中子活化分析在生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)預(yù)測(cè)中的應(yīng)用

李靜晶，陳 凌，羅蘭，杜風(fēng)雷，嚴(yán) 源，傅小城，王茹靜，程衛(wèi)亞，張永保，婁海林

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 輻射安全研究所，北京 102413;2.上海核工程研究設(shè)計(jì)院，上海 200233;3.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程研究設(shè)計(jì)所，北京 102413)

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中子活化分析在生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)預(yù)測(cè)中的應(yīng)用

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 輻射安全研究所，北京 102413;2.上海核工程研究設(shè)計(jì)院，上海 200233;3.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程研究設(shè)計(jì)所，北京 102413)

生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)是核設(shè)施環(huán)境影響評(píng)價(jià)中的關(guān)鍵參數(shù)之一，受生物和水質(zhì)等多種環(huán)境因素的影響，其在不同環(huán)境中存在幾個(gè)量級(jí)的差異。本文以江西彭澤和山東海陽(yáng)廠址為例，在彭澤廠址采集水、沉積物、青魚、草魚、鰱魚和鳙魚等樣品，在海陽(yáng)廠址采集水、沉積物、扇貝、海白菜、刺參和半滑舌鰨等樣品，采用中子活化分析方法測(cè)量了樣品中的元素Cs、Ba和Co的濃度，進(jìn)而求得3種元素的生物濃集因子和沉積物分配系數(shù)，并將測(cè)量值與現(xiàn)有數(shù)據(jù)進(jìn)行比較。結(jié)果表明，這兩個(gè)參數(shù)受地域影響較大，因而在核設(shè)施的環(huán)境影響評(píng)價(jià)過(guò)程中，應(yīng)盡量使用廠址數(shù)據(jù)；在放射性核素濃度低于探測(cè)下限的情況下，中子活化分析方法可獲取特定廠址的核素的生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)，以開展特定廠址的評(píng)估。

中子活化分析；濃集因子；分配系數(shù)；Cs；Ba；Co

放射性核素的生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)是核電環(huán)境影響評(píng)價(jià)中的關(guān)鍵參數(shù)之一，受生物和水質(zhì)等多種環(huán)境因素的影響，其在不同環(huán)境中可能存在幾個(gè)量級(jí)的差異。擬建和在建核電廠址通常難以獲取廠址數(shù)據(jù)，大量基于篩選方法的保守參數(shù)的使用極大降低了評(píng)價(jià)的準(zhǔn)確性。本研究嘗試通過(guò)中子活化分析方法預(yù)測(cè)廠址的生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)，旨在實(shí)現(xiàn)評(píng)價(jià)中特定廠址參數(shù)的應(yīng)用，使評(píng)價(jià)結(jié)果更真實(shí)、可靠，同時(shí)為核電廠環(huán)境影響評(píng)價(jià)的相關(guān)專題提供參考。

1 廠址、核素與生物的選擇

以位于內(nèi)陸地區(qū)的江西省彭澤縣境內(nèi)的長(zhǎng)江干流流域和位于沿海地區(qū)的山東省海陽(yáng)市的黃海海域?yàn)槔M(jìn)行廠址研究。這兩處廠址均無(wú)在運(yùn)核電廠，目前無(wú)放射性物質(zhì)的排放。假設(shè)在這兩處廠址擬建的核電廠均采用AP1000核電技術(shù)，該類型核電機(jī)組液態(tài)流出物的典型放射性核素對(duì)應(yīng)的穩(wěn)定元素中，在水體、沉積物及生物體內(nèi)的本底濃度可用中子活化分析方法測(cè)定的有Cs、Ba、Co、La和Ce[1]，依據(jù)AP1000核電機(jī)組液態(tài)流出物中各放射性核素的活度濃度高低及在放射性評(píng)價(jià)中的受關(guān)注程度，優(yōu)先選擇元素Cs(放射性核素為137Cs)、Ba(放射性核素為137Ba)和Co(放射性核素為58Co和60Co)作為測(cè)量對(duì)象。

彭澤廠址位于江西省九江市彭澤縣馬當(dāng)鎮(zhèn)境內(nèi)，該區(qū)域漁業(yè)資源豐富，本研究選取四大家魚——青魚、草魚、鰱魚和鳙魚作為廠址代表性生物。海陽(yáng)廠址位于山東省海陽(yáng)市留各莊鎮(zhèn)邵家莊村以南，南瀕黃海，該海域自然條件優(yōu)越，是多種經(jīng)濟(jì)魚、蝦、蟹、貝類等良好的棲息場(chǎng)所，結(jié)合不同生物類別的劃分，選取半滑舌鰨(底棲平魚)、扇貝(軟體動(dòng)物)、刺參(棘皮動(dòng)物)和海白菜(藻類)作為代表性生物。

2 樣品的采集和處理

彭澤廠址的取樣時(shí)間為2012年12月24—28日，海陽(yáng)廠址的取樣時(shí)間為2013年1月17、18日。

2.1 水樣

雇用漁船，用GPS定位后，將5 L塑料提桶用江/海水洗滌后，采集水樣。彭澤廠址取樣地點(diǎn)的江面寬1 000 m，沿江面共取4個(gè)點(diǎn)，等體積混合；海陽(yáng)廠址的取樣地點(diǎn)離海岸線8 km，共取2個(gè)點(diǎn)，等體積混合。由于大多數(shù)取來(lái)的水樣具有生物活性，可能產(chǎn)生氧化還原作用，因此，在水樣中加入約3 mL優(yōu)級(jí)HNO3，使水樣pH值保持1.5。

中子活化分析所需樣品量較少(通常僅需約200 mg)，考慮到活化分析前的濃集工藝，制備每份樣品備水量500 mL。靜置后分別取上層清液通過(guò)0.45 μm微孔濾膜后的濾液500 mL，置于聚四氟乙烯材質(zhì)的容器中，避免待測(cè)元素被器壁吸附。封好容器口，貼上采樣標(biāo)簽。樣品封裝好后，運(yùn)輸至實(shí)驗(yàn)室。

活化分析前采用冷凍干燥的方法進(jìn)行預(yù)處理，將水樣中待測(cè)元素預(yù)先濃集。冷凍干燥是一低溫、低壓的蒸餾過(guò)程，水從冰的表面升華，在冷阱中留下細(xì)粉末，適宜于包裝和照射。除Hg和I外，多數(shù)痕量元素均保留在殘?jiān)?。具體操作為取海水100 mL，用LGJ-B1型冷凍干燥機(jī)干燥成鹽，稱重。殘?jiān)糜谑⑵績(jī)?nèi)，準(zhǔn)備照射。

2.2 沉積物

用GPS定位后將抓斗式采樣器固定在船甲板上，快速放下抓斗采集海洋沉積物(底泥)。彭澤廠址在距兩岸100 m處和長(zhǎng)江中心3個(gè)點(diǎn)各取1個(gè)樣，干燥后等質(zhì)量混合；海陽(yáng)廠址的取樣地點(diǎn)與水樣相同。將抓到的底泥提升到甲板上，靜置后，去上層清液，稱重，裝入塑料袋，貼好標(biāo)簽。

底泥經(jīng)自然風(fēng)干后，研磨成粉末狀，過(guò)100目篩。之后將粉末在(95±5) ℃下烘約2 h，置于樣品盒內(nèi)，準(zhǔn)備照射。

2.3 生物樣品

生物樣品以條/只計(jì)，為避免單個(gè)生物體的代表性不足，每種生物盡量取2個(gè)平行樣。

在取水樣的位置附近采集生物樣品，每個(gè)物種挑選體態(tài)接近、發(fā)育良好的成熟個(gè)體。由于在彭澤廠址附近江段純野生的青魚、草魚難捕撈，實(shí)際采集的是圈養(yǎng)在長(zhǎng)江中未進(jìn)行人工投喂飼料的魚類。將采集的各生物樣品分別裝入塑料袋和布袋，封裝好，貼上標(biāo)簽，運(yùn)輸至實(shí)驗(yàn)室。生物樣品在運(yùn)輸過(guò)程中冷藏保存，保溫容器內(nèi)溫度為2～6 ℃。

生物樣品中的魚和貝類先進(jìn)行待測(cè)部分的分離，取肉質(zhì)，稱重。除海白菜自然風(fēng)干外，其余生物樣品采用冷藏干燥的方法進(jìn)行處理，即置于冰箱冷藏室內(nèi)，令其中的水分自然蒸發(fā)，將殘?jiān)心コ煞勰?，稱重。將同類生物樣品充分混合后置于樣品盒內(nèi)，準(zhǔn)備照射。

3 中子活化分析

每個(gè)樣品用電子天平準(zhǔn)確稱取200 mg，包于聚乙烯薄膜內(nèi)，放置在中國(guó)原子能科學(xué)研究院的微型中子源反應(yīng)堆的活性區(qū)進(jìn)行照射，中子注量率為5×1011cm-2·s-1，輻照30 h。經(jīng)不同衰變時(shí)間后，用JC 4018高純鍺γ探測(cè)器進(jìn)行γ譜測(cè)量。通過(guò)計(jì)算機(jī)進(jìn)行核素識(shí)別、峰面積求和、干擾扣除及各項(xiàng)校正[2]，最后得到分析結(jié)果。

實(shí)驗(yàn)過(guò)程采用GBW 07105《巖石成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)》和GBW 07403《土壤成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)》進(jìn)行質(zhì)量控制，2個(gè)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的元素濃度測(cè)量值與標(biāo)準(zhǔn)值在不確定度范圍內(nèi)一致(表1)。

表1 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中的元素濃度測(cè)量值與標(biāo)準(zhǔn)值的比較Table 1 Comparison between measured and standard element concentrations in standard reference materials

水、生物樣品和底泥的測(cè)量結(jié)果列于表2。

表2 測(cè)量的樣品中的元素濃度Table 2 Element concentrations measured in samples

注：水樣中元素濃度的單位為g·L-1，底泥中元素濃度的單位為g·g-1，生物樣品中元素濃度的單位為g·g-1鮮重

本研究中每類樣品(包括同一物種的不同個(gè)體、同一廠址不同采樣點(diǎn)的底泥或不同采樣點(diǎn)的水)在裝樣前充分混合，只取1個(gè)樣品進(jìn)行活化分析，因此每類樣品僅1個(gè)測(cè)量數(shù)據(jù)，測(cè)量誤差在10%以內(nèi)。

將本研究測(cè)得的水樣和底泥樣品中的元素Cs、Ba和Co的濃度與已有的同類數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)，結(jié)果列于表3。

從表3可知，各數(shù)據(jù)與已有數(shù)據(jù)基本在同一水平。

表3 本研究獲得的水樣和底泥中元素濃度與已有數(shù)據(jù)的比對(duì)Table 3 Comparison of measured concentrations in water and sediment in this study with some previous data

4 生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)的計(jì)算與比較

4.1 計(jì)算

在平衡條件下，水生生物對(duì)放射性核素?cái)z入和蓄積的能力可用生物濃集因子CF表示，水生生態(tài)系統(tǒng)中核素i的生物濃集因子CFi[5]為：

(1)

式中：Cbiota,i為生物體內(nèi)核素i的活度濃度，Bq/kg鮮重；Cwater,i為水體中核素i的活度濃度，Bq/L。

放射性核素被水體中固相物質(zhì)吸附的量通常用平衡分配系數(shù)Kd衡量，沉積物中核素i相對(duì)于水體的分配系數(shù)Kdi(L/kg)[6]為：

(2)

式中，Csed,i為沉積物中核素i的活度濃度，Bq/kg。

輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)過(guò)程中，CF和Kd是以放射性核素的概念給出的，而現(xiàn)有數(shù)據(jù)均以元素形式統(tǒng)計(jì)，并未對(duì)同一元素的穩(wěn)定核素和放射性同位素的生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)進(jìn)行區(qū)分。因此，本研究的計(jì)算過(guò)程中將式(1)、(2)中的放射性核素活度濃度由相應(yīng)元素的質(zhì)量濃度取代。利用活化分析獲得的數(shù)據(jù)通過(guò)上述公式算得的CF和Kd列于表4。

4.2 比較

將活化分析獲得的幾個(gè)元素對(duì)應(yīng)于幾種生物的CF和Kd與現(xiàn)有常用的參數(shù)值(IAEA安全報(bào)告系列叢書第19號(hào)[6](淡水環(huán)境)、IAEA技術(shù)報(bào)告系列叢書第422號(hào)[7](海洋環(huán)境)、美國(guó)的RESRAD-BIOTA程序[8]、歐盟的ERICA程序[9]以及國(guó)內(nèi)的一些研究數(shù)據(jù)[10])進(jìn)行比較，并列于表4。

CF取決于環(huán)境的生物和非生物特點(diǎn)，數(shù)值分布在幾個(gè)量級(jí)的范圍內(nèi)，這在表4中得以體現(xiàn)。生物的種類、固有特征和行為特征的不同使得其吸收、蓄積各種核素的能力有很大差別，而水域的水質(zhì)、水溫和底質(zhì)等環(huán)境特征的不同也會(huì)對(duì)CF產(chǎn)生不同影響。Kd與CF相似，其受到沉淀類型和水質(zhì)等諸多因素的影響，對(duì)于給定核素存在很大差異。

由表4可看出，本研究得出的CF和Kd數(shù)據(jù)與RESRAD-BIOTA、IAEA和ERICA的數(shù)據(jù)相差較大；本研究得出的CF與國(guó)內(nèi)文獻(xiàn)中的研究數(shù)據(jù)范圍較一致。IAEA報(bào)告和RESRAD-BIOTA程序均做出說(shuō)明其取值是相對(duì)保守的，ERICA對(duì)發(fā)表的文獻(xiàn)和報(bào)告中諸多的數(shù)據(jù)進(jìn)行整理，采用概率方法經(jīng)模擬得出統(tǒng)計(jì)數(shù)值。CF與國(guó)內(nèi)的生物數(shù)據(jù)范圍基本一致，可能是由于該參數(shù)受地域影響較大。

表4 Cs、Ba和Co的CF和KdTable 4 CF and Kd for Cs, Ba and Co

注：1) 淡水環(huán)境中用于CF比較的是IAEA安全報(bào)告系列叢書第19號(hào)中淡水魚類的篩選值，海洋環(huán)境中用于CF比較的依次為IAEA技術(shù)報(bào)告系列叢書第422號(hào)中海洋甲殼動(dòng)物、大型海藻、軟體動(dòng)物和魚類的建議值
2) 淡水環(huán)境和海洋環(huán)境中用于CF比較的均為RESRAD-BIOTA程序中水生生物的默認(rèn)值
3) 淡水環(huán)境中用于CF比較的是ERICA程序中淡水魚類的默認(rèn)值，海洋環(huán)境中用于CF比較的依次為海洋軟體動(dòng)物、大型海藻、多毛蠕蟲和底棲魚類的默認(rèn)值
4) 數(shù)據(jù)來(lái)源于文獻(xiàn)[10]，淡水環(huán)境中用于CF比較的是國(guó)內(nèi)一些淡水魚類的實(shí)驗(yàn)值，海洋環(huán)境中用于CF比較的依次為國(guó)內(nèi)一些海洋軟體動(dòng)物、藻類和魚類的實(shí)驗(yàn)值的范圍

5 結(jié)論

本研究選定兩個(gè)尚未有核電廠運(yùn)行、無(wú)放射性物質(zhì)排放的廠址，采集了水、生物和底泥樣品，用中子活化分析方法對(duì)樣品中的穩(wěn)定元素Cs、Ba和Co濃度進(jìn)行測(cè)量，計(jì)算廠址各選定生物的濃集因子CF和平衡分配系數(shù)Kd。此外，將算得的CF和Kd與IAEA、RESRAD-BIOTA、ERICA中建議的(或默認(rèn)的)參數(shù)值和國(guó)內(nèi)發(fā)表的數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)照。由于Kd和CF這兩個(gè)參數(shù)受到水質(zhì)和生物因素等多種環(huán)境因素的影響，算得的廠址數(shù)據(jù)與對(duì)照值(包括各組對(duì)照值之間)存在很大差異。

總體而言，CF和Kd數(shù)據(jù)受地域影響較大，在核電廠的環(huán)境影響評(píng)價(jià)中，應(yīng)盡量使用廠址數(shù)據(jù)。在廠址數(shù)據(jù)缺失的情況下，中子活化分析方法可獲取特定廠址的生態(tài)轉(zhuǎn)移參數(shù)，尤其可應(yīng)用于核電廠選址和運(yùn)行前的環(huán)境影響評(píng)價(jià)，以開展廠址針對(duì)性評(píng)估。

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Application of Neutron Activation Analysis in Predicting for Ecological Transfer Parameter

DU Feng-lei2, YAN Yuan1, FU Xiao-cheng2, WANG Ru-jing2,CHENG Wei-ya1, ZHANG Yong-bao3, LOU Hai-lin1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,P.O.Box275-82,Beijing102413,China;2.ShanghaiNuclearEngineeringResearch&DesignInstitute,Shanghai200233,China;3.ChinaInstituteofAtomicEnergy,P.O.Box275-75,Beijing102413,China)

The ecological transfer parameter is one of the key parameters in environmental impact assessment for nuclear facilities, and it is affected by the biology, water quality and other environmental factors. The parameters vary in several orders of magnitudes in different environments. Pengze site in Jiangxi province and Haiyang site in Shandong province were selected as the cases. Samples of water, sediment, black carp, grass carp, chub and bighead were collected in Pengze site, and samples of water, sediment, pectinid, sea lettuce, stichopus japonicas and sole were collected in Haiyang site. The neutron activation analysis was used to measure the concentrations of element Cs, Ba and Co, and the distribution coefficients and concentration factors were calculated and compared with other published data. Since the two parameters vary in large scope with the region, the site-specific data should be adopted in the environmental impact assessment. In the condition that the concentrations of radioactive isotopes are lower than the minimum detectable limits, the neutron activation analysis could be used to gain the ecological transfer parameters in the specific site for the assessment.

neutron activation analysis; concentration factor; distribution coefficient; Cs; Ba; Co

2014-03-07;

2014-08-03

李靜晶(1983—)，女(滿族)，黑龍江齊齊哈爾人，助理研究員，碩士，輻射防護(hù)與環(huán)境保護(hù)專業(yè)

X820.3

A

1000-6931(2015)06-1122-06

10.7538/yzk.2015.49.06.1122