κ達(dá)到峰值.

    從理論上講,峰值位置需要嚴(yán)格滿足的條件可由式(2)得到.對(duì)式(2)求κ對(duì)T的一階導(dǎo)數(shù),得

    當(dāng)κ達(dá)到峰值時(shí),有dκ/dT=0.滿足dκ/dT=0的條件為

    表2 峰值溫度(T=322.6K)下的聲子平均自由程和U散射長(zhǎng)度Tab.2 The phonon mean free path and U scattering lengths at the peak temperature(T=322.6K)

    利用式(6)~(7)計(jì)算峰值溫度T0=322.6K時(shí)式(9)中的各個(gè)參數(shù),得這些數(shù)據(jù)能滿足式(11).

    這一定量計(jì)算結(jié)果表明,峰值位置不僅取決于cv和l的數(shù)值大小,還與二者隨溫度的變化率密切相關(guān),因此在分析κ達(dá)到峰值所需滿足的條件時(shí),必須把二者隨溫度的變化率考慮在內(nèi).

    2.2 κ的管長(zhǎng)依賴性及其數(shù)學(xué)表達(dá)

    對(duì)于碳管熱導(dǎo)率的管長(zhǎng)依賴性,眾多文獻(xiàn)[6,9,14-15,21]采用理論、實(shí)驗(yàn)和分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)行了研究.結(jié)果表明,熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加而增大,二者具有指數(shù)關(guān)系κ∝Lα.這種指數(shù)關(guān)系造成熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加而發(fā)散,而這種發(fā)散的結(jié)果被認(rèn)為是不合理的.如果考慮二階或高階三聲子過程,熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加最終應(yīng)當(dāng)趨于有限值[6,15].文獻(xiàn)[14]研究發(fā)現(xiàn),指數(shù)關(guān)系式κ=κ0Lα中的指數(shù)α?xí)S著L的增大而降低,并且通過數(shù)據(jù)擬合得出α=2.38L-0.34,因此存在關(guān)系式.這一關(guān)系式避免了發(fā)散的結(jié)果.不過,用該式描述κ隨L的變化時(shí),κ不是隨L的增加而單調(diào)增大直至收斂,而是隨L的增加先是增大,在L=18.93時(shí)出現(xiàn)極大值(可由dκ/dL=0求得),然后κ隨L的增大逐漸減少,最終收斂于κ0.因此,該關(guān)系式也未能合理反映熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加最終趨于有限值的結(jié)果.

    上述研究表明,熱導(dǎo)率會(huì)隨著管長(zhǎng)增加而增大,但是用指數(shù)函數(shù)來描述二者的函數(shù)關(guān)系,不能恰當(dāng)描述收斂的結(jié)果.部分文獻(xiàn)采用指數(shù)函數(shù)的形式來描述κ與L的關(guān)系是因?yàn)椋涸跓崃W(xué)極限下,一維原子鏈的κ與L成指數(shù)關(guān)系κ=κ0Lα[14],將這一關(guān)系用于具有準(zhǔn)1維結(jié)構(gòu)的碳納米管是很自然的.但嚴(yán)格來說,碳納米管具有3維空間結(jié)構(gòu),其原子可在3維空間運(yùn)動(dòng),把適用于1維結(jié)構(gòu)的理論和公式用于具有3維結(jié)構(gòu)的體系,容易造成不合理的結(jié)果.

    作者利用式(4)計(jì)算了不同溫度下熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的變化,結(jié)果見圖5.由圖5可見,熱導(dǎo)率隨著管長(zhǎng)增加而增大,當(dāng)管長(zhǎng)大于100nm后,熱導(dǎo)率隨著管長(zhǎng)增大的幅度逐漸減小,隨著管長(zhǎng)進(jìn)一步增加,熱導(dǎo)率逐漸趨于有限值.這一結(jié)果,與文獻(xiàn)[6]在考慮二階或高階三聲子過程后,熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加而增大并最終趨于有限值的結(jié)果是一致的.

    將式(4)改寫為

    其中:κ0=5.86Te-0.0031T.求κ對(duì)L的一階導(dǎo)數(shù),得

    由式(10)~(11)可知,?κ/?L>0,κ與L的關(guān)系曲線沒有峰值.當(dāng)L→∞,?κ/?L→0,κ→κ0.因此,將κ與L的函數(shù)關(guān)系表示成式(10)的形式,可以避免出現(xiàn)發(fā)散的結(jié)果,并且可以描述κ隨L增加而增大,最終趨于有限值的情形,該有限值即κ0,它只與溫度有關(guān).這意味著當(dāng)管長(zhǎng)L足夠大時(shí),κ僅是溫度T的函數(shù).

    2.3 聲子的平均自由程及聲子的輸運(yùn)

    作者利用式(7)計(jì)算了不同溫度和管長(zhǎng)條件下的聲子平均自由程l,結(jié)果見圖6.由圖6可見,l隨溫度T的升高而下降;溫度T一定時(shí),l隨管長(zhǎng)L的增加而增大.

    圖7a為聲子平均自由程l與管長(zhǎng)L的關(guān)系曲線,圖中對(duì)角線表示l=L.由圖7a可見,溫度一定時(shí),l隨管長(zhǎng)L增加而增大,當(dāng)L大于100nm后,l隨L增大的幅度逐步減小,并且最終趨于有限值.由圖7a還可以看出,在低溫(如25、100K)條件下,隨著管長(zhǎng)增加,聲子平均自由程l從大于管長(zhǎng)L轉(zhuǎn)變?yōu)樾∮诠荛L(zhǎng);當(dāng)管長(zhǎng)較短(如L=10nm)時(shí),隨著溫度升高,聲子平均自由程l也從大于管長(zhǎng)L轉(zhuǎn)變?yōu)樾∮诠荛L(zhǎng).

    圖7b給出了不同溫度下聲子平均自由程l與管長(zhǎng)L的相對(duì)長(zhǎng)度(l/L)隨L的變化情況.由圖7b可見,溫度一定時(shí),管長(zhǎng)L增加會(huì)使l/L迅速下降;管長(zhǎng)一定時(shí),溫度越高,l/L越小.管長(zhǎng)或溫度改變會(huì)使聲子平均自由程l從大于管長(zhǎng)L(l/L>1)轉(zhuǎn)變?yōu)樾∮诠荛L(zhǎng)(l/L<1).當(dāng)溫度較高或管長(zhǎng)較長(zhǎng)時(shí),會(huì)出現(xiàn)l/L?1的情形.一般來說,當(dāng)聲子平均自由程大于體系的尺度時(shí),聲子表現(xiàn)為彈道輸運(yùn);當(dāng)聲子平均自由程與體系的尺度相當(dāng)時(shí),聲子表現(xiàn)為彈道-擴(kuò)散輸運(yùn);當(dāng)聲子平均自由程遠(yuǎn)小于體系的尺度時(shí),聲子表現(xiàn)為擴(kuò)散輸運(yùn)[14,21].因此,當(dāng)溫度或管長(zhǎng)改變,使得聲子平均自由程從大于管長(zhǎng)轉(zhuǎn)變?yōu)樾∮诠荛L(zhǎng)時(shí),聲子的輸運(yùn)方式也會(huì)隨之改變.可用l與L的比值l/L作為表征聲子輸運(yùn)方式的參數(shù),當(dāng)l/L>1時(shí),聲子表現(xiàn)為彈道輸運(yùn);當(dāng)l/L≤1時(shí),聲子的輸運(yùn)為彈道-擴(kuò)散輸運(yùn),l/L越小,擴(kuò)散輸運(yùn)所占比重越大;當(dāng)l/L?1(或l/L→0)時(shí),聲子的輸運(yùn)為擴(kuò)散輸運(yùn).從聲子輸運(yùn)的角度來看熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)的增加最終趨于有限值的現(xiàn)象,可以認(rèn)為:隨管長(zhǎng)L增加,聲子平均自由程l趨于有限值,必然會(huì)使比值l/L→0,此時(shí)聲子的輸運(yùn)近似為完全的擴(kuò)散輸運(yùn).由于聲子擴(kuò)散輸運(yùn)時(shí)熱導(dǎo)率κ不隨L變化[14],所以κ將不隨管長(zhǎng)增加而增大,而將趨于有限值.

    3 結(jié)束語

    (1)該文得出的定量關(guān)系式可以較好地描述溫度T和管長(zhǎng)L對(duì)熱導(dǎo)率κ的影響,κ隨L變化的關(guān)系式也可以合理地描述κ隨L的增加而增大,最終趨于有限值的情形.

    (2)κ-T關(guān)系曲線的峰值位置與cv和l的數(shù)值及二者隨溫度的變化率有關(guān)而與管長(zhǎng)L無關(guān);當(dāng)聲子平均自由程l等于U散射長(zhǎng)度lum的一半時(shí),κ達(dá)到峰值.

    (3)溫度一定時(shí),聲子平均自由程l隨管長(zhǎng)L增加而增大,但增大的幅度逐步減小,并最終趨于有限值.

    (4)聲子的輸運(yùn)方式會(huì)隨溫度和管長(zhǎng)變化而變化.溫度或管長(zhǎng)改變時(shí),聲子平均自由程l從大于管長(zhǎng)L轉(zhuǎn)變?yōu)樾∮诠荛L(zhǎng),聲子的輸運(yùn)從彈道輸運(yùn)轉(zhuǎn)變?yōu)閺椀溃瓟U(kuò)散輸運(yùn);l與L的比值l/L越小,擴(kuò)散輸運(yùn)所占比重越大,熱導(dǎo)率隨管長(zhǎng)增加的幅度越小;當(dāng)l/L→0時(shí),聲子的輸運(yùn)為擴(kuò)散輸運(yùn),熱導(dǎo)率不再隨管長(zhǎng)的增加而增大.

    (5)該文提出的關(guān)系式和分析結(jié)果適用于完整無缺陷的單個(gè)單壁碳納米管.

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