鋰離子動(dòng)力電池功能電解液研究進(jìn)展

嚴(yán) 紅，呂豪杰，袁 園

（浙江萬向億能動(dòng)力電池有限公司，浙江杭州311215）

鋰離子動(dòng)力電池功能電解液研究進(jìn)展

嚴(yán) 紅，呂豪杰，袁 園

（浙江萬向億能動(dòng)力電池有限公司，浙江杭州311215）

綜述了鋰離子動(dòng)力電池功能電解液的研究進(jìn)展，分別從改善動(dòng)力電池高低溫性能、提高動(dòng)力電池安全性能、提高動(dòng)力電池的能量密度三方面對(duì)功能型電解液的研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了綜述。

鋰離子動(dòng)力電池；功能電解液；高低溫；安全性；能量密度

為了實(shí)現(xiàn)鋰離子動(dòng)力電池在電動(dòng)汽車等能源領(lǐng)域的大規(guī)模應(yīng)用，動(dòng)力電池必須具備以下特征[1]：(1)高的能量密度和高功率；(2)較寬的工作溫度范圍；(3)較長的循環(huán)壽命及高安全性。電解液作為鋰離子電池中的“血液”，尤其是添加特殊添加劑的功能性電解液，對(duì)改善動(dòng)力電池的性能、實(shí)現(xiàn)動(dòng)力電池的大規(guī)模應(yīng)用具有至關(guān)重要的作用。本文從改善動(dòng)力電池高低溫性能、提高動(dòng)力電池安全性能、提高動(dòng)力電池的能量密度這三個(gè)方面綜述了功能型電解液的研究進(jìn)展及未來發(fā)展趨勢(shì)。

1 改善動(dòng)力電池高低溫特性的電解液

鋰離子動(dòng)力電池應(yīng)用在電動(dòng)汽車及大型儲(chǔ)能設(shè)備上，必須有較寬的工作溫度范圍。電動(dòng)汽車在使用過程中，由于動(dòng)力電池本身容量較大，發(fā)熱量大，尤其是在夏季，電池常常需要在高溫(大于45℃)環(huán)境下工作，這就需要電解液具有良好的耐高溫性能，從而保證電池在高溫下具有良好的循環(huán)性能。而在北方冬季寒冷的天氣，電動(dòng)汽車在戶外運(yùn)行時(shí)溫度常低于－20℃，這需要電解液具有優(yōu)良的低溫性能，保證電池在低溫下仍能正常工作。另外，應(yīng)用于航天儲(chǔ)能設(shè)備的動(dòng)力電池，對(duì)溫度也有特殊的需求。目前，通過合適的添加劑及溶劑體系的調(diào)整，動(dòng)力電池的高低溫特性已經(jīng)得到解決。

1.1 高溫電解液

通過調(diào)整溶劑的比例及添加合適的添加劑，可以有效改善電解液的高低溫特性。溶劑方面，采用多種復(fù)合溶劑體系，以拓寬電解液的工作溫度范圍，高溫電解液要求溶劑具有高的沸點(diǎn)，高的蒸汽壓；添加劑方面，目前常用的高溫添加劑有LiBOB、PS、Li2CO3等。CHEN等[2]將LiPF6/LiBOB混合鹽電解液用在三元正極材料的電池上，高溫循環(huán)壽命提高了20%。宋曉娜等[3]將LiBOB加入到常規(guī)LiPF6電解液中，加入特殊添加劑能抑制電解液中水分的產(chǎn)生，從而減少HF的含量，有效地抑制高溫下Mn的溶解析出，提高了錳酸鋰電池的循環(huán)性能。郭營軍等[4]把Li2CO3加入到常規(guī)LiPF6電解液中，發(fā)現(xiàn)Li2CO3添加劑能夠明顯抑制高溫時(shí)電解液中氫氟酸的產(chǎn)生，從而改善尖晶石錳酸鋰電池的高溫循環(huán)性能。

1.2 低溫電解液

低溫電解液要求溶劑具有較低的凝固點(diǎn) (低于－40℃)以滿足低溫需求。低溫電解液通常從溶劑、鋰鹽和添加劑這三個(gè)方面進(jìn)行改善[5]。采用多元復(fù)合溶劑體系，以期增加體系的微觀無序度，以提高電導(dǎo)率，同時(shí)利用多元溶劑性質(zhì)間的相互彌補(bǔ)，以拓寬電解液的工作溫度范圍，得到能用于低溫環(huán)境的鋰離子電池電解液。Xiao等[6]通過優(yōu)化溶劑配比含量來提高電解液低溫性能，獲得了最佳電解液1mol/L LiPF6/(EC+DMC+EMC)(體積比8.3∶25∶66.7)，用于鋰離子電池，在－40℃下以0.1C放電到2.0 V，容量能保持常溫下的90.3%。加入特殊的鋰鹽，能有效提高電解液的低溫性能。Zhang等[7]發(fā)現(xiàn)LiBF4電導(dǎo)率雖然低于常規(guī)LiPF6，但LiBF4基電解液有很好的低溫性能，在－40℃下電池容量可以達(dá)到20℃下的86%，而用LiPF6基電解液只能保持72%。加入特殊的添加劑也可以有效提高電解液的低溫特性，常用的低溫添加劑有FEC。胡立新等[8]在常規(guī)鋰離子電解液中添加5%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的FEC，有效提高了鋰離子電池在低溫下的放電容量，同時(shí)對(duì)循環(huán)性能也有一定的改善。

2 提高動(dòng)力電池安全性能的電解液

鋰離子電池的安全問題引起人們普遍的關(guān)注，同時(shí)安全問題也是制約鋰離子電池向大型化、高能化方向發(fā)展的瓶頸。研究者通過調(diào)整電解液的溶劑體系，加入防過充添加劑、阻燃添加劑，使電池在過充電、短路、高溫、針刺和熱沖擊等濫用條件下的安全性能得以大大提高。

2.1 阻燃電解液

研發(fā)不可燃的電解液體系，是解決鋰離子電池安全問題的有效途徑。關(guān)于電解液的阻燃性能研究主要集中在兩個(gè)方面：高閃點(diǎn)的有機(jī)溶劑和阻燃添加劑[9]。

2.1.1 高閃點(diǎn)溶劑

電解液中以環(huán)狀高閃點(diǎn)的溶劑為主體溶劑時(shí)，電解液的閃燃點(diǎn)會(huì)相應(yīng)提高，因此許多研究者嘗試采用閃點(diǎn)高的有機(jī)溶劑，如氟代溶劑及環(huán)狀的羧酸脂等，取代閃點(diǎn)低的線性碳酸酯類，以提高電解液的安全性能。Kejha J B等[10]采用高性能和更安全的電解液，以LiBF4為鋰鹽，10%～30%高閃點(diǎn)的CBL (γ-丁內(nèi)酯)+70%～90%的EC為溶劑，所得電解液難點(diǎn)燃，且電化學(xué)性能可與常規(guī)碳酸酯類溶劑電解液相媲美。Aral J[11]配置了無閃點(diǎn)的1 mol/L LiN(SO2C2F5)2/(MFE+EMC)(體積比4∶1)電解液，消除了電解液的可燃性，在針刺及過充實(shí)驗(yàn)時(shí)未出現(xiàn)熱失控，提高了電池的安全性能。

2.1.2 阻燃添加劑

阻燃添加劑通過自由基捕獲原理，能阻止電解液中的氫自由基與氧氣結(jié)合，使易燃的有機(jī)電解液變成難燃或不可燃的電解液，從而起到阻燃作用，一定量的阻燃添加劑加入后電池的阻燃效果明顯提升，電池的安全性能大幅提升[12]。目前阻燃添加劑大多為磷、氮和氟等阻燃元素中一種或多種有機(jī)復(fù)合物。Wu L等[13]合成的二甲基(2-甲氧基乙氧基)磷酸甲酯(DMMEMP)阻燃效果好，具有合適的黏度、高的介電常數(shù)、好的熱穩(wěn)定性，以1 mol/L雙(三氟甲烷磺酰)亞胺鋰(LiTFSI)/DMMEMP為電解液的Li/LiFePO4半電池具有較高的容量和庫侖效率。黃倩[14]首次采用全氟代丁基磺酸鉀(PNB)作為鋰離子電池電解液的阻燃添加劑，當(dāng)添加劑PNB含量在0.8%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))時(shí)，電解液的火焰?zhèn)鞑ニ俾氏陆?4%，阻燃效果顯著，而且150次循環(huán)后電池容量沒有明顯的下降。Zhang S S等[15]研究了TTFP復(fù)合阻燃劑對(duì)電解液的阻燃效果以及對(duì)電池性能的影響，發(fā)現(xiàn)TTFP可提高電解液的熱穩(wěn)定性，當(dāng)TTFP含量達(dá)到15%時(shí)，電解液就基本不可燃；TTFP對(duì)電導(dǎo)率的影響不明顯，還能抑制電解液中PC的還原分解，提高電極循環(huán)時(shí)的庫侖效率。

2.2 防過充電解液

在電解液中添加防過充添加劑是提高電池安全性能的有效途徑。目前，解決過充電問題的添加劑主要有聚合單體添加劑和氧化/還原添加劑[16]。

2.2.1 聚合單體添加劑

聚合單體添加劑是一種有效的安全保護(hù)方法。研究較多的是芳香簇化合物，它們一般在4.6 V(vs.Li/Li+)時(shí)發(fā)生電聚合。當(dāng)電池工作超過一定電壓時(shí)，單體發(fā)生聚合[17]。聚合產(chǎn)物附著在電極表面，增大了電池內(nèi)阻，從而限制充電電流，保護(hù)電池。肖利芬等[18]以聯(lián)苯在高壓下的電聚合反應(yīng)用于鋰離子電池過充保護(hù)，聯(lián)苯可在4.5～4.75 V下發(fā)生氧化聚合反應(yīng)，生成的導(dǎo)電聚合物可使過充的電池自動(dòng)放電至更安全狀態(tài)，而且不影響電池的綜合性能。張千玉等[19]通過在電解液中添加4-溴苯甲醚(簡稱4BA)來提高電池的過充保護(hù)能力，當(dāng)外加電壓為4.4 V時(shí)，4BA開始發(fā)生電聚合反應(yīng)且生成高分子聚合物，使電池內(nèi)阻增大從而阻止電壓升高，使電池處于安全狀態(tài)。

2.2.2 氧化/還原添加劑

氧化還原添加劑的機(jī)理是：氧化還原添加劑不發(fā)生任何反應(yīng)，當(dāng)電池發(fā)生過充時(shí)，添加劑開始在正極上氧化，氧化產(chǎn)物擴(kuò)散到負(fù)極被還原，還原產(chǎn)物再擴(kuò)散到正極被氧化，整個(gè)過程循環(huán)進(jìn)行，在電池內(nèi)部形成回路，釋放掉電極上積累的電荷，實(shí)現(xiàn)限壓的目的，確保電池安全[17]。Dahn J R等[20]發(fā)現(xiàn)的氧化還原對(duì)添加劑2,5-二叔丁基-1,4-二甲氧苯(氧化還原shuttle)可以對(duì)磷酸鐵鋰電池起到良好的過充保護(hù)作用。駱宏鈞等[21]通過在鋰離子電池電解液中添加2%的2,5-diterbutyl-1,4dimethoxybenzene，簡稱shuttle)來提高電池的過充保護(hù)能力，當(dāng)電壓為3.81 V時(shí)，shuttle開始發(fā)生氧化還原反應(yīng)，烷氧基發(fā)生氧化離解，消耗電池內(nèi)部過充的電量，提高了鋰離子電池的安全性。任春燕等[22]在電解液中加入1,2-二甲基-4硝基苯(DMNB1)和1,4-二甲氧基-2-硝基苯(DMNB2)作為過充添加劑，兩款添加劑的氧化電位都在4.3 V以上，能顯著提高電池的過充保護(hù)性能，其中DMNB1具有更好的防過充效果及循環(huán)性能。

3 實(shí)現(xiàn)動(dòng)力電池高能量密度的電解液

不斷開發(fā)具有高容量的正負(fù)極材料以滿足動(dòng)力電池高能量密度的需求，是未來動(dòng)力電池發(fā)展的趨勢(shì)。第一代正極材料體系鈷酸鋰、錳酸鋰、磷酸鐵鋰體系已不能滿足動(dòng)力電池高能量密度的需求，高鎳三元材料、富鋰錳等高壓正極材料逐漸成為研究的熱點(diǎn)，而與之相適配的高壓電解液是該領(lǐng)域中研究的重點(diǎn)。高壓正極材料電池充電電壓最高可達(dá)到5.0 V，工作電壓可達(dá)到4.5 V以上，這對(duì)電解液的電化學(xué)窗口提出了更高的要求，同時(shí)要求電解液具有較高的耐氧化穩(wěn)定性。常規(guī)碳酸酯體系電解液在4.5 V以上時(shí)會(huì)發(fā)生分解，從而造成整個(gè)電池體系的性能下降[23]。目前，高壓電解液的研究尚未成熟，而高電壓正極材料的開發(fā)也因缺少穩(wěn)定的高壓電解液而受到限制，高壓電解液的開發(fā)是提高動(dòng)力電池能量密度的關(guān)鍵因素。目前高壓電解液的研究主要集中在以下兩大體系。

3.1 常規(guī)碳酸酯體系高壓電解液

常規(guī)碳酸酯體系電解液理論上可以滿足5 V高電壓材料的充放電需求，但在實(shí)際鋰離子電池體系中，鋰鹽會(huì)產(chǎn)生HF與溶劑發(fā)生反應(yīng)，嚴(yán)重降低溶劑的耐氧化穩(wěn)定性，使得電解液體系的耐氧化穩(wěn)定性低于理論值。功能性添加劑是改善電極材料與電解液相容性，提高電解液耐氧化穩(wěn)定性的最有效方法。電池在較高的充電電壓下，電解液與材料表面活性接觸容易引起電解液的分解，從而引發(fā)很多副反應(yīng)，影響材料性能的發(fā)揮[24]。在常規(guī)電解液中添加適當(dāng)?shù)恼龢O成膜添加劑，形成穩(wěn)定的正極保護(hù)膜，可以有效改善正極材料表面的特性，從而減少正極材料與電解液產(chǎn)生的反應(yīng)。Cresce等[25]在常規(guī)電解液中添加1%的HFIP，在3.0～5.0 V充電范圍內(nèi)，可以顯著改善Li/LiNi0.5Mn1.5O4/石墨電池的循環(huán)性能。Zuo X等[26]通過在電解液中加入0.5%的MMDS添加劑，在正極表面形成正極保護(hù)膜CEI，在3.0～4.5 V的工作條件下，150次循環(huán)，LiCoO2/石墨體系電池的容量保持率從32%提高到69.6%。Ali Abouimrane等[27]在電解液中加入一種正極穩(wěn)定添加劑3-Hexylthiophene(簡稱3HT)，該添加劑通過氧化反應(yīng)可以在正極表面形成一層高分子導(dǎo)電膜，降低了界面阻抗，從而顯著提高了高容量正極材料Li1.2Ni0.15Co0.1Mn0.55O2及高電壓正極材料LiNi0.5Mn1.5O4半電池的循環(huán)壽命，研究還發(fā)現(xiàn)3HT的加入提高了電池的安全性能。

3.2 新型溶劑體系高壓電解液

加入添加劑對(duì)充電電壓在4.4～4.8 V級(jí)高壓電解液有顯著的效果，對(duì)于4.8 V以上的高電壓，單純靠加入添加劑無法滿足高壓循環(huán)穩(wěn)定性。為滿足更高的充放電電壓，開發(fā)新型溶劑體系的電解液也是研究的重點(diǎn)方向。新型耐高壓溶劑體系除了耐高壓、對(duì)鋰鹽溶解度高等要求，還要求與電極具有較好的相容性。目前研究較多的傾向采用砜類、腈類或氟代溶劑，也有研究者考慮離子液體。采用1.0 mol/L LiPF6/EMES(砜類溶劑)電解液體系，能夠?qū)崿F(xiàn)5.2 V的電化學(xué)窗口，而采用1.0 mol/L LITFSI/EMES(砜類溶劑)電解液體系，能夠?qū)崿F(xiàn)5.6 V的電化學(xué)窗口[28]。Yuu Watanabe等[29]采用砜類溶劑配制LiBF4/ (EA+VC)電解液體系，可以實(shí)現(xiàn)Li/LiCoO2電池4.5 V充電截止電壓，Li/LiNi0.5Mn1.5O4體系電池5.0 V的充電截止電壓。美國阿貢實(shí)驗(yàn)室也研究了砜類溶劑體系的電解液，對(duì)LiMn2O4/LTO電池體系進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，電池表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。但砜類電解液對(duì)隔膜的浸潤性及電池的倍率性能有負(fù)面影響，同時(shí)提高砜類溶劑與電極的相容性也是需要解決的重點(diǎn)問題。Borgel等[30]采用吡咯和哌啶二(三氟甲基磺酰)亞銨鹽的離子液體電解質(zhì)研究Li/LiNi0.5Mn1.5O4電池的性能，研究表明離子液體電池在5 V時(shí)電池表現(xiàn)出了較好的可逆性能。但是離子液體成本高，規(guī)模化應(yīng)用的可能性較小。

4 鋰離子動(dòng)力電池電解液發(fā)展趨勢(shì)

純電動(dòng)汽車及大型儲(chǔ)能設(shè)備的發(fā)展為鋰離子動(dòng)力電池提供了廣闊的市場前景,同時(shí)為鋰離子電池正負(fù)極材料、電解液的發(fā)展提供了較好的平臺(tái)。在功能電解液的開發(fā)上，高低溫電解液的開發(fā)相對(duì)成熟，動(dòng)力電池的環(huán)境適應(yīng)性問題基本解決。鋰離子電池的能量密度和安全性是制約其應(yīng)用于動(dòng)力系統(tǒng)的最大瓶頸，進(jìn)一步提高電池的能量密度和安全性是首要問題。開發(fā)高效的阻燃電解液及具有較寬的電化學(xué)窗口、耐高壓特性的電解液，進(jìn)而制備耐高壓、高安全性能的動(dòng)力電池用電解液，可促進(jìn)鋰離子電池在電動(dòng)車、儲(chǔ)能、航天及更廣泛領(lǐng)域的應(yīng)用，因而具有極大的市場前景和技術(shù)經(jīng)濟(jì)效益。

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Research progress of functional electrolyte of Li-ion power battery

YAN Hong,LV Hao-jie,YUAN Yuan
(Zhejiang Wanxiang Ener1 Power system Co.,Ltd.,Hangzhou Zhejiang 311215,China)

The research progress of functional electrolyte of Li-ion power battery was reviewed.From three aspects including improving the high-low temperature performance, enhancing the safety performance and increasing the energy density,the research status and development trend of functional electrolyte were introduced.

Li-ion power battery;functional electrolyte;high-low temperature;safety;energy density

TM 912

A

1002-087 X(2015)08-1773-04

2015-01-18

嚴(yán)紅(1985—)，女，江蘇省人，碩士，主要研究方向?yàn)閯?dòng)力電池。