堆浸鈾礦堆氡析出規(guī)律的實(shí)驗(yàn)研究

葉勇軍，趙婭利，丁德馨，王立恒，曹雅琴，范楠彬

（1.南華大學(xué)環(huán)境保護(hù)與安全工程學(xué)院，湖南衡陽 421001；

2.南華大學(xué)鈾礦冶生物技術(shù)國防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，湖南衡陽 421001）

堆浸鈾礦堆氡析出規(guī)律的實(shí)驗(yàn)研究

葉勇軍1，趙婭利1，丁德馨2，＊，王立恒1，曹雅琴1，范楠彬1

（1.南華大學(xué)環(huán)境保護(hù)與安全工程學(xué)院，湖南衡陽 421001；

2.南華大學(xué)鈾礦冶生物技術(shù)國防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，湖南衡陽 421001）

堆浸鈾礦堆是鈾礦山大氣氡的主要來源之一。為了揭示堆浸過程中礦堆表面的氡析出規(guī)律，以我國南方某鈾礦山新上堆的礦石為實(shí)驗(yàn)對(duì)象，利用自主設(shè)計(jì)并制造的改進(jìn)型一維堆浸實(shí)驗(yàn)裝置，采用局部靜態(tài)法測(cè)定了不同噴淋狀態(tài)下和排水過程中礦堆表面的氡析出率。結(jié)果表明：在布液和改變噴淋強(qiáng)度的瞬間，礦堆表面的氡析出率突然增大，之后隨著噴淋的進(jìn)行而逐漸減小并趨于穩(wěn)定，且噴淋強(qiáng)度越大，穩(wěn)定期間的氡析出率反而越??；在排水過程中，氡析出率先迅速減小，而后逐漸增大趨于穩(wěn)定。

堆浸鈾礦堆；局部靜態(tài)法；氡析出率；噴淋強(qiáng)度

核能是人類使用的重要能源，已成為電力工業(yè)的重要組成部分。核電因不向空氣中排放碳類污染物，被稱為清潔能源。在人們?cè)絹碓街匾暤厍驕厥倚?yīng)、氣候變化的形勢(shì)下，積極推進(jìn)核電建設(shè)，對(duì)保障能源供應(yīng)與安全及保護(hù)環(huán)境等都具有重要的意義［1］。當(dāng)前，我國正積極將核電納入優(yōu)先發(fā)展的能源產(chǎn)業(yè)。鈾作為核電原料，其需求量將隨核電產(chǎn)業(yè)的發(fā)展而增加。目前，鈾礦地表堆浸是我國天然鈾生產(chǎn)的主體技術(shù)之一，在堆浸過程中，礦石顆粒內(nèi)的鐳衰變形成的自由氡一部分溶解進(jìn)入液相，另一部分溶入氣相，通過滲流和擴(kuò)散遷移到礦堆表面進(jìn)而釋放到大氣中，因此，堆浸鈾礦堆也是礦區(qū)大氣氡的主要來源之一［2］。氡的半衰期為3.8d，衰變形成218Po、214Pb和214Bi等短壽命子體，氡及其子體均具有放射性危害，研究表明，長(zhǎng)期吸入高濃度的氡及其子體容易誘發(fā)肺癌［3－5］。為加強(qiáng)地表堆浸場(chǎng)區(qū)的氡防護(hù)水平，開展堆浸鈾礦堆的氡運(yùn)移和析出規(guī)律是十分必要的。

氡析出是一個(gè)復(fù)雜的物理過程，是介質(zhì)內(nèi)部氡運(yùn)移的邊界現(xiàn)象。對(duì)于堆浸體來說，其內(nèi)部的氡運(yùn)移同時(shí)要受到其內(nèi)部的液體和氣體運(yùn)移的影響［6］，表面的氡析出還受到當(dāng)?shù)貧庀髤?shù)的影響，因此，堆浸鈾礦堆內(nèi)的氡遷移與析出過程更為復(fù)雜和特殊。目前，國內(nèi)外學(xué)者對(duì)氡析出規(guī)律的研究主要是基于擴(kuò)散理論和滲流理論［78］，多是針對(duì)土壤、建筑材料以及鈾尾礦等常見的多孔介質(zhì)內(nèi)的氣相氡遷移［8－9］，對(duì)孔隙介質(zhì)內(nèi)液相的影響多考慮靜態(tài)水，集中在含水率對(duì)氡析出的影響規(guī)律的研究方面［10－14］。目前，針對(duì)像堆浸鈾礦堆等存在氣液兩相流的破碎射氣介質(zhì)表面氡析出規(guī)律的研究不多，且在氣液兩相流動(dòng)作用下的氡運(yùn)移機(jī)理逐漸成為國外學(xué)者新的研究熱點(diǎn)［15－17］。因此，深入開展堆浸鈾礦堆的氡析出規(guī)律研究，不僅有助于了解堆浸過程中堆浸鈾礦堆氡析出的機(jī)理，為今后合理確定堆浸場(chǎng)周圍的輻射照射劑量和防護(hù)措施提供依據(jù)，而且對(duì)進(jìn)一步豐富和發(fā)展氣液兩相流動(dòng)作用下的氡運(yùn)移理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)具有重要的意義。為此，本文利用自主設(shè)計(jì)并研制的一維堆浸實(shí)驗(yàn)裝置，通過室內(nèi)實(shí)驗(yàn)研究特定實(shí)驗(yàn)條件下堆浸鈾礦堆的氡析出規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)原理

1）堆浸鈾礦堆內(nèi)氡的運(yùn)移理論

標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下，222Rn是無色無味的透明氣體，密度為9.727kg／m3；能溶解于水等液體中，其在水中的溶解度系數(shù)隨著水溫的升高而降低，當(dāng)水溫為20℃時(shí)，氡在水中的溶解度系數(shù)為0.252。在堆浸鈾礦堆內(nèi)，由于存在氣液兩相流，依據(jù)流動(dòng)狀態(tài)和氣液兩相氡的濃度分布，將存在溶解平衡和非平衡兩種狀態(tài)。在一定溫度下，若氣液兩相中的氡濃度未達(dá)到溶解平衡，則在兩相之間存在氡的非等量遷移現(xiàn)象，此時(shí)，堆浸鈾礦堆內(nèi)一維氡非穩(wěn)定運(yùn)移的控制方程［15］為：

式中：vg為礦堆中氣相的滲流速度，m／s；vw為礦堆中液相的滲流速度，m／s；cg為氣相中氡的濃度，Bq／m3；cw為液相中氡的濃度，Bq／m3；Dg為氣相中的氡在礦堆中的擴(kuò)散系數(shù)，m2／s；Dw為液相中的氡在礦堆中的擴(kuò)散系數(shù)，m2／s；θg為氣體體積分?jǐn)?shù)；θw為水分體積分?jǐn)?shù)；λ為氡的衰變常量，s－1；Ag為氡析出到礦堆氣相中的能力，Bq·m－3·s－1；Aw為氡析出到礦堆液相中的能力，Bq·m－3·s－1；Yg為氡從氣相到液相的遷移能力，Bq·m－3·s－1；Yw為氡從液相到氣相的遷移能力，Bq·m－3·s－1；t為時(shí)間，s；Q為單位體積礦堆的222Rn產(chǎn)生率，Bq·m－3·s－1。

若氣液兩相中的氡濃度達(dá)到溶解平衡，則堆浸鈾礦堆內(nèi)一維氡穩(wěn)定運(yùn)移的控制方程［18］為：

式中：Deff為氣液混合相的有效擴(kuò)散系數(shù)［19－20］，m2／s；x為距表面的距離（取向下的方向?yàn)檎较颍?，m；K為水／氣分配系數(shù)；v為達(dá)西滲透速率，m／s；m為礦堆內(nèi)的液體飽和度；n為礦堆孔隙度。

由上述公式可知，當(dāng)外界環(huán)境條件相對(duì)穩(wěn)定時(shí)，針對(duì)特定的堆浸鈾礦堆，其表面的氡析出率受堆浸鈾礦堆內(nèi)氣液兩相的流動(dòng)情況和氡氣在兩相中濃度分布的影響。

2）局部靜態(tài)法測(cè)氡析出率

局部靜態(tài)法又稱積累法［21］，長(zhǎng)期以來被廣泛用于測(cè)量各種介質(zhì)表面上的氡析出率。本實(shí)驗(yàn)采用局部靜態(tài)法測(cè)定特定實(shí)驗(yàn)條件下礦石表面的氡析出率，具體方法為：（1）將氡集氣罩罩在待測(cè)礦石表面；（2）用夾有橡膠密封墊圈的法蘭將氡集氣罩和裝礦筒體進(jìn)行密封，防止氡氣泄漏；（3）10min后，通過氡集氣罩中部的取樣孔取樣，然后將所取樣品注入準(zhǔn)備好的閃爍室中。按下式計(jì)算礦樣表面氡的析出率J：

式中：Δc為氡集氣罩內(nèi)氡濃度c與大氣中氡濃度ca之差，Bq／m3；t為集氣時(shí)間，s；H為氡集氣罩的高度，m；S為被測(cè)礦樣的表面積，m2。

本實(shí)驗(yàn)采用閃爍室法測(cè)量氡濃度，相關(guān)設(shè)備為：0.5L的閃爍室、50mL的玻璃注射器、FD-125型氡釷分析儀、FH463B型智能定標(biāo)器及真空泵。由于實(shí)驗(yàn)時(shí)室內(nèi)通風(fēng)條件好，大氣中的氡濃度約為27～35Bq／m3，遠(yuǎn)小于所測(cè)氡濃度，故此處將大氣中的氡濃度ca取為零。

氡濃度c按下式計(jì)算：

式中：Vq為取樣體積，mL（本實(shí)驗(yàn)為50mL）；Vs為閃爍室的體積，mL；nc為本底加樣品計(jì)數(shù)率的平均值，min－1；nb為本底計(jì)數(shù)率的平均值，min－1；Ks為刻度系數(shù)，Bq·m－3·min。

3）噴淋強(qiáng)度的計(jì)算

按下式計(jì)算噴淋強(qiáng)度：

式中：I為噴淋強(qiáng)度，mL·cm－2·min－1；q為液體流量，mL·min－1；A為實(shí)驗(yàn)筒體的橫截面積，cm2。

1.2 實(shí)驗(yàn)材料與裝置

選用我國南方某鈾礦山新上堆浸場(chǎng)的鈾礦石，將礦石樣按0～0.5、0.5～1、1～2、2～3、3～4、4～5、5～6、6～7、7～8、8～9mm的粒徑進(jìn)行篩分，并將其按最大粒徑尺寸為9mm、粒徑分布分形維數(shù)D＝1.8進(jìn)行混合，試樣的粒徑級(jí)配列于表1，其孔隙率為42.2%。

表1 D＝1.8時(shí)試樣的粒徑級(jí)配Table 1 Size grading of samples under D＝1.8

自主設(shè)計(jì)并制造的改進(jìn)型一維堆浸實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。該裝置由實(shí)驗(yàn)柱和布液裝置組成，實(shí)驗(yàn)柱是由底部集水容器，上、下部裝礦筒體和頂部氡集氣罩等4節(jié)有機(jī)玻璃筒體組成，4節(jié)筒體間用夾有橡膠密封墊圈的法蘭串聯(lián)而成，下部裝礦筒體與底部集水容器之間的法蘭夾有厚度為1cm的孔板。每節(jié)裝礦筒體外直徑為22cm，內(nèi)直徑為20cm。裝置總高度約為150cm，其中中間兩節(jié)裝礦筒體的高度為100cm。頂部氡集氣罩的高度為15cm，其上部中心處為氡氣取樣孔，氣壓平衡孔位于距中心10cm處。布液裝置主要由帶溢流孔的高位水槽、L型溢流管、流量計(jì)和布液滴管構(gòu)成。為了能讓礦樣表面的布液均勻，在礦樣表面中心放置一扁平鵝卵石；噴淋時(shí)，通過氡集氣罩中心的氡氣取樣孔，將布液裝置的布液滴管置入礦體柱內(nèi)部，此時(shí)仍通過該取樣孔取氡樣；為防止礦樣經(jīng)過孔板滲漏，在孔板上放有孔徑為0.5mm的砂網(wǎng)。

圖1 改進(jìn)型一維堆浸實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Sketch of improved one-dimensional heap-leaching experimental device

1.3 實(shí)驗(yàn)過程

1）準(zhǔn)備：按照粒徑分布分形維數(shù)的要求，配好足夠質(zhì)量的礦石樣，并測(cè)閃爍室本底。

2）裝樣：取配好的試樣稱重；將試樣分層裝入下部裝礦筒體，用木制擊錘輕輕搗實(shí)。當(dāng)試樣面距下部裝礦筒體頂邊緣50mm左右時(shí)，用夾有橡膠密封墊圈的法蘭將裝礦筒體的上下部分相連，并繼續(xù)采用同樣的方法裝填試樣，直至試樣面與上部裝礦筒體上邊緣齊平；接著將準(zhǔn)備好的鵝卵石平放在水平礦樣中心位置。將礦體柱置于通風(fēng)環(huán)境良好的房間，靜置一段時(shí)間。

3）取氣樣：每次測(cè)定累積氡濃度前，用夾有橡膠密封墊圈的法蘭將集氣罩與裝礦筒體連接，累積10min后，用50mL的玻璃注射器通過集氣罩中心的氡氣取樣孔進(jìn)行取氣樣，并將取得的氣樣迅速注入閃爍室內(nèi)；之后，將集氣罩取下并驅(qū)趕內(nèi)部積聚的氡氣，為下個(gè)測(cè)點(diǎn)作準(zhǔn)備。

4）集氣罩內(nèi)累積氡濃度的測(cè)量：調(diào)節(jié)并控制流量計(jì)的讀數(shù)，采用過程3的方法取樣，測(cè)量未噴淋、噴淋過程中及排水期間集氣罩內(nèi)的累積氡濃度。噴淋強(qiáng)度分別為0.031 8、0.063 7、0.127 4、0.191 1mL·cm－2·min－1（由式（8）可知對(duì)應(yīng)的流量分別為10、20、40、60mL·min－1）。

2 氡濃度及析出率的測(cè)量結(jié)果

未噴淋階段集氣罩內(nèi)累積的氡濃度和礦樣表面的氡析出率測(cè)量結(jié)果列于表2，噴淋過程中、噴淋階段及排水階段礦樣表面的氡析出率示于圖2～4。

表2 未噴淋階段氡濃度和氡析出率的測(cè)量結(jié)果Table 2 Measured results of radon concentration and radon exhalation rate before spraying

圖2 噴淋過程中氡析出率的變化Fig.2 Variation of radon exhalation rate during spraying

3 破碎射氣介質(zhì)氡運(yùn)移和析出規(guī)律

由表2可知，當(dāng)外界環(huán)境條件相對(duì)穩(wěn)定時(shí)，放置足夠長(zhǎng)時(shí)間的鈾礦石，其析出率基本保持不變，平均為4.05Bq·m－2·s－1。由圖2可知，噴淋強(qiáng)度一定時(shí)，礦石堆表面的氡析出率在噴淋初始突然增加，達(dá)到最大值后又逐漸減小，減小到一定值后趨于穩(wěn)定。結(jié)合堆浸鈾礦堆內(nèi)氡的運(yùn)移理論，可解釋為，剛開始噴淋時(shí)，水首先進(jìn)入礦堆上部礦石的孔隙內(nèi)，由于水的密度大，其將孔隙中的部分氣體擠壓出來，被擠壓出的氣體攜帶氡氣向上運(yùn)移，此時(shí)，由于水沿礦石向下滲流的速度較快且量有限，因此只有少部分氡氣溶解到水中，而大部分氡氣向上運(yùn)移到集氣罩的集氣空間中。隨著噴淋的持續(xù)進(jìn)行，在重力等因素的影響下，礦柱內(nèi)濕礦石的量增多且含水量也較大，孔隙中已有的氡氣和固體礦石顆粒新產(chǎn)生的氡氣有足夠的時(shí)間溶解于水，這樣使越來越多的氡氣隨著水向下運(yùn)移，從而向上運(yùn)移到集氣空間中的氡氣就逐漸減少，當(dāng)柱內(nèi)液相的流動(dòng)穩(wěn)定后氣相氡濃度分布也重新獲得穩(wěn)定。

圖3 噴淋階段的氡析出率Fig.3 Radon exhalation rate in stage of spraying

圖4 排水階段氡析出率的變化Fig.4 Variation of radon exhalation rate in stage of drainage

由圖3可看出，同一噴淋強(qiáng)度下，滲流非穩(wěn)定期間的氡析出率高于穩(wěn)定期間的氡析出率。這是由于在噴淋未穩(wěn)定狀態(tài)，實(shí)驗(yàn)柱內(nèi)的水量增加的同時(shí)，氡氣溶解于水的速度不及水侵入孔隙擠壓出氡氣的速度，致使較多的氡氣向上擴(kuò)散至集氣空間。噴淋強(qiáng)度越大，非穩(wěn)定和穩(wěn)定時(shí)期氡析出率越小。表明隨著噴淋強(qiáng)度的增大，溶解在水中的氡量增加，流動(dòng)水帶走的氡量也越多，所以礦石表面的氡析出率隨噴淋強(qiáng)度的增大而減小。

由圖4可看出，在排水過程中，氡的析出率先降低然后逐漸升高，最終趨于穩(wěn)定，穩(wěn)定時(shí)的氡析出率小于未噴淋階段礦石表面的氡析出率。這是由于排水初期，在重力作用下，礦柱失水速度較大，使礦石表面的空氣流向礦石內(nèi)，礦石表層空氣滲流的方向與氡擴(kuò)散運(yùn)移方向相反，滲流對(duì)氡析出起抑制作用，導(dǎo)致氡析出率降低；隨著排水時(shí)間的延長(zhǎng)，排水速率越來越小，故滲流速度越來越小，從而氡的析出率逐漸增大；當(dāng)滲流速度足夠小時(shí)，氡析出率趨于穩(wěn)定。由于排水穩(wěn)定期間礦柱內(nèi)氡的遷移主要靠擴(kuò)散，依據(jù)式（5），濕度越大的礦石擴(kuò)散系數(shù)越小，因此排水穩(wěn)定時(shí)濕礦石的氡析出率小于未噴淋階段礦石表面的氡析出率。

4 結(jié)論

1）噴淋強(qiáng)度越大，氡析出率越小，并且在同一噴淋強(qiáng)度下滲流穩(wěn)定時(shí)的氡析出率小于不穩(wěn)定時(shí)的氡析出率；在排水過程中，氡析出率先降低，之后逐漸升高，到一定值后保持穩(wěn)定，且穩(wěn)定時(shí)濕礦石的氡析出率小于未噴淋階段礦石表面的氡析出率。

2）結(jié)合堆浸鈾礦堆內(nèi)氡的運(yùn)移理論分析可知，本實(shí)驗(yàn)條件下噴淋過程中影響氡析出的主要因素為礦體柱內(nèi)水進(jìn)入礦石孔隙的速度和氡氣溶解于水的總量。水進(jìn)入礦石孔隙的速度越快，在一定時(shí)間內(nèi)從孔隙中析出的氡氣越多，溶解于水的總量越少，礦石表面的氡析出率越大。

3）在開始布液噴淋或增大噴淋強(qiáng)度時(shí)，鈾礦堆表面的氡析出率會(huì)有一急劇升高的過程，因此，在實(shí)際堆浸噴淋操作時(shí)，開始噴淋或增加噴淋強(qiáng)度時(shí)工作人員應(yīng)盡可能遠(yuǎn)離礦堆，或做好必要的輻射防護(hù)措施。

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Experimental Study on Radon Exhalation Rule of Heap-leaching Uranium Ore Heap

YE Yong－jun1，ZHAO Ya-li1，DING De-xin2，＊，WANG Li-heng1，CAO Ya-qin1，F(xiàn)AN Nan-bin1
（1.School of Environmental Protection and Safety Engineering，University of South China，Hengyang421001，China；2.Key Discipline Laboratory for National Defense for Biotechnology in Uranium Mining and Hydrometallurgy，University of South China，Hengyang421001，China）

The heap-leaching uranium ore heap is one of the main sources of atmospheric radon of uranium mine.In order to reveal the radon exhalation rule on the surface of the heap-leaching uranium ore heap，taking the new ores from certain uranium mine in southern China as the experimental samples，the improved one-dimensional heap-leaching experimental device which was designed and made autonomously was used to measure the radon exhalation rate on the surface of the ore heap under different spray conditions and during the drainage with the local static method.The results show that in the moment of beginning spray and changing spray intensity，the radon exhalation rate of the ore heap surface increases suddenly，then gradually decreases and finally reaches stable along with the spray continuing.It is also found that the radon exhalation rate ofthe ore heap surface during the stable period of the seepage in the ore heap decreases with the increase of spray intensity.In the process of drainage，the radon exhalation rate decreases rapidly，then gradually increase and stabilizes finally.

heap-leaching uranium ore heap；local static method；radon exhalation rate；spray intensity

TD72；TL75.1

碼：A

：1000-6931（2015）01-0187-06

10.7538／yzk.2015.49.01.0187

2013-10-23；

2014-01-18

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（11105069）

葉勇軍（1979—），男，湖北浠水人，副教授，博士研究生，從事鈾礦開采安全理論與技術(shù)研究

＊通信作者：丁德馨，E-mail：dingdxzzz＠163.com