• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    新型高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的研究進展

    2015-03-23 06:53:17聶發(fā)輝劉榮榮張慧敏劉占孟
    化工環(huán)保 2015年5期
    關(guān)鍵詞:結(jié)果表明染料陽極

    聶發(fā)輝,劉榮榮,張慧敏,劉占孟

    (華東交通大學(xué) 土木建筑學(xué)院,江西 南昌 330013)

    專論與綜述

    新型高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的研究進展

    聶發(fā)輝,劉榮榮,張慧敏,劉占孟

    (華東交通大學(xué) 土木建筑學(xué)院,江西 南昌 330013)

    綜述了各種用于硫化染料廢水的新型高級氧化技術(shù),包括電化學(xué)氧化法、E-peroxone氧化法、類Fenton試劑氧化法、光催化氧化法、光催化與膜分離耦合法和光催化燃料電池法。分析了各種高級氧化技術(shù)的主要影響因素,并指出各種方法的優(yōu)勢與不足,對高級氧化技術(shù)的發(fā)展方向提出了展望,為今后硫化染料廢水的綜合治理提供了技術(shù)指導(dǎo)。

    電化學(xué)氧化法;E-peroxone氧化法;類Fenton試劑氧化法;光催化氧化法;光催化與膜分離耦合法;光催化燃料電池法;硫化染料廢水

    硫化染料是紡織行業(yè)廣泛使用的合成染料之一[1]。2007年,我國硫化染料的生產(chǎn)量高達8.5 kt。生產(chǎn)硫化染料的主要原料為苯系、苯胺、偶氮苯、聯(lián)苯胺、萘系和蒽醌類化合物。由于硫化染料不溶于水,染色時需使用硫化鈉或其他還原劑將染料還原為可溶性隱色體,因此導(dǎo)致硫化染料廢水中殘留大量不同種類的染色物質(zhì)[2]。硫化染料廢水具有TOC、COD、鹽度、懸浮物和硫化染料的含量高及顏色深、pH變化大(5~12)、難生物降解等特點[3]。

    硫化染料廢水的直接排放會抑制水生植物的光合作用,降低水體的溶解氧濃度和自凈能力,對環(huán)境造成嚴重威脅。硫化染料分子在厭氧條件下可還原裂解生成具有較高毒性的二氧化硫、硫化氫和芳香胺,其中,芳香胺具有致突變和致癌性。采用傳統(tǒng)方法處理硫化染料廢水,如混凝沉淀法、吸附法、膜分離法和生物法,可取得一定的處理效果但并不十分理想。高級氧化技術(shù)克服了傳統(tǒng)硫化染料廢水處理方法中色度和COD的去除效率低的問題。

    本文介紹了各種用于處理硫化染料廢水的新型高級氧化技術(shù),為硫化染料廢水的綜合治理提供了技術(shù)指導(dǎo)。

    1 新型高級氧化技術(shù)

    目前處理硫化染料廢水的新型高級氧化技術(shù)主要有電化學(xué)氧化法、E-peroxone氧化法、類Fenton試劑氧化法、光催化氧化法、光催化與膜分離耦合法和光催化燃料電池(PFC)法。

    1.1 電化學(xué)氧化法

    電化學(xué)氧化法是通過電解氧化、電解還原和微電解等作用產(chǎn)生·OH,·O2,H2O2等活性基團來氧化降解硫化染料廢水中的污染物質(zhì),其處理效果與廢水pH、溫度、電解槽結(jié)構(gòu)、電極材料、電極間距、電流密度、電解時間和廢水流量等密切相關(guān)。Zhang等[4]采用Ti/RuO2-Pt作為陽極處理模擬酸性橙7(AO7)染料廢水。實驗結(jié)果表明,在NaCl濃度為0.001 mol/L、電流密度為10 mA/cm2、模擬廢水pH為6.8的最佳條件下,處理4 h,AO7和TOC的去除率分別為100%和79.48%。

    電絮凝的反應(yīng)原理是以鋁、鐵等金屬為陽極,在直流電的作用下,陽極溶蝕產(chǎn)生Al3+和Fe2+,經(jīng)過水解、聚合、氧化等一系列過程后,形成的金屬氫氧化物與廢水中的硫化染料凝聚,從而達到沉淀分離的目的。Mehmet等[5]采用鐵作為電絮凝的電極處理模擬染料廢水。實驗結(jié)果表明,在電流密度為63.2 A/m2、模擬廢水pH為5.5、反應(yīng)時間為30.4 min的最佳條件下,鐵電極對TOC、COD和濁度的去除率分別為77%,82%,94%。

    采用電氧化反應(yīng)器與微濾組合處理工藝處理染料廢水,以摻入微量金剛石的硼作為陽極,不銹鋼作為陰極,陽極與陰極之間采用陶瓷微濾膜隔開。在最佳實驗條件下,采用升流式操作,COD和濁度的去除效果顯著[6]。

    電化學(xué)氧化法具有不用投加氧化劑、處理時間短、易控制、化學(xué)藥品消耗小、無毒性中間產(chǎn)物產(chǎn)生、污泥產(chǎn)量少、不易造成二次污染等優(yōu)點。但電化學(xué)氧化法的初始設(shè)備投資成本較高、能耗高、處理水量有限、電極工作效率低、電極材料要求高,這些缺點限制了電化學(xué)氧化法的工業(yè)化應(yīng)用。

    1.2 E-peroxone氧化法

    臭氧氧化法的脫色效果顯著,可有效降低廢水的COD。E-peroxone作為新型的臭氧高級氧化技術(shù),結(jié)合了傳統(tǒng)的臭氧氧化法和電解法的優(yōu)勢,具有氧化降解徹底、適用廢水pH范圍廣(3~10)、無二次污染等優(yōu)點。其作用機理為:臭氧發(fā)生器將流出物(O2和臭氧的混合物)連續(xù)噴入一個能將O2噴射轉(zhuǎn)換成H2O2的碳-聚四氟乙烯陰極電解反應(yīng)器中,H2O2再與噴射的臭氧發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生·OH,·OH可有效地氧化分解耐臭氧氧化的有機污染物。Bakheet等[7]采用E-peroxone氧化法處理模擬硫化染料廢水,4 min即可完全脫色,經(jīng)過45 min處理后,TOC的去除率高達95.7%;而單獨使用臭氧氧化工藝或電解工藝,經(jīng)過90 min的處理,TOC的去除率僅為55.6%或15.3%。

    1.3 類Fenton試劑氧化法

    Fenton試劑氧化法主要依靠Fe2+催化H2O2產(chǎn)生氧化性極強的·OH,進而氧化降解污染物。類Fenton試劑氧化法是在Fenton試劑氧化法的基礎(chǔ)上,將絮凝、微波、光和電效應(yīng)等引入Fenton試劑氧化體系,在處理硫化染料廢水的過程中不僅能降低H2O2的加入量,還可提高體系的氧化效率、降低處理成本。

    光-Fenton試劑氧化體系中,F(xiàn)e2+與紫外光的協(xié)同效應(yīng)能促進H2O2的分解,從而加快·OH的產(chǎn)生速率,促進硫化染料廢水中有機物污染物的氧化降解。Torrades等[8]對Fenton試劑氧化法和光-Fenton試劑氧化法對染料廢水的處理效果進行了比較。實驗結(jié)果表明,在最佳條件下,經(jīng)過120 min的處理,光-Fenton試劑氧化法對COD的去除率高達76.3%,去除效果明顯優(yōu)于Fenton試劑氧化法(COD去除率為62.9%)。Ganesan等[9]用廢鋼/H2O2改進的光-Fenton試劑氧化法處理模擬硫化染料廢水,在模擬廢水pH為3、H2O2加入量為132 mmol/ L、廢鋼加入量為1 g/L的最佳條件下,色度和COD的去除效果顯著。

    電-Fenton試劑高級氧化技術(shù)是指在施加電壓的作用下,由鐵(Ⅱ)/鐵(Ⅲ)催化H2O2產(chǎn)生·OH的Fenton試劑氧化法。在該反應(yīng)體系中,氧化生成的Fe3+可在直流電的作用下遷移至陰極表面,并重新還原成Fe2+。因此,反應(yīng)體系中的Fe2+可重復(fù)使用,節(jié)省了Fe2+的投加量。許多研究者一直在努力通過改善催化劑的活性和穩(wěn)定性來提高電-Fenton試劑氧化反應(yīng)的氧化效率。Yue等[10]采用Fe2O3/ γ-Al2O3作為催化劑處理模擬染料廢水。實驗結(jié)果表明,在電壓為20.0 V、模擬廢水pH為3.0、氣體流量為0.24 m3/h、電極間距為3.0 cm的最佳條件下,處理100 min后模擬染料廢水的脫色率高達77.2%。

    采用混凝-絮凝工藝作為預(yù)處理,與Fenton試劑氧化法組合使用,可減少Fenton試劑的加入量,并可在降低廢水毒性的同時提高其可生化性,提高有機污染物的礦化、生物降解能力,降低染料廢水的處理成本。Rodrigues等[11]采用混凝-絮凝—Fenton試劑氧化法處理模擬硫化染料廢水,色度、COD和DOC的去除率分別為100%,70.8%,66.1%。

    類Fenton試劑氧化法與傳統(tǒng)的Fenton試劑氧化法相比,大幅降低了H2O2用量,具有對設(shè)備要求低、操作簡單、反應(yīng)條件溫和等優(yōu)點,有效降低了硫化染料廢水的處理費用。但類Fenton試劑氧化法存在適用pH范圍?。╬H<3),處理過程中產(chǎn)生一定量的污泥,增加了處理成本等問題。

    1.4 光催化氧化法

    光催化氧化處理硫化染料廢水的機理為:光的照射激發(fā)光敏半導(dǎo)體產(chǎn)生電子-空穴對,電子-空穴對與半導(dǎo)體上吸附的水分子和溶解氧產(chǎn)生氧化性極強的·OH;硫化染料廢水中的大部分污染物可通過·OH的取代、加成和電子轉(zhuǎn)移等作用實現(xiàn)礦化。

    1.4.1 TiO2

    TiO2是光催化氧化反應(yīng)中使用最多的光催化劑,其光催化活性的高低取決于TiO2的形態(tài)結(jié)構(gòu)和微晶晶體的結(jié)構(gòu)特性(如晶體的組成物、比表面積、粒度分布、孔隙率、帶隙能和表面羥基的數(shù)量等)。

    通過添加摻雜劑可改變TiO2表面的電子狀態(tài),形成新的能級或使價帶和導(dǎo)帶發(fā)生位移,降低TiO2的帶隙能,增加電子-空穴對的復(fù)合幾率,提高TiO2的光催化活性。Xu等[12]在TiO2中摻雜PbO2作為光催化劑處理模擬硫化染料廢水。實驗結(jié)果表明,當(dāng)PbO2摻雜量為5 g/L時,色度的去除率為99.6%。在TiO2中加入CuO能提高TiO2的光催化活性。新型TiO2/CuO復(fù)合納米纖維催化劑具有以下優(yōu)點:孔隙和比表面積大;可以提高基板吸附、傳質(zhì)、光吸收效率和電荷的轉(zhuǎn)移效率;可產(chǎn)生能源H2;沉降性能好,可回收使用[13]。

    1.4.2 新型光催化劑

    納米氧化鎳的帶隙能為2.83 eV,具有良好的半導(dǎo)電性能和較高的催化活性[14]。Wang等[15]制備出一種新型的高效催化劑(AgBr-Ag3PO4/ MWCNTs),并用于處理模擬混合染料(堿性品紅和堿性紅9)廢水,經(jīng)過10 h的處理,脫色率和礦化率分別為99%和47%。Dong等[16]采用廉價的石墨烯氧化物(RGO)與三維針狀的BiVO4制備了新型BiVO4/RGO復(fù)合光催化劑。它能增強BiVO4光驅(qū)動的光催化活性,提高BiVO4對染料的光催化降解效率。Wang等[17]采用Ag3PO4十二面體作為催化劑處理模擬硫化染料廢水,通過對照實驗發(fā)現(xiàn),酸的加入有利于形成更多的·OH,從而提高Ag3PO4十二面體的光催化降解效率。Jun等[18]采用廢棄貽貝殼衍生物羥基磷灰石(HAP)作為催化劑處理模擬硫化染料廢水。實驗結(jié)果表明,在HAP加入量為2 g/ L、紫外線照射波長為254 nm、攪拌轉(zhuǎn)速為300 r/ min的最佳條件下,偶氮染料去除率為54%。

    光催化氧化法具有節(jié)約能源、染料脫色范圍廣、費用低等優(yōu)點,使用改性及復(fù)合的光催化劑可大幅提高光催化活性,但存在處理效果易受光強度影響、催化劑制備工藝繁瑣、電極材料要求高、對低濃度染料廢水的處理效果差、處理水量少、催化劑不能回收利用等不足。

    1.5 光催化與膜分離耦合法

    光催化與膜分離耦合工藝可提高光催化劑氧化降解污染物的能力,催化劑在溶液中保持懸浮狀態(tài),從而減少了催化劑在膜表面的快速沉積,避免了膜堵塞和膜污染的發(fā)生。催化劑可回收利用,重復(fù)使用時仍能保持較好的催化活性。該工藝與光催化氧化法相比,具有處理效果好、費用低等優(yōu)點。Damodar等[19]采用聚四氟乙烯膜與TiO2光催化劑組合的光催化與膜分離耦合工藝處理模擬活性黑5硫化染料廢水,在初始染料質(zhì)量濃度為125 mg/L、水力停留時間為4 h的最佳條件下,染料、TOC和COD的去除率分別為82%~100%,45%~93%,50%~85%。一般,采用光催化與膜分離耦合工藝處理染料廢水,廢水pH的變化會改變膜與TiO2顆粒的表面電荷(ζ電位)和親水性。當(dāng)廢水pH小于7時,廢水的濁度隨廢水pH的降低而降低,濁度的降低導(dǎo)致膜的通量增加,從而使廢水的去除效果提高[20]。

    1.6 PFC法

    PFC工藝以硫化染料作為燃料,在降解污染物的同時還可產(chǎn)生電能,產(chǎn)生的電能可以進行回收使用。PFC裝置產(chǎn)電的過程為:污染物的有機“基片”被光催化分解,分解的中間產(chǎn)物通過燃料電池將有機“基片”載有的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能。由于PFC反應(yīng)的動力學(xué)常數(shù)大約是純光催化反應(yīng)的1.75倍,因此PFC具有很強的有機污染物降解能力[21]。PFC工藝處理效果的主要影響因素為催化劑、光電陽極材料、光電陰極材料、電解質(zhì)濃度和廢水pH等。以添加了適量的窄帶隙半導(dǎo)體(如氧化亞銅和硫化鎘)的TiO2納米管作為催化劑,可提高PFC的光響應(yīng)范圍,光源不限于紫外光,還可以是太陽光和可見光[22]。

    曝氣可見光響應(yīng)型PFC由納米孔WO3/W光電陽極和Pt修飾商業(yè)硅光電池(Pt/ PVC)光電陰極構(gòu)成。在硫化染料廢水的處理過程中,曝氣可以加強Pt/PVC光電陰極中電子與O2的反應(yīng)速率,提高電子轉(zhuǎn)移速率;WO3/W光電陽極的多孔結(jié)構(gòu)有利于加速有機化合物的降解,處理90 min后可使廢水完全脫色[23]。Li等[24]采用太陽能響應(yīng)雙光電極PFC處理模擬偶氮染料廢水,以TiO2/Ti作為光陽極,Cu2O/Cu作為光陰極,經(jīng)過8 h的處理,甲基橙溶液、亞甲基藍溶液和剛果紅溶液的色度去除率分別為67%,87%,63%。

    Liu等[25]采用PFC處理模擬硫化染料廢水,對光陽極材料進行了研究。實驗結(jié)果表明,以短TiO2納米管作為PFC的光陽極,可顯著提高燃料電池的性能,其氧化降解有機污染物的能力和產(chǎn)電性能均優(yōu)于TiO2納米粒子薄膜陽電極和其他長碳納米管陽電極。Wang等[26]采用CdS-TiO2作為光陽極,氣體擴散電極作為光陰極,研究了PFC處理模擬染料廢水的產(chǎn)電性能。實驗結(jié)果表明:采用CdS量子點在TiO2納米棒上陣列沉積,增強了光陽極的光捕獲能力;使用氣體擴散電極提高了光陰極的氧氣還原反應(yīng)能力;在最佳條件下獲得的短路電流密度和最大功率密度分別為5.1 mA/cm2和3 980 mW/cm2。

    水-薄膜轉(zhuǎn)盤PFC (RDPFC)具有產(chǎn)H2、產(chǎn)電和降解染料的三重功能。在相同的條件下,RDPFC的H2產(chǎn)生速率和電流均為傳統(tǒng)浸沒式PFC的10倍[27]。

    Li等[28]對比了紫外光照射的PFC和可見光照射的自光敏PFC的產(chǎn)電性能。實驗結(jié)果表明,采用紫外光和可見光分別處理20 mL質(zhì)量濃度為10 mg/L的羅丹明B溶液2 h和3 h,兩種PFC的庫侖效率分別為26.2%和24.4%。Li等[29]采用一種新型的光流體PFC處理模擬硫化染料廢水。實驗結(jié)果表明,光流體可使PFC快速響應(yīng)照明,增加轉(zhuǎn)移光子到PFC的數(shù)量,從而提高PFC對染料的降解能力。

    PFC可將廢水中污染物的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能,實現(xiàn)了光催化降解與產(chǎn)電的共生。PFC法具有催化效率高、運行費用低、廢物可資源化利用和產(chǎn)電穩(wěn)定等優(yōu)點。但該反應(yīng)系統(tǒng)對核心部位的電極材料要求較高,增加了設(shè)備的初始投資,對低濃度硫化染料廢水的處理效果不理想,有待進一步提高。

    2 新型高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的工業(yè)應(yīng)用實例

    近年來,高級氧化技術(shù)已成功應(yīng)用于實際工程的硫化染料廢水的處理。采用石墨電極作為間歇電化學(xué)電池的陽極和陰極,通過優(yōu)化電流、初始廢水pH、溶液電導(dǎo)率和電極材料,可使硫化染料廢水的脫色率達94%[30]。Huang等[31]采用厭氧-微電解工藝處理蒽醌染料廢水。實驗結(jié)果表明,通過外加電場可改善污泥對低電位陽極(鐵)的抑制作用,廢水的脫色率可達90%,COD去除率為73%。Ou等[32]采用光催化與膜分離耦合工藝處理印染廢水處理廠的硫化染料廢水,在最佳運行參數(shù)下,出水水質(zhì)可達到紡織行業(yè)回用水的標準。Rodrigues等[11]采用混凝-絮凝—Fenton試劑氧化法處理某染料廠的綜合廢水。實驗結(jié)果表明,該工藝可大幅提高廢水的可生化性,BOD5/COD由0.26提高至0.33~0.46,最終出水達到葡萄牙國家排放標準。

    Meng等[33]采用TiO2光催化氧化法處理印染廢水處理廠的二級出水,研究了活性黑染料5的降解效果。實驗結(jié)果表明,在TiO2負載量為0.1 g/L、廢水pH為5的最佳條件下,經(jīng)過330 min的處理,活性黑染料5和COD的去除率分別為76%和 54%。Bansal等[34]采用半導(dǎo)體納米氧化鋅作為光催化劑,研究了光催化氧化法對紡織廢水中普施安藍的降解效果。實驗結(jié)果表明,當(dāng)光催化劑加入量為1 g/ L、廢水pH為7時,廢水脫色率高達100%。

    3 結(jié)論與展望

    目前,采用高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水已取得一定的成效,但采用單一的高級氧化處理方法具有一定的局限性。各種高級氧化法均具有一定的優(yōu)勢,但也存在不足。對于各種高級氧化技術(shù)存在的問題,應(yīng)加強以下幾個方面的研究。

    a)應(yīng)加強多種方法的組合使用,取長補短。對組合工藝進行優(yōu)化,從而得到高效、經(jīng)濟、環(huán)保的組合型的復(fù)合處理方法。

    b)從長遠看,化學(xué)混凝仍然是硫化染料廢水的主要預(yù)處理工藝。應(yīng)加強新型和復(fù)合混凝劑的研究,提高混凝效果,以高級氧化技術(shù)作為深度處理方法,最終實現(xiàn)硫化染料廢水的達標排放。

    c)利用來源廣泛、價格低廉的廢棄物作為吸附劑與高級氧化法組合使用,在降低廢水處理費用的同時,實現(xiàn)廢物的資源化利用。

    d)采用適當(dāng)?shù)姆椒▽ξ⑸镞M行人工馴化,通過篩選、分離等方式培養(yǎng)出具有強降解能力的微生物菌株,利用基質(zhì)為微生物提供附著點。將微生物與高級氧化法聯(lián)合使用,可為高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的工業(yè)應(yīng)用提供一個廣闊的發(fā)展前景。

    e)光催化氧化法是處理難降解有機污染物的有效方式,PFC法可實現(xiàn)光催化降解與產(chǎn)電的共生。但PFC法產(chǎn)生的電能還不能合理的使用,故應(yīng)加強高催化活性的復(fù)合催化劑和電極材料的制備方法的研究,同時加大催化劑回收和重復(fù)使用的研究力度,提高電池的處理效率和產(chǎn)電量。另外,研發(fā)可收集和利用電能的裝置將是PFC法未來的發(fā)展方向。

    [1] Ari R,Naoyuki K,Takeo U. Influence of Coagulant Species on Sulfur Oxide (SOx)Emission from the Textile Sewage Sludge Combustion[J]. Int J Electrochem Sci Dev,2013,4(5):558 - 564.

    [2] Yu Li,Han Mei,He Fang,et al. Current Patents on Dye Wastewater Treatment[J]. Recent Patent Chem Eng,2013,6(3):167 - 175.

    [3] Wang Xingzu,Cheng Xiang,Sun Dezhi,et al. Simultaneous Nutrient and Carbon Removal from Azo Dye Wastewater Using a Photorotating Biological Contactor Reactor[J]. J Chem Technol Biotechnol,2014,89:1545 -1552.

    [4] Zhang Feng,F(xiàn)eng Chuanping,Li Wenqi,et al. Indirect Electrochemical Oxidation of Dye Wastewater Containing Acid Orange 7 Using Ti/RuO2-Pt Electrode[J]. Int J Electrochem Sci,2014,9(2):943 - 954.

    [5] Mehmet K,Erhan G,Mehmet T,et al. Treatment of Textile Dyeing Wastewater by Electrocoagulation Using Fe and Al Electrodes:Optimisation of Operating Parameters Using Central Composite Design [J]. Coloration Technol,2014,130(3):226 - 235.

    [6] Juang Yaju,Nurhayati Ervin,Huang Chihpin,et al. A Hybrid Electrochemical Advanced Oxidation/Microfi ltration System Using BDD/Ti Anode for Acid Yellow 36 Dye Wastewater Treatment[J]. Sep Purif Technol, 2013,120:289 - 295.

    [7] Bakheet B,Yuan Shi,Li Zhaoxin,et al. Electro-Peroxone Treatment of Orange II Dye Wastewater[J]. Water Res,2013,47(16):6234 - 6243.

    [8] Torrades F,García-Monta?o J. Using Central Composite Experimental Design to Optimize the Degradation of Real Dye Wastewater by Fenton and Photo-Fenton Reactions[J]. Dyes Pigment,2014,100:184 - 189.

    [9] Ganesan R,Thanasekaran K. Degradation of Textile Dyeing Wastewater by a Modified Solar Photo-Fenton Process Using Steel Scrap/H2O2[J]. Clean-Soil,Air,Water,2013,41(3):267 - 274.

    [10] Yue Lin,Wang Kaihong,Guo Jianbo,et al. Enhanced Electrochemical Oxidation of Dye Wastewater with Fe2O3Supported Catalyst[J]. J Ind Eng Chem,2014,20(2):725 - 731.

    [11] Rodrigues C S D,Madeira L M,Boaventura R A R. Decontamination of an Industrial Cotton Dyeing Wastewater by Chemical and Biological Processes[J]. Ind Eng Chem Res,2014,53(6):2412 - 2421.

    [12] Xu Hao,Zhang Qian,Yan Wei,et al. Preparation and Characterization of PbO2Electrodes Doped with TiO2and Its Degradation Effect on Azo Dye Wastewater[J]. Int J Electrochem Sci,2013,8:5382 -5395.

    [13] Lee Siew Siang,Bai Hongwei,Liu Zhaoyang,et al. Novel-Structured Electrospun TiO2/CuO Composite Nanof i bers for High Eff i cient Photocatalytic Cogeneration of Clean Water and Energy from Dye Wastewater[J].Water Res,2013,47(12):4059 - 4073.

    [14] Fereshteh M,Mohammad R M,F(xiàn)aezeh S,et al. NiO Nanostructures:Synthesis,Characterization and Photocatalyst Application in Dye Wastewater Treatment[J]. RSC Adv,2014,53(4):27654 - 27660.

    [15] Wang Shaomang,Li Dinglong,Sun Cheng,et al. Highly Efficient Photocatalytic Treatment of DyeWastewater via Visible-Light-Driven AgBr-Ag3PO4/ MWCNTs[J]. J Mol Catal A:Chem,2014,383/384:128 - 136.

    [16] Dong Shuying,Cui Yanrui,Wang Yifei,et al. Designing Three-Dimensional Acicular Sheaf Shaped BiVO4/Reduced Graphene Oxide Composites for Eff i cient Sunlight-Driven Photocatalytic Degradation of dye Wastewater[J]. Chem Eng J,2014,249:102 - 110.

    [17] Wang Kai,Xu Juan,Hua Xia,et al. Highly Eff i cient Photodegradation of RhB-MO Mixture Dye Wastewater by Ag3PO4Dodecahedrons Under Acidic Condition[J]. J Mol Catal A:Chem,2014,393:302 - 308.

    [18] Jun H S,Mark I J,Darrell A P,et al. Greener Photocatalysts:Hydroxyapatite Derived from Waste Mussel Shells for the Photocatalytic Degradation of a Model Azo Dye Wastewater[J]. Chem Eng Res Des,2013,91(9):1693 - 1704.

    [19] Damodar R A,You S J,Ou S. Coupling of Membrane Separation with Photocatalytic Slurry Reactor for Advanced Dye Wastewater Treatment[J]. Sep Purif Technol,2010,76(1):64 - 71.

    [20] Damodar R A,You S J,Chiou G W. Investigation on the Conditions Mitigating Membrane Fouling Caused by TiO2Deposition in a Membrane Photocatalytic Reactor (MPR)Used for Dye Wastewater Treatment[J]. J Hazard Mater,2012,203/204:348 - 356.

    [21] Liu Yanbiao,Li Jinhua,Zhou Baoxue,et al. Photoelectrocatalytic Degradation of Refractory Organic Compounds Enhanced by a Photocatalytic Fuel Cell[J]. Appl Catal,B,2012,111/112:485 - 491.

    [22] Liu Yanbiao,Li Jinhua,Zhou Baoxue,et al. A TiO2-Nanotube-Array-Based Photocatalytic Fuel Cell Using Refractory Organic Compounds as Substrates for Electricity Generation[J]. Chem Commun,2011,47(37):10314 - 10316.

    [23] Chen Quanpeng,Bai Jing,Li Jinhua,et al. Aerated Visible-Light Responsive Photocatalytic Fuel Cell for Wastewater Treatment with Producing Sustainable Electricity in Neutral Solution[J]. Chem Eng J,2014,252:89 - 94.

    [24] Li Jianyong,Li Jinhua,Chen Quanpeng,et al. Converting Hazardous Organics into Clean Energy Using a Solar Responsive dual Photoelectrode Photocatalytic Fuel Cell[J]. J Hazard Mater,2013,262:304 - 310.

    [25] Liu Yanbiao,Li Jinhua,Zhou Baoxue,et al. Eff i cient Electricity Production and Simultaneously Wastewater Treatment via a High-Performance Photocatalytic Fuel Cell[J]. Water Res,2011,45(13):3991 - 3998.

    [26] Wang Bin,Zhang Hao,Lu Xiaoying,et al. Solar Photocatalytic Fuel Cell Using CdS-TiO2Photoanode and Air-Breathing Cathode for Wastewater Treatment and Simultaneous Electricity Production[J]. Chem Eng J,2014,253:174 - 182.

    [27] Tang Tiantian,Li Kan,Ying Diwen,et al. High Efficient Aqueous-Film Rotating Disk Photocatalytic Fuel Cell (RDPFC)with Triple Functions:Cogeneration of Hydrogen and Electricity with Dye Degradation[J]. Int J Hydrogen Energy,2014,39(19):10258 - 10266.

    [28] Li Kan,Xu Yunlan,He Yi,et al. Photocatalytic Fuel Cell(PFC)and Dye Self-Photosensitization Photocatalytic Fuel Cell (DSPFC)with BiOCl/Ti Photoanode Under UV and Visible Light Irradiation[J].Environ Sci Technol,2013,47(7):3490 - 3497.

    [29] Li Lin,Wang Guanyi,Chen Rong,et al. Opto fl uidics Based Micro-Photocatalytic Fuel Cell for Ef fi cient Wastewater Treatment and Electricity Generation[J]. Lab Chip,2014,14(17):3368 - 3375.

    [30] Yavuz S,Onur B D. Determination of Direct Violet 51 Dye in Water Based on Its Decolorisation by Electrochemical Treatment[J]. Chem Pap,2014,68(11):1491 - 1497.

    [31] Huang Lihui,Sun Guopeng,Yang Tao,et al. A Preliminary Study of Anaerobic Treatment Coupled with Micro-Electrolysis for Anthraquinone Dye Wastewater[J]. Desalination,2013,309:91 - 96.

    [32] Ou Wenshi,Zhang Guoqing,Yuan Xiaojiao,et al. Experimental Study on Coupling Photocatalytic Oxidation Process and Membrane Separation for the Reuse of Dye Wastewater[J]. J Water Process Eng,2015,6:120 - 128.

    [33] Meng N C,Yew J C,Phaik E P,et al. Evaluation of Titanium Dioxide Photocatalytic Technology for the Treatment of Reactive Black 5 Dye in Synthetic and Real Greywater Ef fl uents[J]. J Ind Eng Chem,2015,89:196 - 202.

    [34] Bansal P,Sud D. Photodegradation of Commercial Dye,Procion Blue HERD from Real Textile Wastewater Using Nanocatalysts[J]. Desalination,2011,267(2/3):244 - 249.

    (編輯 王 馨)

    Research Progresses in Treatment of Sulfur Dyes Wastewater by New Advanced Oxidation Technologies

    Nie Fahui,Liu Rongrong,Zhang Huimin,Liu Zhanmeng
    ( School of Civil Engineering and Architecture,East China Jiaotong University,Nanchang Jiangxi 330013,China)

    The new advanced oxidation technologies for treatment of sulfur dye wastewater are reviewed,such as:electrochemical oxidation method,E-peroxone oxidation method,F(xiàn)enton-like oxidation method,photocatalytic oxidation method,photocatalysis and membrane separation coupling method and photocatalytic fuel cell method. The main affecting factors are analyzed,the advantages and disadvantages of each method are pointed out,and the development directions of the advanced oxidation technologies are proposed. These provide technical advices for comprehensive treatment of sulfur dye wastewater.

    electrochemical oxidation method;E-peroxone oxidation method;Fenton-like oxidation method;photocatalytic oxidation method;photocatalysis and membrane separation coupling method;photocatalytic fuel cell method;sulfur dye wastewater

    X703.1

    A

    1006-1878(2015)05-0492-06

    2015 - 05 - 15;

    2015 - 07 - 16。

    聶發(fā)輝(1977—),男,江西省南昌市人,博士,副教授,電話 18170850260,電郵 wyynfh@yahoo.com.cn。聯(lián)系人:劉榮榮,電話 15070907129,電郵 291558320@qq.com。

    國家自然科學(xué)基金項目(51168013);國家科技支撐項目(2014BAC04B03)。

    猜你喜歡
    結(jié)果表明染料陽極
    降低回轉(zhuǎn)式陽極爐天然氣爐前單耗的生產(chǎn)實踐
    化工管理(2022年14期)2022-12-02 11:44:06
    新染料可提高電動汽車安全性
    中國染料作物栽培史
    浸漬涂布法制備陽極支撐型固體氧化物燃料電池的研究
    染料、油和水
    釹在[BMP]Tf2N離子液體中的陽極行為
    新型含1,2,3-三氮唑的染料木素糖綴合物的合成
    海船犧牲陽極陰極保護設(shè)計計算探討
    體育鍛煉也重要
    闊世瑪與世瑪用于不同冬小麥品種的安全性試驗
    交换朋友夫妻互换小说| 边亲边吃奶的免费视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 久久午夜综合久久蜜桃| 欧美三级亚洲精品| 亚洲五月色婷婷综合| 高清av免费在线| 在线天堂最新版资源| 飞空精品影院首页| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| av视频免费观看在线观看| 亚洲成人手机| 日韩中字成人| 日韩视频在线欧美| 亚洲精品国产av成人精品| 观看av在线不卡| av专区在线播放| 免费观看的影片在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| 18+在线观看网站| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 综合色丁香网| 亚洲精品自拍成人| 熟女av电影| 欧美亚洲日本最大视频资源| 久久久国产一区二区| 国产高清不卡午夜福利| 婷婷成人精品国产| 国产成人精品婷婷| 看免费成人av毛片| 热re99久久精品国产66热6| av天堂久久9| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 天天影视国产精品| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| av在线观看视频网站免费| av在线老鸭窝| 黄色怎么调成土黄色| 在线观看免费日韩欧美大片 | 成人手机av| 午夜福利,免费看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 午夜激情久久久久久久| av.在线天堂| av视频免费观看在线观看| 我要看黄色一级片免费的| 成人黄色视频免费在线看| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲av综合色区一区| 免费观看无遮挡的男女| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 婷婷色综合大香蕉| 在线看a的网站| 青春草视频在线免费观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 国国产精品蜜臀av免费| 免费av中文字幕在线| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 乱人伦中国视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 男人操女人黄网站| 国产精品99久久久久久久久| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站| 男女边摸边吃奶| 欧美激情 高清一区二区三区| 久久精品国产a三级三级三级| 精品久久久久久电影网| 国产欧美亚洲国产| 国产乱来视频区| 精品午夜福利在线看| 国产成人精品在线电影| 日本91视频免费播放| 热re99久久国产66热| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 久久99一区二区三区| 精品视频人人做人人爽| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 高清午夜精品一区二区三区| 久久精品国产a三级三级三级| 大片免费播放器 马上看| 亚洲美女视频黄频| 久久久久久久久久人人人人人人| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久久久视频综合| 制服丝袜香蕉在线| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲内射少妇av| 99精国产麻豆久久婷婷| 人妻 亚洲 视频| 少妇 在线观看| 精品少妇内射三级| 各种免费的搞黄视频| 在线看a的网站| 国产伦理片在线播放av一区| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲四区av| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 草草在线视频免费看| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 欧美一级a爱片免费观看看| 99热这里只有是精品在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 女人精品久久久久毛片| 国产精品 国内视频| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 久久久久久久大尺度免费视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 色婷婷av一区二区三区视频| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产一区二区三区综合在线观看 | 亚洲国产色片| 日本av手机在线免费观看| 久久久久精品久久久久真实原创| 最近最新中文字幕免费大全7| 国产男女内射视频| 亚洲国产av新网站| av网站免费在线观看视频| 人妻一区二区av| 日本91视频免费播放| 99热全是精品| 能在线免费看毛片的网站| 制服人妻中文乱码| 国产伦精品一区二区三区视频9| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲人成77777在线视频| 91精品一卡2卡3卡4卡| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产精品久久久久成人av| 人妻少妇偷人精品九色| 久久ye,这里只有精品| 蜜臀久久99精品久久宅男| 亚洲成人av在线免费| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产乱人偷精品视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 免费观看无遮挡的男女| 免费av中文字幕在线| 人人妻人人澡人人看| 亚洲第一区二区三区不卡| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 亚洲av男天堂| 黄片无遮挡物在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 久久久欧美国产精品| 亚洲国产精品国产精品| 午夜激情av网站| 99久久综合免费| 中国国产av一级| 国产成人免费观看mmmm| 国产精品国产三级专区第一集| 国产欧美亚洲国产| 考比视频在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 在线免费观看不下载黄p国产| 97超视频在线观看视频| 国产片内射在线| 国产成人精品无人区| 91精品三级在线观看| 国产精品99久久99久久久不卡 | 寂寞人妻少妇视频99o| av有码第一页| 高清视频免费观看一区二区| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久国内精品自在自线图片| 一区二区三区四区激情视频| √禁漫天堂资源中文www| 在线 av 中文字幕| 久久精品国产自在天天线| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产av精品麻豆| 日本黄色日本黄色录像| 久久久欧美国产精品| 欧美一级a爱片免费观看看| 乱人伦中国视频| 超碰97精品在线观看| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲精品国产av成人精品| 国产成人a∨麻豆精品| 成人影院久久| 国产精品三级大全| 精品一区二区免费观看| 美女国产视频在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 国产乱人偷精品视频| 内地一区二区视频在线| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久精品久久久久久久性| 秋霞在线观看毛片| 日韩一区二区三区影片| 亚洲精品第二区| 亚洲欧美一区二区三区国产| 下体分泌物呈黄色| 免费观看的影片在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 免费观看的影片在线观看| 一本大道久久a久久精品| 我要看黄色一级片免费的| 99久久精品国产国产毛片| 春色校园在线视频观看| 精品久久久精品久久久| 日韩欧美精品免费久久| 午夜老司机福利剧场| 国产成人a∨麻豆精品| 丝袜美足系列| 日韩免费高清中文字幕av| 2021少妇久久久久久久久久久| 下体分泌物呈黄色| 在线免费观看不下载黄p国产| av在线老鸭窝| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 一本一本综合久久| 老司机亚洲免费影院| 久久亚洲国产成人精品v| 午夜免费观看性视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲,欧美,日韩| 久久久国产精品麻豆| 国产熟女欧美一区二区| 国产精品久久久久久久电影| 久久久久久久久久久久大奶| 哪个播放器可以免费观看大片| 久久久久久久久大av| 色哟哟·www| 成人漫画全彩无遮挡| 在线观看免费高清a一片| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 18禁在线无遮挡免费观看视频| videossex国产| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产精品人妻久久久久久| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久久久久久久久人人人人人人| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲精品自拍成人| av免费观看日本| 久久久久久久久大av| 女人精品久久久久毛片| 精品一区二区免费观看| 少妇人妻久久综合中文| 久久久久视频综合| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 亚洲av福利一区| 观看av在线不卡| 最新中文字幕久久久久| 人人妻人人澡人人看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 日韩三级伦理在线观看| 亚洲av福利一区| 中文字幕最新亚洲高清| 午夜免费鲁丝| 91在线精品国自产拍蜜月| 日本av手机在线免费观看| 日日爽夜夜爽网站| videossex国产| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 一边摸一边做爽爽视频免费| 少妇 在线观看| 亚洲成人一二三区av| 晚上一个人看的免费电影| 啦啦啦啦在线视频资源| 欧美成人午夜免费资源| 国产乱人偷精品视频| 亚洲不卡免费看| 国产免费又黄又爽又色| 国产一区有黄有色的免费视频| 欧美激情 高清一区二区三区| av有码第一页| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 人妻人人澡人人爽人人| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产精品一区www在线观看| 欧美丝袜亚洲另类| 久久久久久久久久久丰满| 午夜影院在线不卡| 少妇的逼水好多| 少妇高潮的动态图| 免费观看av网站的网址| 这个男人来自地球电影免费观看 | 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 我的老师免费观看完整版| 日本与韩国留学比较| av免费在线看不卡| 国产视频首页在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 99久久精品国产国产毛片| 国产一级毛片在线| 丁香六月天网| 久久av网站| 亚洲欧美精品自产自拍| 交换朋友夫妻互换小说| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 少妇人妻久久综合中文| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产视频首页在线观看| 99久久精品国产国产毛片| 在线观看www视频免费| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| h视频一区二区三区| 十八禁网站网址无遮挡| 99精国产麻豆久久婷婷| 久久久亚洲精品成人影院| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲综合色惰| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 亚洲国产精品一区三区| 视频中文字幕在线观看| 在线观看免费高清a一片| 久久国内精品自在自线图片| 高清毛片免费看| 国产探花极品一区二区| 色94色欧美一区二区| 国产熟女欧美一区二区| 久久久午夜欧美精品| 日韩av在线免费看完整版不卡| 美女国产视频在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产高清有码在线观看视频| 啦啦啦啦在线视频资源| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲欧洲国产日韩| 少妇的逼好多水| 一区二区三区免费毛片| 日韩 亚洲 欧美在线| 高清在线视频一区二区三区| 色5月婷婷丁香| 精品国产露脸久久av麻豆| 哪个播放器可以免费观看大片| 一级毛片电影观看| 精品国产国语对白av| 午夜激情福利司机影院| 老熟女久久久| kizo精华| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | av国产久精品久网站免费入址| 久久精品国产亚洲网站| 久久久久久久国产电影| av专区在线播放| 波野结衣二区三区在线| 这个男人来自地球电影免费观看 | 亚洲精品aⅴ在线观看| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 在线观看国产h片| 丝袜脚勾引网站| 伊人久久国产一区二区| 人妻一区二区av| 国产免费一级a男人的天堂| 全区人妻精品视频| 只有这里有精品99| 久久99热这里只频精品6学生| 中文字幕制服av| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲精品色激情综合| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲五月色婷婷综合| 国产色爽女视频免费观看| 免费看光身美女| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 777米奇影视久久| av卡一久久| 久久99热6这里只有精品| 日韩电影二区| 国产精品久久久久久久电影| 一级毛片 在线播放| 能在线免费看毛片的网站| 美女视频免费永久观看网站| 午夜免费男女啪啪视频观看| 男女免费视频国产| 七月丁香在线播放| 久久青草综合色| 国产日韩欧美视频二区| 国产日韩欧美在线精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 久久久久精品久久久久真实原创| 9色porny在线观看| 欧美丝袜亚洲另类| 秋霞伦理黄片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| av福利片在线| 视频中文字幕在线观看| 精品人妻熟女av久视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 久久精品夜色国产| 夜夜爽夜夜爽视频| 国产熟女欧美一区二区| 美女国产视频在线观看| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| a 毛片基地| 精品人妻在线不人妻| 中文字幕人妻丝袜制服| 日日撸夜夜添| 最后的刺客免费高清国语| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲性久久影院| 久久99蜜桃精品久久| 一边亲一边摸免费视频| 青青草视频在线视频观看| 国产精品免费大片| 中文天堂在线官网| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲美女搞黄在线观看| 人妻人人澡人人爽人人| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 好男人视频免费观看在线| 久久久久久久国产电影| 伦理电影大哥的女人| 一区二区av电影网| 人妻人人澡人人爽人人| 在线观看一区二区三区激情| av.在线天堂| 日韩大片免费观看网站| 大香蕉97超碰在线| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| av.在线天堂| 亚洲欧洲国产日韩| 大片免费播放器 马上看| 十八禁高潮呻吟视频| 国产成人一区二区在线| 国产精品 国内视频| 黑人猛操日本美女一级片| 丰满饥渴人妻一区二区三| 在线播放无遮挡| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 99久国产av精品国产电影| 免费少妇av软件| 在线看a的网站| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 在线观看人妻少妇| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 18在线观看网站| 国产av国产精品国产| 亚洲图色成人| 久久国产精品大桥未久av| 日韩大片免费观看网站| 9色porny在线观看| 一边亲一边摸免费视频| 久久久久国产精品人妻一区二区| 日韩电影二区| 亚洲精品亚洲一区二区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 欧美成人午夜免费资源| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 久久久久久久久久久丰满| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久ye,这里只有精品| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲在久久综合| 亚洲伊人久久精品综合| 国产精品久久久久久精品电影小说| 国产精品不卡视频一区二区| 欧美bdsm另类| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 最新中文字幕久久久久| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产精品成人在线| 男男h啪啪无遮挡| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国产熟女欧美一区二区| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲国产精品国产精品| 国产极品天堂在线| 一二三四中文在线观看免费高清| 亚洲第一av免费看| 亚洲av国产av综合av卡| 毛片一级片免费看久久久久| 久久婷婷青草| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 女性被躁到高潮视频| 日韩成人伦理影院| 久久久久久伊人网av| 国产日韩欧美视频二区| 夫妻性生交免费视频一级片| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲人成网站在线播| 交换朋友夫妻互换小说| 久久精品久久精品一区二区三区| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产精品一国产av| 热99国产精品久久久久久7| 99国产精品免费福利视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 热re99久久精品国产66热6| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产精品一区二区在线不卡| 国产日韩欧美亚洲二区| 日本与韩国留学比较| 美女cb高潮喷水在线观看| 色5月婷婷丁香| 黑人高潮一二区| 国产精品久久久久久久久免| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 青青草视频在线视频观看| 一个人免费看片子| 18在线观看网站| 大香蕉97超碰在线| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 在线观看三级黄色| 91精品国产九色| 日韩一本色道免费dvd| 大片免费播放器 马上看| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 中国美白少妇内射xxxbb| 少妇人妻 视频| 久久精品久久久久久久性| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 搡老乐熟女国产| 久久久久久久亚洲中文字幕| 69精品国产乱码久久久| 最近2019中文字幕mv第一页| 免费av不卡在线播放| 校园人妻丝袜中文字幕| 在线观看免费视频网站a站| 成人国产麻豆网| 国产视频内射| 全区人妻精品视频| 黄色毛片三级朝国网站| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲国产av影院在线观看| 日本黄色片子视频| av网站免费在线观看视频| 亚洲综合精品二区| 国产在线免费精品| 成人影院久久| 男女无遮挡免费网站观看| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲成人一二三区av| 男女啪啪激烈高潮av片| 欧美 亚洲 国产 日韩一| www.av在线官网国产| 丰满乱子伦码专区| 国产免费又黄又爽又色| 日韩制服骚丝袜av| 晚上一个人看的免费电影| 一区二区三区精品91| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 午夜91福利影院| av有码第一页| 久久99热这里只频精品6学生| 精品人妻在线不人妻| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 中文字幕制服av| 中文欧美无线码| 亚洲精品第二区| 国产精品 国内视频| 成年人午夜在线观看视频| 国产在线免费精品| 亚洲精品久久午夜乱码| 考比视频在线观看| 一边亲一边摸免费视频| 在线观看一区二区三区激情| 日韩三级伦理在线观看| 黄色欧美视频在线观看| 精品久久蜜臀av无| 少妇精品久久久久久久| 少妇人妻久久综合中文| 国产精品蜜桃在线观看| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久久精品区二区三区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产免费一级a男人的天堂| .国产精品久久| 观看美女的网站| 亚洲,欧美,日韩| 伦理电影免费视频| 午夜免费观看性视频| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲美女搞黄在线观看| 男人操女人黄网站| 午夜激情av网站| 边亲边吃奶的免费视频| 老司机亚洲免费影院| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲在久久综合| 成人漫画全彩无遮挡| 在线播放无遮挡| 制服人妻中文乱码| 久久亚洲国产成人精品v| a级毛片免费高清观看在线播放| 男人添女人高潮全过程视频| 国产成人精品婷婷| 中文字幕久久专区| xxx大片免费视频| 国产高清三级在线| 成人国语在线视频| 久久久国产欧美日韩av| 精品久久久久久电影网| 国产乱人偷精品视频| 久久精品国产自在天天线| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 一本一本综合久久| 男女免费视频国产| av女优亚洲男人天堂| 欧美精品一区二区大全| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 满18在线观看网站| a 毛片基地| 久久久久久久久久久久大奶| 水蜜桃什么品种好| 午夜日本视频在线| 久久精品久久久久久久性|