長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中的生物硅?

李浩帥， 劉淑民， 陳洪濤， 姚慶禎

(中國(guó)海洋大學(xué)海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266100)

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長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中的生物硅?

李浩帥， 劉淑民， 陳洪濤， 姚慶禎??

(中國(guó)海洋大學(xué)海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266100)

生物硅；懸浮顆粒物；沉積物；長(zhǎng)江口

長(zhǎng)江口及鄰近海域具有獨(dú)特的地理位置、季風(fēng)和海洋環(huán)流，一直以來(lái)都是研究的熱點(diǎn)區(qū)域。生物硅也是所謂的蛋白石，由海洋透光層硅質(zhì)浮游生物如硅藻、放射蟲(chóng)等產(chǎn)生，是硅的一種重要存在形式。沉積物中的表層生物硅(BSi)主要來(lái)源于硅藻沉積，是海洋初級(jí)生產(chǎn)力的一個(gè)重要指標(biāo)[1]。在過(guò)去數(shù)十年中，硅循環(huán)的研究在全世界范圍得到了極大地重視，這是由于許多學(xué)者認(rèn)為硅藻通過(guò)生物泵(Biology Pump)效應(yīng)把顆粒物(包括碳)從表層海水向深海輸運(yùn)的過(guò)程中起著主導(dǎo)作用，硅藻在“硅酸鹽泵”及CO2“生物泵”過(guò)程中扮演著相當(dāng)重要的角色。因而，硅的循環(huán)和通過(guò)溫室效應(yīng)影響全球氣候變化的碳循環(huán)有著密不可分的關(guān)系[2]。此外，BSi的沉積記錄可以追溯上百年至上千年前水體初級(jí)生產(chǎn)力的變化，可以提供海洋循環(huán)和古生產(chǎn)力的重要信息[3]。

長(zhǎng)江口及鄰近海域由于具有獨(dú)特的地理位置、季風(fēng)和海洋環(huán)流，一直以來(lái)都是研究的熱點(diǎn)區(qū)域。長(zhǎng)江口及鄰近海域有害赤潮頻發(fā)，東海生態(tài)系統(tǒng)受到嚴(yán)重影響。Si是海洋生態(tài)系統(tǒng)中構(gòu)成生物群落的重要元素，雖然對(duì)于整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)來(lái)說(shuō)，Si并不是限制因素，但是由于N濃度的升高，使得Si/N比值降低，這勢(shì)必會(huì)對(duì)硅藻等硅質(zhì)生物的生長(zhǎng)產(chǎn)生重要影響。

中國(guó)對(duì)BSi的研究開(kāi)展較晚。Liu等[4]、羅忻[5]、陳洪濤等[6]對(duì)BSi的測(cè)定方法進(jìn)行了一些改進(jìn)。對(duì)于BSi的溶解與保存，呂偉香[7]的研究表明沉積物中BSi的溶解受固液比、BSi含量、溫度的影響顯著。張欣泉[8]對(duì)長(zhǎng)江口水體中BSi的研究表明底層BSi較高，而表層則較低。潘建明等[9]報(bào)道了長(zhǎng)江口海域沉積物中BSi的含量及分布，對(duì)其埋藏問(wèn)題進(jìn)行了討論。葉曦雯等[10]的研究表明長(zhǎng)江口海區(qū)BSi的積累與水體中的葉綠素a、初級(jí)生產(chǎn)力有著密切關(guān)系，近20年來(lái)長(zhǎng)江口海區(qū)沉積物中BSi含量的變化記錄了長(zhǎng)江徑流以及長(zhǎng)江輸送N、P、Si營(yíng)養(yǎng)鹽通量的年際變化。

BSi的研究在全球硅循環(huán)研究中有其特殊的價(jià)值。本研究擬以長(zhǎng)江口及鄰近海域?yàn)檠芯繀^(qū)域，通過(guò)對(duì)沉積物中BSi的分析，研究沉積物中BSi的分布特征以及有機(jī)質(zhì)、粒度等因素在BSi生物地球化學(xué)循環(huán)中的作用，探討B(tài)Si的運(yùn)移輸送及沉積保存中的控制機(jī)制，為深入理解長(zhǎng)江口和鄰近海域硅的生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品的采集

于2011年8月利用 “潤(rùn)江1號(hào)”調(diào)查船對(duì)長(zhǎng)江口及鄰近海域進(jìn)行調(diào)查。采樣站位如圖所示(見(jiàn)圖1)。用箱式采樣器采集沉積物樣品，用不銹鋼鏟取1～2cm表層沉積物，樣品放入潔凈的聚乙烯密封袋冷凍保存。

(——范圍為泥質(zhì)區(qū)?！猂ange of mud areas.)圖1 2011年8月表層沉積物采樣站位Fig.1 Sampling stations of silica in surface sediments August 2011

1.2 生物硅的分析

采用陳洪濤等[11]對(duì)沉積物中生物硅的測(cè)定方法。沉積物樣品冷凍干燥后，研磨，準(zhǔn)確稱量110～130mg樣品于50mL聚丙烯離心管中，加入5mL 10% H2O2以除去有機(jī)質(zhì)，振蕩24h后加入5mL 1mol/L HCl，30min后加入純凈水洗滌，以2000r/min離心5min傾去上清液，于60℃烘箱中過(guò)夜干燥。經(jīng)烘干后的沉積物應(yīng)保持較好的分散狀態(tài)。

向經(jīng)預(yù)處理后的樣品中加入40mL 2mol/L的Na2CO3，均勻混合后，放入90℃恒溫振蕩水浴中。從第5h開(kāi)始提取，每隔1h離心取0.2mL上層清液，連續(xù)提取4h。提取液的測(cè)定采用QUAATRO型營(yíng)養(yǎng)鹽自動(dòng)分析儀測(cè)定，采用硅鉬藍(lán)法測(cè)定。檢測(cè)限為0.03μmol/L，方法精密度≤3%。

其計(jì)算公式為：

Si%=10-6×(Mi/M)×28.09g/mol×100

其中:Mi為ti時(shí)間內(nèi)提取的物質(zhì)的量(μmol)；Vi為ti時(shí)刻的提取液體積(L)；Ci為ti時(shí)刻提取液中硅酸鹽的濃度(μmol/L)；M為稱取的樣品的質(zhì)量(g)；V取為2×10-4L；Si%為測(cè)得的樣品中硅的百分含量。

測(cè)得的Si%含量數(shù)據(jù)和對(duì)應(yīng)的提取時(shí)間點(diǎn)作直線圖，外推至縱軸得到截距的數(shù)值即為樣品的BSi含量。

1.3 懸浮顆粒物中BSi的測(cè)定方法

采用基于本實(shí)驗(yàn)室條件改進(jìn)的Ragueneau兩步提取法[12-14]測(cè)定懸浮顆粒物中BSi，即第一步將樣品濾膜或沉積物用0.2mol/LNaOH在水浴100℃提取40min。完畢后，所有BSi和部分成巖硅轉(zhuǎn)變?yōu)槿芙鈶B(tài)硅，分析上清液得[Si]1和[Al]1。經(jīng)過(guò)清洗和干燥，濾膜進(jìn)行第二次消化，提取試劑和步驟與第一次完全相同，測(cè)定結(jié)果可得出樣品的(Si:Al)2。校正后的BSi濃度可由下式計(jì)算得出：

[BSi]=[Si]1-[Al]1×(Si:Al)2。

在通過(guò)上述前兩步提取完BSi后，進(jìn)行第三次消化；第三步提取可最終測(cè)定懸浮顆粒物中的成巖硅。在離心管中加入0.4mL 2.9mol/LHF，消化48h。結(jié)束后，加入1.2mL 3mol/LAlCl3掩蔽HF，12.4mLMilli-Q水，測(cè)定得[Si]3。成巖硅由下式計(jì)算得出：

[LSi]=[Si]3+[Si]2+([Si]1-[BSi])。

提取液中的溶解態(tài)Al的測(cè)定采用ICP-AES直接測(cè)定[15]，檢出限為4.05μg/L。

按照上述懸浮顆粒物BSi測(cè)定步驟，直接測(cè)定長(zhǎng)江口(6#站位)顆粒物平行樣(6個(gè))，得到BSi含量1.30μmol/L，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為2. 8%。另外稱取一定量近海沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品(GBW07314，顆粒Si含量為28.98%)放入15mL塑料離心管中，按照成巖硅測(cè)定步驟，直接測(cè)定總硅含量，測(cè)定得到含量為28.53%，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.34%，與標(biāo)準(zhǔn)值的偏差為1.56%，用T檢驗(yàn)方法檢驗(yàn)結(jié)果表明該值與標(biāo)準(zhǔn)值無(wú)顯著性差異，證明方法可靠。

溶解硅酸鹽(水體和間隙水)采用QUAATRO型營(yíng)養(yǎng)鹽自動(dòng)分析儀測(cè)定，采用硅鉬方法在820nm下檢測(cè)。檢測(cè)限為0.03μmol/L，方法精密度≤3%[16]。

2 結(jié)果與討論

2.1 表層沉積物中生物硅的分布

2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi的含量分布如圖2所示。BSi含量的變化范圍為0.14%～0.70%，平均含量為0.41%。位于杭州灣外南部海域的30#站位BSi的含量最低，為0.14%；位于浙閩沿岸海域的44#站位BSi的含量最高，為0.70%。整體上，BSi含量分布在杭州灣外的長(zhǎng)江口泥質(zhì)區(qū)和浙閩沿岸泥質(zhì)區(qū)較高。

2.2 本區(qū)域與其他海區(qū)的比較

本次調(diào)查BSi含量與國(guó)內(nèi)學(xué)者近幾年來(lái)對(duì)長(zhǎng)江口及鄰近海域的調(diào)查結(jié)果(0.19%～1.64%)基本一致。

與其他海區(qū)相比，長(zhǎng)江口及鄰近海域的BSi含量處于中等水平，與渤海、黃海、布雷斯特灣等海區(qū)的含量相當(dāng)，明顯低于南大洋的威德?tīng)柡！⒋笪餮竽喜亢Ｓ?、南印度洋、路易斯湖?/p>

圖2 2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi(%)分布

2.3 影響生物硅保存與分布的因素

對(duì)照組患者早上空腹口服藏藥二十五味珍珠丸（1粒/次）、早上餐后口服二十味沉香丸（1粒/次）、晚上餐后服用八味沉香散（1 g/次），治療時(shí)間為1周；觀察組將白石英1 g、小茴香2 g及肉豆蔻2 g研磨成末放入紗布中，為了便于操作以及避免燙傷，將小木棍插入紗布中間，將其包扎成小包后扎緊，將酥油或香油30 g放入小茶缸中加熱，把小藥包浸入其中，確定酥油均滲入到藥包中，將藥包取出，分別在患者機(jī)體各穴位涂抹剩余酥油，2次/d，以7 d為一療程。

2.3.1 表層沉積物中生物硅和粒度、比表面積的關(guān)系 對(duì)比2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi、表層沉積物中值粒徑和比表面積的數(shù)據(jù)(實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部數(shù)據(jù))可知(見(jiàn)圖3、b)，三者分布特征具有相似性，即長(zhǎng)江口泥質(zhì)區(qū)和浙閩沿岸泥質(zhì)區(qū)存在BSi、比表面積高值，中值粒徑低值的現(xiàn)象。這說(shuō)明表層沉積物粒徑、比表面積可能是BSi含量的控制因素。

圖4a、b、c給出了2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi含量與顆粒粒徑體積分?jǐn)?shù)(%)的關(guān)系圖，由圖可見(jiàn)，表層沉積物中BSi含量隨著黏土礦物(<4μm)、粉砂(4～63μm)在沉積物中的體積分?jǐn)?shù)增大而升高，而隨著砂(>63μm)在沉積物中的體積分?jǐn)?shù)增大而降低。由此可以推測(cè)，BSi在細(xì)顆粒沉積物中含量較高。事實(shí)上，大量研究表明，長(zhǎng)江口及鄰近海域的浮游植物粒級(jí)組成以微型浮游植物(2～20μm)為主，沉降的硅藻碎屑是表層沉積物中細(xì)粒徑顆粒物的重要來(lái)源[25-27]，這與Michalopoulos和Aller[28]的研究結(jié)果一致。

表1 世界近海沉積物中BSi含量比較(Compare the content of the world's offshore sediments BSi)

圖4d給出了2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi含量與顆粒物比表面積的關(guān)系圖，由圖可見(jiàn)，表層沉積物中BSi含量隨著顆粒物比表面積的增大而升高。BSi含量和顆粒物比表面積的相關(guān)性達(dá)到顯著水平，相關(guān)系數(shù)為0.486(p<0.05)。這說(shuō)明在研究區(qū)域內(nèi)，表層沉積物顆粒比表面積越大，越有利于BSi的賦存和累積。研究表明，沉積物中顆粒比表面積越大，其吸持有機(jī)質(zhì)的能力越強(qiáng)[29]，而顆粒物外面被有機(jī)膜包裹，能有效的阻止溶解產(chǎn)物與外界海水的交換，進(jìn)而降低硅質(zhì)碎屑的溶解[30]，因而越有利于表層沉積物中BSi的賦存和累積。

圖3 2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中值粒徑、比表面積分布

圖4 2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi與顆粒物粒徑、比表面積、中值粒徑的相互關(guān)系Fig.4 The mutual relations of partide diameter, specific surface area, the median dineter and BSi in surface sediments of Yangtze River estuary and adjacent waters in August, 2011

2.3.2 表層沉積物中生物硅和總有機(jī)碳、總氮的關(guān)系研究表明，硅藻是長(zhǎng)江口鄰近海域浮游植物的主要組成類群[31-33]，因此硅藻可能是長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物有機(jī)碳、有機(jī)氮的主要貢獻(xiàn)者。圖5給出了2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi含量與有機(jī)物(TOC、TN)的關(guān)系圖(其中TOC、TN的數(shù)據(jù)來(lái)源于實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部數(shù)據(jù))，由圖可見(jiàn)，數(shù)據(jù)盡管離散，但存在這樣一個(gè)趨勢(shì)：表層沉積物中BSi含量和TOC、TN含量存在一定的關(guān)聯(lián)。據(jù)此可以推斷，2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中有機(jī)物的來(lái)源之一可能為硅藻。

Ragueneau等[34]指出，硅質(zhì)碎屑的溶解首先是從去除包覆在硅質(zhì)介殼外面的有機(jī)物開(kāi)始的，這也是生物硅比有機(jī)碳具有更高保存率的原因之一。

文獻(xiàn)中常利用Redfield比值來(lái)比較有機(jī)碳(Corg)和BSi的保存率。本次調(diào)查區(qū)域表層沉積物中BSi/Corg的摩爾比平均為0.42，高于Redfield比值(16∶106)，也超過(guò)了Brzezinski[35]培養(yǎng)的純硅藻樣品中BSi/Corg的摩爾比(0.09～0.15)，比Liu等[36]報(bào)道的長(zhǎng)江口鄰近海域沉積物捕集器中顆粒物中BSi/Corg摩爾比(0.34)高，這說(shuō)明在相同條件下BSi的降解速度要低于有機(jī)質(zhì)的分解速率，沉降到沉積物中的有機(jī)碳分解后可以參與再循環(huán)，相對(duì)地，BSi則有利于保存在沉積物中。

圖5 2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi與有機(jī)物的相互關(guān)系Fig.5 The relationship between orqanic mceter and BSi of Yangtze River estuary and adjacent waters in August, 2011

圖6 2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi與水深的相互關(guān)系Fig.6 The relationship between water depth and BSi of Yangtze River estuary and adjacent waters in August, 2011

2.3.3 水深對(duì)生物硅保存的影響 硅藻在死亡或被攝食后，以碎屑或海洋聚合體的形式向下沉降，由于水柱中硅酸鹽是不飽和的，因此沉降過(guò)程伴隨著B(niǎo)Si的溶解，溶解的硅則重新進(jìn)入硅循環(huán)，最終埋藏在海底的BSi大約占上層水體中BSi凈產(chǎn)量的3%[37]。2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中的BSi含量與水層深度的關(guān)系如圖6所示。在水深30～75m范圍內(nèi)，隨著深度增加，BSi的含量降低，這是由于深水海域離岸較遠(yuǎn)，受長(zhǎng)江沖淡水影響較小，因而B(niǎo)Si的溶解受深度影響顯著。水深30m范圍內(nèi)區(qū)域離岸較近，受長(zhǎng)江沖淡水影響較大，BSi含量與水層深度的相關(guān)性較差，這說(shuō)明水層深度并不是影響8月該調(diào)查區(qū)域表層沉積物中BSi的關(guān)鍵因素，而有可能取決于來(lái)源。

2.3.4 水動(dòng)力條件對(duì)生物硅分布的影響 長(zhǎng)江口及鄰近海域調(diào)查水域環(huán)流體系主要包括長(zhǎng)江徑流、臺(tái)灣暖流以及浙閩沿岸流等。在豐水期，長(zhǎng)江徑流量與輸沙量較高，長(zhǎng)江泥沙入海后向南輸送，浙閩沿岸流受東南季風(fēng)影響向北輸送，這一時(shí)期長(zhǎng)江入海泥沙在長(zhǎng)江口泥質(zhì)區(qū)的沉積貢獻(xiàn)較大[38]。浙閩沿岸泥質(zhì)區(qū)主要由長(zhǎng)江口再懸浮物質(zhì)經(jīng)南向的浙閩沿岸流輸送，在北向的臺(tái)灣暖流阻隔及其派生的上升流作用下積累而成。

總體來(lái)看，長(zhǎng)江口及鄰近海域生產(chǎn)力較高，加快了BSi循環(huán)，使該區(qū)表層沉積物中BSi含量較低，小于1%[39]。研究表明，在海水中懸浮顆粒物中的BSi相對(duì)容易溶解[40]，8月份調(diào)查中，懸浮顆粒物中BSi的平均百分含量為0.0218%，比表層沉積物中BSi的含量低1個(gè)數(shù)量級(jí)，由此可見(jiàn)較高的懸浮顆粒物對(duì)該海區(qū)表層沉積物中的BSi具有稀釋作用。

2.4 表層沉積物中生物硅的沉積通量

海水懸浮顆粒物中的BSi在沉降過(guò)程不斷降解，到達(dá)沉積物-海水界面后有一部分可能發(fā)生再懸浮過(guò)程而繼續(xù)溶解，也有一部分被埋藏起來(lái)。表層沉積物中BSi的沉積通量(FBSi)是指單位時(shí)間、單位面積沉積到沉積物-海水界面的BSi凈通量。其計(jì)算公式為：

FBSi(g/(cm2·a))=BSi(%)×沉積物沉積速率(g/(cm2·a))。

沉積速率采用前人報(bào)道的歷史數(shù)據(jù)，但由于收集到的該海域的歷史數(shù)據(jù)往往只能反映某區(qū)域某站位在某年之前的平均沉積速率，而相鄰區(qū)域沉積速率往往差別較大，因而在選定沉積速率時(shí)的原則為：(1)優(yōu)先選擇與本研究站位鄰近的站位；(2)優(yōu)先選擇與本研究年代接近的站位。因而本研究區(qū)域沉積物沉積速率采用了夏小明等[41]、Liu等[42]、姜亦飛等[43]對(duì)該調(diào)查區(qū)域的報(bào)道。

根據(jù)2011年8月調(diào)查數(shù)據(jù)估算獲得的長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi的沉積通量如圖7所示。調(diào)查區(qū)域內(nèi)，BSi的平均沉積通量為(0.11±0.01)g/(cm2·a)。最低沉積通量為0.02g/(cm2·a)，位于杭州灣東部海域沉積速率最低的20#站位；最高沉積通量為0.43g/(cm2·a)，出現(xiàn)位于杭州灣東北部沉積速率最高的23#站位。

圖7 根據(jù)2011年8月調(diào)查數(shù)據(jù)估算獲得的長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中FBSi(g/(cm2·a))分布Fig.7 According surrery data in August, 2011 to estimate distribution FBSi in surface sediments of Yangtze River estuary and adjacent waters

2.5 長(zhǎng)江口及鄰近海域沉積物中生物硅的溶解及擴(kuò)散

表2 2011年8月長(zhǎng)江口表層沉積物間隙水中硅酸鹽的濃度 /μmoL·L-1

3 結(jié)論

(1)長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中BSi含量范圍為0.14%～0.70%，平均值為0.41%。與世界其他近海沉積物中BSi含量相比，處于中等偏下水平。

圖8 2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域沉積物-海水界面SiO2-3-Si擴(kuò)散通量(mmol/(m2·d))Fig.8 The difflusion fluaes of SiO2-3-Si in sediment water inter face of rangtze River estuary and adjacent waters

(2)黏土礦物和粉砂較多的沉積物中富集著更多的BSi，而砂含量較高的沉積物中BSi的含量較低。表層沉積物顆粒比表面積越大，越有利于BSi的賦存和累積。

(3)BSi的分布特征和TOC、 TN分布存在一定的關(guān)聯(lián),說(shuō)明2011年8月長(zhǎng)江口及鄰近海域表層沉積物中有機(jī)物的來(lái)源之一可能為硅藻。

(4)表層沉積物表面富集著豐富的底棲硅藻，這是表層沉積物中BSi比同時(shí)期懸浮顆粒物中BSi的平均百分含量高一個(gè)數(shù)量級(jí)的重要原因。

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責(zé)任編輯 徐 環(huán)

Biogenic Silica in Surface Sediments of Yangtze River Estuary and Adjacent Waters

LI Hao-Shuai, LIU Shu-Min, CHEN Hong-Tao, YAO Qing-Zhen

(The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Biogenic silica in surface sediments of Yangtze River estuary and adjacent waters were measured to analyze the distribution of biogenic silica and preservation and distribution of biological silicon effects. The results showed that: the waters within the scope of the investigation and the content of biogenic silica in surface sediments range from 0.14% -0.70%，with an average of 0.41%. The clay minerals and silt sediments are enriched with more biogenic silica. The value of biogenic silica in sediment has a close relationship with the specific surface area. The biogenic silica(%) distribution characteristics had a similar contribution with TOC，TN in the surface sediments of the Yangtze River Estuary and adjacent seas. The biogenic silica(%) in the surface sediments is diluted by the biogenic silica(%) in the suspended matters. The biogenic silica deposition flux is significantly higher than the SiO2-3-Si flux，and the Yangtze River Estuary and adjacent waters may be the sink of biogenic silica.

biogenic silica; suspended particles; sediment; Yangtze Delta

國(guó)家基礎(chǔ)研究重大項(xiàng)目(2011CB403602)；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41276070)資助

2014-09-03；

2015-03-08

李浩帥(1989-)，男，碩士生。E-mail：haoshuai2012@163.com

??通訊作者： E-mail：qzhyao@ouc.edu.cn

P734.4+1

A

1672-5174(2015)12-072-08

10.16441/j.cnki.hdxb.20140285