分段γ掃描裝置校準(zhǔn)用桶狀標(biāo)準(zhǔn)源的設(shè)計(jì)

徐利軍 葉宏生 張衛(wèi)東 林 敏 肖雪夫 陳細(xì)林郭曉清 夏 文 陳義珍 陳克勝

1（中國(guó)原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

2（計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102413）

分段γ掃描裝置校準(zhǔn)用桶狀標(biāo)準(zhǔn)源的設(shè)計(jì)

徐利軍1,2葉宏生1,2張衛(wèi)東1林 敏1,2肖雪夫1,2陳細(xì)林1郭曉清1夏 文1陳義珍1陳克勝1

1（中國(guó)原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

2（計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102413）

放射性廢物桶分段γ掃描(Segmented Gamma Scanning, SGS)測(cè)量裝置結(jié)構(gòu)復(fù)雜，其測(cè)量對(duì)象即廢物桶自身的放射性物質(zhì)的分布、組成、活度范圍以及堆積密度等差別較大，若對(duì)每類樣品單獨(dú)進(jìn)行效率刻度，通常需要多個(gè)不同組成和體積龐大的刻度源，從而花費(fèi)大量的時(shí)間和費(fèi)用。通過對(duì)SGS裝置的測(cè)量方法的研究，設(shè)計(jì)出以線狀源法為核心的放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源的基本模型，該模型由單個(gè)與廢物桶相同高度的線狀源插入廢物桶中進(jìn)行旋轉(zhuǎn)測(cè)量形成，優(yōu)點(diǎn)是放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源內(nèi)放射性核素與填充基質(zhì)分開，結(jié)構(gòu)靈活且安全性較高。通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果和蒙特卡羅模擬的結(jié)果進(jìn)行比較，驗(yàn)證其用于量值傳遞的可行性。

廢物桶，分段γ掃描裝置，校準(zhǔn)，標(biāo)準(zhǔn)源

放射性分段γ掃描裝置(Segmented Gamma Scanning, SGS)的主要測(cè)量對(duì)象是放射性廢物桶，其測(cè)量的物理基礎(chǔ)是利用桶內(nèi)各種核素的特征γ射線來分析這些核或放射性廢物中所含核素的種類，再利用這些特征γ射線的強(qiáng)度來計(jì)算我們感興趣的核素的含量或活度[1?3]。隨著我國(guó)核電產(chǎn)業(yè)的發(fā)展以及大量核設(shè)施退役工作的開展，需處理廢物量不斷的增加，SGS裝置由于測(cè)量時(shí)間短和使用成本低的優(yōu)點(diǎn)而備受青睞，對(duì)其進(jìn)行刻度和校準(zhǔn)的需求也隨之日益增多，但該量值溯源過程也存在許多難題[4?5]。首先，被分析樣品的放射性核素和基體材料成分復(fù)雜，對(duì)于儀器進(jìn)行刻度時(shí)，必須首先采用一系列與待測(cè)樣品近似的刻度標(biāo)樣對(duì)此類γ射線無損分析測(cè)量裝置進(jìn)行刻度，制備不同種類的刻度標(biāo)樣將耗費(fèi)大量的時(shí)間和資金；其次，SGS裝置的測(cè)量是建立在各分段均勻分布的基礎(chǔ)上，用于刻度的標(biāo)樣必須已知活度且放射性物質(zhì)的分布必須均勻以減少未知因素，對(duì)于測(cè)量對(duì)象多為固態(tài)填充物的廢物桶樣品而言，很難將放射性核素完全均勻地分散在其內(nèi)部；第三，由于SGS裝置本身比較笨重，檢定或校準(zhǔn)刻度時(shí)只能將廢物桶標(biāo)樣進(jìn)行傳遞量值。放射性廢物桶體積從50 L到400 L不同規(guī)格，以均勻填充法制備的各系列的放射性桶狀標(biāo)準(zhǔn)源在其儲(chǔ)存和運(yùn)輸時(shí)存在著困難。

為解決上述難題，擬將放射性核素集中在線狀源中與廢物桶填充基質(zhì)分開，通過合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)方法的驗(yàn)證，將其作為與均勻填充的放射性廢物桶等效的標(biāo)準(zhǔn)源，從而代替一般的均勻填充的桶狀標(biāo)準(zhǔn)源用于SGS裝置不同樣測(cè)量條件下放射性活度探測(cè)效率的刻度。

1 SGS裝置的建立及基于線狀源的探測(cè)效率刻度原理

典型的SGS裝置主要包括探測(cè)系統(tǒng)（一個(gè)屏蔽準(zhǔn)直的高純鍺探頭以及相關(guān)電子學(xué)設(shè)備）、樣品定位系統(tǒng)（可使被測(cè)樣品桶能自轉(zhuǎn)和縱向上下移動(dòng)）和透射源組件（一個(gè)用于自吸收校正透射源）等三大部分[6]。本項(xiàng)目研究過程中設(shè)計(jì)加工了一套SGS裝置，該裝置將測(cè)量過程中樣品桶的自轉(zhuǎn)和縱向分段移動(dòng)分開，在實(shí)現(xiàn)SGS裝置測(cè)量功能的同時(shí)簡(jiǎn)化了裝置，如圖1所示。在分段γ掃描測(cè)量過程中廢物桶能在旋轉(zhuǎn)平臺(tái)上自動(dòng)旋轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)各分段樣品的均勻化，探頭及準(zhǔn)直器在縱向可上下移動(dòng)，實(shí)現(xiàn)了分段測(cè)量。

SGS裝置是測(cè)量廢物桶時(shí)假設(shè)測(cè)量對(duì)象在水平方向上基質(zhì)與放射性核素的分布是均勻一致的，將被測(cè)物（桶）沿垂直方向設(shè)定為若干段，水平方向勻速旋轉(zhuǎn)被測(cè)物，用γ射線探測(cè)器測(cè)量記錄被測(cè)物內(nèi)放射性核素的γ射線能譜，利用已知探測(cè)器的效率和γ射線能量的函數(shù)關(guān)系，獲得該段被測(cè)物內(nèi)放射性核素的總量[7?8]。對(duì)于SGS裝置的刻度，主要解決其在某一個(gè)分段內(nèi)效率的刻度即可類推至其它分段。在各分段的γ能譜測(cè)量中，γ射線全能峰計(jì)數(shù)率損失包括兩個(gè)方面[5]：一個(gè)是儀器本身由于譜堆積效應(yīng)核電子學(xué)死時(shí)間等原因引起的計(jì)數(shù)率損失；另一種是由于樣品本身對(duì)γ射線的自吸收效應(yīng)引起的計(jì)數(shù)率損失。如果同時(shí)考慮上述兩種計(jì)數(shù)率損失效應(yīng)，則經(jīng)校正后的第i段某種能量γ射線的全能峰計(jì)數(shù)率為：

式中，CRi為第i段廢物桶樣品經(jīng)校正后的γ射線全能峰計(jì)數(shù)率；PRi為第i段樣品的測(cè)量的原始γ射線全能峰計(jì)數(shù)率；CFi(RL)為第i段廢物桶樣品γ譜儀計(jì)數(shù)率損失校正因子；CFi(AT)為第i段廢物桶樣品對(duì)某一能量γ射線的自吸收衰減校正因子。

廢物桶樣品中單個(gè)測(cè)量層中放射性核素的活度Ai可以由式(2)得到，再進(jìn)行加和由式(3)得到整個(gè)廢物桶的總的放射性核素活度A。

式中，N是廢物桶樣品測(cè)量時(shí)所分的段數(shù)；η是待測(cè)放射性核素中發(fā)射的特征峰能量γ射線的發(fā)射率；K是探測(cè)效率，與探測(cè)器的本征效率，被測(cè)γ射線的特征峰能量以及被測(cè)樣品對(duì)γ探頭的立體角等因素有關(guān)，它可以用某種標(biāo)準(zhǔn)樣品在一定條件下進(jìn)行刻度獲得，且在同一分層條件下各層的刻度因子相同。

圖1 典型SGS裝置示意圖1. 透射源組件，2. 廢物桶旋轉(zhuǎn)平臺(tái)，3. 準(zhǔn)直器，4. 高純鍺探頭以及低溫冷卻裝置，5. 探頭升降裝置Fig.1 Sketch of typical SGS device.1. Unit of transmission source, 2. Turntable mechanism for waste drum, 3. Collimator, 4. High purity germanium detector and its cold device, 5. Elevator mechanism for detector

殼源(Shell-Source)法[9?12]是利用線狀源在廢物桶中不同位置上測(cè)得的凈計(jì)數(shù)率進(jìn)行擬合計(jì)算可以得到與一個(gè)相同活度的均勻填充桶等效凈計(jì)數(shù)率。該方法將與桶高相同長(zhǎng)度的線狀源按照平行徑向分布在距離圓心不同的位置上，一般為7個(gè)或以上不同位置。測(cè)量時(shí)線狀源插入其中一個(gè)位置，其余空置位置填充與桶基質(zhì)相同的材料。線狀源的位置分布及測(cè)量時(shí)線狀源與探測(cè)裝置的位置如圖2所示。

圖2 線狀源沿徑向不同測(cè)量位置上的分布(a)和線狀源測(cè)量示意圖(b)Fig.2 Sketch of linear source in different locations along with the radial direction (a) and sketch of linear source in measurement (b).

將線狀源插入桶內(nèi)某個(gè)位置進(jìn)行測(cè)量時(shí)，對(duì)于均勻填充基質(zhì)的廢物桶和自身直徑可忽略不計(jì)的線狀源而言，能量為E的γ射線全能峰凈計(jì)數(shù)率NE(Ri)是線狀源所處位置的函數(shù)，如式(4)：

式中，Ri為所處位置到圓心的距離；aiE為與能量相關(guān)的擬合系數(shù)。

假設(shè)桶的最大半徑為Rmax，若沿半徑0?Rmax分布M個(gè)線狀源，M足夠大，則能量為E的特征峰總的凈峰面積為：

據(jù)積分原理，將不同線狀源插入不同位置后測(cè)量結(jié)果之和除以M，即等于均勻介質(zhì)中分布均勻放射性核素的活度，M趨近于無窮，越與真實(shí)的均勻分布的廢物桶探測(cè)結(jié)果接近。實(shí)際進(jìn)行探測(cè)效率校準(zhǔn)刻度時(shí)，線狀源的位置數(shù)量N≥7即可[9]。

2 放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

基于線狀源的探測(cè)效率刻度方法中放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源，主要有三大部分組成：(1) 裝有放射性溶液的線狀源；(2) 用于放射性線狀源定位的隔板和套管；(3) 填充的基質(zhì)材料與桶殼。放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源的主體結(jié)構(gòu)如圖3所示。

圖3 放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Sketch of reference source for radioactive waste drum.

裝有γ放射性核素溶液的容器固定在線狀源支架內(nèi)。該支架為有機(jī)玻璃材質(zhì)，由可放置兩個(gè)放射性溶液容器（10 mL圓柱體）的小支架組裝而成，可任意組裝拆卸以適用于不同體積的廢物桶（50 L、208 L、400 L）。每個(gè)小支架上方伸出部分為螺栓，下部凹進(jìn)部分為螺母，相互間可緊密配合，以保證各放置位置的距離相同減少間隔位置差異對(duì)校準(zhǔn)結(jié)果的影響。每個(gè)小支架為半開形狀，便于放射性容器的取放，且放置位置有一定的深度用于容器的固定，便于廢物桶整體進(jìn)行旋轉(zhuǎn)測(cè)量時(shí)防止出現(xiàn)跌落，另一方面盡量減少固定綁帶引入不同填充材質(zhì)。放射性容器內(nèi)的放射性溶液的體積通過稱量法保持一致并進(jìn)行蠟封，盡量減少溶液揮發(fā)而導(dǎo)致體積的變化帶來校準(zhǔn)結(jié)果的偏差。

為獲得放射性接近均勻一致分布的廢物桶，每次測(cè)量時(shí)平行于廢物桶軸向插入同樣強(qiáng)度的放射性線狀源。假設(shè)在環(huán)形塊的中間插入線狀源，即形成放射性分布均勻的單個(gè)環(huán)形塊體積。按照式(6)確定線狀源位置：

式中，Si為第i個(gè)線狀源位置距離圓心距離；i為0?m，cm；m為線狀源位置總數(shù)；a為廢物桶半徑，cm。

線狀源的位置由隔板和套管確定，距離放射性廢物桶中心不同半徑處。根據(jù)填充基質(zhì)材料的密度和原子序數(shù)的不同，選擇不同套管個(gè)數(shù)放置線狀源。若以每根套管的中心軸線與廢物桶中心軸線形成一個(gè)平面（重合除外），則相鄰平面間的角度相同，如圖2所示，避免標(biāo)準(zhǔn)源廢物桶進(jìn)行旋轉(zhuǎn)測(cè)量時(shí)，出現(xiàn)不同角度由于密度變化較大而使γ射線自吸收衰減變化較大，造成模擬結(jié)果與實(shí)際均勻廢物桶差別較大。

由于放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源內(nèi)放射性核素與填充基質(zhì)分開，填充基質(zhì)可根據(jù)測(cè)量樣品隨時(shí)改變減少制備標(biāo)準(zhǔn)樣品所花費(fèi)的時(shí)間和精力；放射性溶液的種類和活度也可以根據(jù)目標(biāo)樣品不同而改變。線狀源可抽出單獨(dú)儲(chǔ)存或運(yùn)輸，從而減少量值傳遞過程中的放射性物質(zhì)泄漏的風(fēng)險(xiǎn)和確保安全。

3 實(shí)驗(yàn)測(cè)量與蒙特卡羅驗(yàn)證

3.1 線狀源制備的廢物桶的實(shí)驗(yàn)測(cè)量

SGS裝置的測(cè)量原理是基于各個(gè)分段內(nèi)基質(zhì)材料和放射性核素是均勻一致的。因此，理想的放射性廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源是填充材料與放射性物質(zhì)分布在各層內(nèi)絕對(duì)分布均勻。實(shí)際中只有放射性水溶液接近該理想源。為驗(yàn)證該方法制備的放射性標(biāo)準(zhǔn)廢物桶與均勻填充放射性廢物桶的等效性，選用水作為填充基質(zhì)。

線狀源廢物桶填充介質(zhì)為水，為更好地比較測(cè)量結(jié)果，選擇9個(gè)套管位置的隔板裝配廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源，線狀源分別放置在距離圓心為6.6 cm、11.4 cm、14.8 cm、17.5 cm、19.8 cm、21.9 cm、23.8 cm、25.8 cm和26.4 cm處。測(cè)量時(shí)廢物桶旋轉(zhuǎn)，線狀源插入其中一個(gè)套管中，其它位置的套管填充水。待測(cè)γ核素為152Eu，將制備好的標(biāo)準(zhǔn)廢物桶放置在圖1所示的SGS裝置中測(cè)量。

152Eu的特征峰能量選121.8 keV、344.3 keV、778.9 keV、964.1 keV、1 112.1 keV和1 408 keV，測(cè)量得到各個(gè)特征峰的凈計(jì)數(shù)。將式(4)移項(xiàng)整理得：

同一個(gè)特征峰下不同位置的凈峰面積的對(duì)數(shù)以離圓心的距離為變量，即按式(7)中LN[NE(Ri)]?Ri作圖并進(jìn)行擬合，見圖4。擬合結(jié)果中線性相關(guān)系數(shù)R2為0.999 2?0.999 6，由此可見線狀源廢物桶的設(shè)計(jì)基本滿足要求，根據(jù)不同點(diǎn)的擬合得到的函數(shù)關(guān)系可以計(jì)算得到均勻桶的分布。由于線狀源支架、套管、隔板以及放射性溶液容器存在，而與理想狀態(tài)的線狀源廢物桶有差異，需通過實(shí)驗(yàn)對(duì)其影響進(jìn)行扣除。

按照上述方法得出擬合函數(shù)后，按照微分的思想，對(duì)NE(Ri) (i=1, 2, 3, …, 27)按照Ri從0.5?R等距離進(jìn)行插值計(jì)算，即R1=0.5 cm，R2=1.5 cm，…，R27=27.5 cm（廢物桶內(nèi)徑R為28.3 cm）。將各點(diǎn)的計(jì)算結(jié)果再進(jìn)行加權(quán)平均如下：

圖4 距離圓心不同位置時(shí)LN[NE(Ri)]?Ri函數(shù)關(guān)系Fig.4 Function of LN[NE(Ri)]?Ri in different distances from the center.

將峰面積按照式(8)計(jì)算得出其等效于均勻廢物桶特征峰處的凈峰面積計(jì)數(shù)率，按照式(2)可求得不同能量下該SGS裝置的探測(cè)效率Eeff如圖5所示。

圖5 利用線狀源桶得到的SGS裝置探測(cè)效率Fig.5 Detect efficiency of SGS device calculating by linear source.

由圖5可知SGS裝置的探測(cè)效率曲線與一般的高純鍺探頭的效率曲線存在差異，這其中主要是由于廢物桶是一個(gè)相對(duì)較大的體源，SGS裝置中的探頭被準(zhǔn)直，在縱向分層中存在著張角而造成的。

3.2 水均勻廢物桶測(cè)量的模擬計(jì)算

為驗(yàn)證基于線狀源的探測(cè)效率刻度方法，需制備水均勻放射性廢物桶，該工作暫未開展，擬通過蒙特卡羅(Monte Carlo, MC)方法模擬計(jì)算上述測(cè)量條件下水均勻放射性廢物桶的探測(cè)效率。

對(duì)于高純鍺(High Purity Germanium, HPGe)一類的探頭一般廠家給出的探測(cè)器晶體尺寸與實(shí)際有差異，同時(shí)本征效率實(shí)際值與理論值也存在差異，需要設(shè)計(jì)一個(gè)調(diào)整方案，精確確定探測(cè)器晶體幾何尺寸，使得在整個(gè)能量范圍內(nèi)蒙特卡羅計(jì)算得到探測(cè)效率與實(shí)驗(yàn)結(jié)果在誤差范圍內(nèi)達(dá)到一致。在對(duì)SGS裝置進(jìn)行模擬計(jì)算前需對(duì)探頭進(jìn)行探頭本征效率的測(cè)量和模擬計(jì)算以建立準(zhǔn)確的探頭模型。

在建立上述探頭模型的基礎(chǔ)上，水均勻廢物桶以及SGS裝置的簡(jiǎn)化結(jié)構(gòu)模型見圖6。蒙特卡羅模擬計(jì)算軟件采用FLUKA2011.2b，在EM-CASCA模式下運(yùn)行，只考慮光子與電子的耦合輸運(yùn)。FLUKA標(biāo)準(zhǔn)卡的輸入中源項(xiàng)的描述不含體源，因此需對(duì)利用SOURCE卡外接自編的源項(xiàng)程序進(jìn)行計(jì)算。

圖6 水均勻廢物桶測(cè)量的模擬Fig.6 Simulation of measurement for uniform water drum.

各個(gè)能量點(diǎn)的計(jì)算效率以及與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果比較如圖7所示，其中EX為實(shí)驗(yàn)測(cè)量點(diǎn)。

圖7 兩種計(jì)算方法所得的探測(cè)效率比較Fig.7 Comparison of detect efficiency by two calculation methods.

可見，除低能點(diǎn)外兩種方法計(jì)算的探測(cè)效率結(jié)果較接近，證明利用線狀源廢物桶模擬均勻基質(zhì)填充廢物桶是可行的，其中存在的差別原因如下：(1)線狀源廢物桶中桶內(nèi)填充基質(zhì)除水外還包含套管、隔板、線狀源支架、盛放射性溶液的器皿等，與水均勻填充放射性廢物桶不同；(2) 放射溶液集中在線狀源的小瓶中，測(cè)量過程由于廢物桶的旋轉(zhuǎn)對(duì)探頭張角的變化與水均勻桶對(duì)探頭張角的變化不完全相同；(3) 蒙特卡羅計(jì)算與實(shí)際實(shí)驗(yàn)存在的差異；(4)從圖7中可以看出，低能點(diǎn)尤其是121 keV處的差異較大，其原因是本實(shí)驗(yàn)采用密度為1.0 g·cm?3的水作為填充介質(zhì)，該能量γ光子的透射率為0.00014，超出SGS裝置的適用范圍[5]（透射率T＞0.001），實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果中自吸收修正誤差較大。

4 結(jié)語(yǔ)

通過線狀源法桶狀標(biāo)準(zhǔn)源實(shí)際測(cè)量結(jié)果與水均勻桶的蒙特卡羅模擬計(jì)算結(jié)果的比較，可知利用線狀源法制備的廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源是可以取代均勻填充廢物桶用于SGS裝置的刻度。桶狀標(biāo)準(zhǔn)源中的支架、容器等改變均勻性的影響因素可通過SGS裝置自帶的透射源進(jìn)行修正。

為進(jìn)一步驗(yàn)證該線狀源法桶狀標(biāo)準(zhǔn)源在SGS裝置校準(zhǔn)中的應(yīng)用，擬制備208 L的放射性水溶液填充的廢物桶標(biāo)準(zhǔn)源，將兩種類型的標(biāo)準(zhǔn)源的校準(zhǔn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，驗(yàn)證其可行性后即可推廣應(yīng)用于不同填充基質(zhì)的廢物桶，相關(guān)研究工作正在進(jìn)行中。

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CLC TL84

Design of reference radioactive source of waste drum used in calibration of segmented gamma scan device

XU Lijun1,2YE Hongsheng1,2ZHANG Weidong1LIN Min1,2XIAO Xuefu1,2CHEN Xilin1GUO Xiaoqing1XIA Wen1CHEN Yizhen1CHEN Kesheng1

1(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)
2(National Key Laboratory for Metrology and Calibration Techniques, Beijing 102413, China)

Background: Segmented Gamma Scanning (SGS) device for radioactive waste barrel has complex structure and many kinds of measurement objects different in their constitution, distribution, range of radioactivity, bulk density, etc. Purpose: If the device for each sample was individually scaled, usually multiple different compositions and cumbersome calibration sources were required, which would cost a lot of time and money. So a reference source with appropriate design is required at first. Methods: Based on the study of calibration methods and Monte Carlo (MC) calculations for waste drums scanning devices, the basic model of reference source for radioactive waste barrels was established. Results: Reference source is composed of a waste barrel rotating in measurement and a linear source which inserted in it and the same height as the barrel. It is the advantage that radioactive material is separated from filling matrix in the barrel and of flexible structure as well as high security. Conclusion: The experimental measurements and MC simulation results are in great agreement especially in high energy point above 344.3 keV. It proves that the reference source can be used in value transfer for SGS devices.

Waste drums, SGS device, Calibration, Reference source

TL84

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050502

徐利軍，男，1980年出生，2006年于中國(guó)原子能科學(xué)研究院獲碩士學(xué)位，從事電離輻射計(jì)量領(lǐng)域研究

2015-02-11，

2015-03-06