大型復(fù)合材料構(gòu)件固化變形分析方法研究進(jìn)展*

西北工業(yè)大學(xué)航空學(xué)院 鄭錫濤 劉振東 梁 晶

整體成型的大型復(fù)合材料能夠減輕結(jié)構(gòu)重量、減少零件數(shù)量、降低生產(chǎn)成本與裝配成本。然而，由于材料本身的各向異性、基體的固化收縮效應(yīng)、構(gòu)件與模具之間的相互作用等因素，結(jié)構(gòu)內(nèi)部將不可避免地產(chǎn)生殘余應(yīng)力，進(jìn)而引起復(fù)合材料結(jié)構(gòu)件在脫模后產(chǎn)生回彈變形以及翹曲變形。這種固化變形會(huì)產(chǎn)生一定的尺寸誤差，從而使復(fù)合材料構(gòu)件無法滿足現(xiàn)代飛機(jī)無應(yīng)力裝配的要求，這種現(xiàn)象在大型飛機(jī)復(fù)合材料構(gòu)件上尤為明顯。為預(yù)測并控制這種變形，國內(nèi)外學(xué)者對(duì)復(fù)合材料的固化變形進(jìn)行了大量研究。本文將對(duì)影響固化過程的各個(gè)因素進(jìn)行簡要分析，并給出有限元分析方法。

復(fù)合材料構(gòu)件固化過程中的溫度場分析

先進(jìn)航空復(fù)合材料構(gòu)件采用熱壓罐工藝成型時(shí)，在升溫過程中的熱源有2個(gè)：外熱源（熱壓罐的加熱過程）；內(nèi)熱源（樹脂基復(fù)合材料固化放熱過程）。

1 外部熱源對(duì)復(fù)合材料固化過程中溫度場的影響

外熱源對(duì)固化過程的影響主要表現(xiàn)在熱壓罐環(huán)境溫度變化導(dǎo)致模具溫度發(fā)生改變，進(jìn)而影響復(fù)合材料構(gòu)件的溫度場。目前，外熱源對(duì)復(fù)合材料溫度場的影響，主要集中在2方面：（1）熱壓罐內(nèi)氣體流動(dòng)傳熱過程導(dǎo)致的熱壓罐內(nèi)部溫度場分布；（2）模具設(shè)計(jì)原因?qū)е碌哪＞咝兔鏈囟葓龇植记闆r。

針對(duì)熱壓罐內(nèi)部溫度場分布情況，張鋮等[1]利用計(jì)算流體力學(xué)中的三維非定常N-S方程，以及湍流模型，模擬了熱壓罐強(qiáng)迫對(duì)流換熱條件下的溫度場分布情況。賈成貴等[2]經(jīng)過試驗(yàn)，測得有效工作容積為φ2.6m×8.0m的熱壓罐，實(shí)際達(dá)到的溫度均勻度為±2.5℃，熱壓罐空載溫度場均勻度較好。針對(duì)模具因素導(dǎo)致的型面溫度場不均勻，張鋮等[1]研究了熱壓罐內(nèi)采用框架式模具進(jìn)行固化成型時(shí)，框架式模具型面上的溫度場分布情況。梁憲珠等指出框架式模具升降溫快，有利于模具各點(diǎn)溫度均勻[3]。

由于框架式模具各點(diǎn)溫度分布較為均勻，國內(nèi)外學(xué)者在分析復(fù)合材料固化過程中，往往忽略外部溫度場不均勻性，采用固化溫度作為溫度邊界條件施加在復(fù)合材料構(gòu)件上，以此模擬外部熱源對(duì)復(fù)合材料溫度場的影響。

2 內(nèi)部熱源對(duì)復(fù)合材料固化過程中溫度場的影響

內(nèi)熱源是由于復(fù)合材料在固化過程中，樹脂材料發(fā)生化學(xué)反應(yīng)釋放能量引起的。一般熱固性樹脂在固化反應(yīng)中，單位時(shí)間內(nèi)單位體積中的內(nèi)熱源放熱量Φ與固化反應(yīng)的進(jìn)程相關(guān)，可以用式（1）表示[4]：

式中，ρr為樹脂的密度；Vr樹脂的體積分?jǐn)?shù)；Hr為樹脂的總反應(yīng)熱；dα/dt為樹脂的固化反應(yīng)速率，其中α為樹脂的固化度，固化度取值范圍為α∈[0，1]，0代表固化反應(yīng)尚未開始，1代表固化反應(yīng)已經(jīng)結(jié)束。

3 復(fù)合材料構(gòu)件固化過程中的溫度場分析

大多數(shù)的研究者采用傅里葉熱傳導(dǎo)控制方程描述復(fù)合材料固化過程中的熱傳導(dǎo)，復(fù)合材料構(gòu)件中的熱平衡方程可以采用式（2）表達(dá)。

式中，ρ（∝，T）為密度；Cp（∝，T）為比熱熔；T為絕對(duì)溫度；kx、ky、kz分別為復(fù)合材料沿x、y、z方向的導(dǎo)熱系數(shù)。

固化動(dòng)力學(xué)模型

固化反應(yīng)動(dòng)力模型通過數(shù)學(xué)形式來確定在某時(shí)刻或溫度下，樹脂已轉(zhuǎn)化的物質(zhì)的量和轉(zhuǎn)化速率之間的關(guān)系。目前，國內(nèi)外學(xué)者對(duì)固化過程的描述主要分為唯象模型和機(jī)理模型[5]。從工程實(shí)踐角度出發(fā)，唯象模型由于其簡易性而廣泛應(yīng)用于有限元模擬計(jì)算中。

固化動(dòng)力學(xué)模型多使用DSC（差示掃描量熱）方法獲得[6]。目前，大多數(shù)固化動(dòng)力學(xué)模型通過模型擬合法，建立在一些經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷幕A(chǔ)上，一般用下面的數(shù)學(xué)模型表示：

式中，k(T)為反應(yīng)速率函數(shù)，是溫度T的函數(shù)，f(α)為固化度α的函數(shù)。

通常根據(jù)f(α)的不同可將固化動(dòng)力學(xué)模型分為以下2類。

（1）n級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。n級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的特點(diǎn)是固化反應(yīng)一開始便達(dá)到最大固化速率。n級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的具體形式為：

（2）自催化模型。對(duì)于自催化模型，由于存在誘導(dǎo)期，固化速率極值出現(xiàn)在20%～40%附近。自催化模型的具體形式為：

式中，，k1和k2為反應(yīng)速率常數(shù)，Ai為是頻率因子，m1和n1+為反應(yīng)級(jí)數(shù))，+ΔEi為自催化模型的活化能。

材料性能隨固化反應(yīng)的變化

隨著固化反應(yīng)的進(jìn)行，復(fù)合材料的力學(xué)性能也會(huì)發(fā)生變化。目前模擬材料性能隨化學(xué)反應(yīng)變化的方式主要有兩種：（1）由試驗(yàn)測定在不同的固化階段下材料的力學(xué)性能，并進(jìn)行擬合；（2）認(rèn)為纖維性能不變，樹脂性能隨化學(xué)反應(yīng)變化，然后從微觀力學(xué)出發(fā)擬合復(fù)合材料性能。

White等[6]針對(duì)AS4/3501-6在不同固化度階段下的性能進(jìn)行了試驗(yàn)測定，認(rèn)為復(fù)合材料的軸向模量E11可以采用線性公式擬合，縱向模量E22可以以某一固化度為分界線，采用分段函數(shù)的形式表達(dá)。

Bogetti等[7]列出了與固化進(jìn)程相關(guān)的樹脂彈性模量表達(dá)式：

隨后根據(jù)纖維與樹脂的性能，采用細(xì)觀模型對(duì)復(fù)合材料的力學(xué)性能進(jìn)行擬合。目前，在固化變形分析過程中，常用的細(xì)觀模型為Hill-Hashin-Christensen-Lo模型。

化學(xué)收縮對(duì)復(fù)合材料固化變形的影響

Yoon等[8]研究發(fā)現(xiàn)化學(xué)收縮對(duì)復(fù)合材料固化變形來說是至關(guān)重要的。針對(duì)化學(xué)收縮的模擬，文獻(xiàn)中提供了2種方式：（1）將樹脂基體化學(xué)收縮產(chǎn)生的應(yīng)變等效地疊加在樹脂基體的熱膨脹中，通過等效熱膨脹系數(shù)實(shí)現(xiàn)上述目標(biāo)；（2）將化學(xué)收縮單獨(dú)計(jì)算，在每一個(gè)分析步中，作為初始應(yīng)變添加在模型上。

第一種方法誤差較大，等效熱膨脹系數(shù)難以完全模擬化學(xué)收縮，甚至在某一分析步中，在溫度不變的情況下，該方法無法模擬可能發(fā)生的化學(xué)收縮。第二種方式需要將增量步調(diào)整的很小，才能較精確模擬化學(xué)收縮。本文重點(diǎn)介紹第二種方式。

樹脂的化學(xué)收縮應(yīng)變可以通過樹脂固化度α計(jì)算[9]：

式中，β是由試驗(yàn)確定的樹脂總體積的收縮，一般取值為2%～5%。認(rèn)為纖維在固化過程中不發(fā)生化學(xué)收縮，復(fù)合材料的化學(xué)收縮可以根據(jù)微觀力學(xué)模型確定，其中沿著纖維方向和垂直纖維方向的總應(yīng)變量分別為：

式中，Vf為纖維體積分?jǐn)?shù)；μm和μc分別為樹脂和復(fù)合材料的泊松比；Em和Ef分別為樹脂和纖維的彈性模量。

材料本構(gòu)方程對(duì)復(fù)合材料固化變形的影響

分析復(fù)合材料固化過程，通常采用的材料本構(gòu)關(guān)系有線彈性模型與粘彈性模型。Prasatya等[10]指出粘彈性效應(yīng)對(duì)復(fù)合材料的殘余應(yīng)力來說是不可忽視的。郭兆璞等[11]采用粘彈性模型，計(jì)算得到1周后的殘余應(yīng)力的平均值比線彈性模型所得應(yīng)力降低52%。線彈性模型與粘彈性模型不僅計(jì)算所得殘余應(yīng)力與固化變形量不同，甚至?xí)贸鱿喾吹慕Y(jié)論，例如采用線彈性模型，可以得到層合板的殘余應(yīng)力與降溫過程無關(guān)，僅與Tg與T的差值有關(guān)[12]；而采用粘彈性模型，則可以得到“采用不等速降溫，對(duì)降低層合板固化殘余應(yīng)力有利”[11]，因此，在進(jìn)行復(fù)合材料固化變形分析時(shí)，應(yīng)當(dāng)進(jìn)行粘彈性分析。

溫度對(duì)聚合物材料的力學(xué)性能有很大的影響，升高溫度與延長時(shí)間對(duì)分子運(yùn)動(dòng)和聚合物的粘彈行為能產(chǎn)生等效的效果。這一效應(yīng)稱為聚合物材料的時(shí)間-溫度等效原理[4]。

目前廣泛采用的復(fù)合材料粘彈性模型是廣義的Maxwell模型，該模型由（n-1）個(gè)Maxwell單元和一個(gè)彈簧組成。Kim等[13]通過試驗(yàn)測定了溫度轉(zhuǎn)換因子aT，利用溫度轉(zhuǎn)換因子可以將從溫度T1到溫度T2對(duì)粘彈性材料造成的影響轉(zhuǎn)換到時(shí)間刻度上，降低了粘彈性分析難度。轉(zhuǎn)換關(guān)系為：

式中，ζ為折算時(shí)間。

目前廣泛采用的復(fù)合材料粘彈性模型是廣義的Maxwell模型，該模型由（n-1）個(gè)Maxwell單元和一個(gè)彈簧組成。Kim等[13]對(duì)AS4/3501-6的粘彈性力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究，給出了由9個(gè)Maxwell單元以及1個(gè)彈簧單元組成的廣義Maxwell模型。基于廣義的Maxwell模型，正交各向異性的復(fù)合材料的本構(gòu)關(guān)系為：

式中，σi為應(yīng)力分量，Qij為剛度矩陣，T為溫度，εj為總應(yīng)變量，為熱應(yīng)變分量為化學(xué)應(yīng)變分量。

當(dāng)材料在達(dá)到某一固化度α0時(shí)呈現(xiàn)簡單的熱-流變性，式（10）可以改寫成式（11）：

式中，為完全松弛剛度矩陣，為初始剛度矩陣，Wm為第m支Maxwell單元的權(quán)重系數(shù)，τm為第m支Maxwell單元的離散應(yīng)力松弛時(shí)間。

模具約束作用對(duì)復(fù)合材料構(gòu)件固化變形的影響

模具對(duì)復(fù)合材料構(gòu)件固化變形的影響主要集中在2個(gè)方面：（1）模具原因引起的層合板內(nèi)溫度分布梯度；（2）模具和復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)差異而引起的相互作用。Satish在研究模具約束作用時(shí)，采用了剪切層來代替模具對(duì)復(fù)合材料的作用，通過改變剪切層的厚度以及熱膨脹系數(shù)使模擬結(jié)果接近試驗(yàn)值，但是該方法所得的剪切層參數(shù)僅對(duì)給定的固化壓力與結(jié)構(gòu)尺寸下有效[14]。岳廣全[15]對(duì)剪切層進(jìn)行進(jìn)一步的研究，建立了剪切層厚度與熱膨脹系數(shù)對(duì)復(fù)合材料構(gòu)件尺寸及固化壓力變化的數(shù)學(xué)模型，擴(kuò)展了剪切層參數(shù)的應(yīng)用范圍，但是依舊需要通過試驗(yàn)獲得剪切層參數(shù)。根據(jù)以往的研究，模具約束作用導(dǎo)致的固化變形僅占10%左右[16]，因此多數(shù)學(xué)者會(huì)采用更加簡單的邊界條件約束來代替剪切層，模擬模具對(duì)復(fù)合材料構(gòu)件固化過程的影響。

固εt j(τ化)?壓 εc j力(τ)對(duì))dτ復(fù)合材料構(gòu)件固化變形的影響

固化壓力對(duì)復(fù)合材料固化變形的影響主要體現(xiàn)在以下2個(gè)方面：（1）固化壓力通過改變熱壓罐中的高溫氣流流動(dòng)特性，進(jìn)而影響復(fù)合材料構(gòu)件的溫度場；（2）固化壓力通過改變樹脂含量以及樹脂分布來影響復(fù)合材料構(gòu)件固化變形。

重點(diǎn)討論改變樹脂含量對(duì)復(fù)合材料構(gòu)件固化變形量的影響。一方面，Yi等[17]研究得到，樹脂含量會(huì)影響復(fù)合材料固化過程的溫度場與固化度場分布，同時(shí)也會(huì)影響復(fù)合材料的化學(xué)收縮量，進(jìn)而影響復(fù)合材料構(gòu)件的固化變形。另一方面，壓力分布不均勻?qū)е聣簩?shí)不均勻，使各部分樹脂含量不同，甚至造成貧脂區(qū)和富脂區(qū)，這種不均勻性也會(huì)影響構(gòu)件的固化變形。楊進(jìn)軍[18]針對(duì)纖維樹脂分布引起的固化變形進(jìn)行了研究。

復(fù)合材料構(gòu)件的固化變形分析

基于通用有限元分析軟件ABAQUS進(jìn)行二次開發(fā)，得到了一套模擬復(fù)合材料固化變形的有限元程序，并利用上述程序模擬了L型筋條、L型加筋壁板的固化變形情況。筋條長度為300mm，凸緣寬度為20mm，倒角半徑為3mm，鋪層厚度為1mm。筋條的鋪層形式為[90/-45/0/45/-45/0/45/90]T。多筋壁板的平板尺寸為300mm×200mm×1mm，蒙皮鋪層形式為 [90/-45/0/-45/45/0/-45/90]T，筋條鋪層形式為[90/-45/0/-45/45/0/-45/90]T（圖 1）。

本文所開發(fā)的程序采用White等[6]給出的材料性能比變化趨勢，固化動(dòng)力學(xué)模型采用胡照會(huì)[9]給出參數(shù)，樹脂的固化收縮量采用3%，并采用式（8）給出的化學(xué)收縮量計(jì)算形式，對(duì)上述試件進(jìn)行了固化變形的模擬分析。表1列出了試件的實(shí)際變形量與本文模擬的變形量的對(duì)比。

結(jié)束語

復(fù)合材料構(gòu)件在航空航天領(lǐng)域取得了廣泛的應(yīng)用。相對(duì)于小型構(gòu)件，大型復(fù)合材料構(gòu)件的固化變形量相對(duì)較大，會(huì)影響復(fù)合材料構(gòu)件的裝配，使其難以滿足無應(yīng)力裝配的要求，強(qiáng)行裝配會(huì)產(chǎn)生較大的裝配應(yīng)力，影響復(fù)合材料構(gòu)件的性能與使用壽命。研究復(fù)合材料構(gòu)件的固化變形，有利于指導(dǎo)工程應(yīng)用，減少固化變形。

圖1 L型筋條與多筋壁板的固化變形形式

針對(duì)復(fù)合材料固化變形，國內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)做了大量的研究工作，固化變形的基礎(chǔ)理論研究已經(jīng)較為成熟，但在工程實(shí)踐應(yīng)用中，復(fù)合材料構(gòu)件的固化變形量計(jì)算方式尚有待提高。復(fù)雜模型分析所得的變形量精度較高，但是計(jì)算量巨大，所需參數(shù)需要大量試驗(yàn)獲得，難以大規(guī)模應(yīng)用，并且通用性較差；簡單模型計(jì)算速度較快，但誤差較大，難以對(duì)工程應(yīng)用產(chǎn)生指導(dǎo)作用。因此，對(duì)影響固化變形量的各個(gè)因素進(jìn)行合理的簡化，建立一種精度較高，通用性較強(qiáng)，能夠廣泛應(yīng)用于工程實(shí)踐的大型復(fù)合材料構(gòu)件固化變形分析方法是目前亟待解決的問題。

表1 復(fù)合材料試件的變形量

[1]張鋮, 梁憲珠, 王永貴,等. 熱壓罐工藝環(huán)境對(duì)于先進(jìn)復(fù)合材料框架式成型模具溫度場的影響. 材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào), 2011(4):547-553.

[2]賈成貴, 朱振生, 王維綱. 大型熱壓罐裝置. 航空工程與維修, 1997 (3):38-39.

[3]王永貴, 梁憲珠, 曹正華,等. 熱壓罐工藝成型先進(jìn)復(fù)合材料構(gòu)件的溫度場研究綜述. 玻璃鋼/復(fù)合材料, 2009(3):81-85.

[4]王曉霞. 熱固性樹脂基復(fù)合材料的固化變形數(shù)值模擬[D].濟(jì)南：山東大學(xué), 2012.

[5]蔡宏洋. 低粘度中溫固化環(huán)氧樹脂體系研究[D]. 北京：北京化工大學(xué), 2008.

[6]White S R, Hahn H T. Process modeling of composite materials: residual stress development during cure. Part II. Experimental Validation7. Journal of Composite Materials,1992, 26:2423-2453.

[7]Bogetti T A, Gillespie J W. Processinduced stress and deformation in thick-section thermoset composite laminates. Journal of Composite Materials, 1992, 26(5):626-660.

[8]Yoon K J, Kim J S. Effect of thermal deformation and chemical shrinkage on the process induced distortion of carbon/epoxy curved laminates. Journal of Composite Materials, 2001,35(3):253-263.

[9]胡照會(huì), 王榮國, 赫曉東,等. 復(fù)合材料層板固化全過程殘余應(yīng)變/應(yīng)力的數(shù)值模擬. 航空材料學(xué)報(bào), 2008, 28(2):55-59.

[10]Prasatya P, Mckenna G B, Simon S L. A viscoelastic model for predicting isotropic residual stresses in thermosetting materials:effects of processing parameters. Journal of Composite Materials, 2001, 35(10):826-848.

[11]郭兆璞, 陳浩然, 段滋華. 復(fù)合材料層合板粘彈性固化殘余應(yīng)力分析. 計(jì)算力學(xué)學(xué)報(bào), 1996 (4):401-407.

[12]郭兆璞, 陳浩然. 復(fù)合材料層合板在加工固化后期降溫速率對(duì)殘余熱應(yīng)力. 計(jì)算力學(xué)學(xué)報(bào), 1995(4):387-393.

[13]Kim Y K, White S R. Stress relaxation behavior of 3501‐6 epoxy resin during cure . Polymer Engineering & Science, 1996,36(23):2852-2862.

[14]Bapanapalli S K, Smith L V. A linear finite element model to predict processinginduced distortion in FRP laminates . Composites Part A: Applied Science & Manufacturing, 2005,36(12):1666-1674.

[15]岳廣全. 整體化復(fù)合材料壁板結(jié)構(gòu)固化變形模擬及控制方法研究[D]. 哈爾濱：哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2010.

[16]龐杰. 復(fù)合材料結(jié)構(gòu)固化變形分析及其控制[D]. 南京：南京航空航天大學(xué), 2010.

[17]Yi S, Hilton H H. Effects of thermomechanical properties of composites on viscosity,temperature and degree of cure in thick thermosetting composite laminates during curing process. Journal of Composite Materials, 1998,32(7):600-622.

[18]楊進(jìn)軍. 纖維分布對(duì)復(fù)合材料固化變形的影響. 纖維復(fù)合材料, 2010, 27(1):13-17.