采用SCALE計(jì)算氟鹽冷卻高溫堆產(chǎn)氚量的一些問(wèn)題

彭超 朱興望 張國(guó)慶 何兆忠 喬延波 陳堃

?

采用SCALE計(jì)算氟鹽冷卻高溫堆產(chǎn)氚量的一些問(wèn)題

彭超1,2朱興望1張國(guó)慶1何兆忠1喬延波1陳堃1

1（中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所嘉定園區(qū) 上海201800）;2（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京100049）

氟鹽冷卻高溫堆(Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor, FHR)是以熔融的氟鹽(2LiF-BeF2, FLiBe)作為冷卻劑、TRISO (Tri-structural Isotropic)顆粒為燃料、石墨為慢化劑的熱中子反應(yīng)堆。FLiBe冷卻劑中的6Li、7Li、9Be和19F等核素在中子的輻照下產(chǎn)生氚。氚于高溫下在金屬材料中具有較強(qiáng)的滲透性，可能對(duì)操作人員及公眾造成放射性危害。氚與F原子結(jié)合生成具有強(qiáng)腐蝕性的TF，可能影響結(jié)構(gòu)材料的力學(xué)性能和使用壽命。本文采用SCALE5.1和SCALE6（包括6.1、6.1.2和目前最新發(fā)布版本6.1.3，后文若無(wú)特別說(shuō)明，SCALE6均指此三個(gè)版本）中的TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模塊計(jì)算了典型FHR的產(chǎn)氚量。計(jì)算結(jié)果表明，在Li元素的產(chǎn)氚計(jì)算中，SCALE6的TRITON模塊由于對(duì)Li元素處理不當(dāng)，給計(jì)算結(jié)果帶來(lái)較大差異，影響了計(jì)算的正確性。在計(jì)算9Be和19F的產(chǎn)氚量時(shí)，由于不同版本的SCALE采用不同的反應(yīng)通道等原因，計(jì)算結(jié)果也存在差異。綜合分析表明，通過(guò)SCALE計(jì)算FHR產(chǎn)氚量時(shí)應(yīng)當(dāng)優(yōu)先采用SCALE6，為修正Li元素處理不當(dāng)?shù)膯?wèn)題，需使用TRITON中經(jīng)COUPLE子模塊更新整合后的截面庫(kù)（TRITON 默認(rèn)為ft33f001）來(lái)單獨(dú)運(yùn)行ORIGEN-S模塊。

氟鹽冷卻高溫堆，熔融的氟鹽，氚，SCALE，TRITON

20世紀(jì)初，美國(guó)科學(xué)家提出了氟鹽冷卻高溫堆(Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor, FHR)的概念[1?2]。在此基礎(chǔ)上，中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究開(kāi)展了固態(tài)燃料釷基熔鹽堆(Thorium Molten Salt Reactor-Solid Fuel, TMSR-SF)的研究設(shè)計(jì)[3]。固態(tài)燃料熔鹽堆采用TRISO (Tri-structural Isotropic)顆粒燃料和石墨慢化劑，熔融的氟鹽(2LiF-BeF2,FLiBe)作為冷卻劑。FLiBe熔鹽，尤其是其中的6Li，在中子的輻照下產(chǎn)生氚。氚的半衰期為12.35 a，在FHR高溫及氟鹽環(huán)境中，具有很強(qiáng)的滲透性[4?5]和潛在的腐蝕性[6]。因此，氚在FHR中備受關(guān)注，對(duì)其產(chǎn)量的準(zhǔn)確評(píng)估至關(guān)重要。

氚產(chǎn)量的計(jì)算通常采用輸運(yùn)-燃耗耦合的方法。中子輸運(yùn)模塊根據(jù)柵元中的核素成分負(fù)責(zé)輸運(yùn)計(jì)算，產(chǎn)生相關(guān)的有效截面，燃耗模塊根據(jù)有效截面計(jì)算得到燃耗步長(zhǎng)末各核素成分的濃度。輸運(yùn)-燃耗耦合程序根據(jù)中子輸運(yùn)模塊的不同可分為兩大類(lèi)：第一類(lèi)是基于確定論方法的燃耗耦合程序，如日本原子力研究所(Japan Atomic Energy Research Institute, JAERI)開(kāi)發(fā)的SRAC (Standard Reactor Analysis Code)等[7?8]，其通過(guò)數(shù)值方法求解輸運(yùn)方程與COREBN模塊耦合進(jìn)行燃耗計(jì)算；第二類(lèi)是基于蒙特卡羅方法的燃耗耦合程序，主要有MCNPX2.6.0[9]、Monteburns2.0[10]等，其通過(guò)概率抽樣的方法模擬中子的輸運(yùn)過(guò)程與CINDER90或者ORIGEN2模塊耦合進(jìn)行燃耗計(jì)算。SCALE程序[11]由美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)科研人員研究開(kāi)發(fā)，主要應(yīng)用于核安全分析，其TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)控制模塊將確定論的中子輸運(yùn)模塊(NEWT，XSDRNPM)或者蒙特卡羅方法的中子輸運(yùn)模塊(KENO V.a，KENO VI)與ORIGEN-S耦合進(jìn)行燃耗計(jì)算。

本文主要分析了不同版本的SCALE，包括SCALE5.1、SCALE6.1、SCALE6.1.2和SCALE6.1.3，在相同F(xiàn)HR設(shè)計(jì)中氚產(chǎn)量計(jì)算的差異，并指出了產(chǎn)生差異的原因。

1 FHR簡(jiǎn)介

FHR概念如圖1所示。堆芯活性區(qū)為八棱柱形狀，中間規(guī)則排列了約10 000個(gè)pebble球，頂端和底端分別排列了一層石墨球。八棱柱的外側(cè)為石墨反射層，分為上、下和側(cè)面反射層。反射層中開(kāi)有控制棒、測(cè)量和中子源通道，上、下反射層中開(kāi)有熔鹽通道。正常運(yùn)行時(shí)，F(xiàn)LiBe熔鹽從堆芯圍桶和堆芯容器的夾層中，流經(jīng)下反射層的熔鹽通道進(jìn)入堆芯，將堆芯的熱量帶入一回路，在換熱器中將熱量傳遞給二回路，最終加以利用或排入大氣。

2 計(jì)算方法

2.1 軟件介紹

本文采用SCALE中的TRITON控制模塊進(jìn)行計(jì)算。TRITON控制模塊的工作流程如圖2所示。首先，SCALE驅(qū)動(dòng)程序讀取輸入文件，啟動(dòng)TRITON控制模塊，通過(guò)功能模塊BONAMI、CENTRM和PMC進(jìn)行空間和共振自屏效應(yīng)修正產(chǎn)生問(wèn)題相關(guān)的多群截面庫(kù)。中子輸運(yùn)功能模塊(NEWT/KENO V.a/KENO VI)以此截面庫(kù)進(jìn)行2D或3D的輸運(yùn)計(jì)算得到多群結(jié)構(gòu)的中子能譜。COUPLE模塊根據(jù)多群結(jié)構(gòu)的中子能譜和多群截面庫(kù)產(chǎn)生單群有效截面，并傳遞給ORIGEN-S模塊進(jìn)行燃耗及衰變計(jì)算，得到當(dāng)前燃耗步長(zhǎng)末時(shí)刻的核素濃度。將此更新后的核素濃度反饋給BONAMI、CENTRM和PMC功能模塊得到下一燃耗步長(zhǎng)內(nèi)問(wèn)題相關(guān)的多群截面庫(kù)。不斷重復(fù)此過(guò)程直到所有的燃耗步長(zhǎng)計(jì)算完畢。

本文采用238群數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行計(jì)算，SCALE5.1[12]中238群輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)來(lái)源于ENDF/B-VI.7，ORIGEN-S的數(shù)據(jù)庫(kù)來(lái)源于FENDL-2.0和EAF-99；SCALE6[11]中238群輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)來(lái)源于ENDF/B-VI.8，ORIGEN-S的數(shù)據(jù)庫(kù)來(lái)源于JEFF-3.0/A。

圖2 TRITON控制模塊的流程圖

2.2 計(jì)算模型

本文的重點(diǎn)在于不同版本的SCALE計(jì)算產(chǎn)氚量的差異分析，并不特別關(guān)注氚的實(shí)際產(chǎn)生量的精確度。因此，本文采用堆芯的簡(jiǎn)化模型進(jìn)行計(jì)算，以排除堆芯內(nèi)幾何結(jié)構(gòu)的細(xì)節(jié)帶來(lái)的影響，更利于計(jì)算結(jié)果的對(duì)比分析。

冷卻劑中產(chǎn)氚的方程如式(1)所示：

從式(1)可以看出，參數(shù)、、f、→()和()獨(dú)立于反應(yīng)堆。因此，冷卻劑中氚的產(chǎn)生量差異主要取決于堆內(nèi)中子通量密度()，這是一個(gè)與具體反應(yīng)堆密切相關(guān)的參數(shù)。這就要求簡(jiǎn)化模型和實(shí)際堆芯具有相似的能譜。

無(wú)外源情況下，非穩(wěn)態(tài)情況下的中子輸運(yùn)方 程[13]如式(2)所示：

式中，=(,,,)為反應(yīng)堆內(nèi)中子能譜分布；(,'→,'→)為散射函數(shù)，它的定義為：碰撞前中子的能量為'，運(yùn)動(dòng)方向?yàn)?i>'，碰撞后中子能量變?yōu)槎\(yùn)動(dòng)方向?yàn)?i>的概率。式(2)左邊第二項(xiàng)為中子的泄漏率，第三項(xiàng)為中子的移除率，右邊第一項(xiàng)為中子的散射源項(xiàng)，第二項(xiàng)為中子的裂變?cè)错?xiàng)。

從式(2)可以看出，反應(yīng)堆內(nèi)中子能譜與空間結(jié)構(gòu)（泄漏率）和材料組成（移除率、散射源項(xiàng)和裂變?cè)错?xiàng)）相關(guān)。因此，模型需要保持相似的空間結(jié)構(gòu)和材料組成成分。FHR活性區(qū)由圖3所示的晶格單元排列組成，晶格單元與完整的堆芯具有相似的裂變材料與慢化劑比值。晶格單元邊界設(shè)有鏡面反射條件，而實(shí)際堆芯外設(shè)有石墨反射層，具有類(lèi)似的空間結(jié)構(gòu)。因此，本文以此晶格單元為計(jì)算模型，能滿(mǎn)足計(jì)算要求。

圖3 燃料晶格單元

如圖3所示，晶格單元長(zhǎng)和寬為7 cm，高為6.7823cm，由體心完整的燃料球和頂角處1/8燃料球組成，剩余空間由FLiBe熔鹽填充，7Li的豐度為99.99%，F(xiàn)LiBe每種核素的含量如表2所示。燃

料球的直徑為6 cm，由直徑5 cm的燃料區(qū)和外層非燃料區(qū)組成。燃料區(qū)內(nèi)石墨基體中隨機(jī)分布了約11660個(gè)包覆顆粒。包覆顆粒由UO2核芯及4層包覆層組成，235U富集度17%，4層包覆層由里到外依次為碳緩沖層、內(nèi)致密熱解碳層、SiC層、外致密熱解碳層，設(shè)計(jì)參數(shù)如表1所示。

表1 包覆顆粒的設(shè)計(jì)參數(shù)

TRITON模塊采用多群常數(shù)進(jìn)行輸運(yùn)計(jì)算。建模時(shí)應(yīng)當(dāng)考慮燃料球的雙重不均勻性。第一層不均勻性來(lái)源于大量的包覆顆粒與石墨基體之間；第二層不均勻性來(lái)源于燃料球與氟鹽之間。SCALE6提供了DOUBLEHET單元區(qū)域類(lèi)型對(duì)燃料球的雙重不均勻性進(jìn)行處理，然而SCALE5.1缺乏此功能。為了保持模型的一致性，利于計(jì)算結(jié)果的分析，各版本的SCALE計(jì)算時(shí)僅考慮燃料球的第一層不均勻性，并對(duì)包覆顆粒4層包覆層和石墨基體進(jìn)行均勻化處理，同時(shí)保持UO2核芯的完整性。采用單元區(qū)域類(lèi)型LATTICECELL對(duì)包覆顆粒與石墨基體之間的不均勻性進(jìn)行描述。燃料球的建模過(guò)程如圖4所示。由于包覆顆粒在燃料球中的填充因子為7.03%，單元區(qū)域的尺寸設(shè)為0.177 7 cm。大量的此種單元區(qū)域排列在無(wú)限長(zhǎng)方體晶格矩陣中，再由內(nèi)徑5 cm、厚度0.5 cm的石墨殼截成單個(gè)的燃料球。

圖4 燃料球的建模過(guò)程 (a) 包覆顆粒的包覆層與石墨基體均勻化過(guò)程，(b) 燃料球中包覆顆粒的陣列排列

運(yùn)行功率為1.77×10?3MW，運(yùn)行時(shí)間為120 d，分成三個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)，選擇v6-238庫(kù)以及CENTRM功能模塊進(jìn)行截面處理。

3 計(jì)算結(jié)果分析

燃料晶格單元的產(chǎn)氚量在不同版本的SCALE中的模擬結(jié)果如圖5所示，從圖5中得知，SCALE5.1計(jì)算結(jié)果比SCALE6計(jì)算結(jié)果大兩個(gè)數(shù)量級(jí)，其氚的放射性活度隨輻照時(shí)間的變化近似呈線性增長(zhǎng)；而SCALE6中的計(jì)算結(jié)果基本保持一致，其氚的放射性活度隨輻照時(shí)間的變化都近似呈指數(shù)增長(zhǎng)。

圖5 燃料晶格單元中氚的放射性活度隨輻照時(shí)間的變化

FLiBe熔鹽中的每種核素（雜質(zhì)除外）在中子的輻照下通過(guò)不同的反應(yīng)道都會(huì)產(chǎn)生氚，因此，可以采用不同版本的SCALE包分別對(duì)FLiBe熔鹽中每種核素的產(chǎn)氚量進(jìn)行分析，找出產(chǎn)生圖5差異的原因。根據(jù)圖3的晶格單元，分別建立4個(gè)計(jì)算模型，每個(gè)模型冷卻劑中僅含有一種核素成分。每個(gè)模型對(duì)應(yīng)的單一核素成分及其原子密度如表2。

表27Li豐度為99.99%的FLiBe各核素的原子密度

4個(gè)模型的計(jì)算結(jié)果分別如圖6，每個(gè)模型冷卻劑中的中子能譜如圖7。模型1的中子能譜基本一致，模型2、3和4的中子能譜分別在熱能峰處存在細(xì)微的差別，對(duì)熱中子反應(yīng)的產(chǎn)氚量產(chǎn)生一定的影響（比如6Li）。計(jì)算結(jié)果的差異來(lái)源于TRITON模塊本身或者來(lái)源于反應(yīng)道和截面的不同。

圖6 來(lái)源于6Li (a)、7Li (b)、19F (c)、9Be (d)的氚活度

圖7 模型16Li (a)、模型27Li (b)、模型319F (c)、模型49Be (d)冷卻劑的中子能譜

從圖6(a)和(b)可以看出，6Li和7Li的產(chǎn)氚量在SCALE5.1中的模擬結(jié)果與在SCALE6中的模擬結(jié)果存在較大的差異。在SCALE6中，兩核素的產(chǎn)氚量任何時(shí)刻都為零，而在SCALE5.1中，兩核素的產(chǎn)氚量隨燃耗的加深逐漸增大。這是因?yàn)樵赟CALE6程序包中，驅(qū)動(dòng)程序讀取輸入文件時(shí)，調(diào)用TRITON產(chǎn)生的ORIGEN-S可執(zhí)行的輸入文件中，TRITON默認(rèn)將6Li和7Li看成錒系核素，而從TRITON運(yùn)行過(guò)程中產(chǎn)生的臨時(shí)文件ft33f001（默認(rèn)文件名）中可以看出錒系核素類(lèi)和裂變產(chǎn)物類(lèi)缺乏6Li和7Li的產(chǎn)氚截面，所以SCALE6程序包的產(chǎn)氚量任何時(shí)刻都為零。經(jīng)過(guò)與ORNL討論，以ft33f001為數(shù)據(jù)庫(kù)，單獨(dú)運(yùn)行SCALE6程序包中的ORIGEN-S進(jìn)行驗(yàn)證計(jì)算，在ORIGEN-S的輸入文件中，將6Li和7Li設(shè)為輕元素、錒系核素或裂變產(chǎn)物。計(jì)算結(jié)果如圖8所示。

圖86Li (a)和7Li (b)的ORIGEN-S驗(yàn)證計(jì)算

從圖8(a)可以看出，在ORIGEN-S輸入文件中，將6Li設(shè)為錒系核素或裂變產(chǎn)物時(shí)，ORIGNE-S的輸出結(jié)果都為零。若設(shè)為輕元素時(shí)，ORIGEN-S計(jì)算結(jié)果跟SCALE5.1的TRITON計(jì)算結(jié)果基本一致，在SCALE5.1和SCALE6中，6Li主要通過(guò)式(3)產(chǎn)生氚，屬于熱中子反應(yīng)。從表3可以看出，6Li產(chǎn)氚的截面基本一致，所以O(shè)RIGEN-S計(jì)算結(jié)果跟SCALE5.1的TRITON計(jì)算結(jié)果基本一致。

表3 全能區(qū)6Li產(chǎn)氚的單群有效截面(barns)

從圖8(b)可以看出，將7Li設(shè)為錒系核素或裂變產(chǎn)物時(shí)，ORIGNE-S的輸出結(jié)果都為零。若設(shè)為輕元素時(shí)，ORIGEN-S計(jì)算結(jié)果不為零，但是比SCALE5.1的TRITON計(jì)算結(jié)果大三個(gè)數(shù)量級(jí)。這是由于不同版本的SCALE程序包采用不同的產(chǎn)氚反應(yīng)。早期版本(SCALE5.1) ORIGEN-S的數(shù)據(jù)庫(kù)中并不支持7Li(n,n'α)3H反應(yīng)，此反應(yīng)也不存在于ENDF/B數(shù)據(jù)庫(kù)中，但是包含在JEFF-3.0/A數(shù)據(jù)庫(kù)中。因此，在SCALE6中，7Li主要通過(guò)式(4)產(chǎn)生氚，反應(yīng)閾值為2.82 MeV。

但在SCALE5.1中，7Li并不直接產(chǎn)生氚，而是通過(guò)中間產(chǎn)物6Li和2H經(jīng)中子輻照產(chǎn)生氚，如圖9所示。根據(jù)圖9建立燃耗方程組，從ft33f001文件中讀取相應(yīng)的中子反應(yīng)截面。然而燃耗方程之間相互關(guān)聯(lián)，并不是一個(gè)簡(jiǎn)單的線性問(wèn)題，而且每種核素濃度的變化速度相差懸殊，屬于剛性問(wèn)題，可以采用Gear’s反向數(shù)值微分多步法[14]進(jìn)行求解（本文采用MATLAB中ode15s函數(shù)進(jìn)行求解），計(jì)算結(jié)果表明氚主要來(lái)源于7Li直接產(chǎn)生的6Li和7Li生成的6He經(jīng)過(guò)β?（分支比99.99%）衰變產(chǎn)生的6Li。SCALE5.1和SCALE6中，7Li的主要產(chǎn)氚截面如表4所示。SCALE5.1中7Li(n, 2n')6Li反應(yīng)截面比SCALE6中7Li(n, n'α)3H反應(yīng)截面小三個(gè)數(shù)量級(jí)，因此SCALE5.1的計(jì)算結(jié)果比ORIGEN-S的計(jì)算結(jié)果要小三個(gè)數(shù)量級(jí)。

圖9 SCALE5.1中Li的產(chǎn)氚途徑

Fig.9 Pathways ofH produced byLi in SCALE5.1.

表4 全能區(qū)7Li產(chǎn)氚的單群有效截面(barns)

從圖6(c)可以看出，19F的產(chǎn)氚量在SCALE6中的計(jì)算結(jié)果基本一致，是SCALE5.1計(jì)算結(jié)果的2.7倍左右。同樣由于不同版本的SCALE程序包采用不同的產(chǎn)氚反應(yīng)。早期版本(SCALE5.1)的ORIGEN-S的數(shù)據(jù)庫(kù)并不支持19F(n, n'T)16O反應(yīng)，但包含于JEFF-3.0/A數(shù)據(jù)庫(kù)中，在SCALE5.1輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)(ENDF/B-VI.7)中存在19F(n, T)17O反應(yīng)。因此，SCALE5.1中，19F主要通過(guò)式(5)產(chǎn)氚，而SCALE6中，主要通過(guò)式(6)產(chǎn)氚。ENDF/B-VI.7和JEFF-3.0/A數(shù)據(jù)庫(kù)中19F產(chǎn)氚的238群截面（未經(jīng)共振自屏修正）如圖10所示，單群有效截面如表5所示。從圖10和表5中知，SCALE6中19F(n, n'T)16O反應(yīng)截面是SCALE5.1中19F(n, T)17O反應(yīng)截面的2.8倍左右，所以出現(xiàn)圖6(c)的結(jié)果。

(6)

從圖6(d)可以看出，9Be的產(chǎn)氚量在SCALE5.1中的計(jì)算結(jié)果是SCALE6中的計(jì)算結(jié)果的1.4倍左右，而SCALE6的計(jì)算結(jié)果基本保持一致。原因分析如下，在SCALE5.1和SCALE6中，9Be的產(chǎn)氚途徑如圖11所示。根據(jù)圖11建立燃耗方程組，從ft33f001文件中讀取相應(yīng)的中子反應(yīng)截面，同理采用Gear’s多步法進(jìn)行求解，計(jì)算結(jié)果表明氚主要來(lái)源于9Be通過(guò)(n, T)反應(yīng)直接產(chǎn)生3H和(n, α)反應(yīng)產(chǎn)生6He經(jīng)過(guò)β?（分支比99.99%）衰變產(chǎn)生6Li，再由6Li通過(guò)(n, T)反應(yīng)產(chǎn)生氚。SCALE5.1和SCALE6中，9Be的主要產(chǎn)氚截面如表6所示。從表6看出，9Be(n, T)7Li反應(yīng)截面比9Be(n, α)6He反應(yīng)截面小4個(gè)數(shù)量級(jí)，加之6He的半衰期非常短(0.8 s)，且β?衰變生成6Li的分支比高達(dá)99.99%，而6Li產(chǎn)氚的截面非常大，所以9Be(n, α)6He反應(yīng)產(chǎn)生的氚比9Be(n, T)7Li反應(yīng)產(chǎn)生的多（ode15s計(jì)算結(jié)果表明要大兩個(gè)數(shù)量級(jí)）。從表6可知，雖然SCALE5.1中9Be(n, α)6He截面比SCALE6中的截面稍小，但是6Li(n, T)4He截面是SCALE6中截面的1.3倍，所以出現(xiàn)上述結(jié)果。

圖10 ENDF/B-VI.7和JEFF-3.0/A數(shù)據(jù)庫(kù)中19F產(chǎn)氚的238群截面

表5 全能區(qū)19F產(chǎn)氚的單群有效截面(barns)

圖11 SCALE5.1 (a)和SCALE6 (b)中9Be的產(chǎn)氚途徑

表6 全能區(qū)9Be產(chǎn)氚的單群有效截面(barns)

分別從SCALE5.1輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)(ENDF/B-VI.7)和SCALE6輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)(ENDF/B-VI.8)中讀取9Be產(chǎn)氚的238群截面（未經(jīng)共振自屏修正）如圖12所示。從圖12可以看出，在SCALE輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)中，9Be通過(guò)(n, α)反應(yīng)產(chǎn)生6He以及6Li通過(guò)(n, T)反應(yīng)產(chǎn)生3H的238群截面一致。6Li(n, T)4He屬于熱中子反應(yīng)，從圖7(d)可以看出，SCALE5.1中模擬的中子能譜在熱能峰處比SCALE6模擬的中子能譜稍高，造成SCALE5.1中6Li(n, T)4He反應(yīng)的單群有效截面是SCALE6中的1.3倍。

圖12 SCALE輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)中9Be(n, α)6He (a)和6Li(n, T)4He (b)反應(yīng)238群截面

4 結(jié)語(yǔ)

本工作采用不同版本的SCALE計(jì)算了典型FHR的產(chǎn)氚量，詳細(xì)分析了不同版本SCALE計(jì)算結(jié)果之間差異的原因，得到如下結(jié)論：

(1) SCALE6中TRITON模塊進(jìn)行產(chǎn)氚計(jì)算時(shí)，由于將元素Li默認(rèn)為錒系核素，造成計(jì)算結(jié)果為零。而6Li是產(chǎn)氚的主要來(lái)源，因此其計(jì)算結(jié)果不正確。SCALE5.1能相對(duì)較準(zhǔn)確地計(jì)算6Li產(chǎn)氚量。

(2) SCALE6中ORIGEN-S的數(shù)據(jù)庫(kù)來(lái)源于JEFF-3.0/A，包括了7Li(n, n'α)3H和19F(n, n'T)16O反應(yīng)，而早期版本的ORIGEN-S數(shù)據(jù)庫(kù)中未包括此兩種反應(yīng)。SCALE5.1的輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)中就缺乏7Li(n, n'α)3H反應(yīng)。因此，SCALE5.1中7Li 產(chǎn)氚主要通過(guò)中間產(chǎn)物6Li和2H經(jīng)中子輻照產(chǎn)生，比通過(guò)7Li(n, n'α)3H反應(yīng)產(chǎn)生的氚小三個(gè)數(shù)量級(jí)。采用SCALE6中ORIGEN-S的數(shù)據(jù)庫(kù)能相對(duì)較為準(zhǔn)確地計(jì)算7Li的產(chǎn)氚量。

(3) 在SCALE5.1的輸運(yùn)數(shù)據(jù)庫(kù)中僅包括了19F(n, T)17O反應(yīng)，其單群有效截面是SCALE6中19F(n, n'T)16O反應(yīng)的0.36倍。因此，SCALE6中19F的產(chǎn)氚量是SCALE5.1的2.8倍。SCALE6能相對(duì)較準(zhǔn)確地計(jì)算19F的產(chǎn)氚量。

(4)9Be的產(chǎn)氚主要來(lái)源于9Be(n, α)6He反應(yīng)、6He的β?衰變以及6Li(n, T)4He反應(yīng)。9Be(n, α)6He和6Li(n, T)4He反應(yīng)的238群截面基本一致，但由于中子能譜在熱能峰處的細(xì)微差異，SCALE5.1中6Li(n, T)4He 反應(yīng)（熱中子反應(yīng)）的單群有效截面是SCALE6中的1.3倍，因此，SCALE5.1中9Be的產(chǎn)氚量是SCALE6中的1.3倍。

(5) 可以讀取由TRITON子模塊COUPLE輸出的截面庫(kù)（文件默認(rèn)名為ft33f001）并單獨(dú)運(yùn)行ORIGEN-S來(lái)完成產(chǎn)氚量的計(jì)算。這種方法可以修正(1)中提到的SCALE6的程序錯(cuò)誤，在SCALE6中得到正確的Li的產(chǎn)氚量。

1 Forsberg C W, Peterson P F, Pickard P S. Molten-salt-cooled advanced high-temperature reactor for production of hydrogen and electricity[J]. Nuclear Technology, 2003, 144(3): 289?302

2 Forsberg C, Hu L W, Peterson P,. Fluoride-salt-cooled high-temperature reactors (FHRs) for power and process heat[R]. MIT-ANP-TR-157, 2014

3 江綿恒, 徐洪杰, 戴志敏. 未來(lái)先進(jìn)核裂變能——TMSR核能系統(tǒng)[J]. 中國(guó)科學(xué)院院刊, 2012, 27(3): 366?374.DOI: 10.3969/j.issn.1000-3045.2012.03.016

JIANG Mianheng, XU Hongjie, DAI Zhimin. Advanced fission energy program-TMSR nuclear energy system[J]. Bulletin of Chinese Academy of Sciences, 2012, 27(3): 366?374. DOI: 10.3969/j.issn.1000-3045.2012.03.016

4 LeBlanc D. Molten salt reactors: a new beginning for an old idea[J]. Nuclear Engineering and Design, 2010, 240(6): 1644?1656. DOI: 10.1016/j.nucengdes.2009.12. 033

5 黃豫, 劉衛(wèi), 肖德濤.熔鹽堆中氚的控制和監(jiān)測(cè)[J]. 核技術(shù), 2011, 34(8): 632?636

HUANG Yu, LIU Wei, XIAO Detao. Control and monitoring of tritium in molten salt reactor[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(8): 632?636

6 Rosenthal M W, Briggs R B, Kasten P R. Molten-salt reactor program semiannual progress report[R]. ORNL-4548, 1970: 54

7 Tsuchihashi K, Takano H, Horikami K,. SRAC: JAERI thermal reactor standard code system for reactor design and analysis[R]. JAERI-1285, 1983

8 Tsuchihashi K, Ishiguro Y, Kaneko K,. Revised SRAC code system[R]. JAERI-1302, 1986

9 Pelowitz D B. MCNPX user’s manual[M]. Version 2.6.0,2008

10 Poston D, Trellue H R. User's manual for Monteburns 1.0[M]. Version 2.0, 1999

11 SCALE: a comprehensive modeling and simulation suite for nuclear safety analysis and design[M]. ORNL/TM-2005/39, Version 6.1, Available from Radiation Safety Information Computational Center at Oak Ridge National Laboratory as CCC-785, 2011

12 SCALE: a modular code system for performing standardized computer analyses for licensing evaluation[M]. ORNL/TM-2005/39, Version 5.1, Available from Radiation Safety Information Computation al Center at Oak Ridge National Laboratory as CCC-732, 2006, Vol. I?III

13 謝仲生, 鄧力. 中子輸運(yùn)理論數(shù)值計(jì)算方法[M]. 西安: 西北工業(yè)大學(xué)出版社, 2005 XIE Zhongsheng, DENG Li. The numerical calculation method of neutron transport theory[M]. Xi’an: Northwestern Polytechnical University Press, 2005

14 馮伯培. 解一般或剛性常微分方程初值問(wèn)題的Gear方法[J]. 數(shù)值計(jì)算與計(jì)算機(jī)應(yīng)用, 1982, 3(1): 12?23 FENG Baipei. The Gear program for solving initial value problems in general or stiff ordinary differential equations[J]. Journal of Numerical Methods and Computer Applications, 1982, 3(1): 12?23

Issues in the calculation of the tritium production of the fluoride-salt-cooled high-temperature reactors using SCALE

PENG Chao1,2ZHU Xingwang1ZHANG Guoqing1HE Zhaozhong1QIAO Yanbo1CHENKun1

1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China);2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: The Fluoride-salt-cooled high-temperature reactor (FHR) is a thermal reactor using molten salt (2LiF-BeF2, FLiBe) as coolant and TRISO (Tri-structural Isotropic) as fuel and graphite as moderator. Isotopes, such as6Li,7Li,9Be and19F in the FLiBe coolant, generate tritium under the neutron irradiation. Tritium can easily permeate through metal at high temperature and may be a radiation source to the workers and public. Tritium can also react with F and create TF, which is highly corrosive and may cause damage to the structural materials. Purpose: We used different versions of SCALE to calculate the tritium production of a typical FHR and analyzed the difference among the computational results. Methods: We have created 3D models using the same FHR design parameters in SCALE. Results: The results show that in the calculation of tritium production from lithium, the TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion) module of SCALE6 handles the lithium element incorrectly and introduces significant differences compared with the previous versions of SCALE. When we calculate the tritium production from9Be and19F, different versions of SCALE give different results because the reactions are defined differently. Conclusion: Our analyses show that when SCALE is used to calculate the tritium production of the FHR, SCALE6 is the preferred version. However, the temporary file, ft33f001, created by TRITON as the cross section library, and ORIGEN-S can be used to calculate the tritium production in order to correct the mishandling of lithium element in SCALE6.

FHR, FLiBe, Tritium, SCALE, TRITON

TL364

TL364

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.080601

中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)項(xiàng)目(No.XDA02050100)資助

彭超，男，1988年出生，2011年畢業(yè)于南華大學(xué)，現(xiàn)為博士研究生，研究領(lǐng)域?yàn)楹朔磻?yīng)堆安全分析

陳堃，E-mail: chenkun@sinap.ac.cn

2015-05-25，

2015-06-12