聚丙烯酸系樹(shù)脂吸附重金屬的研究進(jìn)展

邵 賽，趙彩鳳，張樂(lè)平

（湖南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院核農(nóng)學(xué)與航天育種研究所，湖南 長(zhǎng)沙410125）

重金屬污染嚴(yán)重危害人類(lèi)生存環(huán)境，盡管某些重金屬是生物體必須的營(yíng)養(yǎng)元素，但如果超過(guò)一定濃度就會(huì)對(duì)生物產(chǎn)生毒害作用。目前，引起環(huán)境污染的主要重金屬有鎘、鉻、砷、汞、鉛等[1]。大量重金屬含量超標(biāo)的城市生活污水和工業(yè)廢水排入江河湖泊，同時(shí)重金屬還可以通過(guò)各種途徑進(jìn)入土壤，造成土壤污染，最終通過(guò)生物鏈危害人類(lèi)健康。因此，對(duì)重金屬污染的治理迫在眉睫。

在去除重金屬污染的方法中，吸附法具有操作簡(jiǎn)單、效果顯著的特性，從而得到學(xué)者們的廣泛關(guān)注[2]。吸附劑的吸附機(jī)理主要是分子中存在大量活性基團(tuán)，如羧基、羥基、巰基等，可與重金屬離子形成離子鍵或共價(jià)鍵，從而吸附、螯合或者通過(guò)離子交換作用去除環(huán)境中的重金屬，使其失去活性[3]。

聚丙烯酸系吸附樹(shù)脂中帶有大量親水基團(tuán)和羧基，且密度較大，不僅能吸水、親水，如有重金屬離子存在時(shí)，也能與其吸附、鰲合或者發(fā)生離子交換作用，其作為吸附劑可有效去除工業(yè)廢水和土壤中有毒的重金屬離子，同時(shí)可回收過(guò)渡金屬離子和貴金屬離子。同時(shí)，聚丙烯酸鹽類(lèi)無(wú)毒無(wú)害，是綠色環(huán)保、環(huán)境友好型吸附劑[4]。筆者主要對(duì)國(guó)內(nèi)外聚丙烯酸系吸附劑去除重金屬污染的研究現(xiàn)狀及發(fā)展動(dòng)態(tài)進(jìn)行綜述，以期為重金屬污染治理提供思路。

1 聚丙烯酸對(duì)重金屬的吸附

聚丙烯酸帶有大量羧基，密度較大，能與多種重金屬離子進(jìn)行吸附、螯合或進(jìn)行離子交換，從而有效吸附有毒重金屬離子。其中，聚丙烯酸、聚丙烯酸接枝、共聚改性聚合物的研究報(bào)道較多。

Kuila 等[4]以過(guò)硫酸鉀為引發(fā)劑，加入鏈轉(zhuǎn)移劑，制備出聚丙烯酸樹(shù)脂，該樹(shù)脂對(duì)鈣離子有很強(qiáng)的螯合能力。Snuki?kis 等[3]利用聚丙烯酸陽(yáng)離子交換劑對(duì)非離子表面活性劑（ALM-10）和Cu（Ⅱ）進(jìn)行共同吸附，結(jié)果表明，在弱酸條件下，聚丙烯酸陽(yáng)離子交換劑對(duì)ALM-10 和Cu（Ⅱ）具有良好的協(xié)同吸附效果。聚丙烯酸陽(yáng)離子交換劑的這一優(yōu)良特性可應(yīng)用于鍍銅沖洗水的凈化。

Esfahani 等[1]以聚丙烯酸為穩(wěn)定劑利用硼氫化還原法合成了一種新型的Pb（Ⅱ）吸附劑——零價(jià)鐵納米粒子（PAA-ZVINs），聚丙烯酸對(duì)該納米粒子有較好分散穩(wěn)定作用；試驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)pH 值為5、PAA-ZVINs 濃度為3 g/L、Pb（Ⅱ） 起始濃度為10 mg/L 時(shí)，Pb（Ⅱ）去除率高達(dá)90.09 %。

鮑迪等[5]制備了兩種聚丙烯酸系樹(shù)脂。一種以丙烯酸為單體，采用過(guò)硫酸鉀、硝酸鈰銨為復(fù)合引發(fā)劑，N-N’-亞甲基雙丙烯酰胺為交聯(lián)劑，加入羧甲基纖維素接枝共聚制備纖維素類(lèi)吸水樹(shù)脂；另一類(lèi)用相同濃度的單體、引發(fā)劑、交聯(lián)劑，制備的聚丙酸類(lèi)吸水樹(shù)脂。應(yīng)用兩種吸水樹(shù)脂分別吸附重金屬離子溶液中的Na+、Li+、Ca2+、Zn2+、Co2+、Fe3+等。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在相同的試驗(yàn)條件下，接枝纖維素樹(shù)脂對(duì)金屬離子的吸附能力強(qiáng)于聚丙烯酸類(lèi)吸水樹(shù)脂。

謝建軍等[6]研究了聚丙烯酸高吸水樹(shù)脂（PAAS）對(duì)單一和混合重金屬硝酸鹽溶液的吸附和吸液性能。結(jié)果表明：在金屬離子的一、二元溶液中，PAAS 的吸液倍率隨時(shí)間的延長(zhǎng)而增加，約50 min 達(dá)吸液平衡，一、二元的平衡吸液倍率分別為160～190 g/g，150～180 g/g；同時(shí)，吸附量隨著吸附時(shí)間的增加而增加，單一金屬離子的吸附平衡約在180 min，二元混合金屬離子的吸附平衡約在70 min 后；單一金屬離子硝酸鹽溶液中平衡吸附量由大到小為Pb2+＞Cd2+＞Ni2+＞Cu2+＞Zn2+＞Mn2+＞Cr3+，對(duì)應(yīng)吸附量分別為287 、163、97、 87、 76 、52 、38 mg/g。

Geay 等[2]通過(guò)木屑接枝聚丙烯酸，合成了一種新型的重金屬吸附劑。結(jié)果表明：通過(guò)聚丙烯酸接枝改性木屑制備的新型吸附劑，對(duì)Cu2+，Ni2+，Cd2+的吸附量高出木屑吸附量的15～40 倍，并通過(guò)HCl 的解吸附，接枝改性木屑吸附劑可重復(fù)利用，由于木屑本身成本較低，故其在重金屬污染治理領(lǐng)域的應(yīng)用前景廣闊。

Abdel-Bary 等[7]以橡膠粉廢料為原料，通過(guò)γ射線輻射分別誘導(dǎo)其與接枝丙烯酸、丙烯酰胺、丙烯腈合成新型重金屬離子吸附劑RP-g-PAAc、RP-g-PAAm、RP-g-PAN。結(jié)果表明，新型材料對(duì)鈷離子的吸附能力由強(qiáng)到弱依次為：RP-g-PAAm ＞RP-g-PAAc＞RP-g-PAN。

楊瑞成等[8]以丙烯酸和淀粉為原料，制備了淀粉接枝聚丙烯酸高吸水樹(shù)脂（St-g-PAA），在室溫下研究St-g-PAA 對(duì)CuSO4的吸附行為。研究表明，St-g-PAA 吸附量隨CuSO4濃度的增加而增加，2～3 min 后St-g-PAA 對(duì)0.5～4.0 g/L CuSO4的吸附已趨近吸附平衡。

聶紅云等[9]制備出淀粉接枝丙烯酸/蒙脫土復(fù)合材料，利用復(fù)合材料對(duì)Pb2+的吸附性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明：室溫下，pH 值5.74，Pb2+濃度4 mmol/L，復(fù)合材料0.17 g/L，振蕩20 min，Pb2+最佳去除率可達(dá)95%。

王曉煥[10]等研究了殼聚糖接枝聚丙烯酸／蛭石制備復(fù)合材料作為銅離子（Ⅱ）吸附劑的吸附效果，發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料對(duì)銅離子（Ⅱ）的吸附量超過(guò) 220 mg/g。Fu 等[11]利用靜電自組裝技術(shù)合成了殼聚糖微球/聚丙烯酸膜，并進(jìn)行了重金屬Cu2+的吸附試驗(yàn)，結(jié)果表明，殼聚糖微球/聚丙烯酸膜相對(duì)于殼聚糖/聚丙烯酸膜具有更高的Cu2+吸附能力，吸附量可達(dá)200～240 mg/g。殼聚糖微球/聚丙烯酸膜的吸附量大，操作簡(jiǎn)單，可重復(fù)利用，在廢水純化和重金屬分離、回收中將具有廣闊的應(yīng)用前景。

丁志江等[12]應(yīng)用相轉(zhuǎn)移技術(shù)和熱引發(fā)聚合，制備了聚丙烯酸-聚偏氟乙烯（PAA-PVDF）共混膜，具有離子交換性能。研究發(fā)現(xiàn)：PAA-PVDF 共混膜經(jīng)吸附/脫附4 次循環(huán)后，對(duì)水體中Cu（II）、Zn（II）吸附量分別大于0.025 和0.005 mg/cm2，脫附率超過(guò)95%。PAA-PVDF 共混膜的強(qiáng)吸附脫附性能以及良好的穩(wěn)定性使其在重金屬污染修復(fù)過(guò)程中的應(yīng)用潛力巨大。

王瑞杰等[13]合成聚丙烯酸-高嶺土高吸水性樹(shù)脂，考察了樹(shù)脂在不同pH 值下對(duì)金屬離子的吸附情況。研究發(fā)現(xiàn)：金屬離子的吸附量受pH 值影響較大；樹(shù)脂對(duì)金屬離子Cu2+、Ni2+、Pb2+的吸附量較大，分別為102.6、75.4、62.7 mg/g，且對(duì)Cu2+具有較高的選擇性。

綜述所述，聚丙烯酸系樹(shù)脂對(duì)多種重金屬離子的螯合、吸附作用能力較強(qiáng)，且能循環(huán)使用，可在重金屬污染廢水、土壤的修復(fù)中發(fā)揮重要作用。但目前，聚丙烯酸類(lèi)樹(shù)脂在重金屬吸附分離中的應(yīng)用還處于試驗(yàn)階段，工業(yè)化應(yīng)用鮮有報(bào)道，隨著研究的不斷深入，其應(yīng)用前景廣闊。

2 聚丙烯酸鈉、銨對(duì)重金屬的吸附

聚丙烯酸鹽主要是以丙烯酸為單體，用鈉、銨等離子進(jìn)行中和而成的不同分子量的多聚物。目前，該材料主要應(yīng)用于工業(yè)廢水處理、防水密封、醫(yī)藥及衛(wèi)生用品等方面。聚丙烯酸鈉、銨含有大量的親水基團(tuán)和羧基，通常用做保水劑和重金屬吸附劑。

賴(lài)?yán)と莸萚14]利用馬來(lái)酸酐和丙烯酸共聚制備改性聚丙烯酸鈉吸附重金屬Pb2+。研究發(fā)現(xiàn)在未達(dá)到臨界膠束濃度時(shí)，聚合物對(duì)Pb2+有較好的吸附，在pH值為5、吸附30 min 時(shí)，鉛的最大吸附容量為906.9 mg/g。

楊帆等[15]用聚丙烯酸鈉吸附含銅廢水，結(jié)果表明：對(duì)含200 mg/L 的高銅廢水，在最佳吸附條件（溫度50 ℃，聚丙烯酸鈉30 g/L，時(shí)間60 min，pH 值6.0）下，吸附率可達(dá)97.14%，最大吸附容量為8.35 mg/g。

曾堅(jiān)賢等[16]研究了聚丙烯酸鈉用于Cd（Ⅱ）、Hg（Ⅱ）、和Cu（Ⅱ）混合溶液的分離，發(fā)現(xiàn)通過(guò)調(diào)節(jié)控制適宜的pH 值和負(fù)載比（LR 值），可促使聚合物選擇性吸附重金屬離子，再經(jīng)過(guò)超濾分離，重金屬離子即可初步分離。

曲貴偉等[17]研究了聚丙烯酸銨對(duì)水溶液中重金屬離子的吸附性能。結(jié)果表明：聚丙烯酸銨在室溫、pH 值4.5～6.5 的條件下，處理48 h 后即可達(dá)到最大吸附值；同時(shí)，聚丙烯酸銨吸附量隨重金屬溶液濃度的增加而增大；但當(dāng)濃度超過(guò)0.005 mol/L 時(shí)，吸附量趨于平衡；聚丙烯酸銨對(duì)金屬的吸附能力與EDTA 相近，略高于檸檬酸，遠(yuǎn)大于醋酸銨。

聚丙烯酸鈉、銨具有較強(qiáng)的重金屬吸附能力，且聚丙烯酸鹽無(wú)毒無(wú)害，無(wú)二次污染，可在重金屬離子吸附領(lǐng)域發(fā)揮巨大作用。

3 聚丙烯酰胺對(duì)重金屬的吸附

聚丙烯酰胺（PAM）具有酰胺活性基團(tuán)，可通過(guò)適當(dāng)反應(yīng)在PAM 中引入特定基團(tuán)來(lái)改進(jìn)其重金屬吸附能力。有文獻(xiàn)報(bào)道，采用膨潤(rùn)土、硅藻土及沸石等對(duì)PAM 進(jìn)行改性，或?qū)AM 進(jìn)行季銨化、磺甲基化，處理后的PAM 重金屬吸附性能有顯著提高。

Ulusoy 等[18]合成了聚丙烯酰胺-膨潤(rùn)土復(fù)合物（PAA-B）重金屬離子吸附劑，并用植酸進(jìn)行改性得到新型重金屬離子吸附劑（PAA-B-Phy），利用PAA-B，PAA-B-Phy 進(jìn) 行Fe3+、Zn2+、UO22+的 吸 附。結(jié)果表明：PAA-B 對(duì)這些陽(yáng)離子吸附量從大到小排列依次為UO22+>Fe3+>Zn2+，PAA-B-Phy 對(duì)這些陽(yáng)離子吸附量從大到小排列依次為Zn2+>Fe3+>UO22+；同時(shí)，兩種重金屬離子吸附劑均具有良好的可重復(fù)性、儲(chǔ)存穩(wěn)定性、離子選擇吸附性。

肖海燕等[19]采用水溶液聚合法，引入鈉基膨潤(rùn)土改性聚丙烯酰胺樹(shù)脂，并設(shè)計(jì)試驗(yàn)檢驗(yàn)其對(duì)Pb2+的吸附能力。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，復(fù)合樹(shù)脂對(duì)Pb2+最高去除率可達(dá)到99.4%，用鹽酸洗脫后再生循環(huán)利用對(duì)Pb2+的去除率仍可達(dá)到86.92%。

杜秀娟[20]等以丙烯酰胺為聚合單體，添加鈣基膨潤(rùn)土后采用水溶液聚合連續(xù)工藝，結(jié)合鈉化改性合成了系列聚丙烯酰胺復(fù)合物，并考察了復(fù)合物中丙烯酰胺的溶出量對(duì)Pb2+吸附性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，膨潤(rùn)土含量為90%的鈉基聚丙烯酰胺復(fù)合膨潤(rùn)土對(duì) Pb2+的吸附量有大幅度提高，可達(dá) 118.35 mg/g。

楊文等[21]利用PAM 改性處理硅藻土，并將其應(yīng)用于高濃度Pb2+模擬廢水的處理。結(jié)果表明：改性后的硅藻原土對(duì)高濃度廢水的重金屬吸附能力明顯提高，對(duì)酸性重金屬?gòu)U水的適應(yīng)性明顯增強(qiáng)；在最優(yōu)吸附條件（PAM 改性的硅藻土5 g，pH 值 6.0，Pb2+1 500 mg/L）下，改性硅藻土的飽和吸附容量可達(dá)到 66.15～68.95 mg/g，其吸附容量在原土的基礎(chǔ)上提高了25%。

Zendehdel 等[22]合成了聚丙烯酸-丙烯酰胺/NaY沸石、聚丙烯酸-丙烯酰胺/MCM-41、聚丙烯酸-丙烯酰胺/斜發(fā)沸石3種重金屬離子納米復(fù)合物吸附劑，并用其吸附重金屬離子Pb（II） 和Cd（II）。結(jié)果表明：吸附劑對(duì)Pb（II）和Cd（II）具有良好的吸附效果，吸附量分別為90%～99%和88%～98%；其中，聚丙烯酸-丙烯酰胺/NaY 沸石納米復(fù)合物具有最佳的吸附能力，對(duì)Pb（II）和Cd（II）吸附量均可達(dá)99%；同時(shí)，解吸附10 次，納米復(fù)合吸附劑仍具有很好的吸附能力，表明其具有良好的可重復(fù)性與穩(wěn)定性。

Liu 等[23]通過(guò)親核加成合成聚丙烯酰胺-尿素-磺胺（PUS）新型重金屬螯合劑，該金屬螯合劑吸附重金屬離子時(shí)具有協(xié)同作用。在100 m L 重金屬溶液中，Cu2+、Cd2+、Ni2+、Pb2+和Zn2+濃度分別為200、40、200、13 和130 mg/L，加入20 m L PUS，室溫下反應(yīng)25 min，重金屬去除率分別為100.0%、95.5%、100.0%、99.9%和99.9%。Cu2+、Ni2+、Pb2+和Zn2+排放達(dá)到電鍍污水的排放標(biāo)準(zhǔn)（GB21900 -2008）。PUS金屬螯合劑帶有N-C-S，N-H，C=O 官能團(tuán)，能夠強(qiáng)烈地吸附Cu2+、 Ni2+、Pb2+和Zn2+重金屬離子。

余娜[24]用亞硫酸氫鈉和甲醛作為磺甲基化試劑，改性聚丙烯酰胺，并探討改性樹(shù)脂對(duì)Cu2+和Pb2+的最佳吸附條件。研究發(fā)現(xiàn)，磺甲基化改性的PAM 能較好地對(duì)重金屬Cu2+和Pb2+進(jìn)行吸附，吸附量分別為13 和28 mmol/L。

羅道成[25]等研究了聚季銨鹽聚丙烯酰胺（PQAAM）對(duì)Ni2+的吸附能力。結(jié)果表明，電鍍廢水中Ni2+初始濃度為40 mg/L，在20℃、pH 值6.0 的條件下用PQAAM（Ni2+與PQAMM 吸附劑的濃度比為1︰30）吸附80 min 后，廢水中Ni2+的去除率達(dá)98%以上。

PAM 作為一種重要的有機(jī)高分子絮凝劑，已廣泛應(yīng)用于水處理、洗煤、化工、采油等領(lǐng)域。對(duì)其進(jìn)行適當(dāng)改性，在PAM 中引入特定基團(tuán)可顯著提高其在絮凝沉淀過(guò)程中對(duì)重金屬離子的吸附能力。

4 研究展望

目前，國(guó)內(nèi)外關(guān)于聚丙烯酸系物質(zhì)吸附重金屬的研究雖然取得了一定進(jìn)展，獲得了較多的研究成果，但如上所述，大部分工作側(cè)重于工藝的研究以及如何提高產(chǎn)品重金屬吸附效果等方面，且多為實(shí)驗(yàn)室成果。與國(guó)外領(lǐng)先水平相比，國(guó)內(nèi)在應(yīng)用研究、理論研究及工業(yè)化生產(chǎn)等方面還存在一定差距。筆者認(rèn)為今后聚丙烯酸系重金屬吸附材料的研究應(yīng)側(cè)重于以下幾個(gè)方向。

（1）加強(qiáng)吸附樹(shù)脂改性合成理論研究。在聚丙烯酸類(lèi)樹(shù)脂的改性研究中，僅限于改性工藝與方法的研究，對(duì)相關(guān)改性樹(shù)脂的結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系以及改性原理的探討研究還不夠深入透徹。如果能夠在理論、機(jī)理上對(duì)相關(guān)改性現(xiàn)象作出詳細(xì)深入的解釋?zhuān)貙⒛軌驈姆肿铀缴现笇?dǎo)改性材料的組成與結(jié)構(gòu)，更有利于重金屬離子的吸附去除。

（2）加強(qiáng)重金屬離子吸附原理研究。在聚丙烯酸樹(shù)脂中，關(guān)于重金屬離子的吸附原理有螯合、吸附、離子交換等，如能深入地研究重金屬離子吸附原理，則可通過(guò)吸附條件的調(diào)節(jié)加強(qiáng)對(duì)重金屬離子的去除能力，同時(shí)節(jié)約成本、降低能耗。

（3）開(kāi)展多功能化聚丙烯酸系吸附樹(shù)脂的研究。目前，材料的多功能化和復(fù)合化是材料研究的趨勢(shì)，單功能的材料必然要被多功能、復(fù)合化的材料所代替。因此，對(duì)丙烯酸類(lèi)吸附樹(shù)脂的研究不能僅限于吸附重金屬離子能力的改進(jìn)，同時(shí)也要根據(jù)需求開(kāi)發(fā)利用材料的其他功能，如對(duì)重金屬離子選擇性吸收脫色和除油等。

（4）開(kāi)展聚丙烯酸系吸附樹(shù)脂的應(yīng)用研究。目前，丙烯酸系吸附樹(shù)脂的合成及其對(duì)重金屬去除效果的研究取得了較大進(jìn)展，如何將這些技術(shù)推廣應(yīng)用到實(shí)際生產(chǎn)中是當(dāng)前研究的重要內(nèi)容。隨著工業(yè)的迅猛發(fā)展，土壤及水資源受重金屬污染日趨嚴(yán)重，給人們生活與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)環(huán)境帶來(lái)巨大危害。而開(kāi)展丙烯酸系吸附樹(shù)脂的應(yīng)用研究，將為解決重金屬污染危害問(wèn)題提供重要技術(shù)支撐，有較強(qiáng)的現(xiàn)實(shí)意義。

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