藏藥翼首草化學(xué)成分及藥理作用研究進(jìn)展

郭晨旭 朱國福

(上海中醫(yī)藥大學(xué)中藥學(xué)院，上海，201203)

綜 述

藏藥翼首草化學(xué)成分及藥理作用研究進(jìn)展

郭晨旭 朱國福

(上海中醫(yī)藥大學(xué)中藥學(xué)院，上海，201203)

翼首草為藏族常用藥材，本文主要綜述了藏藥翼首草的化學(xué)成分及藥理作用，其中具有抗腫瘤活性的主要為三萜皂苷和環(huán)烯醚萜苷，并系統(tǒng)地闡述了三萜皂苷和環(huán)烯醚萜苷的抗腫瘤活性及其研究進(jìn)展，以期為翼首草的研究應(yīng)用提供一定的參考。

翼首草；化學(xué)成分；藥理作用；抗腫瘤

翼首草系川續(xù)斷科翼首花屬植物匙葉翼首花Pterocephalushookeri(C.B.Clarke)Heck.的全草[1]，為藏族常用藥材，藏語名為榜孜毒烏、榜子毒烏、榜孜奪吾等，在南派藏醫(yī)藥中，翼首草被喻為地上七種仙草之一，應(yīng)用廣泛。我國僅有匙葉翼首草和裂葉翼首草Pterocephalusbretschneidei(Batal.)Pritz兩種[2]，主要分布于云南、四川、西藏東部和青海南部，其中匙葉翼首草為藏醫(yī)習(xí)用。藏醫(yī)認(rèn)為翼首草性寒、味苦、有小毒，具有清熱解毒、祛風(fēng)濕、止痛的作用。帝瑪·丹增彭措所著的《晶珠本草》記載“翼首草解毒，清新舊熱，治瘟病時疫，治風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎、腸絞痛[3]?！恫厮幹尽穂4]中記載“翼首草清熱解表，解毒，退燒，清心涼血，祛風(fēng)濕，止痛，可治感冒發(fā)熱，腸炎，風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎、熱癥、痢疾、麻疹、蕁麻疹及食物中毒”?！吨腥A人民共和國衛(wèi)生部藥品標(biāo)準(zhǔn)》(藏藥)中收載了匙葉翼首草，《中華人民共和國藥典》2005版[5]及《中華人民共和國衛(wèi)生部藥品標(biāo)準(zhǔn)》(藏藥)中收載了多種應(yīng)用翼首草的藏藥復(fù)方制劑，如十二味翼首散、潔白丸、二十五味甘子丸、二十五味驢血丸、二十六味余甘子丸、九味青鵬散等。目前在對翼首草藥理學(xué)研究中，大多數(shù)都集中在抗炎、鎮(zhèn)痛及抗類風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎等方面，而鮮有關(guān)于其抗腫瘤方面的報道。本文將從翼首草的主要化學(xué)成分及主要活性成分五環(huán)三萜類和環(huán)烯醚萜苷類抗腫瘤作用方面來綜述近年來國內(nèi)外的研究進(jìn)展。

1 主要化學(xué)成分

研究表明，翼首草中的主要成分為齊墩果烷型五環(huán)三萜皂苷類化合物和環(huán)烯醚萜類化合物。此外還含有生物堿、黃酮苷、多糖等多種化學(xué)成分。田軍[6]等人從國產(chǎn)匙葉翼首草中首次分離出馬錢素(Loganin)和Canfleyoside兩種環(huán)烯醚萜苷類成分。張藝等[7]研究發(fā)現(xiàn)匙葉翼首草主要含皂苷、環(huán)烯醚萜等化學(xué)成分。近年來，也有學(xué)者陸續(xù)從匙葉翼首草中分離出匙葉翼首草花苷A、B、C、D，馬錢子素(Loganin)、熊果苷酸(Ursolicacid)、齊墩果酸(Oleanolic)、單環(huán)烯醚萜苷化合物(Iridoids)、五環(huán)三萜類皂苷(Rivularicin)等化合物[8]。Graikou[9]等人也從希臘產(chǎn)翼首花屬植物Ptero-cephalusperennis中分離得到了馬錢素(Loganin)、番木鱉酸(Loganic Acid)、Cantleyoside-dimethyl-acetal、Candeyoside、Secologanin、Secologanindimethyl-acetal等6種環(huán)烯醚萜苷類成分。綜上所述，匙葉翼首草的成分以皂苷類和環(huán)烯醚萜苷類化合物為主。

2 藥理作用

2.1 抗炎鎮(zhèn)痛作用 Zhang[10]等人報道，翼首草乙醇提取物和水提物均有明顯的抗炎作用。主要表現(xiàn)為抑制二甲苯致小鼠耳腫脹、角叉菜膠致大鼠足腫脹、棉球致大鼠肉芽腫及醋酸致小鼠腹腔通透性增加，其中乙醇提取物作用強(qiáng)于水提物；同時上述2種提取物也具有明顯的鎮(zhèn)痛作用，能降低醋酸致小鼠扭體反應(yīng)次數(shù)，延長熱刺激致小鼠疼痛的痛閾值。關(guān)昕璐[11]等研究發(fā)現(xiàn)，翼首草正丁醇提取物同樣具有明顯的抗炎作用。此外，作為翼首草主要成分的環(huán)烯醚萜苷類物質(zhì)馬錢素等也具有明顯的抗炎鎮(zhèn)痛作用[12-14]。

2.2 抗類風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎作用 孟憲麗[15-16]等人以翼首草中提取的有效部位為研究對象，用于考察其對佐劑性關(guān)節(jié)炎大鼠模型的影響。結(jié)果顯示：翼首草的有效部位對于佐劑性關(guān)節(jié)炎大鼠模型原發(fā)性炎癥及繼發(fā)性關(guān)節(jié)炎均有較好的抑制作用。并能減輕關(guān)節(jié)滑膜的病理改變，此作用不依賴于垂體-腎上腺皮質(zhì)系統(tǒng)，而是通過抑制與類風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎有關(guān)的促炎癥因子如IL-1、TNF-α及炎癥遞質(zhì)PGE2、NO的產(chǎn)生達(dá)到抗類風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎的作用。

2.3 免疫調(diào)節(jié)作用 張藝[6]等人通過實驗發(fā)現(xiàn)，翼首草有效部位提取物對實驗動物免疫功能也有一定影響，表現(xiàn)為降低正常小鼠碳粒吞噬活性，抑制網(wǎng)狀內(nèi)皮系統(tǒng)吞噬功能此外對正常小鼠的胸腺也有一定的抑制作用。而Mathad[17]等人也證實翼首草的成分之一馬錢素具有明顯的免疫調(diào)節(jié)作用，這可能也是翼首草及然降多吉膠囊免疫調(diào)節(jié)作用的物質(zhì)基礎(chǔ)之一。

2.4 主要化學(xué)成分的抗腫瘤作用 通過查閱文獻(xiàn)，筆者發(fā)現(xiàn)：作為匙葉翼首草主要活性成分的三萜皂苷類和環(huán)烯醚萜苷類化學(xué)成分具有抗腫瘤作用[18-20]。對于此屬植物的化學(xué)成分，國內(nèi)外曾報道做過預(yù)試[21-23]，結(jié)果表明其中含有生物堿和黃酮苷。

2.4.1 三萜皂苷類 三萜皂苷目前已成為天然產(chǎn)物研究中最活躍和進(jìn)展最快的領(lǐng)域。三萜皂苷是由三萜皂苷元和糖組成的，常見的是五環(huán)三萜與四環(huán)三萜兩類，五環(huán)三萜類化合物廣泛存在于天然植物中，生物活性作用強(qiáng)，對腫瘤、炎癥、細(xì)菌感染、心律失常、高血壓、高血糖等方面的疾病均有療效[24]。大量研究表明這類化合物具有抗腫瘤作用，其中五環(huán)三萜類化合物抗腫瘤作用已成為研究熱點，有學(xué)者研究對荷HT-29結(jié)腸癌裸鼠給予黃芪皂苷AST，可明顯抑制腫瘤生長，且與化療藥5-氟尿嘧啶和奧沙利鉑相比較，AST引起的不良反應(yīng)要低[25]。人參皂苷Rg3聯(lián)合小劑量環(huán)磷酰胺，三苯氧胺，順鉑，分別作用于S180肉瘤小鼠，荷Hela宮頸癌和荷MCF-7乳腺癌移植瘤裸鼠模型，腫瘤生長抑制顯著，且使腫瘤血管相關(guān)因子MVD和VEGF表達(dá)明顯下降。易成等研究發(fā)現(xiàn)人參皂苷Rg3與健擇聯(lián)合治療可以提高肺癌療效，降低化療的不良反應(yīng)[26-28]，說明人參皂苷Rg3和化療藥聯(lián)用能產(chǎn)生協(xié)同作用，有顯著抗腫瘤效果。甘草酸(Glycyrrhizic Acid，GA)主要活性成分為甘草酸，是五環(huán)三萜類化合物，Ishiwata[29]等的研究表明GA可促進(jìn)Fas介導(dǎo)的凋亡，以及使腫瘤細(xì)胞DNA片段化，通過PS實驗可以觀察到細(xì)胞早期的凋亡。Mu Li-Hua等[30-31]發(fā)現(xiàn)紫金牛科植物走馬胎中的齊墩果烷型萜皂苷化合物對A549、Hela、HepG2等多種腫瘤細(xì)胞株均有抗腫瘤作用。Wu[32]等發(fā)現(xiàn)GA能誘導(dǎo)肝癌細(xì)胞的凋亡。雷公藤紅素，一種木栓烷型的五環(huán)三萜類化合物，Zou[33]等研究表明紅素對人血管內(nèi)皮細(xì)胞ECV-304有顯著的抑制增殖作用。朱砂根皂苷類似物三萜皂苷混合物Ardsacrspn(A+B)可通過阻斷細(xì)胞周期、誘導(dǎo)凋亡來抑制人白血病HL-60細(xì)胞的增殖[34]，說明三萜皂苷可通過影響腫瘤細(xì)胞內(nèi)信號轉(zhuǎn)導(dǎo)通路而誘導(dǎo)調(diào)亡。因此，有學(xué)者提出，通過進(jìn)一步研究三萜類化合物藥理活性的構(gòu)效關(guān)系及生物合成，有望使其成為一類新型的天然抗腫瘤新藥[35]。

2.4.2 環(huán)烯醚萜苷類 翼首草另外一個重要的化學(xué)成分是環(huán)烯醚萜苷類，環(huán)烯醚萜類化合物(Iridoids)是一類特殊的單萜化合物。在自然界廣泛存在，多見于木犀科、馬鞭科、茜草科、龍膽科、玄參科、唇形科等雙子葉植物中，具有多種生物活性，如抗腫瘤、保肝、利膽、神經(jīng)保護(hù)作用、抗炎、治療糖尿病及其并發(fā)癥等作用。Takasaki等[21]發(fā)現(xiàn)筋骨草屬植物金瘡小草中分離得到的TPA(腫瘤細(xì)胞生長促進(jìn)劑)對誘導(dǎo)產(chǎn)生的EB病毒早期抗原(EBV-EA)產(chǎn)生明顯抑制作用，表現(xiàn)出潛在的抗腫瘤活性?；罨瘎┑鞍?1(AP-1)在腫瘤誘發(fā)過程中意義重大，所以可通過抑制AP-1的活性來抑制細(xì)胞轉(zhuǎn)化。Sang等[22]從茜草科植物海巴戟Morinda Citrifolia L.葉子中分離出環(huán)烯醚萜化合物Citrifolinin A和Citrifolinoside，均能顯著抑制AP-1活性，半數(shù)抑制率(IC50)分別為69.6 μmol/L、29.0 μmol/L。4-deoxykanokosideA、4，7-deoxykanokoside C對三種人癌細(xì)胞株(HM02、HepG2、McF7)均有細(xì)胞毒性效應(yīng)。Scyphiphin B1和Scyphiphin B2的混合物對人肝癌細(xì)胞株(SMMC-7721)有中度的細(xì)胞毒性[17]Citrifolinoside和Citrif01inin A，對蛋白活化劑AP-1有顯著的抑制作用，是目前為止發(fā)現(xiàn)的惟一兩個具有此活性的環(huán)烯醚萜化合物[36]。薛存寬等[37]用纈草總環(huán)烯醚萜苷進(jìn)行研究，體外實驗發(fā)現(xiàn)環(huán)烯醚萜的抑瘤率與化療藥5-Fu近似，體內(nèi)實驗環(huán)烯醚萜組S180腹水型荷瘤小鼠的一般情況明顯好于生理鹽水組，體內(nèi)抑瘤率高達(dá)68.71%，提示該藥潛在價值。毛俊琴等[38]發(fā)現(xiàn)糙葉敗醬中環(huán)烯醚萜苷元(PS-I、BJ3401)可使荷瘤小鼠(C26)腫瘤重量明顯減輕，具有量效關(guān)系。王英峰[39]等研究發(fā)現(xiàn)含環(huán)烯醚萜苷化合物的白花蛇舌草提取物(AE)可使STB小鼠腫瘤生長明顯受到抑制，并使小鼠生存周期延長33.7%，

目前環(huán)烯醚萜類化合物的化學(xué)防癌作用受到廣泛關(guān)注，有望將其開發(fā)成抗癌新藥[40]。最新研究發(fā)現(xiàn)環(huán)烯醚萜類具有DNA合成酶抑制劑的作用，提示其可開發(fā)成抑制DNA合成的抗腫瘤新藥[41-43]。

3 討論

基于以上報道，本課題組認(rèn)為主要含有皂苷成分和環(huán)烯醚萜苷成分的藏藥翼首草很可能具有抗腫瘤活性，。而通過查閱國內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)，并未發(fā)現(xiàn)有關(guān)翼首草在抗腫瘤藥理學(xué)方面研究報道，機(jī)理探討更未觸及。為明確翼首草的抗腫瘤作用，本課題組展開相關(guān)研究，崔文霞進(jìn)行了翼首草總皂苷提取純化的實驗室放大工藝考察，建立了翼首草總皂苷的質(zhì)量評價體系[44]，雷旭東等用翼首草總皂苷CYS對體外培養(yǎng)的4種人腫瘤細(xì)胞株(人胃癌細(xì)胞株SGC-7901、人肝癌細(xì)胞株HepG2、人胃癌細(xì)胞株AGS、人乳腺癌細(xì)胞株MBA-MD-231)進(jìn)行增殖抑制實驗(MTT法)，結(jié)果顯示翼首草總皂苷CYS對多種腫瘤細(xì)胞株SGC-7901、HepG2、AGS、MBA-MD-231的增殖均有顯著抑制作用，并呈明顯的劑量依賴關(guān)系，IC50分別為12.22 μg/mL，1.01 μg/mL，1.27 μg/mL和10.03 μg/mL。初步確定了其抗腫瘤活性[45-46]。本課題組首次研究發(fā)現(xiàn)翼首草總皂苷CYS具有抑制人腫瘤細(xì)胞增殖的作用，其涉及肝臟，胃、乳腺等多種器官的腫瘤細(xì)胞，可見其作用廣泛，抑制作用強(qiáng)，是一個很有發(fā)展前景的藥物。目前課題組利用翼首草正丁醇部位提取物作為研究對象，發(fā)現(xiàn)其中幾個雙環(huán)烯醚萜苷類化合物對多種腫瘤細(xì)胞株的增殖具有明顯的抑制作用[47]，且實驗結(jié)果初步表明翼首草正丁醇部位提取物具有誘導(dǎo)肝癌細(xì)胞凋亡的作用，但具體抗腫瘤作用機(jī)制尚不明確，有待進(jìn)一步研究，這也是本課題組接下來的研究重點。

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(2014-09-15收稿 責(zé)任編輯：張文婷)

Research Progress on the Chemical Components and Pharmacological Action of Tibetan Medicine Pterocephalus Hookeri

Guo Chenxu， Zhu Guofu

(SchoolofPharmcy,ShanghaiUniversityofTraditionalChineseMedicine，Shanghai201203,China)

This article mainly summarizes the chemical components and pharmacological effects of Pterocephalus hookeri as a commonly used Tibetan medicine, in which triterpenoid saponins and iridoid glycoside are the main ingredients that have anti-tumor activity. This article also reviews systematically their anti-tumor activity and research progress in recent years so as to provide reference for the research application of Pterocephalus hookeri.

Pterocephalus hookeri; Chemical components; Pharmacologic effects; Anti-tumor

國家中醫(yī)藥管理局錢伯文名師工作室項目(編號：A1-Z1401010504)；上海市博士點基金(編號：K130204)

郭晨旭，在讀博士，研究方向：抗腫瘤中藥藥理藥效研究，E-mail:13632308419@163.com

朱國福(1964—)，男，博士，教授，博導(dǎo)，研究方向：中醫(yī)藥教學(xué)及抗腫瘤中藥研究，E-mail:gfz1998@163.com

R282.705；R285.1

A

10.3969/j.issn.1673-7202.2015.09.040