木質(zhì)填料床A/O系統(tǒng)處理低C/N比養(yǎng)豬廢水的效能與脫氮機(jī)制

謝榮，趙博瑋，李建政，鄧凱文

（哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱 150090）

木質(zhì)填料床A/O系統(tǒng)處理低C/N比養(yǎng)豬廢水的效能與脫氮機(jī)制

謝榮，趙博瑋，李建政，鄧凱文

（哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱 150090）

針對干清糞式養(yǎng)豬廢水濃度高和低C/N比的特點構(gòu)建了四格室木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)，通過調(diào)控運行探討其除氮效能和機(jī)制。結(jié)果表明，在HRT 18.7 h、32℃、硝化液回流比200%、好氧區(qū)DO 1.5 mg·L-1等條件下，即便進(jìn)水高達(dá)307.7 mg·L-1，COD/TN平均為0.47，系統(tǒng)對COD、和TN的去除率仍能維持在66.5%、93.6%和89.0%左右，TN去除負(fù)荷達(dá)到0.22 kg·m-3·d-1以上。系統(tǒng)對COD和TN的去除表現(xiàn)出一定的空間分區(qū)特征，其中前三厭氧格室是去除 COD主要功能區(qū)，末端好氧格室是脫氮功能區(qū)。系統(tǒng)的脫氮機(jī)制以短程硝化反硝化為主，枯木填料的腐解為反硝化提供了必要的碳源。

養(yǎng)豬廢水；低C/N比；固定床；厭氧；曝氣；脫氮；碳源；短程硝化

引　言

規(guī)模化養(yǎng)豬的迅速發(fā)展使養(yǎng)豬廢水大量集中排放，對受納環(huán)境造成了嚴(yán)重威脅[1]。養(yǎng)豬場排放的廢水水質(zhì)因豬舍清糞方式不同而有很大差異[2]。其中，干清糞的清糞方式具有固體糞便回收率高、豬舍沖洗水省等優(yōu)點，應(yīng)用廣泛。干清糞模式下排放的養(yǎng)豬廢水化學(xué)需氧量（COD）濃度不高，卻含有高濃度的是一種典型的低C/N比有機(jī)廢水，如何有效地進(jìn)行脫氮是該類廢水處理的難點[2-3]。

在傳統(tǒng)的全程硝化反硝化生物脫氮處理中，一般認(rèn)為C/N比大于4～6時才能滿足反硝化細(xì)菌對碳源的需求[4]。對于低C/N比養(yǎng)豬廢水，如無外加碳源，很難進(jìn)行高效經(jīng)濟(jì)的脫氮[5]。而短程硝化反硝化工藝則可在較少碳源供給條件下實現(xiàn)高效脫氮[6]。短程硝化反硝化工藝與傳統(tǒng)的全程硝化反硝化工藝相比，具有耗氧量低、反應(yīng)時間短、反硝化所需碳源少、剩余污泥產(chǎn)量低和基建投資省等優(yōu)點[6-9]。在現(xiàn)有的廢水生物脫氮技術(shù)中，缺氧-好氧工藝（A/O工藝）和生物濾池得到了深入研究和廣泛應(yīng)用[10-12]，而構(gòu)建木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)并用于養(yǎng)豬廢水處理的研究還未見報道。本工作借助生物濾池和 A/O工藝的工作原理設(shè)計了木質(zhì)填料床A/O處理裝置，希望以枯木的降解補(bǔ)充生物脫氮對碳源的需求，并在系統(tǒng)內(nèi)實現(xiàn)短程硝化反硝化，達(dá)到使低C/N比養(yǎng)豬廢水高效脫氮的目的，研究通過木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)的啟動和運行，以COD、和總氮（TN）為主要水質(zhì)指標(biāo)，探討其處理效能，并對其生物脫氮機(jī)制進(jìn)行了分析。

1　材料和方法

1.1實驗裝置

用于處理養(yǎng)豬廢水的木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)由有機(jī)玻璃制成，總體采用折流板反應(yīng)器的設(shè)計，4格室，單室規(guī)格為L×B×H（長×寬×高）=12 cm× 10 cm×54 cm，總有效容積24 L，刨除填料占用體積后的納水量為12.47 L。如圖1所示，反應(yīng)器的前3格室為厭氧區(qū)，第4格室為好氧區(qū)，各格室底部設(shè)有排泥口；第1、第2和第3格室的中部固定有體積為 1.71 L的填料床，各格室總孔隙率為48.24%，填料是規(guī)格為（2～3）cm×（1～2）cm× （1～2）cm的枯木，取自哈爾濱市某林區(qū)的楊木；作為好氧區(qū)的第4格室內(nèi)布設(shè)有由同樣枯木構(gòu)成的填料床，枯木層高度為31 cm，在枯木床的下?lián)醢迳箱佊幸粚痈叨燃s為2 cm的鵝卵石，鵝卵石粒徑為1 cm左右，格室總孔隙率為63.14%。該格室底部布設(shè)有微孔曝氣頭，由轉(zhuǎn)子流量計控制曝氣量。在第4格室出水口處設(shè)有一個體積約為2 L的小水池，用于反應(yīng)器液面控制和硝化液回流，系統(tǒng)的進(jìn)水和出水的回流均采用蠕動泵控制（蘭格，BT100-2J）。反應(yīng)器外壁纏繞電熱絲，并由溫控儀將系統(tǒng)內(nèi)的溫度控制為32℃±1℃[13]。

圖1　木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)Fig.1　Diagram of wood-packed-bed A/O system

1.2實驗廢水

廢水取自哈爾濱市某種豬場，種豬存欄規(guī)模為600頭，豬舍采用干清糞方式清糞。廢水主要為豬舍沖洗水，其水質(zhì)見表1。其中，COD平均濃度只有268 mg·L-1，但TN平均濃度高達(dá)347.3 mg·L-1左右，其COD/TN比僅為0.81左右。而在TN中，有83.9%左右是由貢獻(xiàn)的。

表1　養(yǎng)豬廢水水質(zhì)Table 1　Quality of piggery wastewater

1.3種泥與接種量

取自哈爾濱市某污水處理廠二沉池的活性污泥，其 MLSS和 MLVSS分別為 11.94和 6.40 g·L-1，直接用作木質(zhì)填料床A/O反應(yīng)器前3格室的接種污泥，接種量MLVSS均為2.13 g·L-1左右。另取2 L二沉池污泥，放入10 L容器中，加入6 L稀釋3倍的養(yǎng)豬廢水進(jìn)行曝氣培養(yǎng)，控制泥水混合液的溶解氧（DO）為1.5 mg·L-1左右，曝氣24 h后，沉淀，排除上清液，再加入稀釋養(yǎng)豬廢水至6 L進(jìn)行下一輪曝氣培養(yǎng)，如此連續(xù)馴化 3個周期。培養(yǎng)后獲得的好氧活性污泥，MLSS和MLVSS分別為10.94和5.97 g·L-1，用作第4格室的接種污泥，接種量MLVSS約為1.99 g·L-1。

1.4反應(yīng)器的啟動與運行控制

污泥接種完成后，向木質(zhì)填料床A/O反應(yīng)器中泵入稀釋3倍的養(yǎng)豬廢水至有效水深，開啟曝氣泵對第 4格中的污泥進(jìn)行好氧培養(yǎng)，DO控制在 1.5 mg·L-1左右。第4格室悶曝3 d后，可觀察到枯木表面上有明顯的生物膜形成。此時開啟進(jìn)水閥和出水閥，反應(yīng)器轉(zhuǎn)為連續(xù)流運行。

反應(yīng)器在連續(xù)流啟動和運行期間的控制參數(shù)為：進(jìn)水流量16 L·d-1，水力停留時間（HRT）18.7 h（以反應(yīng)器實際納水量12.47 L計），水溫32℃左右，硝化液回流比為 200%（一般為了有較好的脫氮效果以及經(jīng)濟(jì)的運行費用，硝化液回流取值不宜低于200%，對活性污泥系統(tǒng)最高取值可達(dá)600%），好氧區(qū)（第4格室）的DO 約1.5 mg·L-1。如表2所示，根據(jù)原水稀釋倍數(shù)和進(jìn)水的COD/TN比，反應(yīng)器的啟動運行分為4個階段：第1階段，養(yǎng)豬廢水稀釋3倍，同時加糖蜜提升其COD/TN比至3.9左右；第2階段，廢水稀釋2倍，并以糖蜜將COD/TN比調(diào)節(jié)為1.8左右；第3階段，不再添加外碳源，僅將廢水稀釋1.5倍；第4階段，以未經(jīng)稀釋的養(yǎng)豬廢水連續(xù)運行至穩(wěn)定狀態(tài)。通過糖蜜調(diào)整C/N比，逐漸減小糖蜜的投加，到最終進(jìn)原水，主要目的是逐漸馴化微生物，以適應(yīng)這種低C/N比水質(zhì)。

1.5分析項目和檢測方法

游離氨（FA）[15]的質(zhì)量濃度（FAρ ）和亞硝酸鹽積累率（Rna）分別采用式（1）和式（2）計算

由于硝化液的回流（回流比200%），第1格室進(jìn)水的污染物實際濃度xρ為

式中，Q進(jìn)水為反應(yīng)器進(jìn)水流量；ρ進(jìn)水和ρ回流分別為污染物在進(jìn)水和回流硝化液中的質(zhì)量濃度。

表2　處理系統(tǒng)的運行階段及水質(zhì)Table 2　Operational stages and influent quality of system

2　結(jié)果與討論

2.1COD的去除

如圖2所示，在進(jìn)水COD和COD/TN比分別平均為476 mg·L-1和3.9的第1運行階段，系統(tǒng)對COD的去除表現(xiàn)出持續(xù)上升趨勢，出水COD濃度則逐漸降低。至第1階段結(jié)束的第24 天，系統(tǒng)出水COD為92 mg·L-1，去除率達(dá)到80.7%。在第2階段，盡管廢水的稀釋倍數(shù)由第1階段的3降低為1.8，系統(tǒng)仍然保持了73.1%左右的COD去除率。在停止添加外碳源、廢水稀釋倍數(shù)為1.5的第3階段，雖然進(jìn)水COD波動較大，但出水COD比較穩(wěn)定，平均濃度為 48 mg·L-1，平均去除率為72.9%。經(jīng)過前3階段共計72 d的運行，系統(tǒng)中的活性污泥得到了良好馴化，因此在處理原水的第 4階段系統(tǒng)依然保持了較高的COD去除率，在最后9 d的穩(wěn)定運行期間（第82～90天）達(dá)到68.2%左右，出水COD濃度平均為65 mg·L-1。

圖2　系統(tǒng)對COD的去除Fig.2　COD removal in system

圖3　厭氧區(qū)和好氧區(qū)的進(jìn)出水pHFig.3　pH in anaerobic and aerobic compartments

圖4　系統(tǒng)對的去除Fig.4　removal in system

以上結(jié)果表明，木質(zhì)填料床A/O反應(yīng)器在處理高氨氮、低C/N比的養(yǎng)豬廢水時具有良好的去除效能。其主要原因可能有以下幾點：①處理系統(tǒng)的厭氧區(qū)體積是好氧區(qū)的3倍，大部分有機(jī)污染物得以在厭氧區(qū)去除（圖2），而200%的硝化液回流進(jìn)一步降低了廢水中的有機(jī)物濃度，較低的有機(jī)物濃度和充足的DO為第4格室好氧區(qū)的氧化提供了保障[16]；②系統(tǒng)運行過程中無污泥回流，而且各格室布設(shè)的枯木床也起到了污泥截留作用，使厭氧活性污泥和好氧活性污泥在空間上得以分離，避免了因異養(yǎng)菌競爭利用DO而對硝化細(xì)菌產(chǎn)生的抑制作用[18]；③第4格室中枯木填料的布設(shè)提供了大量的反應(yīng)界面，使硝化細(xì)菌與氧氣和氨氮能夠充分接觸并發(fā)生反應(yīng)，進(jìn)一步強(qiáng)化了系統(tǒng)的去除效果[19]。

2.3TN的去除

在COD/TN比降低為1.8左右的第2階段，系統(tǒng)的TN去除率依然保持在較高的水平。在相對穩(wěn)定的最后7 d運行中，進(jìn)水和出水TN的平均濃度分別為172.6 mg·L-1和36.0 mg·L-1，平均去除率達(dá)到79.1%左右。當(dāng)COD/TN比在第3階段進(jìn)一步降低為0.9左右后，進(jìn)水TN濃度有了顯著提高，系統(tǒng)的TN去除率產(chǎn)生了明顯波動。但在為期36 d的第 3階段運行中，系統(tǒng)在進(jìn)水 TN濃度平均為213.1 mg·L-1情況下其 TN去除率仍然維持在77.5%的平均水平。進(jìn)入第 4階段后，系統(tǒng)以原水為進(jìn)水運行，進(jìn)水TN濃度大幅提高，而其COD/TN比僅為0.6左右，顯著影響了系統(tǒng)的TN去除能力，但經(jīng)過5 d左右的調(diào)整適應(yīng)，TN去除效能得到了迅速恢復(fù)并在最后9 d（第82～90天）保持了相對穩(wěn)定，進(jìn)水和出水TN的平均濃度分別為373.1和43.6 mg·L-1，TN的平均去除率和去除負(fù)荷分別達(dá)到88.2%和0.22 kg·m-3·d-1。在第2～4階段的運行中，系統(tǒng)的COD去除/TN去除比均低于全程硝化反硝化要求的2.86[圖5（b）]，尤其是在第3和第4階段，平均值更是低達(dá)0.86左右，甚至不能滿足短程反硝化對C/N比為1.71的要求[20]。這一結(jié)果說明系統(tǒng)脫氮有除廢水中有機(jī)物以外的碳源供給，其最可能的來源就是系統(tǒng)中木質(zhì)填料的腐解。

圖5　系統(tǒng)對TN的去除及COD去除/TN去除比Fig.5　TN removal and CODremoval/TNremovalin system

在為期90 d的運行中，木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)出水COD、和TN的濃度均優(yōu)于《畜禽養(yǎng)殖業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》中有關(guān)養(yǎng)豬廢水的排放標(biāo)準(zhǔn)的要求[21]。

2.4木質(zhì)填料床 A/O處理系統(tǒng)生物脫氮過程和機(jī)制分析

如圖2～圖5所示，木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)在處理低C/N比養(yǎng)豬廢水時不僅具有良好的COD和去除效能，對TN的去除也比較理想。現(xiàn)今已發(fā)現(xiàn)的廢水生物脫氮機(jī)制（生物合成除外）包括全程硝化反硝化、短程硝化反硝化、同步硝化反硝化和厭氧氨氧化[22]。為探討系統(tǒng)的脫氮機(jī)制，研究也對反應(yīng)器運行過程中的濃度進(jìn)行了跟蹤監(jiān)測。如圖6所示，在處理原水并達(dá)到相對穩(wěn)定狀態(tài)的最后9 d（第82～90天）系統(tǒng)出水的的質(zhì)量濃度分別平均為 18.5 mg·L-1和1.1 mg·L-1，濃度低，而平均積累率Rna則高達(dá)94.6%。這一結(jié)果提示系統(tǒng)的脫氮似乎主要是通過短程反硝化實現(xiàn)的。為辨析木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)的生物脫氮機(jī)制，對反應(yīng)器及各格室在最后9 d穩(wěn)定運行期間的相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行了歸納和分析。

圖6　系統(tǒng)出水濃度和積累率Fig.6　Effluentand accumulation ofin system

如表3所示，在木質(zhì)填料床A/O處理系統(tǒng)運行的最后9 d穩(wěn)定運行期間，進(jìn)水和TN的平均濃度分別為179、307.7、0.1、0和379.3 mg·L-1，出水濃度分別平均為60、19.8、 17.6、0.9和41.8 mg·L-1，其中和TN的平均去除率分別達(dá)到93.6%和89.0%。如表3所示，系統(tǒng)對TN的日去除量為5.39 g·d-1，TN去除負(fù)荷達(dá)到0.22 kg·m-3·d-1以上。其中厭氧區(qū)（前3格室）和好氧區(qū)（第4格室）都具有脫氮功能，日去除量分別為1.45 g·d-1和3.94 g·d-1?？梢姾醚鯀^(qū)是系統(tǒng)脫氮的主要貢獻(xiàn)者，其去除量達(dá)到系統(tǒng)總?cè)コ康?73.1%，而厭氧區(qū)脫氮的貢獻(xiàn)率僅為26.9%。因此，在水質(zhì)波動、氨氮負(fù)荷增大的情況下，為了依然保持良好的脫氮效能，可適當(dāng)增加好氧區(qū)、減小厭氧區(qū)，以使系統(tǒng)達(dá)到最佳的去除效能。

表3　處理系統(tǒng)的氮素質(zhì)量消減分析Table 3　Nitrogen removal in system

顯然，在好氧的第4格室中存在同步硝化反硝化的脫氮機(jī)制[23]。在第4階段的穩(wěn)定期，第4格室出水的質(zhì)量濃度平均為18.5 mg·L-1，而質(zhì)量濃度僅為1.1 mg·L-1左右，平均積累率Rna高達(dá)94.6%?；谝韵路治觯J(rèn)為第4格室生物脫氮主要是通過短程硝化反硝化實現(xiàn)的：①通常認(rèn)為，NOB適宜的pH為6.0～7.5，而AOB適宜的pH為7.0～8.5[17]，在為期9 d的穩(wěn)定運行期間第4格好氧區(qū)的pH始終維持在8.0以上[圖3（b）]，有效抑制了NOB的活性，使得以積累，為短程硝化反硝化提供了適宜的pH環(huán)境；②較高濃度的FA對NOB和AOB活性都會產(chǎn)生抑制作用，對兩者的抑制濃度分別為 0.1～1.0 mg·L-1和 5～40 mg·L-1[24-26]，根據(jù)最后9 d的pH和出水濃度計算第4格室中的FA濃度為4.8 mg·L-1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于NOB的抑制濃度而小于AOB的抑制濃度；③污水生物脫氮系統(tǒng)在 30～35℃溫度下容易實現(xiàn)短程硝化，因為在該溫度條件下AOB的比生長速率大于NOB[13]，而第4格室的溫度始終都控制在32℃左右，為實現(xiàn)短程硝化并獲得高 Rna創(chuàng)造了條件；④枯木填料表面著生的生物膜以及污泥絮體內(nèi)部為厭氧的反硝化細(xì)菌的增殖提供了厭氧微環(huán)境[8-9,17]，而適宜的pH、溫度和基質(zhì)條件則為短程反硝化的進(jìn)行提供了保障。

進(jìn)入第4格室的廢水中尚有大約102.4 mg·L-1的（表3），由于枯木填料的布設(shè)及其表面生物膜的著生以及懸浮污泥絮體內(nèi)外存在的DO梯度，不排除有厭氧氨氧化細(xì)菌存在并發(fā)揮一定作用的可能，但在有較多可降解有機(jī)物存在的好氧環(huán)境中這一作用勢必會受到限制[27-28]。

由表3的數(shù)據(jù)計算可知，作為厭氧區(qū)的前3格室也對系統(tǒng)脫氮做出了26.9%的貢獻(xiàn)。由于進(jìn)水中幾乎檢測不到的存在，與回流硝化液混合后的第1格室進(jìn)水中的也只有0.6 mg·L-1左右，因此厭氧區(qū)發(fā)生全程硝化反硝化脫氮的總量是極低的。第1格室進(jìn)水中有大約11.8 mg·L-1的進(jìn)水中含有大量的，這為厭氧氨氧化菌的生長提供了營養(yǎng)條件。而厭氧、pH 8.3（圖3）、32℃以及較低的有機(jī)物濃度（第1格室進(jìn)水COD約為100 mg·L-1）等條件則為厭氧氨氧化菌的增殖提供了適宜環(huán)境[27-28]。同時厭氧區(qū)的廢水組成與環(huán)境條件也為短程反硝化的發(fā)生提供了條件[8,9,17, 23-26]。然而，厭氧氨氧化與短程反硝化存在對的競爭作用，其中厭氧氨氧化菌的競爭能力弱于反硝化細(xì)菌[29]。因此，在厭氧區(qū)發(fā)生的生物脫氮效果更多是短程反硝化的貢獻(xiàn)?；亓飨趸簥A帶的DO在pH 不低于8的條件下（圖 3）可持續(xù)將廢水中的氧化為，這進(jìn)一步提升了厭氧區(qū)通過短程反硝化作用的脫氮效果[17]。

3　結(jié)　論

（1）以枯木為填料的四格室木質(zhì)填料床 A/O系統(tǒng)可對具有低C/N比特性的養(yǎng)豬廢水進(jìn)行有效處理，在HRT 18.7 h、32℃、硝化液回流比200%、好氧區(qū) DO 1.5 mg·L-1等條件下，進(jìn)水 COD、和TN分別為179、307.7和379.3 mg·L-1左右時，系統(tǒng)出水濃度分別平均為60、19.8和41.8 mg·L-1，平均去除率分別為 66.5%、93.6%和89.0%，脫氮效能顯著，TN去除負(fù)荷達(dá)到 0.22 kg·m-3·d-1。

（2）反應(yīng)器的格室結(jié)構(gòu)和木質(zhì)固定床的布設(shè)使污染物去除具有顯著的分區(qū)特點。作為厭氧區(qū)的前3格室是去除COD主要功能區(qū)，其COD去除量占到系統(tǒng)總?cè)コ康?8.3%；而末端的好氧格室則是脫氮功能區(qū)，其TN去除量達(dá)到系統(tǒng)TN總?cè)コ康?3.1%。

（3）系統(tǒng)的厭氧區(qū)和好氧區(qū)盡管在脫氮能力上有較大差別，但其脫氮機(jī)制均以短程反硝化為主，而枯木填料的腐解則為反硝化提供了必要的碳源。

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Treatment of piggery wastewater with low C/N ratio and mechanism for denitrification in wood-packed-bed A/O process

XIE Rong, ZHAO Bowei, LI Jianzheng, DENG Kaiwen
(State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, Heilongjiang, China)

Manure-free piggery wastewater is low in COD but high inconcentration with a COD-to-TN (C/N) ratio less than 1. In order to removal nitrogen from the wastewater efficaciously, a wood-packed-bed A/O process with four compartments was constructed and its performance in pollutant removal was evaluated, especially the denitrification. The reactor was operated at HRT 18.7 h and 32℃ with an internal recycle ratio of 200% and DO 1.5 mg·L-1in the last compartment. The treatment process was started up with diluted raw wastewater in which COD/TN ratio was regulated to about 3.9. When the process performed steady, the dilution rate of the raw wastewater was decreased stage by stage, synchronizing with C/N ratio. When the process was steady in the last stage even feeding the raw wastewater with a highof about 307.7 mg·L-1and a COD/TN ratio as low as 0.47, the removal of COD,and TN was averaged out about 66.5%, 93.6% and 89.0%, respectively. A load removal of TN above 0.22 kg·m-3·d-1was obtained. The four compartments had illustrated difference in pollutant removal with a total COD removal of about 78.3% in the front three anaerobic compartments and a TN removal of about 73.1% in the last aerobic compartment. TN removal in the reactor was mainly attributed to the shortcut nitrification-denitrification process with the packed wood as the internal carbon source.

date: 2015-04-30.

Prof. LI Jianzheng, ljz6677@163.com

supported by the Major Science and Technology Program of Water Pollution Control and Treatment (2013ZX07201007-002-03).

piggery wastewater; low C/N ratio; fixed-bed; anaerobic; aeration; nitrogen removal; carbon source; shortcut nitrification

10.11949/j.issn.0438-1157.20150544

X 703.1

A

0438—1157（2015）11—4661—08

2015-04-30收到初稿，2015-05-24收到修改稿。

聯(lián)系人：李建政。第一作者：謝榮（1988—），男，碩士研究生。

國家水體污染控制與治理科技重大專項項目（2013ZX07201007-002-03）；黑龍江省應(yīng)用技術(shù)研究與開發(fā)計劃項目（GC13C303）。