質(zhì)子交換膜燃料電池電源系統(tǒng)停機(jī)特性及控制策略

彭躍進(jìn)，彭赟，李倫，劉志祥，陳維榮

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質(zhì)子交換膜燃料電池電源系統(tǒng)停機(jī)特性及控制策略

彭躍進(jìn)，彭赟，李倫，劉志祥，陳維榮

(西南交通大學(xué)電氣工程學(xué)院，四川成都 610031)

質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)電源系統(tǒng)在停機(jī)后，燃料電池開路高電壓被認(rèn)為是造成電池性能下降和壽命縮短的重要因素。這主要是因?yàn)镻EMFC電源系統(tǒng)停機(jī)后，燃料電池處于開路狀態(tài)，陽(yáng)極側(cè)殘留的氫氣和陰極側(cè)的空氣發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，電池電壓為開路高電壓且維持在開路電壓的時(shí)間比較長(zhǎng)，這容易引起催化劑碳載體發(fā)生氧化，使分布在載體上的鉑(Pt)顆粒脫落，造成燃料電池性能衰減以及壽命縮短。以最大程度縮短停機(jī)后開路高電壓的時(shí)間和加快陽(yáng)極側(cè)殘留氫氣的消耗速度為目標(biāo)，提出了一種PEMFC電源系統(tǒng)的停機(jī)策略，通過(guò)實(shí)驗(yàn)分別研究了直接停機(jī)和停機(jī)策略停機(jī)對(duì)PEMFC輸出特性的影響。以該停機(jī)控制策略為基礎(chǔ)，通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該停機(jī)策略的有效性，為提出保護(hù)性的PEMFC電源系統(tǒng)停機(jī)控制策略提供了參考性指導(dǎo)。

質(zhì)子交換膜燃料電池；氧化；碳載體；腐蝕；停機(jī)策略

引 言

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）的商業(yè)化發(fā)展一直被一些技術(shù)“瓶頸”所制約，如應(yīng)用于移動(dòng)電源領(lǐng)域的PEMFC電源系統(tǒng)不可避免地要經(jīng)歷頻繁的啟停工況[1]。在燃料電池停機(jī)瞬間，燃料電池處于開路狀態(tài)，由于陽(yáng)極流道內(nèi)殘留有氫氣，會(huì)迫使電堆長(zhǎng)時(shí)間處于開路電壓狀態(tài)，這容易引起催化劑碳載體發(fā)生氧化反應(yīng)，造成電池性能衰減和壽命縮短等[2-4]。解決PEMFC性能衰減和壽命問(wèn)題的根本措施是PEMFC材料的創(chuàng)新與改進(jìn)，但在現(xiàn)有材料沒(méi)有突破的前提下，如何通過(guò)控制策略的改進(jìn)來(lái)延緩PEMFC性能衰減和延長(zhǎng)其工作壽命，具有重要研究?jī)r(jià)值[5]。

近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外的專家學(xué)者對(duì)啟停工況下引起PEMFC性能衰減的機(jī)理和啟停控制策略都做了大量的研究[6-7]。文獻(xiàn)[8]中設(shè)計(jì)特定的啟停過(guò)程，研究了陰極加濕度對(duì)PEMFC性能衰減的影響。結(jié)果表明，PEMFC 在較低的加濕度下進(jìn)行啟停操作時(shí)的耐久性較好。王誠(chéng)[9]研究了氣體加濕度、工作溫度以及氧氣濃度等操作條件對(duì)碳載體的腐蝕。結(jié)果顯示，碳載體腐蝕程度受氣體加濕度和工作溫度影響很大。Takagi等[10]研究了PEMFC 在停機(jī)過(guò)程中氫氣和空氣的關(guān)閉順序?qū)π阅艿挠绊?，結(jié)果表明在關(guān)閉氫氣之前先關(guān)閉空氣能夠有效減少催化劑的衰減。Kim等[11]對(duì) PEMFC的啟停過(guò)程進(jìn)行了改進(jìn)，指出在PEMFC 停機(jī)后關(guān)閉陰極和陽(yáng)極的尾氣也能夠提高燃料電池的耐久性。Kim等[12-14]設(shè)計(jì)了兩組實(shí)驗(yàn)進(jìn)行對(duì)比，研究了關(guān)機(jī)后輔助負(fù)載對(duì)PEMFC性能的影響。結(jié)果表明，經(jīng)過(guò) 1200 次的啟停循環(huán)，使用輔助負(fù)載消耗陽(yáng)極氣體后，電池的耐久性明顯提高。

上述文獻(xiàn)對(duì)質(zhì)子交換膜燃料電池經(jīng)歷頻繁的啟停工況后，其性能和耐久性的衰減做了介紹，但是很少有關(guān)于利用系統(tǒng)控制策略縮短燃料電池停機(jī)后開路高電壓的時(shí)間和加快陽(yáng)極側(cè)流道內(nèi)氫氣消耗速度的研究。本文旨在最大程度縮短PEMFC電源系統(tǒng)在停機(jī)后開路電壓的時(shí)間，從而減輕對(duì)催化劑碳載體腐蝕，提出了一種系統(tǒng)停機(jī)控制策略[15-16]。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究直接停機(jī)和停機(jī)策略停機(jī)對(duì)PEMFC輸出特性的影響，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證該停機(jī)策略能有效縮短燃料電池停機(jī)后開路高電壓的時(shí)間，從而減少催化劑碳載體的腐蝕，延長(zhǎng)PEMFC的壽命，為實(shí)現(xiàn)PEMFC的商業(yè)化使用打下了基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)方案

1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示，所用PEMFC為加拿大Ballard公司FCgen?1020ACS空冷自增濕型PEMFC，單電池?cái)?shù)28 片，額定功率1 kW，額定工作電流65 A，最大工作電流75 A，工作溫度上限為75℃，PEMFC配備2個(gè)DC24 V/1.5 A的可調(diào)速風(fēng)扇對(duì)電堆進(jìn)行散熱和供氧。電子負(fù)載采用ITECH公司的IT8830B，功率為10 kW。利用KT848R無(wú)紙記錄儀進(jìn)行PEMFC單電池電壓的采集和記錄。系統(tǒng)啟動(dòng)的輔助負(fù)載采用ITECH公司的IT8816B。PLC控制器利用輔助開關(guān)控制輔助負(fù)載的切入和斷開。PLC控制器采集環(huán)境溫度a，環(huán)境濕度RH，電堆溫度s，電堆電壓s，電堆電流等參數(shù)，并控制風(fēng)扇轉(zhuǎn)速，陽(yáng)極氫氣進(jìn)氣閥、排氣閥以及負(fù)載開關(guān)的開啟和閉合，保證電堆工作在合理狀態(tài)。

圖2是PEMFC單電池電壓測(cè)量接線圖。定義陽(yáng)極氫氣入口的單片電池為第1 片電池，距離陽(yáng)極入口最末端的單電池為第28 片電池。單片電池電壓采集線從陽(yáng)極出口側(cè)的雙極板引出，接入KT848R無(wú)紙記錄儀。

1.2 實(shí)驗(yàn)條件

實(shí)驗(yàn)在環(huán)境溫度16～20℃，環(huán)境濕度RH37%～60%的室內(nèi)環(huán)境進(jìn)行。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，電子負(fù)載一律采用恒流(CC)模式，實(shí)驗(yàn)所用的氫氣為99.999%的高純氫，氫氣壓力為0.40×105Pa。PEMFC穩(wěn)定運(yùn)行過(guò)程中，PEMFC陽(yáng)極排氣間隔為，每次排氣0.5 s。

2 PEMFC電源系統(tǒng)停機(jī)策略

2.1 直接停機(jī)對(duì)PEMFC的影響

PEMFC在停機(jī)過(guò)程中的性能衰減，主要由殘留在陽(yáng)極流道內(nèi)的氫氣所引起的。停機(jī)瞬間，燃料電池處于開路狀態(tài)，陽(yáng)極側(cè)殘留的氫氣和陰極側(cè)的空氣發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，電池電壓為開路電壓，在開路電壓下催化劑碳載體容易發(fā)生氧化反應(yīng)，造成碳載體的腐蝕。同時(shí)隨著氫氣的消耗，氫氣壓力降低，陰極側(cè)的空氣會(huì)透過(guò)質(zhì)子交換膜到達(dá)陽(yáng)極，在陽(yáng)極形成氫-氧界面，導(dǎo)致陰極局部過(guò)電壓，同樣會(huì)造成催化劑載體的腐蝕。因此，停機(jī)后迅速消耗掉殘留在陽(yáng)極的氫氣和縮短停機(jī)后電堆在開路高電壓的時(shí)間對(duì)保護(hù)催化劑載體和提高PEMFC的耐久性尤為重要。

為了對(duì)比直接停機(jī)和使用停機(jī)策略停機(jī)兩種不同的停機(jī)方式對(duì)燃料電池系統(tǒng)的影響，首先采取在不同運(yùn)行電流下直接停機(jī)的方式。停機(jī)過(guò)程中，切斷負(fù)載的瞬間，同時(shí)關(guān)閉氫氣進(jìn)氣閥和風(fēng)扇。圖3是在10、30、50、70 A負(fù)載電流下，PEMFC直接停機(jī)后的電堆電壓stack曲線和對(duì)應(yīng)的電堆溫度stack曲線。

從圖3可知，PEMFC直接停機(jī)后，4組實(shí)驗(yàn)的電堆電壓立即升高至開路電壓，并且電壓值近乎相等。PEMFC停機(jī)前運(yùn)行電流越小，則停機(jī)后維持在開路電壓的時(shí)間越久。這是因?yàn)樨?fù)載電流從10 A到70 A，其對(duì)應(yīng)的電堆工作溫度從25℃升高至62℃。相對(duì)于小電流運(yùn)行，大電流運(yùn)行導(dǎo)致系統(tǒng)停機(jī)后PEMFC溫度較高，電堆內(nèi)部的氫氧電化學(xué)反應(yīng)速率會(huì)很快，陽(yáng)極殘留氫氣會(huì)被更快地消耗掉，因此其維持在開路電壓的時(shí)間短于小電流停機(jī)的時(shí)間。同時(shí)從圖3可以看出燃料電池系統(tǒng)停機(jī)后電堆開路高電壓維持的時(shí)間長(zhǎng)達(dá)20～30 min，這容易造成催化劑碳載體氧化，縮短電池壽命。圖4是10、30、50、70 A負(fù)載電流下，PEMFC直接停機(jī)后的單電池電壓曲線和氫氣壓力曲線。

從圖4可知，停機(jī)后的前1000 s時(shí)間里，4組實(shí)驗(yàn)中單片電池之間的電壓均衡性都很好。隨著時(shí)間推移，圖4（c）和圖4（d）的單片電池之間的電壓差異變大。這主要是由于溫度變化的時(shí)滯性，在50 A和70 A負(fù)載電流下直接停機(jī)后，電堆溫度會(huì)維持在正常工作溫度一段時(shí)間，分別為52℃和62℃。根據(jù)文獻(xiàn)[15]可知，空載條件下，燃料電池最大工作溫度max=52.09℃。由此可知，大負(fù)載電流下直接停機(jī)，其電堆溫度會(huì)超過(guò)PEMFC空載條件下的最大工作溫度，過(guò)高的電堆溫度加速質(zhì)子交換膜的降解，對(duì)電池性能造成不可恢復(fù)的損害。同時(shí)在停機(jī)后期，由于陰、陽(yáng)極兩側(cè)存在濃度梯度，陰極側(cè)的空氣會(huì)透過(guò)質(zhì)子交換膜到達(dá)陽(yáng)極，在陽(yáng)極形成氫-氧界面，引起陰極側(cè)局部電位過(guò)高，同樣會(huì)造成電池性能下降，并使單電池之間的性能差距擴(kuò)大。所以，圖4（c）和圖4（d）中單電池電壓差異變大正是這種負(fù)面影響的體現(xiàn)。

此外，從圖4可以得知，停機(jī)瞬間氫氣壓力曲線出現(xiàn)了一個(gè)上升的尖峰，并且停機(jī)前負(fù)載電流越大，停機(jī)瞬間氫氣壓力上升得就越高。氫氣壓力的激增會(huì)使質(zhì)子交換膜承受較大的沖擊，縮短其壽命。并且停機(jī)前負(fù)載電流越大，停機(jī)后氫氣壓力從峰值降低為0的時(shí)間就越短，證明了大負(fù)載電流停機(jī)造成的高溫的確會(huì)加快氫氣的消耗速率。氫氣壓力降至0之后，電堆電壓繼續(xù)保持在開路電壓的時(shí)間長(zhǎng)達(dá)20～30 min，證明雖然陽(yáng)極流場(chǎng)內(nèi)殘留的氫氣被大量消耗掉了，但電池氣體擴(kuò)散層吸附的氫氣足以維持電堆電壓在開路電壓很長(zhǎng)時(shí)間，造成催化劑載體的腐蝕。

通過(guò)以上分析，發(fā)現(xiàn)不采取任何控制措施，在不同負(fù)載電流下直接停機(jī)，存在以下3個(gè)問(wèn)題：① 停機(jī)后，電堆電壓維持在開路電壓的時(shí)間長(zhǎng)達(dá)30～40 min。在開路電壓下，催化劑碳載體極易發(fā)生氧化反應(yīng)，造成燃料電池性能下降；② 大負(fù)載電流直接停機(jī)，電堆溫度會(huì)超出空載條件下的最大工作溫度，對(duì)燃料電池造成不可恢復(fù)的損害；③ 停機(jī)瞬間，氫氣壓力的激增會(huì)對(duì)質(zhì)子交換膜承受較大的沖擊，縮短其壽命。并且氫氣壓力從峰值降低至0需要的時(shí)間長(zhǎng)達(dá)190～380 s。因此，空冷自增濕PEMFC電源系統(tǒng)的停機(jī)策略主要針對(duì)以上3個(gè)問(wèn)題制定。

2.2 停機(jī)策略停機(jī)對(duì)PEMFC的影響

針對(duì)上述直接停機(jī)過(guò)程中存在的問(wèn)題，為縮短停機(jī)后開路高電壓存在的時(shí)間，并加快陽(yáng)極殘留氫氣的消耗速度，一種直接有效的控制策略就是：停機(jī)后加入輔助負(fù)載，以加快陽(yáng)極流道內(nèi)殘留氫氣的消耗速度，從而縮短開路高電壓的時(shí)間，減弱高電位下催化劑碳載體的腐蝕，而且停機(jī)切入輔助負(fù)載還能降低停機(jī)導(dǎo)致的過(guò)高的氫氣壓力，減弱過(guò)高氫氣壓力對(duì)質(zhì)子交換膜的沖擊；另外，停機(jī)的同時(shí)打開陽(yáng)極排氣電磁閥，利用停機(jī)瞬間產(chǎn)生的高壓，將陽(yáng)極內(nèi)的氫氣吹掃出去，這也能進(jìn)一步加快氫氣的消耗速度，縮短停機(jī)后開路電壓的時(shí)間。

在對(duì)前面實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析的基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了6組對(duì)比實(shí)驗(yàn)，利用停機(jī)輔助負(fù)載限制停機(jī)后的電壓幅值，其中停機(jī)前PEMFC的運(yùn)行電流統(tǒng)一設(shè)定為10 A，停機(jī)后切入的輔助負(fù)載分別為1、3、5、10、15和20 A。當(dāng)電堆電壓跌至14 V（低電壓保護(hù)閾值）以下，斷開輔助負(fù)載，以防止單片電池出現(xiàn)反極現(xiàn)象。停機(jī)同時(shí)立即打開陽(yáng)極排氣電磁閥，排氣間隔為3 s，每次排氣1 s，共排氣2次。所有實(shí)驗(yàn)的停機(jī)過(guò)程是停機(jī)瞬間切斷負(fù)載，同時(shí)關(guān)閉氫氣進(jìn)氣閥和風(fēng)扇。圖5是停機(jī)輔助負(fù)載分別為1、3、5、10、15和20 A的電堆電壓曲線。

從圖5可知，每組實(shí)驗(yàn)停機(jī)后的電壓曲線都呈現(xiàn)先下降再上升的趨勢(shì)。接入的停機(jī)輔助負(fù)載越大，切斷輔助負(fù)載后，燃料電池電壓恢復(fù)的幅值就越高，電池在高電位保持的時(shí)間也越長(zhǎng)。這主要是由于停機(jī)后風(fēng)扇停止旋轉(zhuǎn)，切入較大的輔助負(fù)載會(huì)造成燃料電池處于氧饑餓狀態(tài)，并且陽(yáng)極殘留的少量氫氣也不足以維持電堆大電流輸出，電堆電壓迅速跌落至14 V以下，導(dǎo)致擴(kuò)散層的氫氣還沒(méi)來(lái)得及被消耗掉，系統(tǒng)已經(jīng)切斷停機(jī)負(fù)載。停機(jī)輔助負(fù)載越大，停機(jī)后電堆電壓跌落的速度就越快，擴(kuò)散層內(nèi)來(lái)不及消耗的殘余氫氣就越多，所以在切斷輔助負(fù)載后維持在高電位的時(shí)間就越長(zhǎng)。

停機(jī)前PEMFC輸出電流都為10 A，相比于圖3，圖5中的電壓曲線無(wú)論是電壓幅值，還是維持在高電位的時(shí)間，都有一定程度的降低，證明停機(jī)加入輔助負(fù)載可有效縮短開路高電壓的時(shí)間，從而減弱催化劑碳載體被氧化腐蝕。

表1是停機(jī)前PEMFC負(fù)載電流都為10 A時(shí)，氫氣壓力從峰值降至0的時(shí)間down。發(fā)現(xiàn)停機(jī)后立即進(jìn)行陽(yáng)極排氣，無(wú)論輔助負(fù)載多大，都僅需6 s（即排氣2次），陽(yáng)極流道內(nèi)的氫氣就迅速?gòu)姆逯到抵?，極大地加快了陽(yáng)極內(nèi)殘留氫氣的消耗速度。

表1 不同停機(jī)措施氫氣壓力從峰值降至0的時(shí)間TdownTable 1 In different shutdown measures, Tdown of hydrogen pressure drops from peak to 0/s

①Direct shut-down.

Note: Currents in table are current of auxiliary load.

2.3 停機(jī)策略驗(yàn)證

從前述可知，大負(fù)載電流直接停機(jī)，電堆溫度會(huì)超出空載條件下的最大工作溫度，對(duì)燃料電池造成不可恢復(fù)的損害。因此，完整的停機(jī)策略應(yīng)該在停機(jī)后對(duì)電堆溫度也加以控制?？蛰d條件下燃料電池最佳工作溫度ms=26.01℃，設(shè)置風(fēng)扇停止工作的溫度=26.01℃，但當(dāng)環(huán)境溫度高于26.01℃時(shí)，設(shè)置風(fēng)扇停止工作的溫度=環(huán)境溫度+2℃。

針對(duì)前述PEMFC直接停機(jī)出現(xiàn)的3個(gè)問(wèn)題，在前兩次實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，確定PEMFC電源系統(tǒng)的停機(jī)策略為：停機(jī)瞬間切入1 A的負(fù)載電流，設(shè)定14 V為切斷輔助負(fù)載的電壓閾值；停機(jī)的同時(shí)打開陽(yáng)極排氣電磁閥排氣，排氣間隔為3 s，每次排氣1 s，共排氣2次；對(duì)電堆溫度進(jìn)行相應(yīng)控制。分別在10、30、50和70 A負(fù)載電流下采用此停機(jī)策略進(jìn)行停機(jī)操作，通過(guò)和圖3的直接停機(jī)過(guò)程進(jìn)行對(duì)比，驗(yàn)證停機(jī)策略的合理與否。圖6是兩種停機(jī)策略下，10、30、50和70 A負(fù)載電流下停機(jī)的電堆電壓曲線和電堆溫度曲線。

從圖6中可以看出，與圖3相比，采用上述的停機(jī)策略停機(jī)，燃料電池停機(jī)后的電壓幅值，維持在高電壓的時(shí)間，以及停機(jī)后電堆溫度都有了較為明顯的降低，從而可以有效防止催化劑碳載體被腐蝕，減輕燃料電池衰減、延長(zhǎng)電池壽命。證明該停機(jī)策略是有效的。

3 結(jié) 論

PEMFC在停機(jī)過(guò)程中的性能衰減，主要是因?yàn)槿剂想姵叵到y(tǒng)停機(jī)后，電堆電壓維持在開路高電壓的時(shí)間比較長(zhǎng)，這容易引起催化劑碳載體腐蝕，造成電池性能衰減和壽命縮短。而如果燃料電池系統(tǒng)在停機(jī)后，能夠使電堆的電壓快速降低，停機(jī)工況對(duì)電堆壽命的影響很小。然而，想要在燃料電池系統(tǒng)停機(jī)后，快速減小其電堆的電壓是非常不易的，這是因?yàn)樵谌剂想姵赝C(jī)后電池內(nèi)部會(huì)有殘留的反應(yīng)氣體。本文以最大程度縮短燃料電池停機(jī)后開路電壓時(shí)間和加快消耗停機(jī)后陽(yáng)極殘留的氫氣為目標(biāo)，提出了一種更為現(xiàn)實(shí)的能夠用于實(shí)際PEMFC電源系統(tǒng)的有效系統(tǒng)控制策略，從而避免催化劑碳載體被腐蝕，延長(zhǎng)電池壽命。最后通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該系統(tǒng)停機(jī)控制策略是有效的，將來(lái)可以應(yīng)用于燃料電池系統(tǒng)中，為PEMFC電源系統(tǒng)的商業(yè)化發(fā)展掃清障礙。

符 號(hào) 說(shuō) 明

i——電堆電流，A RH——環(huán)境濕度，% T——風(fēng)扇停止工作的溫度，℃ Ta——環(huán)境溫度，℃ Tdown——?dú)錃鈮毫姆逯到抵?的時(shí)間，s Tmax——燃料電池最大工作溫度，℃ Tms——空載條件下燃料電池最佳工作溫度，℃ Ts——電堆溫度，℃ Tstack——停機(jī)后電堆溫度，℃ Vs——電堆電壓，V Vstack——停機(jī)后電堆電壓，V

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Shutdown process and shutdown strategy of PEMFC power system

PENG Yuejin, PENG Yun, LI Lun, LIU Zhixiang, CHEN Weirong

School of Electric EngineeringSouthwest Jiaotong UniversityChengduSichuanChina

For proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) power supply system after shutdown, fuel cell open circuit high voltage is considered to be an important factor causing low battery performance and shortened life. This is mainly because after shutdown of PEMFC power system, fuel cell is in an open state. Residual hydrogen on the anode side reacts with air on the cathode side and the battery is at open circuit high voltage which is maintained for a long time. It is easy to cause oxidation of catalyst carbon carrier and shedding of distributed platinum (Pt) particles, and consequently decayed fuel cell performance and shortened life expectancy. Aiming at minimizing the time of shutdown open circuit high voltage and accelerating consumption of residual hydrogen on the anode, a shutdown strategy of PEMFC power system was proposed, and the influence of direct shutdown and shutdown strategy on PEMFC output characteristics was studied through experiments. The effectiveness of the shutdown strategy was verified, and

guidance was provided for protective shutdown strategy of PEMFC power system.

proton exchangemembrane fuel cell; oxidation; carbon support; corrosion; shutdownstrategy

2014-09-09.

LIU Zhixiang, liuzhixiang@swjtu.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20141359

TP 273.3

A

0438—1157（2015）03—1178—07

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51177138, 21106079)。

2014-09-09收到初稿，2014-11-14收到修改稿。

聯(lián)系人:劉志祥。第一作者：彭躍進(jìn)(1986－)，男，碩士研究生。

supported by the National Natural Science Foundation of China (51177138, 21106079).