梅華平 吳慶生 韓騫 陳建偉 黃群英 吳宜燦

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鉛鉍堆嬗變?nèi)剂铣醪竭x型與分析

梅華平 吳慶生 韓騫 陳建偉 黃群英 吳宜燦

（中國(guó)科學(xué)院中子輸運(yùn)理論與輻射安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室中國(guó)科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所 合肥230031）

分離嬗變目前看來(lái)是次錒系核素回收和處理的比較可行路徑，嬗變?nèi)剂涎芯恳彩堑谒拇四芟到y(tǒng)和先進(jìn)核燃料循環(huán)技術(shù)的研究熱點(diǎn)。本文簡(jiǎn)要?dú)w納了嬗變?nèi)剂涎芯康闹饕攸c(diǎn)以及當(dāng)前國(guó)內(nèi)外的研究現(xiàn)狀，建議我國(guó)大力發(fā)展相關(guān)技術(shù)，特別是快堆嬗變?nèi)剂稀４送?，通過(guò)分析鉛鉍快堆/加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)(Accelerator Driven Sub-critical System, ADS)的特點(diǎn)和傳統(tǒng)快堆燃料性質(zhì)，得出氮化物嬗變?nèi)剂鲜悄壳般U鉍堆嬗變?nèi)剂蟽?yōu)選方案的結(jié)論。對(duì)中國(guó)科學(xué)院正在建設(shè)的ADS嬗變系統(tǒng)，期望未來(lái)考慮開(kāi)展氮化物燃料的輻照和嬗變性能測(cè)試。

鉛鉍堆，嬗變，燃料，次錒系核素，氮化物燃料

核燃料循環(huán)產(chǎn)生大量放射性廢物，對(duì)自然界和人類(lèi)構(gòu)成長(zhǎng)期環(huán)境威脅。一個(gè)典型的1000 MW輕水反應(yīng)堆，每年產(chǎn)生20?30 t乏燃料，其中約1%wt為钚和次錒系核素(Minor Actinides, MA)。盡管MA（主要是Np、Am、Cm的同位素）僅占乏燃料的很小份額，但卻是乏燃料長(zhǎng)期放射性毒性和釋熱的主要來(lái)源，因此回收和處理MA具有重要意義。

分離嬗變目前看來(lái)是MA回收和處理的比較可行路徑，被世界各國(guó)和組織廣泛研究。嬗變MA通常需要將其與燃料一體化制備成含次錒系核素的嬗變?nèi)剂希∕A燃料）。這種MA燃料由于次錒系核素增加的放射性劑量、釋熱和物理化學(xué)性質(zhì)影響，對(duì)傳統(tǒng)的燃料選型和設(shè)計(jì)提出了挑戰(zhàn)[1]。

MA燃料類(lèi)型選擇一般取決于反應(yīng)堆或嬗變靶系統(tǒng)，不同的反應(yīng)堆有不同的最佳MA燃料類(lèi)型。鉛基反應(yīng)堆由于具有良好的中子學(xué)、熱工水力以及安全特性，被選為第四代核能系統(tǒng)、加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)(Accelerator Driven Sub-critical System, ADS)的主要候選堆型[2]。中國(guó)鉛基研究實(shí)驗(yàn)堆 (China LEAd-based Research Reactor, CLEAR-I)已被確定為中國(guó)科學(xué)院“未來(lái)先進(jìn)核裂變能-ADS嬗變系統(tǒng)”戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)的主選堆型，未來(lái)鉛鉍堆嬗變?nèi)剂线x型是ADS嬗變研究的重點(diǎn)科學(xué)問(wèn)題。

本文調(diào)研歸納了國(guó)外MA燃料研究的主要特點(diǎn)和世界各國(guó)和組織當(dāng)前的研究進(jìn)展。這些研究項(xiàng)目包括法國(guó)原子能委員會(huì)(Atomic Energy and Alternative Energies Commission, CEA)的SPIN項(xiàng)目、日本原子能機(jī)構(gòu)(Japan Atomic Energy Agency, JAEA)和中央電力研究所(Central Research Institute of Electric Power Industry, CRIEPI)的OMEGA項(xiàng)目、俄羅斯原子反應(yīng)堆研究所(Research Institute of Atomic Reactors, RIAR)的DOVITA項(xiàng)目和美國(guó)能源部(Department of Energy, DOE)的AFCI計(jì)劃等[3?7]。并在此基礎(chǔ)上對(duì)鉛鉍堆嬗變?nèi)剂线M(jìn)行了初步選型，提出氮化物燃料是鉛鉍堆嬗變?nèi)剂系膬?yōu)選方案。

1 MA燃料介紹

1.1 傳統(tǒng)快堆燃料

快堆共發(fā)展了金屬、氧化物、氮化物、碳化物4種燃料類(lèi)型，4種燃料材料性質(zhì)見(jiàn)表1。從表1可以看出，金屬燃料熱導(dǎo)率和易裂變?cè)用芏茸罡撸?、钚和鋯金屬在液態(tài)鉛或鉛鉍合金中都有一定的溶解度。氧化物燃料是當(dāng)前商業(yè)核電站應(yīng)用最廣泛的燃料類(lèi)型，缺點(diǎn)是熱導(dǎo)率低，但其高的固相線溫度可部分彌補(bǔ)熱導(dǎo)率低的影響，此外混合鈾钚氧化物燃料(Mixed Oxide, MOX)與液態(tài)鉛或鉛鉍合金相容性好。氮化物燃料具有高鈾密度、高熱導(dǎo)率、高固相線溫度、輻照穩(wěn)定性好、中子慢化能力低與液態(tài)鉛鉍合金相容性好的特點(diǎn)，缺點(diǎn)是必須用15N同位素替換14N，避免反應(yīng)堆內(nèi)14N(n,p)14C反應(yīng)產(chǎn)生大量的放射性14C核素，此外制造工藝比較復(fù)雜，需要干法后處理技術(shù)。碳化物燃料也具有高鈾密度、高熱導(dǎo)率、與液態(tài)鉛和鉛鉍合金相容性好的特點(diǎn)，碳化物燃料固相線溫度比氮化物低，熱導(dǎo)率相近，也存在制造工藝復(fù)雜和后處理技術(shù)不成熟的問(wèn)題，碳化物燃料化學(xué)性質(zhì)較活潑，特別是钚的碳化物，高溫易分解，此外碳化物燃料還存在包殼材料滲碳問(wèn)題。

表1 四種燃料材料性質(zhì)[8]

1.2 MA燃料

在傳統(tǒng)燃料中適當(dāng)添加MA即可制得MA燃料。MA燃料的制備具有高輻射防護(hù)要求、須與后處理工藝兼容、高安全服役性能、镅易揮發(fā)4大技術(shù)挑戰(zhàn)。

基于燃料的微結(jié)構(gòu)，MA燃料可分為均一化燃料和異構(gòu)燃料。均一化燃料中MA和U、Pu元素均勻分布，異構(gòu)燃料中MA和易裂變核素分別分布在惰性基體中。均一化燃料包括金屬、氧化物、氮化物、碳化物和熔鹽等，異構(gòu)燃料主要包括密實(shí)顆粒燃料和包覆顆粒燃料，密實(shí)顆粒燃料研究較少，主要是俄羅斯RIAR在研究，包覆顆粒燃料則主要在高溫氣冷堆、超高溫堆中應(yīng)用。因此本文主要介紹均一化燃料。

MA金屬燃料的制造和輻照測(cè)試結(jié)果已經(jīng)證實(shí)MA金屬燃料基本可行。在EBR-II，超過(guò)39 000根金屬燃料棒在熱室中被遠(yuǎn)程制造，金屬燃料乏燃料也已經(jīng)建立工程規(guī)模的干法后處理，金屬燃料和電精煉干法后處理流程組合，可實(shí)現(xiàn)快堆系統(tǒng)的緊密模塊化。目前研究最多的金屬燃料是鋯金屬基體，添加鋯作為合金劑可降低包殼腐蝕，但U-Pu-Am-Np-Cm-Zr多組分合金體系的相平衡知識(shí)還缺乏，混溶和形成不均勻顯微組織的影響有待評(píng)估[9?10]。

在輕水堆和快堆中，都可以將MA添加到氧化物燃料中進(jìn)行嬗變。目前MOX燃料制造已經(jīng)工業(yè)化，MA氧化物固溶體燃料制造可通過(guò)類(lèi)似的共研磨或者共沉淀過(guò)程。MA氧化物燃料的共轉(zhuǎn)化工藝、新方法（如滲透工藝）制造MA氧化物燃料、MA-MOX燃料的輻照實(shí)驗(yàn)均已開(kāi)展研究[11?12]。氧化物燃料的缺點(diǎn)是熱導(dǎo)率低導(dǎo)致燃料中心線溫度高，增加MA后熱導(dǎo)率將進(jìn)一步下降。

MA氮化物燃料具有高熱導(dǎo)、高錒系元素密度和簡(jiǎn)單相平衡。目前主要采用碳熱還原氧化物的技術(shù)制造了NpN、(Np,Pu)N、(Np,U)N、AmN、 (Am,Y)N、(Am,Zr)N、(Cm,Pu)N、(Pu,Zr)N、TiN+PuN等，發(fā)現(xiàn)NpN、PuN、AmN、CmN與NaCl有類(lèi)似晶體結(jié)構(gòu)，并可形成固溶體，從而容納大范圍錒系組成，此外AmN、CmN有吸水特征，也與氧反應(yīng)，因此需在惰性氣氛中操作處理MA氮化物燃料[13?15]。

MA碳化物燃料也具有高熱導(dǎo)、高錒系密度和預(yù)期的簡(jiǎn)單相平衡特點(diǎn)。超過(guò)470根混合碳化物燃料棒在EBR-II堆和超過(guò)200根混合碳化物燃料棒在FFTF堆被輻照；超過(guò)70% PuC含量的混合碳化物燃料，被FBTR作為驅(qū)動(dòng)燃料，這些燃料使用的最大燃耗為150 MWd?kg?1，退役的高燃耗乏燃料被成功后處理[8]。MA碳化物燃料的缺點(diǎn)是燃料腫脹率大，導(dǎo)致芯包間隙過(guò)早閉合，因此混合碳化物燃料棒須設(shè)計(jì)大的芯包間隙和低密度的燃料，此外包殼滲碳在EBR-II輻照的316SS 包殼管中被觀察到[10]。

熔鹽燃料耐高溫、耐輻照、燃耗深、流動(dòng)和傳熱性能好。研究表明，熔鹽堆使用PuF3和MA作為啟動(dòng)燃料的概念可行，不同的熔融氟化鹽中，考慮堆容器材料的穩(wěn)定性，熔鹽氧化還原電勢(shì)與穩(wěn)定區(qū)域三價(jià)钚對(duì)應(yīng)。但PuF3、AmF3、CmF3、NpF3和稀土在氟鹽混合物中溶解度有限，超過(guò)溶解度后往往有共沉淀趨勢(shì)[8,10]。

1.3 國(guó)外MA燃料研究概況

國(guó)外開(kāi)展MA燃料研究的國(guó)家和地區(qū)包括歐盟、日本、美國(guó)和俄羅斯等，各國(guó)MA燃料的主要研究項(xiàng)目、研究機(jī)構(gòu)和研究情況[10,16?21]見(jiàn)表2。

表2 MA燃料主要研究機(jī)構(gòu)和研究?jī)?nèi)容

從表2可以看出，MA燃料研究多采用合作機(jī)制，其中最活躍的研究機(jī)構(gòu)是法國(guó)CEA；被研究最多的燃料為MA-MOX燃料，其次是MA氮化物；對(duì)于MA-MOX燃料，不同Am、Np、Cm成分組合和氧計(jì)量比下的嬗變?nèi)剂媳谎芯?，包括燃料的制造工藝、物理化學(xué)性質(zhì)以及中子輻照性能；對(duì)于MA氮化物燃料，主要研究了碳熱還原法制備氮化物燃料的技術(shù)，并開(kāi)展了少量輻照性能測(cè)試；開(kāi)展MA燃料輻照測(cè)試的反應(yīng)堆主要是快堆和高通量堆，尤其是快堆。

1.4 鉛冷快堆燃料設(shè)計(jì)

表3給出了各國(guó)鉛基堆燃料的設(shè)計(jì)方案[22?35]，可看出鉛基堆燃料設(shè)計(jì)多選擇氮化物，16個(gè)鉛基快堆中，12個(gè)反應(yīng)堆選擇了氮化物燃料，燃料成分中含有MA的BREST-OD-300、 BREST-1200、ELSY堆全都選擇了氮化物燃料。

表3 各國(guó)鉛基堆燃料設(shè)計(jì)方案

2 鉛鉍堆嬗變?nèi)剂铣醪竭x型

2.1 鉛鉍堆特點(diǎn)

鉛鉍冷卻劑優(yōu)于鈉冷卻劑的硬中子譜和安全物性，使其成為ADS嬗變系統(tǒng)的重要選擇方案。中國(guó)鉛基研究實(shí)驗(yàn)堆CLEAR-I已被確定為中國(guó)科學(xué)院“未來(lái)先進(jìn)核裂變能-ADS嬗變系統(tǒng)”戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)的主選堆型[2]。鉛鉍快堆/ADS系統(tǒng)的主要特點(diǎn)包括中子能譜硬、與水和空氣不劇烈反應(yīng)、冷卻劑密度高、導(dǎo)熱能力好、自然對(duì)流能力強(qiáng)等[36?47]。

鉛鉍堆對(duì)嬗變?nèi)剂系男阅芤?，除了快堆燃料普遍意義上的高熔點(diǎn)、高熱導(dǎo)率、高固相線溫度、輻照穩(wěn)定性好、中子慢化能力低等特點(diǎn)外，還要求燃料與液態(tài)鉛鉍合金化學(xué)相容性好，此外燃料應(yīng)具有高的有效密度以減少鉛鉍浮力的影響。

對(duì)于鉛鉍ADS系統(tǒng)，由于嬗變需要高通量的中子密度，對(duì)燃料的導(dǎo)熱能力要求更高，此外質(zhì)子束流的功率不穩(wěn)定性，需要燃料和冷卻劑有更大的熱容，ADS乏燃料的高釋熱和高輻射使得嬗變?nèi)剂蠎?yīng)易于干法后處理。

2.2 鉛鉍堆嬗變?nèi)剂线x擇

MA燃料選擇一般取決于擬應(yīng)用的反應(yīng)堆或嬗變靶系統(tǒng)，不同反應(yīng)堆如輕水堆、快堆、高溫氣冷堆或ADS系統(tǒng)有不同的適用MA燃料。依據(jù)鉛鉍堆對(duì)燃料的服役性能要求[3,23?24,32]，表4給出了其適用的MA燃料選擇。由于MA燃料物性數(shù)據(jù)較少，且不同配比和組成的燃料物化性質(zhì)都存在一定差異，因此表4的分析基于傳統(tǒng)快堆燃料物性。

表4 鉛鉍堆和ADS系統(tǒng)的燃料服役要求與選擇

綜合對(duì)比發(fā)現(xiàn)，氮化物燃料具有與液態(tài)鉛鉍合金相容性好、密度高、輕元素含量低、導(dǎo)熱好、熱容大、耐輻照、需要干法后處理等特點(diǎn)，與鉛鉍快堆/ADS系統(tǒng)對(duì)MA燃料的服役要求較好吻合，即氮化物燃料相對(duì)適合于鉛鉍快堆/ADS系統(tǒng)。這與從現(xiàn)有鉛基堆燃料設(shè)計(jì)方案中總結(jié)的規(guī)律一致，此外實(shí)驗(yàn)已經(jīng)證實(shí)超鈾元素氮化物NpN、PuN、AmN 和 CmN與NaCl 有類(lèi)似的典型晶體結(jié)構(gòu)[15]，Np-Pu-Am-Cm氮化物可形成固溶體，已研制的MA氮化物燃料也表現(xiàn)了好的熱導(dǎo)率和熱膨脹性能，因此本文初步認(rèn)為氮化物MA燃料是目前鉛鉍堆嬗變?nèi)剂系膬?yōu)選方案。

3 結(jié)語(yǔ)

近年來(lái)，MA燃料研究引起廣泛關(guān)注，特別是選擇了閉式燃料循環(huán)策略的國(guó)家。MA的加入對(duì)傳統(tǒng)燃料的反應(yīng)性和物理化學(xué)性質(zhì)有一定影響。目前，人們已經(jīng)制造了一些MA燃料并進(jìn)行了測(cè)試，但更多研究還有待開(kāi)展以證明其安全性。

本文通過(guò)調(diào)研歸納國(guó)外MA燃料研究情況，并對(duì)鉛鉍堆和傳統(tǒng)快堆燃料性質(zhì)進(jìn)行簡(jiǎn)要分析，有如下觀點(diǎn)和想法：(1) MA嬗變?nèi)剂涎芯渴菄?guó)際上的研究熱點(diǎn)，中國(guó)選擇了閉式循環(huán)策略，也應(yīng)該大力發(fā)展相關(guān)技術(shù)，特別是快堆嬗變?nèi)剂希?2) 以氮化物形式存在的MA燃料，可作為鉛鉍堆嬗變?nèi)剂蟽?yōu)選方案，中國(guó)科學(xué)院正在建設(shè)的ADS嬗變系統(tǒng)，應(yīng)考慮未來(lái)可用于開(kāi)展氮化物燃料的輻照和嬗變性能測(cè)試；(3) MA嬗變?nèi)剂涎芯侩y度極大，在我國(guó)當(dāng)前核工業(yè)體系下，唯有廣泛深入合作，才可能盡快追趕和達(dá)到國(guó)際同行水平。

致謝 感謝FDS團(tuán)隊(duì)其他成員的支持。

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Selection and analysis of transmutation fuel in lead-bismuth cooled reactor

MEI Huaping WU Qingsheng HAN Qian CHEN Jianwei HUANG Qunying WU Yican

(Key Laboratory of Neutronics and Radiation Safety, Institute of Nuclear Energy Safety Technology, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China)

Background:The partitioning and transmutation (P&T) is considered as a feasible method to deal with nuclear waste. Lead-bismuth reactor is one of the most promising nuclear energy systems for Accelerator Driven System (ADS) and Generation-IV reactors. Transmutation fuel is concerned by both P&T and ADS system. Purpose:The aim is to select a suitable transmutation fuel for the lead-bismuth reactor. Methods: In this work, we analyzed characteristics of lead-bismuth reactor and ADS system, and summarized main features of transmutation fuels and design schemes of lead-bismuth reactors. Results:Most lead-bismuth reactors select nitridefuel, and features of nitridefuel are much more suitable than other fuels for the lead-bismuth system. Conclusion: Nitride fuel is currently the optimum selection of transmutation fuel in the lead-bismuth cooled reactor. Irradiation and transmutation experiments for nitride fuel in the Chinese Academy of Sciences ADS system are expected.

Lead-bismuth cooled reactor, Transmutation, Fuel, Minor actinides, Nitride fuel

TL291

TL291

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.080602

國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目“加速器驅(qū)動(dòng)次臨界堆瞬態(tài)安全過(guò)程與影響機(jī)理研究”(No.91026004)、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)“未來(lái)先進(jìn)核裂變能—ADS嬗變系統(tǒng)”項(xiàng)目(No.XDA03040000)資助

梅華平，男，1983年出生，2009年畢業(yè)于清華大學(xué)，研究領(lǐng)域?yàn)楹巳剂吓c放射化學(xué)

陳建偉，E-mail: jianwei.chen@fds.org.cn

2015-01-09，

2015-04-16