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    銅-真空-銅金屬隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓的理論研究

    2015-09-03 07:46:55白梅林王明郎侯士敏
    物理化學(xué)學(xué)報 2015年8期
    關(guān)鍵詞:局域偏壓尖端

    白梅林 王明郎 侯士敏,2,*

    (1北京大學(xué)信息科學(xué)技術(shù)學(xué)院,納米器件物理與化學(xué)教育部重點實驗室,北京 100871;2北京大學(xué)(天津濱海)新一代信息技術(shù)研究院,天津 300457)

    銅-真空-銅金屬隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓的理論研究

    白梅林1王明郎1侯士敏1,2,*

    (1北京大學(xué)信息科學(xué)技術(shù)學(xué)院,納米器件物理與化學(xué)教育部重點實驗室,北京 100871;2北京大學(xué)(天津濱海)新一代信息技術(shù)研究院,天津 300457)

    利用非平衡格林函數(shù)與密度泛函理論相結(jié)合方法研究了電極表面具有原子級突起的銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓.計算結(jié)果表明,銅電極真空隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓主要決定于電極表面尖端銅原子4p軌道的局域態(tài)密度,因而對電極取向和表面局域原子構(gòu)型非常敏感.對于電極取向沿(111)方向的銅電極真空隧道結(jié),當電極表面原子級突起取為銅吸附原子和金字塔型銅納米粒子兩種構(gòu)型時,轉(zhuǎn)變電壓的計算值分別約為1.40和2.40 V.當電極取向沿(100)方向時,電極表面原子級突起分別為銅吸附原子和金字塔型銅納米粒子兩種構(gòu)型的銅電極真空隧道結(jié),其轉(zhuǎn)變電壓的差異更為顯著.具體而言,電極表面有一金字塔型銅納米粒子的銅電極真空隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓值減小至1.70 V,而電極表面原子級突起為銅吸附原子的銅電極真空隧道結(jié)卻因銅吸附原子4p軌道的局域態(tài)密度過于擴展,即使在偏壓超過1.80 V時仍然沒有出現(xiàn)轉(zhuǎn)變電壓.這些結(jié)果表明轉(zhuǎn)變電壓譜可用作分析金屬電極真空隧道結(jié)電子輸運特性的有力工具.

    真空隧穿; 轉(zhuǎn)變電壓譜; 電子輸運; 非平衡格林函數(shù); 密度泛函理論

    Key Words:Vacuum tunneling; Transition voltage spectroscopy; Electron transport; Non-equilibrium Green's function; Density functional theory

    1 引 言

    以單個分子作為導(dǎo)電通道的分子電子器件被認為是解決傳統(tǒng)硅基微電子器件小型化難題的可能方案之一.1,2分子電子器件的伏安(I–V)特性決定于分子的構(gòu)型及其電子結(jié)構(gòu)、電極的能帶結(jié)構(gòu)和分子-電極界面的電子耦合.因此,電極的材料和形狀在分子器件電子輸運特性中起著重要作用,特別是決定了分子能級與電極Fermi能級之間的相對能量位置.最近Beebe等3,4提出可利用轉(zhuǎn)變電壓譜(TVS)來測量分子器件中前線分子軌道與電極Fermi能級之間的相對能量位置.這里,轉(zhuǎn)變電壓是指將器件的I–V數(shù)據(jù)畫成Fowler-Nordheim曲線(FN曲線,即ln(I/V2)–1/V函數(shù)關(guān)系)時曲線中的最小值點所對應(yīng)的電壓值.由于其簡便性和靈敏性,TVS正成為一種日益常用的分子器件譜分析方法,5–21而且已經(jīng)拓展至用來表征金屬-真空-金屬隧道結(jié)的電學(xué)特性.22,23例如,Trouwborst等22實驗研究了利用機械可控斷裂結(jié)技術(shù)制備的金-真空-金隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓,發(fā)現(xiàn)所測量的轉(zhuǎn)變電壓值對金電極的局域形狀十分敏感但弱依賴于兩個金電極之間的距離.Baldea24的理論研究表明,這些實驗結(jié)果無法用標準的真空隧穿勢壘模型來解釋.我們利用非平衡格林函數(shù)(NEGF)與密度泛函理論(DFT)相結(jié)合方法,即NEGF+DFT方法計算分析了金-真空-金隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓譜,25發(fā)現(xiàn)金電極表面突出原子6p軌道的局域態(tài)密度決定了金-真空-金隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓.金電極表面突出原子6p軌道的局域態(tài)密度受其局域原子構(gòu)型影響甚大,但是金電極之間的距離對其影響較小,特別是當金電極之間的距離大于隧道結(jié)中出現(xiàn)轉(zhuǎn)變電壓所需的臨界值之后.從而解釋了金-真空-金隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓的來源和特性.這些金屬-真空-金屬隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓譜研究為理解利用同種金屬電極制備的分子電子器件的電子輸運特性提供了重要的參考數(shù)據(jù).但是,與轉(zhuǎn)變電壓譜在分子電子器件研究中的大量應(yīng)用相比,5–21金屬-真空-金屬隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓譜的實驗和理論研究都相對較少.22–27因此,為了加深我們對轉(zhuǎn)變電壓譜的理解,從而進一步推進轉(zhuǎn)變電壓譜在分子電子學(xué)研究中的應(yīng)用,有必要拓展真空隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓譜研究,特別是電極的材料和構(gòu)型對轉(zhuǎn)變電壓的影響研究.

    考慮到銅常用作構(gòu)建分子電子器件的電極材料,28–32我們在前期研究金、銀、鉑金屬電極真空隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓譜的基礎(chǔ)上,25,27利用NEGF+DFT方法理論研究了銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓.33–42我們的理論計算結(jié)果表明,電極的取向和局域原子構(gòu)型對表面具有原子級突起的銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓影響顯著,其原因在于決定銅電極真空隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓的主要因素是電極表面尖端銅原子4p軌道的局域態(tài)密度而不是真空勢壘的高度.

    2 計算方法

    本文中利用SIESTA軟件包優(yōu)化銅-真空-銅隧道結(jié)的原子構(gòu)型,并且利用量子輸運程序SMEAGOL計算它們的電子輸運性質(zhì).SIESTA是一款高效的DFT計算程序,它用改進的Troullier-Martins贗勢描述芯電子的作用而用有限范圍的數(shù)值軌道基函數(shù)組來展開價電子的波函數(shù).43,44為了正確描述電子波函數(shù)在真空中的衰減情況,我們對電極表面上的銅原子采用雙ζ(兩種截斷半徑不同的3d和4s軌道)加極化函數(shù)(4p軌道)和擴散函數(shù)(5s軌道)的基組,而對電極塊體內(nèi)的銅原子采用單ζ加極化函數(shù)的基組,45這兼顧了計算的精度和效率.DFT中的交換關(guān)聯(lián)泛函采用廣義梯度近似的PBE泛函形式.46原子結(jié)構(gòu)優(yōu)化采用標準的共軛梯度方法直至原子的受力小于0.3 eV·nm–1.

    SMEAGOL程序以SIESTA為DFT計算平臺實現(xiàn)了NEGF+DFT方法.40–42在計算銅-真空-銅隧道結(jié)的電子輸運性質(zhì)時,我們對于實空間網(wǎng)格采用200 Rydberg的等效截斷能;計算電子密度的積分點設(shè)置為:在復(fù)平面的半圓和直線上各取36個點,在實軸上取240個點,對Fermi分布函數(shù)取36個極點,電子溫度設(shè)定為25 meV.我們在垂直輸運的方向上采用周期性邊界條件.散射區(qū)的單胞包括電極表面上的低配位銅原子和3×3超原胞的10層Cu(111)原子層或13層Cu(100)原子層.真空隧道結(jié)的I–V數(shù)據(jù)由公式(1)給出:

    其中,e是電子電荷的絕對值,h是Planck常數(shù),T(V,E)是隧道結(jié)在偏壓V作用下能量E處的透射函數(shù),f(E)是Fermi-Dirac分布函數(shù),EF是電極在平衡態(tài)時的Fermi能級,而μL/R=EF±eV/2是左、右電極的局域Fermi能級,隧道結(jié)的透射函數(shù)由公式(2)給出:

    其中,Ω2DBZ是橫向二維Brillouin區(qū)的面積,是橫向二維Brillouin區(qū)內(nèi)的波矢.我們在Brillouin區(qū)內(nèi)取4×4共16個k點來計算透射函數(shù).每個k點的透射函數(shù)由公式(3)給出:

    3 結(jié)果與討論

    現(xiàn)在斷裂結(jié)技術(shù)是制備分子電子器件的主流方法.47在銅電極斷裂前通常會形成單原子點接觸,48因此我們首先構(gòu)建了一個對稱的銅-真空-銅隧道結(jié),其中每個銅電極的(111)表面上修飾有一個由四個Cu原子形成的金字塔狀納米粒子.圖1a給出了該真空隧道結(jié)優(yōu)化后的原子構(gòu)型,在電極內(nèi)部Cu-Cu鍵長的計算值為0.2602 nm,與實驗測量值(0.2552 nm)之間的誤差小于2%;電極表面金字塔狀銅納米粒子中的尖端銅原子與底部三個銅原子之間的鍵長為0.2433 nm,而兩個尖端銅原子之間的距離為0.5643 nm.其平衡態(tài)透射譜和尖端銅原子的局域態(tài)密度分別如圖1(b,c,d)所示.透射系數(shù)在Fermi能級以下除個別能量區(qū)外都很小,在Fermi能級處的取值為7 × 10–3,而在Fermi能級以上特別是當能量高于2.00 eV時明顯增大,并在2.96 eV處達到峰值(0.33).與尖端銅原子的局域態(tài)密度(LDOS)相對比可以看出,尖端銅原子的4pz原子軌道主導(dǎo)了真空隧道結(jié)的透射譜.這主要是因為尖端銅原子的3d軌道波函數(shù)在真空中迅速衰減,而4p軌道波函數(shù)在真空中衰減相對較慢的緣故.

    對圖1a所示的銅-真空-銅隧道結(jié)施加偏壓,隧道電流在低偏壓時隨偏壓增大呈線性緩慢增長;當偏壓大于2.10 V后隧道電流迅速增長,表現(xiàn)出明顯的非線性行為.其結(jié)果是FN曲線中出現(xiàn)一明確的極小值,其對應(yīng)的轉(zhuǎn)變電壓為2.40 V(見圖1e).為了加深我們對此真空隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓的理解,在圖1f中比較了不同偏壓下的透射譜變化.從中可以清晰地看出,峰值位于2.96 eV處的透射峰隨著偏壓的增大發(fā)生展寬同時其高度降低,而且持續(xù)地向Fermi能級移動;當其進入由左、右電極的局域Fermi能級決定的偏壓窗口后,隧道電流急劇上升,FN曲線在此偏壓處出現(xiàn)拐點.由于透射峰與尖端銅原子4p軌道貢獻的局域態(tài)密度峰緊密相關(guān),因此表面具有原子級突起的銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓決定于電極表面突出銅原子的局域態(tài)密度.這一分析可由轉(zhuǎn)變電壓的計算值與電極間距、電極表面原子級突起的構(gòu)型和電極取向的關(guān)系得到進一步證實.

    我們將圖1a所示的銅-真空-銅隧道結(jié)中兩個尖端銅原子之間的距離從0.5643 nm增大至0.6647 nm,其轉(zhuǎn)變電壓僅減小0.10 V,可見轉(zhuǎn)變電壓對電極之間的距離變化不太敏感.這是因為當電極間距足夠大使得真空隧道結(jié)可以出現(xiàn)轉(zhuǎn)變電壓時,兩個銅電極之間的相互作用非常弱從而尖端銅原子的局域態(tài)密度主要決定于其局域原子結(jié)構(gòu),這就導(dǎo)致了轉(zhuǎn)變電壓對電極間距的弱關(guān)聯(lián)性.但是,當電極表面原子級突起的局域構(gòu)型發(fā)生變化時,轉(zhuǎn)變電壓的計算值改變較大.如圖2a所示,我們構(gòu)建了另一個對稱的銅-真空-銅隧道結(jié),其中兩個銅電極(111)面上各有一個銅吸附原子(adatom).銅吸附原子與(111)表面上三個最近鄰銅原子之間的鍵長為0.2413 nm,而這兩個銅吸附原子之間的距離為0.5670 nm.與圖1b相比可以看出,當Cu(111)表面的原子級突起由金字塔狀的銅納米粒子換為單個銅吸附原子后,透射譜的整體形狀在Fermi能級附近及其以下能量區(qū)域變化不大,但是在1.00 eV以上能量區(qū)域發(fā)生了較大變化.特別是原來位于2.96 eV處的透射峰下移至2.69 eV,而且在1.92 eV附近出現(xiàn)了一個較寬的肩峰,其峰值(5.2 × 10–2)約為Fermi能級處的透射系數(shù)(6.6 × 10–3)的8倍.因此,可以預(yù)計此真空隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓也將減小.實際的計算結(jié)果的確如此.如圖2e所示,隧道電流在偏壓達到1.00 V時就發(fā)生了由線性緩慢增長到非線性快速增長的轉(zhuǎn)變,轉(zhuǎn)變電壓的計算值為1.40 V;這比等電極間距但表面原子級突起為金字塔狀納米粒子的銅真空隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓足足降低了1.00 V.究其原因這是因為銅吸附原子與Cu(111)面的相互作用增強,使其4pz原子軌道的局域態(tài)密度峰值下移并在1.90 eV附近出現(xiàn)了較寬的肩峰.這再次說明了電極表面尖端銅原子4p軌道的局域態(tài)密度對真空隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓所起的決定作用.

    圖1 Cu(111)電極表面原子級突起為金字塔型納米粒子的銅-真空-銅隧道結(jié)的輸運性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)Fig.1 Transport properties and electronic structure of Cu-vacuum-Cu tunneling junction with(111)-oriented electrodes and one pyramid Cu cluster attached on the electrode surface

    將本文中計算的電極取向為(111)方向的銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓與我們前期研究的具有相同結(jié)構(gòu)的銀-真空-銀和金-真空-金隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓相比較就會發(fā)現(xiàn),25,27這三種電極表面都有原子級突起的貴金屬-真空-貴金屬隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓不僅具有非常一致的數(shù)值(差別小于0.20 V),而且都與電極之間的距離弱相關(guān),盡管這三種貴金屬(111)面的逸出功(Cu(111):4.98 eV;Ag(111):4.74 eV;Au(111):5.31 eV)最大相差約0.60 eV.49這依然可以從轉(zhuǎn)變電壓主要決定于電極表面尖端貴金屬原子p軌道的局域態(tài)密度這一事實得到解釋.眾所周知,銅、銀、金這三種貴金屬塊體的電子結(jié)構(gòu)具有很大差別,特別是與d軌道相關(guān)的能帶相對于Fermi能級的位置.50而且,在這些電極表面具有原子級突起的真空隧道結(jié)中尖端金屬原子d軌道的局域態(tài)密度的位置也各不相同.但是,尖端銅原子4p軌道、尖端銀原子5p軌道和尖端金原子6p軌道的局域態(tài)密度相對于Fermi能級的位置基本相同.24,26因此,具有相同構(gòu)型的這三種貴金屬真空隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓具有相近的數(shù)值和相同的性質(zhì).

    圖2 Cu(111)電極表面原子級突起為銅吸附原子的銅-真空-銅隧道結(jié)的輸運性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)Fig.2 Transport properties and electronic structure of Cu-vacuum-Cu tunneling junction with(111)-oriented electrodes and one Cu adatom attached on the electrode surface

    已有計算結(jié)果表明電極的取向會顯著影響分子器件的電子輸運性質(zhì),51,52因此我們也研究了銅電極的取向?qū)︺~-真空-銅隧道結(jié)轉(zhuǎn)變電壓的影響.如圖3a所示,我們構(gòu)建了電極取向沿(100)方向的對稱銅-真空-銅隧道結(jié),其中兩個銅電極(100)表面上各有一個銅吸附原子.銅吸附原子與(100)表面上四個最近鄰銅原子之間的鍵長為0.2454 nm,而這兩個銅吸附原子之間的距離為0.4686 nm.與Cu(111)表面上的銅吸附原子相比,Cu(100)表面的銅吸附原子同時與表面上的四個銅原子成鍵、相互作用增強,這導(dǎo)致其4pz原子軌道的局域態(tài)密度更為擴展(圖3d);相應(yīng)的,此真空隧道結(jié)的平衡態(tài)透射譜中出現(xiàn)了多個透射峰,而且Fermi能級上、下2.00 eV之內(nèi)的透射峰值皆與Fermi能級處的透射系數(shù)相差不大(圖3b).因此,計算得到的隧道電流在偏壓從零增大到1.85 V時依然成線性緩慢增長,這導(dǎo)致FN曲線中沒有最小值出現(xiàn),從而未能給出轉(zhuǎn)變電壓(圖3e).值得注意的是,針對這種構(gòu)型的銅-真空-銅隧道結(jié)我們將兩個銅吸附原子之間的距離增大至0.5728 nm,在偏壓最大值為1.85 V時依然未能在FN曲線中觀察到最小值的出現(xiàn).但是,當把Cu(100)表面上的銅吸附原子替換為由五個銅原子構(gòu)成的金字塔狀銅納米粒子時(圖4a),此銅電極真空隧道結(jié)的FN曲線中又出現(xiàn)了拐點,對應(yīng)的轉(zhuǎn)變電壓值為1.70 V(圖4e).這一數(shù)值比相似構(gòu)型的(111)方向的銅真空隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓值2.40 V足足降低了0.70 V,其原因依然是Cu(100)表面上金字塔狀納米粒子尖端的銅原子與Cu(100)表面的相互作用增強使其4pz原子軌道的局域態(tài)密度峰值下移到1.85 eV處(圖4d).可見,電極的取向?qū)︺~-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓也有著重要影響.

    圖3 Cu(100)電極表面原子級突起為銅吸附原子的銅-真空-銅隧道結(jié)的輸運性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)Fig.3 Transport properties and electronic structure of Cu-vacuum-Cu tunneling junction with(100)-oriented electrodes and one Cu adatom attached on the electrode surface

    圖4 Cu(100)電極表面原子級突起為金字塔型納米粒子的銅-真空-銅隧道結(jié)的輸運性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)Fig.4 Transport properties and electronic structure of Cu-vacuum-Cu tunneling junction with(100)-oriented electrodes and one pyramid Cu cluster attached on the electrode surface

    4 結(jié) 論

    利用NEGF+DFT方法研究了銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓.計算結(jié)果表明,與之前研究的銀-真空-銀和金-真空-金隧道結(jié)相類似,電極表面具有原子級突起的銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓也主要決定于尖端銅原子4p軌道的局域態(tài)密度而不是真空勢壘的高度.由于電極表面的局域原子結(jié)構(gòu)和電極取向?qū)舛算~原子4p軌道的局域態(tài)密度影響顯著,因此銅-真空-銅隧道結(jié)的轉(zhuǎn)變電壓對其原子結(jié)構(gòu)的變化非常敏感.具體而言,對于電極取向沿(111)方向的銅電極真空隧道結(jié),電極表面原子級突起分別為銅吸附原子和金字塔型銅納米粒子兩種構(gòu)型時都有轉(zhuǎn)變電壓,其值分別為1.40和2.40 V;當電極取向沿(100)方向時,電極表面原子級突起為金字塔型銅納米粒子的銅電極真空隧道結(jié)其轉(zhuǎn)變電壓減小至1.70 V,而電極表面原子級突起為銅吸附原子的銅電極真空隧道結(jié)卻因銅吸附原子4p軌道的局域態(tài)密度過于擴展沒有出現(xiàn)轉(zhuǎn)變電壓.這些計算結(jié)果不但有助于加深我們對金屬電極真空隧道結(jié)電子輸運性質(zhì)的理解而且也為研究以銅為電極的分子器件提供了重要參考.

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    (51)Ke,S.H.;Baranger,H.U.;Yang,W.J.Chem.Phys.2005,123,114701.doi:10.1063/1.1993558

    (52)Tu.X.;Wang,M.;Sanvito,S.;Hou,S.J.Chem.Phys.2014,141,194702.doi:10.1063/1.4901945

    Theoretical Investigation of the Transition Voltages of Cu-Vacuum-Cu Tunneling Junctions

    BAI Mei-Lin1WANG Ming-Lang1HOU Shi-Min1,2,*
    (1Key Laboratory for the Physics and Chemistry of Nanodevices,Department of Electronics,Peking University,Beijing 100871,P.R.China;2Beida Information Research(BIR),Tianjin 300457,P.R.China)

    The transition voltage of copper-vacuum-copper tunneling junctions with atomic protrusions on the electrode surface was investigated using the non-equilibrium Green’s function formalism combined with density functional theory.Our calculations show that the transition voltages of Cu-vacuum-Cu junctions with atomically sharp electrodes are mainly determined by the local density of state(LDOS) of the 4p atomic orbitals of the protrusion,and are thus sensitive to the electrode orientation and the variation of the atomic configurations of surface protrusions.For Cu-vacuum-Cu junctions with(111)-oriented electrodes,the transition voltages were calculated to be about 1.40 and 2.40 V when the atomic protrusions were chosen to be one Cu adatom or a copper cluster with four atoms arranged in a pyramid configuration,respectively.The transition voltages of Cu-vacuum-Cu junctions with(100)-oriented electrodes were more different.When the atomic protrusion on the Cu(100) surface was a copper cluster with five atoms arranged in a pyramid configuration,the transition voltage was 1.70 V.In contrast,no transition voltage was observed for Cuvacuum-Cu junctions with one Cu adatom attached to the Cu(100) electrode surface even when the bias exceeded 1.80 V,which is caused by the LDOS of the 4p atomic orbitals of the Cu adatom on the Cu(100) surface being too extended.These results demonstrate the advantages of transition voltage spectroscopy as a tool for analyzing the electronic transport properties of metal-vacuum-metal tunneling junctions.

    April 30,2015;Revised:June 10,2015;Published on Web:June 11,2015.

    O641; O485

    icle]

    10.3866/PKU.WHXB201506112 www.whxb.pku.edu.cn

    *Corresponding author.Email:smhou@pku.edu.cn;Tel:+86-10-62768078.

    The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(61321001) and National Key Basic Research Program of China(973)(2011CB933001,2013CB933404).

    國家自然科學(xué)基金(61321001)和國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展規(guī)劃項目(973)(2011CB933001,2013CB933404)資助? Editorial office of Acta Physico-Chimica Sinica

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