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    鮮食玉米籽粒中主要類(lèi)胡蘿卜素鑒定與含量分析

    2015-10-18 06:26:17陳潔瓊宋江峰何美娟李大婧劉春泉
    食品科學(xué) 2015年18期
    關(guān)鍵詞:中類(lèi)黃質(zhì)葉黃素

    陳潔瓊,宋江峰,何美娟,李大婧,3,*,劉春泉,3,章 園

    (1.南京農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科技學(xué)院,江蘇 南京 210095;2.江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所,江蘇 南京 210014;3.國(guó)家蔬菜加工技術(shù) 研發(fā)分中心,江蘇 南京 210014)

    鮮食玉米籽粒中主要類(lèi)胡蘿卜素鑒定與含量分析

    陳潔瓊1,2,宋江峰2,何美娟1,2,李大婧1,2,3,*,劉春泉2,3,章 園1,2

    (1.南京農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科技學(xué)院,江蘇 南京 210095;2.江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所,江蘇 南京 210014;3.國(guó)家蔬菜加工技術(shù) 研發(fā)分中心,江蘇 南京 210014)

    為探討鮮食玉米中類(lèi)胡蘿卜素組成及含量差異,應(yīng)用高效液相色譜-二極管陣列檢測(cè)-大氣壓化學(xué)電離質(zhì)譜技術(shù)對(duì)5 個(gè)鮮食甜、糯玉米品種籽粒中主要類(lèi)胡蘿卜素進(jìn)行鑒定與分析。結(jié)果表明:甜玉米‘晶甜3號(hào)’和‘晶甜5號(hào)’籽粒中分別鑒定出14、15 種類(lèi)胡蘿卜素,糯玉米‘蘇玉糯11號(hào)’、‘京甜紫花糯2號(hào)’和‘晶糯8號(hào)’中種類(lèi)較少,其中新色素、花藥黃質(zhì)和13-順式-5,6-環(huán)氧-葉黃素首次在鮮食玉米中報(bào)道。甜玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素含量較高,最高可達(dá)39.68 μg/g(以干質(zhì)量計(jì)),但品種間存在差異,主要組分為玉米黃質(zhì)、葉黃素和α-隱黃質(zhì);糯玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素含量較低(2.10~3.69 μg/g),主要組分為玉米黃質(zhì)、新黃質(zhì)和花藥黃質(zhì)。鮮食甜、糯玉米品種類(lèi)胡蘿卜素種類(lèi)和含量存在明顯不同。

    甜玉米;糯玉米;類(lèi)胡蘿卜素;高效液相色譜-二極管陣列檢測(cè)-大氣壓化學(xué)電離質(zhì)譜

    類(lèi)胡蘿卜素是一類(lèi)重要的天然色素,廣泛存在于在水果、蔬菜中,除了具有著色功能,參與光合作用中光能吸收過(guò)程外,它對(duì)人體心血管有保護(hù)作用,能夠清除自由基、增強(qiáng)機(jī)體的免疫力、對(duì)眼類(lèi)、皮膚類(lèi)疾病以及胃癌也有很好的預(yù)防作用[1-2]。因此,富含天然類(lèi)胡蘿卜素的果蔬資源受到人們普遍重視。

    與普通玉米相比,鮮食玉米具有甜、香、糯、嫩等特點(diǎn),食用和營(yíng)養(yǎng)品質(zhì)俱佳。鮮食玉米中含有多種類(lèi)胡蘿卜素,其種類(lèi)和含量是評(píng)價(jià)鮮食玉米品質(zhì)的重要參數(shù)之一。目前,國(guó)內(nèi)外對(duì)玉米籽粒中總類(lèi)胡蘿卜素的定量研究比較多,少數(shù)研究鑒定出葉黃素、玉米黃質(zhì)、α-胡蘿卜素、β-胡蘿卜素、β-隱黃質(zhì)5 種主要的類(lèi)胡蘿卜素[3-4],根據(jù)前期研究中的色譜圖分析,鮮食玉米中還有大量未鑒定出的類(lèi)胡蘿卜素需要明確。反相高效液相色譜法是分離和鑒定類(lèi)胡蘿卜素的常用方法,其中C18柱雖然可以分離不同種類(lèi)的類(lèi)胡蘿卜素,但是很難分離類(lèi)胡蘿卜素的幾何異構(gòu)體,且分離結(jié)果難以重復(fù),而C30柱不僅可以分離類(lèi)胡蘿卜素的幾何異構(gòu)體,同時(shí)也增加了固定相的疏水性,使得非極性類(lèi)胡蘿卜素的保留時(shí)間延長(zhǎng),從而大大提高了柱效[5-6]。de Rosso等[7]使用C30-高效液相色譜-二極管陣列檢檢測(cè)串聯(lián)質(zhì)譜對(duì)6 種水果中的類(lèi)胡蘿卜素進(jìn)行定性和定量分析,最終分離出60 種不同的類(lèi)胡蘿卜素。因此,本實(shí)驗(yàn)擬采用高效液相色譜-二極管陣列檢測(cè)-大氣壓化學(xué)電離-質(zhì)譜(high performance liquid chromatography atmosphericdiode array detection-pressure chemical ionization-mass pectrometry,HPLC-DAD-APCI-MS)技術(shù)對(duì)不同鮮食玉米品種中類(lèi)胡蘿卜素進(jìn)行定性定量分析,比較不同品種間類(lèi)胡蘿卜素種類(lèi)和含量的差異,篩選高含量類(lèi)胡蘿卜素品種,為其后續(xù)加工利用提供參考。

    1 材料與方法

    1.1材料與試劑

    供試鮮食玉米品種包括甜玉米‘晶甜3號(hào)’和‘晶甜5號(hào)’,糯玉米‘蘇玉糯11號(hào)’、‘京甜紫花糯2號(hào)’和‘晶糯8號(hào)’。

    葉黃素(CAS#:X6250)、玉米黃質(zhì)(CAS#:14681)、β-隱黃質(zhì)(CAS#:C6368)和β-胡蘿卜素(CAS#:PHR1239)標(biāo)準(zhǔn)品 美國(guó)Sigma公司;甲基叔丁基醚(methyl tert-butyl ether,MTBE)、甲醇(均為色譜級(jí)) 美國(guó)天地公司;正己烷、乙醇、丙酮、甲苯、無(wú)水硫酸鈉和氫氧化鉀等均為國(guó)產(chǎn)分析純。

    1.2儀器與設(shè)備

    1200 HPLC儀(在線真空脫氣機(jī)、四元梯度洗脫泵、柱溫箱、DAD、6530精確質(zhì)量數(shù)四極桿-飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(6530 Q-TOF)) 美國(guó)安捷倫科技有限公司;BS224S電子分析天平 北京賽多利斯科學(xué)儀器公司;SHZ-D(Ⅲ)循環(huán)水式真空泵 上海東璽制冷儀器設(shè)備有限公司;RE52CS旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀、B-226恒溫水浴鍋 上海亞榮生化儀器廠;D10氮?dú)獯祾邇x 杭州奧盛儀器有限公司;FW100高速萬(wàn)能粉碎機(jī) 天津市泰斯特儀器有限公司。

    1.3方法

    1.3.1樣品前處理

    鮮食玉米籽粒經(jīng)液氮浸漬后冷凍干燥24 h,粉碎過(guò)40 目篩后貯藏于-80 ℃超低溫冰箱中備用。

    1.3.2鮮食玉米中類(lèi)胡蘿卜素提取

    準(zhǔn)確稱(chēng)取3.00 g玉米粉于磨口錐形瓶中,加入30 mL正己烷-乙醇-丙酮-甲苯(10∶6∶7∶7,V/V)混合提取液,靜置3~4 h,加入2 mL 40% KOH-甲醇溶液,搖勻后置于暗處25 ℃皂化16 h,其目的是為了去除玉米中的脂類(lèi)物質(zhì),避免其干擾后續(xù)色譜分析[8]。將皂化液轉(zhuǎn)入分液漏斗,加30 mL正己烷,振蕩搖勻,再加入38 mL 10%硫酸鈉溶液,收集上層溶液。重復(fù)處理2 次,混合上層溶液,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā),氮?dú)獯蹈桑? mL甲醇溶解,待HPLC-DADMS-MS分析。

    1.3.3C30-HPLC-DAD-MS-MS分析條件

    HPLC條件:色譜柱為YMC-C30(4.6 mm× 250 mm,5 μm)色譜柱;柱溫:25 ℃;檢測(cè)器為DAD,波長(zhǎng)450 nm,流動(dòng)相:A為水-MTBE-甲醇(5∶25∶75,V/V);B為水-MTBE-甲醇(5∶85∶10,V/V);進(jìn)樣量20 μL;線性梯度洗脫,流速為0.6 mL/min,梯度洗脫程序:0~4.5 min(95%~80% A),4.5~12.5 min(80%~50% A),12.5~18 min(50%~25% A),18~24 min(25%~5% A),24~30 min(5% A)。

    MS條件:色譜柱流出組分進(jìn)入質(zhì)譜儀的流速為10 μL/min;離子源:APCI+;掃描范圍:m/z 80~1 000;毛細(xì)管電壓:2 500 V;干燥氣體:5 L;霧化氣體:20 psi;氣化溫度:350 ℃;蒸汽溫度:400 ℃;電暈電流:4 μA。

    1.3.4類(lèi)胡蘿卜素組分定性定量分析方法

    對(duì)于有標(biāo)樣的組分,對(duì)照標(biāo)樣,利用保留時(shí)間的一致性進(jìn)行鑒定,基于外標(biāo)法構(gòu)建的回歸方程(表1)對(duì)樣品類(lèi)胡蘿卜素各組分含量進(jìn)行定量分析。對(duì)于沒(méi)有標(biāo)樣的組分,利用DAD在波長(zhǎng)200~600 nm范圍和質(zhì)譜的掃描結(jié)果對(duì)照相關(guān)文獻(xiàn)資料進(jìn)行鑒定。

    表1 4 種類(lèi)胡蘿卜素的標(biāo)準(zhǔn)曲線方程Table 1 Standard curves and limits of detection for four carotenoids

    根據(jù)文獻(xiàn)[9]報(bào)道的替換計(jì)算方法,對(duì)無(wú)標(biāo)品組分進(jìn)行定量時(shí),葉黃素洗脫前出現(xiàn)的類(lèi)胡蘿卜素組分和葉黃素異構(gòu)體采用葉黃素標(biāo)準(zhǔn)曲線定量,α-隱黃質(zhì)及其順式異構(gòu)體采用β-隱黃質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線定量,α-胡蘿卜素及其順勢(shì)異構(gòu)體采用β-胡蘿卜素標(biāo)準(zhǔn)曲線定量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1鮮食玉米籽粒主要類(lèi)胡蘿卜素鑒定

    本研究利用C30-HPLC-DAD-MS分析方法從‘晶甜3號(hào)’和‘晶甜5號(hào)’甜玉米籽粒中分別鑒定出14 種和15 種類(lèi)胡蘿卜素,‘蘇玉糯11號(hào)’、‘晶糯8號(hào)’和‘京甜紫花糯2號(hào)’糯玉米籽粒中的類(lèi)胡蘿卜素分別為8、9 種和7 種。其中新色素、花藥黃質(zhì)和13-順式-5,6-環(huán)氧-葉黃素首次在鮮食玉米中報(bào)道。與前人的研究結(jié)果[10]相比,本研究建立的方法分離效果好、鑒定組分多,可為后續(xù)鮮食玉米類(lèi)胡蘿卜素加工與利用提供參考。限于篇幅,下面以‘晶甜3號(hào)’鮮食玉米籽粒中主要類(lèi)胡蘿卜素鑒定過(guò)程進(jìn)行說(shuō)明。

    圖1 ‘晶甜3號(hào)’玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素的HPLC圖Fig.1 HPLC profi les of carotenoids in ‘Jingtian No.3’ corn grain

    將圖1中組分的保留時(shí)間與4 種標(biāo)準(zhǔn)品的保留時(shí)間進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)峰6、7、11和14分別與葉黃素、玉米黃質(zhì)、β-隱黃質(zhì)和β-胡蘿卜素的洗脫時(shí)間一致,并且吸收光譜相似;MS分析結(jié)果表明峰6主要離子碎片峰為m/z 551.4、569.4、533.4,峰7主要離子碎片峰為m/z 569.4、551.4、533.4,峰11主要離子碎片峰為m/z 553.4、535.4、473.3,峰14主要離子碎片峰為m/z 537.4、477.4,與文獻(xiàn)[11]中主要離子碎片峰相符,故根據(jù)保留時(shí)間、光譜吸收波長(zhǎng)、MS信息等,確定峰6、7、11、14分別為葉黃素、玉米黃質(zhì)、β-隱黃質(zhì)、β-胡蘿卜素。

    類(lèi)胡蘿卜素組分鑒定結(jié)果如表2所示,其鑒定過(guò)程如下。峰1和峰2保留時(shí)間分別為7.550 min和8.171 min,由MS信息知兩峰的MS分子離子峰均為m/z 601.4,主要碎片離子峰一致,峰2的3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)為420、442、470 nm,峰1為416、440、470 nm,且峰1在330 nm波長(zhǎng)處有一個(gè)吸收峰,根據(jù)文獻(xiàn)[12]報(bào)道可以初步判定峰2為全反式新黃質(zhì),峰1為順式-新黃質(zhì)。順式異構(gòu)體的順式位置主要由順式雙鍵的位置決定,順式雙鍵越靠近分子中心,其順式吸收越強(qiáng)[13],出峰越早,15-和13-順式異構(gòu)體在全反式之前出現(xiàn),結(jié)合峰1的順式吸收波長(zhǎng)和3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)[14],判定其為13-順式-新黃質(zhì)。峰3的MS圖中,分子離子峰為m/z 601.4,主要離子碎片有m/z 583.4、565.4、547.4、509.4,分別為裂解失去一分子水、兩分子水、三分子水、一分子甲苯[15],峰3的3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)為398、 422、448 nm,比新黃質(zhì)最大吸收波長(zhǎng)小20 nm左右[10],故初步鑒定峰3為新色素。

    表2 ‘晶甜3號(hào)’玉米籽粒中主要類(lèi)胡蘿卜素組分鑒定結(jié)果Table 2 Identifi cation of carotenoids in ‘Jingtian No.3’ corn grain rain

    圖2 ‘晶甜3號(hào)’玉米籽粒中主要類(lèi)胡蘿卜素組分吸收光譜圖Fig.2 Absorption spectra of major carotenoids in‘Jingtian No.3’ corn grain

    圖3 ‘晶甜3號(hào)’玉米籽粒中主要類(lèi)胡蘿卜素二級(jí)MMSS圖Fig.3 MS2spectra of major carotenoids in ‘Jingtian No.3’ corn grain

    由圖2、3可知,峰4的3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)為420、444、472 nm,一級(jí)MS中的分子離子峰m/z 585.4,二級(jí)MS中主要碎片離子峰為m/z 567.4、549.4、493.4,與花藥黃質(zhì)的MS特征相符[16]。峰5的一級(jí)MS中分子離子峰為m/z 585.4,主要離子碎片峰為m/z 567.4、549.4、467.4、427.4,與葉黃素的分子離子峰為m/z 569.4以及二級(jí)MS中主要碎片峰m/z 551.4、495.4、459.4、429.4比較發(fā)現(xiàn),峰5的主要碎片峰m/z 均比葉黃素m/z的少2 個(gè)H,因此推測(cè)峰5的部分結(jié)構(gòu)與葉黃素結(jié)構(gòu)相似,峰5的3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)分別為410、438、466 nm,且在332 nm波長(zhǎng)處有個(gè)順式吸收峰,與13-順式-5,6-環(huán)氧-葉黃素[17]相似,故可鑒定峰5為13-順式-5,6-環(huán)氧-葉黃素。

    峰8的二級(jí)MS圖與峰6的相似,均具有共同的離子碎片:[M+H+-H2O](m/z 551.4)、[M+H+-2H2O](m/z 533.4)、[M+H+-H2O-C7H8](m/z 459.4),可以初步判定峰8是葉黃素的順勢(shì)異構(gòu)體,由于類(lèi)胡蘿卜素分子中的羥基引入或修飾對(duì)其電子吸收光譜特征的影響不大,而葉黃素與β-胡蘿卜素具有相同的異戊二烯結(jié)構(gòu)特性[18],因此在相應(yīng)位置異構(gòu)體的洗脫順序應(yīng)相同。峰8的吸收峰波長(zhǎng)為330、414、442、468 nm,故初步鑒定峰8為9-順式-葉黃素[19]。同樣,對(duì)比峰9的MS圖,發(fā)現(xiàn)其與峰11全反式-β-隱黃質(zhì)有共同的分子離子碎片,除了3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)和全反式-β-隱黃質(zhì)相差0~4 nm外,還有一個(gè)順式吸收波長(zhǎng)330 nm,可以初步判定峰9為15-順式-β-隱黃質(zhì)[20]。

    由圖2、3可知,峰10的3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)分別為420、446、472 nm,分子離子峰為m/z 553.4,離子碎片峰為m/z 535.5、509.5、461.5,與α-隱黃質(zhì)相似[21],所以鑒定為α-隱黃質(zhì)。峰12的MS圖顯示其一級(jí)MS中分子離子峰為m/z 553.4,二級(jí)MS中主要離子碎片峰為m/z 535.5、509.5、461.5,與α-隱黃質(zhì)MS特征一致,峰12的3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)為416、440、468 nm,此外在334 nm波長(zhǎng)處有一個(gè)順式吸收峰,根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)[17]報(bào)道,可以初步確定峰12為9-順式-α-隱黃質(zhì)。由色譜圖和MS圖可知峰13的3 個(gè)最大吸收波長(zhǎng)分別為418、446、472 nm,分子離子峰為m/z 537.4,與α-胡蘿卜素相符[22],故鑒定峰13為α-胡蘿卜素。

    2.2不同品種玉米鮮食籽粒中類(lèi)胡蘿卜素含量差異

    表3 不同品種鮮食玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素組分和含量Table 3 Carotenoid contents of fresh corn grains from different cultivars μg/g

    由表3可以看出,甜、糯玉米類(lèi)胡蘿卜素種類(lèi)存在一定差異?!?號(hào)’和‘晶甜5號(hào)’甜玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素種類(lèi)相對(duì)比較多,分別為14 種和15 種。而‘蘇玉糯11號(hào)’、‘晶糯8號(hào)’和‘京甜紫花糯2號(hào)’糯玉米中類(lèi)胡蘿卜素種類(lèi)較少,分別為8、9種和7 種。在所有鮮食玉米中均能檢測(cè)到13-順式-新黃質(zhì)、新黃質(zhì)、新色素、花藥黃質(zhì)、葉黃素、玉米黃質(zhì)?!?號(hào)’和‘晶甜3號(hào)’甜玉米籽粒中α-隱黃質(zhì)和β-隱黃質(zhì)含量較高,而在糯玉米品種中均未檢測(cè)出。

    不同品種籽粒間的總類(lèi)胡蘿卜素含量不同,其中‘晶甜5號(hào)’玉米籽粒中總類(lèi)胡蘿卜素含量最高,為39.68 μg/g,‘蘇玉糯11號(hào)’玉米籽粒中總類(lèi)胡蘿卜素含量最低,僅占‘晶甜5號(hào)’品種的7.34%?!?號(hào)’和‘晶甜5號(hào)’甜玉米籽粒中的類(lèi)胡蘿卜素以玉米黃質(zhì)、葉黃素為主,其次為花藥黃質(zhì)和新黃質(zhì),其中玉米黃質(zhì)含量分別占總含量的33.86%和27.24%,為甜玉米品種中含量最高的類(lèi)胡蘿卜素,這與Scott等[23]研究結(jié)果一致。甜玉米籽粒中各類(lèi)胡蘿卜素組分含量也存在差異,‘晶甜5號(hào)’玉米籽粒中玉米黃質(zhì)和葉黃素含量較‘晶甜3號(hào)’分別高10.28%和31.02%。3 種糯玉米總類(lèi)胡蘿卜素含量較低,與甜玉米相比,糯玉米籽粒中玉米黃質(zhì)含量最高,其次為新黃質(zhì)、花藥黃質(zhì)和葉黃素。新黃質(zhì)和花藥黃質(zhì)在‘蘇玉糯11號(hào)’品種中含量較高,達(dá)到總類(lèi)胡蘿卜素的30%,而在‘晶甜5號(hào)’中新黃質(zhì)和花藥黃質(zhì)僅占總量的13.11%。Hu Qingping等[24]認(rèn)為不同色系糯玉米之間類(lèi)胡蘿卜素含量有明顯不同,黃色糯玉米中類(lèi)胡蘿卜素含量最高,本實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步表明不同類(lèi)型以及同一類(lèi)型不同品種之間的類(lèi)胡蘿卜素含量也存在明顯差異,這可能是因?yàn)轭?lèi)胡蘿卜素合成受遺傳因素的控制,與其代謝合成途徑內(nèi)相關(guān)基因的表達(dá)有關(guān)[25]。

    3 結(jié) 論

    本實(shí)驗(yàn)通過(guò)建立C30-HPLC-DAD-APCI-MS分析技術(shù)對(duì)鮮食甜、糯玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素進(jìn)行定性和定量測(cè)定,分別從‘晶甜3號(hào)’、‘晶甜5號(hào)’、‘蘇玉糯11號(hào)’、‘京甜紫花糯2號(hào)’和‘晶糯8號(hào)’5 個(gè)品種中鑒定出了14、15、8、7 種和9 種主要的類(lèi)胡蘿卜素。其中,‘晶甜5號(hào)’玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素總含量最高,為39.68 μg/g,‘晶甜3號(hào)’次之,而糯玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素總含量較低,在2.10~3.69 μg/g范圍內(nèi)。玉米黃質(zhì)在所有供試品種中的含量均最高,是鮮食玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素的主要成分,甜玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素主要組分為玉米黃質(zhì)、葉黃素和α-隱黃質(zhì),而糯玉米籽粒中類(lèi)胡蘿卜素主要組分為玉米黃質(zhì)、新黃質(zhì)和花藥黃質(zhì)。這些差異為今后高含量類(lèi)胡蘿卜素鮮食玉米品種篩選與資源開(kāi)發(fā)利用提供了參考。

    [1] OLSON J A. Carotenoids and human health[J]. Archivos Latinoamericanos de Nutricion, 1999, 49(Suppl 31): 7-11.

    [2] CLINTON S K. Lycopene: chemistry, biology, and implications for human health and disease[J]. Nutrition Reviews, 1998, 56(2): 35-51.

    [3] KURILICH A C, JUVIK J A. Quantification of carotenoid and tocopherol antioxidants in Zea mays[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 1999, 47(5): 1948-1955.

    [4] 馮發(fā)強(qiáng), 王國(guó)華, 王青峰, 等. 甜玉米乳熟期籽粒維生素A源和維生素E組分的變異[J]. 作物學(xué)報(bào), 2014, 40(7): 1227-1234.

    [5] 惠伯棣, 張西, 文鏡. 反相C30柱在HPLC分析類(lèi)胡蘿卜素中的應(yīng)用[J].食品科學(xué), 2005, 26(1): 264-270.

    [6] SANDER L C, SHARPLESS K E, PURSCH M. C30Stationary phases for the analysis of food by liquid chromatography[J]. Journal of Chromatography A, 2000, 880(1): 189-202.

    [7] de ROSSO V V, MERCADANTE A Z. Identification and quantification of carotenoids, by HPLC-PDA-MS/MS, from Amazonian fruits[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2007, 55(13): 5062-5072.

    [8] RIVERA S, CANELA R. Infl uence of sample processing on the analysis of carotenoids in maize[J]. Molecules, 2012, 17(9): 11255-11268.

    [9] de ROSSO V V, MERCADANTE A Z. HPLC-PDA-MS/MS of anthocyanins and carotenoids from dovyalis and tamarillo fruits[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2007, 55(22): 9135-9141.[10] PERRY A, RASMUSSEN H, JOHNSON E J. Xanthophyll (lutein,zeaxanthin) content in fruits, vegetables and corn and egg products[J]. Journal of Food Composition and Analysis, 2009, 22(1): 9-15.

    [11] LIN C H, CHEN B H. Determination of carotenoids in tomato juice by liquid chromatography[J]. Journal of Chromatography A, 2003,1012(1): 103-109.

    [12] CHEN B H, HUANG J H. Degradation and isomerization of chlorophyll a and β-carotene as affected by various heating and illumination treatments[J]. Food Chemistry, 1998, 62(3): 299-307.

    [13] TAI C Y, CHEN B H. Analysis and stability of carotenoids in the flowers of daylily (Hemerocallis disticha) as affected by various treatments[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2000,48(12): 5962-5968.

    [14] MAMATHA B S, ARUNKUMAR R, BASKARAN V. Effect of processing on major carotenoid levels in corn (Zea mays) and selected vegetables: Bioavailability of lutein and zeaxanthin from processed corn in mice[J]. Food and Bioprocess Technology, 2012, 5(4):1355-1363.

    [15] ZEPKA L Q, MERCADANTE A Z. Degradation compounds of carotenoids formed during heating of a simulated cashew apple juice[J]. Food Chemistry, 2009, 117(1): 28-34.

    [16] CHEN J P, TAI C Y, CHEN B H. Improved liquid chromatographic method for determination of carotenoids in Taiwanese mango(Mangifera indica L.)[J]. Journal of Chromatography A, 2004,1054(1): 261-268.

    [17] BREITHAUPT D E, SCHWACK W. Determination of free and bound carotenoids in paprika by LC/MS[J]. European Food Research and Technology, 2000, 211(1): 52-55.

    [18] JACKSON H, BRAUN C L, ERNST H. The chemistry of novel xanthophyll carotenoids[J]. The American Journal of Cardiology,2008, 101(Suppl 10): 50-57.

    [19] ACHIR N, RANDRIANATOANDRO V A, BOHUON P, et al. Kinetic study of β-carotene and lutein degradation in oils during heat treatment[J]. European Journal of Lipid Science and Technology,2010, 112(3): 349-361.

    [20] KAO T H, LOH C H, JNBARA B S, et al. Determination of carotenoids in Taraxacum formosanum by HPLC-DAD-APCI-MS and preparation by column chromatography[J]. Journal of Pharmaceutical and Biomedical Analysis, 2012, 66:144-153.

    [21] KURZ C, CARLE R, SCHIEBER A. HPLC-DAD-MS characterisation of carotenoids from apricots and pumpkins for the evaluation of fruit product authenticity[J]. Food Chemistry, 2008, 110(2): 522-530.

    [22] GLASER T, LIENAU A, ZEEB D, et al. Qualitative and quantitative determination of carotenoid stereoisomers in a variety of spinach samples by use of MSPD before HPLC-UV, HPLC-APCI-MS, and HPLC-NMR on-line coupling[J]. Chromatographia, 2003, 57(Suppl 1): 19-25.

    [23] SCOTT C E, ELDRIDGE A L. Comparison of carotenoid content in fresh, frozen and canned corn[J]. Journal of Food Composition and Analysis, 2005, 18(6): 551-559.

    [24] HU Qingping, XU Jianguo. Profiles of carotenoids, anthocyanins,phenolics, and antioxidant activity of selected color waxy corn grains during maturation[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2011, 59(5): 2026-2033.

    [25] 崔麗娜, 高榮岐, 孫愛(ài)清, 等. 不同基因型玉米籽粒類(lèi)胡蘿卜素與花色苷色素積累規(guī)律[J]. 作物學(xué)報(bào), 2010, 36(5): 818-825.

    Identifi cation and Analysis of Carotenoids from Different Fresh Corn Grains

    CHEN Jieqiong1,2, SONG Jiangfeng2, HE Meijuan1,2, LI Dajing1,2,3,*, LIU Chunquan2,3, ZHANG Yuan1,2
    (1. College of Food and Technology, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China;2. Institute of Farm Product Processing, Jiangsu Academy of Agricultural Sciences, Nanjing 210014, China;3. National Research and Development Center for Vegetable Processing, Nanjing 210014, China)

    In order to identify the characteristics of carotenoids in fresh corns from different cultivars, high performance liquid chromatography (HPLC) coupled with diode array detection (DAD) and atmospheric-pressure chemical ionizationmass spectroscopy (APCI-MS) were applied to identify and quantify the major carotenoids of fresh sweet and waxy corn grains from fi ve cultivars. A total of 14 and 15 carotenoids were identifi ed from sweet corn grains ‘Jingtian No.3’ and ‘Jingtian No.5’, respectively, while only a few carotenoids were detected in waxy corn grains ‘Suyunuo No.11’, ‘Jingtianzihuanuo No.2’ and ‘Jingnuo No.8’. Neochrome, antheraxanthin and 13-cis-lutein-5,6-epoxide were first reported in fresh corn. The content of carotenoid in sweet corn was highest, reaching 39.68 μg/g dry weight (DW), but there were differences in different varieties. The major carotenoids were zeaxanthin, lutein and α-cryptoxanthin. The content (about 2.10-3.69 μg/g DW) of carotennoid in waxy corn was lower. The major carotenoids were zeaxanthin, neoxanthin and antheraxanthin. Therefore, it might be concluded that the contents and chemical composition of carotenoids were extremely different among different cultivars of fresh sweet and waxy corns.

    sweet corn; waxy corn; carotenoid; C30-HPLC-DAD-APCI-MS

    TS201.2

    A

    1002-6630(2015)18-0108-06

    10.7506/spkx1002-6630-201518020

    2014-12-28

    江蘇省農(nóng)業(yè)科技自主創(chuàng)新資金項(xiàng)目(CX (14) 2055)

    陳潔瓊(1990—),女,碩士研究生,研究方向?yàn)槭称窢I(yíng)養(yǎng)與化學(xué)。E-mail:2013108073@njau.edu.cn

    李大婧(1976—),女,研究員,博士,研究方向?yàn)槭称窢I(yíng)養(yǎng)化學(xué)。E-mail:lidajing@163.com

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