稀土電解槽流場(chǎng)的數(shù)值模擬

劉 釗，李宗安，張小偉，龐思明，陳德宏，王志強(qiáng)

(北京有色金屬研究 總院稀土材料國(guó)家工程研究中心 有研稀土新材料股份有限公司，北京 100088)

目前，制備單一稀土金屬及合金的主要方法是熔鹽電解法[1-3]。在電解過(guò)程中，尤其是對(duì)電解質(zhì)而言，其運(yùn)動(dòng)同時(shí)受電磁力、陽(yáng)極氣體、自身重力和黏性力的交互作用，運(yùn)動(dòng)行為非常復(fù)雜[4]，不僅決定了稀土氧化物原料的傳質(zhì)以及電解質(zhì)的傳熱過(guò)程，還對(duì)電解生產(chǎn)的穩(wěn)定性、槽體壽命、電流效率以及能耗均有著重要影響。因此，研究稀土熔鹽電解過(guò)程中的電解質(zhì)運(yùn)動(dòng)行為顯得尤為重要。

由于電解過(guò)程的高溫和電解質(zhì)的高腐蝕性，使得對(duì)于稀土電解槽流場(chǎng)的研究比較困難，因此，采用計(jì)算機(jī)模擬對(duì)電解槽內(nèi)部流場(chǎng)進(jìn)行研究是目前常用的研究方法。劉宇新等[5]采用CFD軟件對(duì)表面化學(xué)反應(yīng)自動(dòng)生成氣體的流場(chǎng)進(jìn)行了數(shù)值模擬，得出了電解槽的熔體整體流場(chǎng)分布圖及在不同位置氣體濃度分布曲線圖；董云芳等[6]利用CFD軟件對(duì)60 kA底部陰極稀土電解槽進(jìn)行研究，得到了不同極距下陽(yáng)極表面氣體的運(yùn)動(dòng)速度和陰陽(yáng)極之間氣體的分布情況；劉中興等[7]針對(duì)60 kA底部陰極稀土電解槽內(nèi)部流場(chǎng)，對(duì)比分析了不同陽(yáng)極傾角下電解槽內(nèi)部氣液兩相流動(dòng)情況，得出了最佳傾斜角度。但是，底部陰極稀土電解槽目前還處于研究開(kāi)發(fā)階段，并未得到工業(yè)化應(yīng)用，所以，目前工業(yè)化生產(chǎn)所用的稀土電解槽還是以上插式陰極結(jié)構(gòu)電解槽為主；龔志軍等[8]研究氣泡運(yùn)動(dòng)對(duì)鈉制電解槽內(nèi)部熔鹽流場(chǎng)的影響，得到了在平行于陽(yáng)極方向和垂直于陽(yáng)極方向上陽(yáng)極氣體對(duì)電解質(zhì)所產(chǎn)生的作用。

在實(shí)際采用熔鹽電解法生產(chǎn)稀土金屬及其合金的過(guò)程中，電解槽底部邊緣很容易產(chǎn)生“結(jié)瘤”現(xiàn)象，該現(xiàn)象發(fā)生的主要原因是稀土氧化物在電解質(zhì)體系中的溶解度比較低，未參與反應(yīng)的稀土氧化物到達(dá)電解槽底部就會(huì)形成“結(jié)瘤”，這不僅降低了電流效率，還影響了產(chǎn)品質(zhì)量和槽體壽命[9]。本文作者針對(duì)實(shí)際生產(chǎn)中的這種現(xiàn)象，通過(guò)模擬查找發(fā)生“結(jié)瘤”現(xiàn)象的具體原因，并采取措施在一定程度上緩解了該現(xiàn)象的發(fā)生，進(jìn)而提高產(chǎn)品質(zhì)量和生產(chǎn)效率。

通常對(duì)于流場(chǎng)的研究所采用的湍流模型都是以Boussinesq假設(shè)為基礎(chǔ)的標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型，它是一個(gè)完全發(fā)展的湍流模型，對(duì)于計(jì)算包括浮力流在內(nèi)的一些復(fù)雜湍流都存在一定的問(wèn)題[10-11]。而雷諾應(yīng)力模型(RSM)是從雷諾應(yīng)力出發(fā)，能夠體現(xiàn)流體的各向異性特點(diǎn)，而且考慮了歷史效應(yīng)對(duì)流體所產(chǎn)生的影響，保證了模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性，能夠模擬大多數(shù)復(fù)雜的湍流情況[12-13]。因此，本文作者采用雷諾應(yīng)力模型，通過(guò)對(duì)單獨(dú)陽(yáng)極氣體作用下的稀土電解槽流場(chǎng)進(jìn)行模擬研究，查找其內(nèi)部存在的問(wèn)題，并采取一定的手段對(duì)電解質(zhì)的流動(dòng)性進(jìn)行改進(jìn)。

1 數(shù)學(xué)模型的建立

本文作者針對(duì)目前常用的上插陰極稀土熔鹽電解槽進(jìn)行研究，其槽型結(jié)構(gòu)為圓形電解槽，最大工作電流為6 kA。在實(shí)際電解過(guò)程中，電解質(zhì)的運(yùn)動(dòng)比較復(fù)雜，為了簡(jiǎn)化模型，對(duì)電解槽流場(chǎng)進(jìn)行如下假設(shè)：1)電解過(guò)程中，視電解質(zhì)為等溫流體，忽略熱量傳遞引起的熱對(duì)流；2)將電解質(zhì)看作是黏性、不可壓縮湍流；3)忽略電磁力的影響，認(rèn)為陽(yáng)極氣體是電解質(zhì)運(yùn)動(dòng)的主要驅(qū)動(dòng)力[14]；4)假設(shè)陽(yáng)極氣體為球體，在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中無(wú)變形、聚集，且氣泡之間無(wú)相互作用。

本模擬中選用歐拉氣液兩相流模型，把電解質(zhì)作為連續(xù)相處理，把氣泡作為離散相處理。

1.1 控制方程

電解槽內(nèi)的氣液兩相流遵循以下控制方程[15]：

連續(xù)性方程，

式中：ρ為流體密度，kg/m3；ui、uj分別為在i和j方向上的速度分量，m/s；xi、xj分別為在i和j方向上的坐標(biāo)值，m；p為時(shí)均壓力，Pa；μ為分子黏度，Pa·s，為雷諾應(yīng)力。

雷諾應(yīng)力輸運(yùn)方程為

式中：xk為位置坐標(biāo)；Uk為平均速度，m/s；Cs為常數(shù)；k為湍動(dòng)能；ε為湍流耗散率；δij為應(yīng)力產(chǎn)生項(xiàng)；Gij為浮力產(chǎn)生項(xiàng)。

湍動(dòng)能(k)及其耗散率(ε)方程如下：

k方程，

式中：t為時(shí)間，s；μl為脈動(dòng)速度分量，m/s；δk為應(yīng)力；φk為由平均速度梯度引起的湍動(dòng)能k的產(chǎn)生項(xiàng)。

ε方程，

式中：cε1為 1.44；cε1為 1.92；f2為液相率。

1.2 模擬區(qū)域及網(wǎng)格劃分

考慮到上插式陰極結(jié)構(gòu)圓形電解槽的對(duì)稱性，選取電解槽縱截面的一半作為研究區(qū)域，建立了二維軸對(duì)稱氣液兩相流模型，其結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示。模擬區(qū)域包括電解質(zhì)和電解質(zhì)上部槽體內(nèi)的部分空氣，其中電解質(zhì)高度為490 mm，空氣區(qū)域高度為70 mm。

圖1 二維軸對(duì)稱氣液兩相流模型模擬區(qū)域結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1 Simulating regional structure diagram of two-dimensional axisymmetric gas liquid two phase flow model

1.3 邊界條件及計(jì)算方法

定義陽(yáng)極內(nèi)表面為氣體的速度入口，陽(yáng)極氣體以球形氣泡的形式從陽(yáng)極內(nèi)表面產(chǎn)生并釋放出去，其平均當(dāng)量直徑為2.64 mm[16]，單位時(shí)間單位面積上的氣體產(chǎn)生速率可以按式(6)進(jìn)行計(jì)算[17]：

式中：q為氣體產(chǎn)生速率，m3/(s·m2)；J為陽(yáng)極電流密度，A/m2；R為摩爾氣體常數(shù)，8.314 J/(mol·K)；T為電解質(zhì)溫度，K；F為法拉第常數(shù)，取值為96485 C/mol；p為大氣壓力，101325 Pa。

依據(jù)式(6)，計(jì)算得到的氣體產(chǎn)生速率為0.02 m3/(s·m2)。

圖1中空氣區(qū)域的上表面定義為壓力出口邊界條件，所有壁面采用無(wú)滑移邊界條件。

本模擬中采用FLUENT進(jìn)行求解，湍流模型采用雷諾應(yīng)力模型，近壁面采用標(biāo)準(zhǔn)壁面函數(shù)法進(jìn)行處理，控制方程離散采用QUICK格式，速度-壓力耦合采用SIMPLE 算法[18]。

2 模擬結(jié)果與分析

2.1 原始模型下的流場(chǎng)模擬結(jié)果

圖2所示為電解槽內(nèi)含氣率分布圖。從圖2可以看出，氣體主要集中在陽(yáng)極內(nèi)表面附近，而在電解槽底部區(qū)域，基本無(wú)氣體存在。這是由于電解過(guò)程中氣體主要在陽(yáng)極內(nèi)表面產(chǎn)生，當(dāng)電解達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后，陽(yáng)極內(nèi)表面會(huì)形成一個(gè)動(dòng)態(tài)的氣泡層，隨著電解的進(jìn)行，氣泡沿陽(yáng)極內(nèi)表面上浮并從電解質(zhì)上表面逸出。

圖2 電解槽內(nèi)含氣率的分布Fig.2 Distribution of gas volume fraction in electrolysis cell

圖3所示為電解槽不同高度截面內(nèi)含氣率的徑向分布。從圖3可以看出，由于高度為0.10 m的截面位于陽(yáng)極下表面，所以該截面不含氣體；隨著高度的增加，氣泡覆蓋范圍越寬，氣泡濃度也隨之增大，在電解質(zhì)上表面且靠近陽(yáng)極區(qū)域達(dá)到最大值；沿著徑向遠(yuǎn)離陽(yáng)極內(nèi)表面，氣泡濃度逐漸降低。這主要是由電解過(guò)程中陽(yáng)極氣體的產(chǎn)生區(qū)域所決定的。

圖3 不同高度橫截面內(nèi)含氣率的徑向分布Fig.3 Radical distribution of gas volume fraction in cross section with different heights

圖4所示為上插式陰極結(jié)構(gòu)圓形電解槽內(nèi)部流場(chǎng)。由圖4(a)可以看出，靠近陽(yáng)極內(nèi)表面一側(cè)的電解質(zhì)在陽(yáng)極氣體浮力的驅(qū)動(dòng)下形成上升流，并向電解質(zhì)的自由液面流動(dòng)，到達(dá)自由液面之后流向陰極，繼而在重力作用下在陰極表面形成下降流，因此，在陰陽(yáng)極之間形成“渦流”，其窩心位置為(0.11 m，0.45 m)。由圖4(b)可以看出，陽(yáng)極內(nèi)表面附近的上升流在距離自由液面30 mm、陽(yáng)極內(nèi)表面5 mm處速度達(dá)到最大值，為0.9 m/s；而陰極表面的向下降流區(qū)域，電解質(zhì)的流動(dòng)速度較小，均小于0.2 m/s；在電解槽底部區(qū)域(y為0～0.11 m)，電解質(zhì)的流動(dòng)速度非常小，最大速度僅為0.015 m/s，大部分區(qū)域電解質(zhì)的速度都小于0.01 m/s，這部分電解質(zhì)基本不參與運(yùn)動(dòng)，屬于流動(dòng)死區(qū)。

由于稀土氧化物在氟化物熔鹽體系中的溶解度比較低，一般僅為2%～4%[10]，并且容易形成高熔點(diǎn)(＞1300℃)、高密度(＞6.0 g/cm3)、在電解質(zhì)中溶解度小的稀土氟氧化物。與此同時(shí)，未反應(yīng)的稀土氧化物就會(huì)沉降到電解槽底部，長(zhǎng)時(shí)間后就會(huì)在電解槽底部堆積，形成“結(jié)瘤”，不僅會(huì)影響產(chǎn)品質(zhì)量，還因其電導(dǎo)率小、導(dǎo)電差，致使槽電壓顯著升高，增加能耗，嚴(yán)重時(shí)甚至造成電解不能順利進(jìn)行。

通過(guò)上述研究發(fā)現(xiàn)，電解槽底部電解質(zhì)流動(dòng)性相對(duì)較差，是導(dǎo)致“結(jié)瘤”現(xiàn)象發(fā)生的最直接原因，這對(duì)提高產(chǎn)品質(zhì)量、生產(chǎn)效率和槽體壽命是極其不利的，所以必須采取一定措施對(duì)電解槽底部流場(chǎng)進(jìn)行改善。本模型中采取的措施就是通過(guò)底部側(cè)吹CO氣體的方式，改善電解槽底部電解質(zhì)的流動(dòng)性。一方面，底部側(cè)吹CO氣體能夠?qū)﹄娊獠鄣撞侩娊赓|(zhì)直接進(jìn)行氣體攪拌，增強(qiáng)該處電解質(zhì)的流動(dòng)性；另一方面，CO氣體能夠與電極反應(yīng)中產(chǎn)生的O2反應(yīng)，從而一定程度上減緩石墨陽(yáng)極的氧化消耗，增加陽(yáng)極的使用壽命。

圖4 上插式陰極結(jié)構(gòu)圓形電解槽內(nèi)部流場(chǎng)Fig.4 Flow field of plug-in cathode structure in circular eletrolysis cell:(a)Streamline pattern;(b)Velocity contour

2.2 底吹氣體模型下的流場(chǎng)模擬結(jié)果

底吹氣體模型示意圖如圖5所示。圖5(a)所示為底吹氣體的電解槽結(jié)構(gòu)示意圖，外加氣體直接沿著石墨槽體內(nèi)壁通入到電解槽底部。圖5(b)所示為電解槽底部吹氣示意圖。

圖5 底部吹氣模型流場(chǎng)示意圖Fig.5 Schematic diagrams of flow field by bottom blowing gas model:(a)Electrolysis cell;(b)Bottom blowing gas

圖6所示為底部吹氣模型下CO氣體流量為4.71 L/min時(shí)所得電解槽的含氣率分布。從圖6可以看出，進(jìn)入電解槽底部的CO氣體主要沿著陽(yáng)極內(nèi)表面逸出電解槽，與圖4(a)相比，氣體在陰陽(yáng)極之間的覆蓋區(qū)域明顯增加。

圖6 底部吹氣模型下電解槽的含氣率分布圖Fig.6 Distribution of gas volume fraction in electrolysis cell by bottom blowing gas model

圖7所示分別為底吹氣體模型下的上插式陰極結(jié)構(gòu)圓形電解槽內(nèi)部電解質(zhì)的流線圖及其速度等高線圖。從圖7(a)可以看出，在陰陽(yáng)極之間所形成的“渦流”，其窩心位置變?yōu)?0.085 m，0.37 m)，與圖4(a)相比，略向陰極偏移，這主要是由于在陰陽(yáng)極之間區(qū)域，氣體的覆蓋區(qū)域有所增加，致使陽(yáng)極內(nèi)表面附近的上升流更加劇烈，從而使得窩心偏向陰極附近。由于電解槽底部CO氣體的推動(dòng)作用，使得在電解槽底部出現(xiàn)了明顯的渦流，其窩心位置為(0.115 m，0.08 m)。從圖7(b)看出，陽(yáng)極內(nèi)表面附近的上升流在距離自由液面90 mm、陽(yáng)極內(nèi)表面25 mm處速度達(dá)到最大值，為1 m/s；陰極表面附近的下降流區(qū)域，其電解質(zhì)的速度有所增加，均大于0.2 m/s。該區(qū)域電解質(zhì)的速度較之前未通CO氣體相比，提高了10倍以上，電解槽底部電解質(zhì)的運(yùn)動(dòng)明顯增加，因此，該區(qū)域未反應(yīng)的稀土氧化物就會(huì)被重新帶到陰陽(yáng)極之間參與氧化還原反應(yīng)，從而一定程度上緩解底部“結(jié)瘤”現(xiàn)象的發(fā)生，提高電流效率。

但是，底吹CO氣體的流量必須維持在一定的范圍之內(nèi)。原因是電解產(chǎn)生的稀土金屬?gòu)年帢O表面向電解槽底部金屬接收器滴落的過(guò)程中，如果電解槽底部的渦流較強(qiáng)，電解產(chǎn)生的金屬容易被帶到陽(yáng)極參與二次反應(yīng)，這樣就會(huì)導(dǎo)致稀土金屬的氧化損失，反而降低電流效率。因此，底吹氣體模型的吹氣流量應(yīng)該根據(jù)實(shí)際生產(chǎn)控制在一定的速度范圍之內(nèi)。

圖7 底吹氣體模型下電解槽內(nèi)部電解質(zhì)的流線圖和速度等效線圖Fig.7 Flow field electrolyte in electrolysis cell by bottom blowing gas model:(a)Streamline pattern;(b)Velocity contour

3 結(jié)論

1)電解過(guò)程中產(chǎn)生的氣體主要集中在陽(yáng)極內(nèi)表面附近，其含氣率在電解槽上部靠近陽(yáng)極處達(dá)到最大。

2)陽(yáng)極內(nèi)表面附近的上升流在距離自由液面30 mm、距離陽(yáng)極表面5 mm處速度達(dá)到最大值，為0.9 m/s；而陰極表面的下降流區(qū)域，電解質(zhì)的流動(dòng)速度較小，均小于0.2 m/s；電解槽底部大部分區(qū)域電解質(zhì)的速度都小于0.01 m/s，這部分電解質(zhì)基本不參與運(yùn)動(dòng)，屬于流動(dòng)死區(qū)。

3)底吹氣體模型下，在電解槽底部出現(xiàn)了明顯的渦流，使得該區(qū)域電解質(zhì)的流動(dòng)速度與未進(jìn)行底吹氣體攪拌時(shí)的相比增加了10倍以上，這對(duì)改善電解槽底部的流動(dòng)死區(qū)十分有利。但是，氣體流量應(yīng)該在不影響金屬收集的前提下控制在一定的范圍之內(nèi)。

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