• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    新型高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的研究進展

    2015-03-23 06:53:17聶發(fā)輝劉榮榮張慧敏劉占孟
    化工環(huán)保 2015年5期
    關(guān)鍵詞:結(jié)果表明染料陽極

    聶發(fā)輝,劉榮榮,張慧敏,劉占孟

    (華東交通大學(xué) 土木建筑學(xué)院,江西 南昌 330013)

    專論與綜述

    新型高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的研究進展

    聶發(fā)輝,劉榮榮,張慧敏,劉占孟

    (華東交通大學(xué) 土木建筑學(xué)院,江西 南昌 330013)

    綜述了各種用于硫化染料廢水的新型高級氧化技術(shù),包括電化學(xué)氧化法、E-peroxone氧化法、類Fenton試劑氧化法、光催化氧化法、光催化與膜分離耦合法和光催化燃料電池法。分析了各種高級氧化技術(shù)的主要影響因素,并指出各種方法的優(yōu)勢與不足,對高級氧化技術(shù)的發(fā)展方向提出了展望,為今后硫化染料廢水的綜合治理提供了技術(shù)指導(dǎo)。

    電化學(xué)氧化法;E-peroxone氧化法;類Fenton試劑氧化法;光催化氧化法;光催化與膜分離耦合法;光催化燃料電池法;硫化染料廢水

    硫化染料是紡織行業(yè)廣泛使用的合成染料之一[1]。2007年,我國硫化染料的生產(chǎn)量高達8.5 kt。生產(chǎn)硫化染料的主要原料為苯系、苯胺、偶氮苯、聯(lián)苯胺、萘系和蒽醌類化合物。由于硫化染料不溶于水,染色時需使用硫化鈉或其他還原劑將染料還原為可溶性隱色體,因此導(dǎo)致硫化染料廢水中殘留大量不同種類的染色物質(zhì)[2]。硫化染料廢水具有TOC、COD、鹽度、懸浮物和硫化染料的含量高及顏色深、pH變化大(5~12)、難生物降解等特點[3]。

    硫化染料廢水的直接排放會抑制水生植物的光合作用,降低水體的溶解氧濃度和自凈能力,對環(huán)境造成嚴重威脅。硫化染料分子在厭氧條件下可還原裂解生成具有較高毒性的二氧化硫、硫化氫和芳香胺,其中,芳香胺具有致突變和致癌性。采用傳統(tǒng)方法處理硫化染料廢水,如混凝沉淀法、吸附法、膜分離法和生物法,可取得一定的處理效果但并不十分理想。高級氧化技術(shù)克服了傳統(tǒng)硫化染料廢水處理方法中色度和COD的去除效率低的問題。

    本文介紹了各種用于處理硫化染料廢水的新型高級氧化技術(shù),為硫化染料廢水的綜合治理提供了技術(shù)指導(dǎo)。

    1 新型高級氧化技術(shù)

    目前處理硫化染料廢水的新型高級氧化技術(shù)主要有電化學(xué)氧化法、E-peroxone氧化法、類Fenton試劑氧化法、光催化氧化法、光催化與膜分離耦合法和光催化燃料電池(PFC)法。

    1.1 電化學(xué)氧化法

    電化學(xué)氧化法是通過電解氧化、電解還原和微電解等作用產(chǎn)生·OH,·O2,H2O2等活性基團來氧化降解硫化染料廢水中的污染物質(zhì),其處理效果與廢水pH、溫度、電解槽結(jié)構(gòu)、電極材料、電極間距、電流密度、電解時間和廢水流量等密切相關(guān)。Zhang等[4]采用Ti/RuO2-Pt作為陽極處理模擬酸性橙7(AO7)染料廢水。實驗結(jié)果表明,在NaCl濃度為0.001 mol/L、電流密度為10 mA/cm2、模擬廢水pH為6.8的最佳條件下,處理4 h,AO7和TOC的去除率分別為100%和79.48%。

    電絮凝的反應(yīng)原理是以鋁、鐵等金屬為陽極,在直流電的作用下,陽極溶蝕產(chǎn)生Al3+和Fe2+,經(jīng)過水解、聚合、氧化等一系列過程后,形成的金屬氫氧化物與廢水中的硫化染料凝聚,從而達到沉淀分離的目的。Mehmet等[5]采用鐵作為電絮凝的電極處理模擬染料廢水。實驗結(jié)果表明,在電流密度為63.2 A/m2、模擬廢水pH為5.5、反應(yīng)時間為30.4 min的最佳條件下,鐵電極對TOC、COD和濁度的去除率分別為77%,82%,94%。

    采用電氧化反應(yīng)器與微濾組合處理工藝處理染料廢水,以摻入微量金剛石的硼作為陽極,不銹鋼作為陰極,陽極與陰極之間采用陶瓷微濾膜隔開。在最佳實驗條件下,采用升流式操作,COD和濁度的去除效果顯著[6]。

    電化學(xué)氧化法具有不用投加氧化劑、處理時間短、易控制、化學(xué)藥品消耗小、無毒性中間產(chǎn)物產(chǎn)生、污泥產(chǎn)量少、不易造成二次污染等優(yōu)點。但電化學(xué)氧化法的初始設(shè)備投資成本較高、能耗高、處理水量有限、電極工作效率低、電極材料要求高,這些缺點限制了電化學(xué)氧化法的工業(yè)化應(yīng)用。

    1.2 E-peroxone氧化法

    臭氧氧化法的脫色效果顯著,可有效降低廢水的COD。E-peroxone作為新型的臭氧高級氧化技術(shù),結(jié)合了傳統(tǒng)的臭氧氧化法和電解法的優(yōu)勢,具有氧化降解徹底、適用廢水pH范圍廣(3~10)、無二次污染等優(yōu)點。其作用機理為:臭氧發(fā)生器將流出物(O2和臭氧的混合物)連續(xù)噴入一個能將O2噴射轉(zhuǎn)換成H2O2的碳-聚四氟乙烯陰極電解反應(yīng)器中,H2O2再與噴射的臭氧發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生·OH,·OH可有效地氧化分解耐臭氧氧化的有機污染物。Bakheet等[7]采用E-peroxone氧化法處理模擬硫化染料廢水,4 min即可完全脫色,經(jīng)過45 min處理后,TOC的去除率高達95.7%;而單獨使用臭氧氧化工藝或電解工藝,經(jīng)過90 min的處理,TOC的去除率僅為55.6%或15.3%。

    1.3 類Fenton試劑氧化法

    Fenton試劑氧化法主要依靠Fe2+催化H2O2產(chǎn)生氧化性極強的·OH,進而氧化降解污染物。類Fenton試劑氧化法是在Fenton試劑氧化法的基礎(chǔ)上,將絮凝、微波、光和電效應(yīng)等引入Fenton試劑氧化體系,在處理硫化染料廢水的過程中不僅能降低H2O2的加入量,還可提高體系的氧化效率、降低處理成本。

    光-Fenton試劑氧化體系中,F(xiàn)e2+與紫外光的協(xié)同效應(yīng)能促進H2O2的分解,從而加快·OH的產(chǎn)生速率,促進硫化染料廢水中有機物污染物的氧化降解。Torrades等[8]對Fenton試劑氧化法和光-Fenton試劑氧化法對染料廢水的處理效果進行了比較。實驗結(jié)果表明,在最佳條件下,經(jīng)過120 min的處理,光-Fenton試劑氧化法對COD的去除率高達76.3%,去除效果明顯優(yōu)于Fenton試劑氧化法(COD去除率為62.9%)。Ganesan等[9]用廢鋼/H2O2改進的光-Fenton試劑氧化法處理模擬硫化染料廢水,在模擬廢水pH為3、H2O2加入量為132 mmol/ L、廢鋼加入量為1 g/L的最佳條件下,色度和COD的去除效果顯著。

    電-Fenton試劑高級氧化技術(shù)是指在施加電壓的作用下,由鐵(Ⅱ)/鐵(Ⅲ)催化H2O2產(chǎn)生·OH的Fenton試劑氧化法。在該反應(yīng)體系中,氧化生成的Fe3+可在直流電的作用下遷移至陰極表面,并重新還原成Fe2+。因此,反應(yīng)體系中的Fe2+可重復(fù)使用,節(jié)省了Fe2+的投加量。許多研究者一直在努力通過改善催化劑的活性和穩(wěn)定性來提高電-Fenton試劑氧化反應(yīng)的氧化效率。Yue等[10]采用Fe2O3/ γ-Al2O3作為催化劑處理模擬染料廢水。實驗結(jié)果表明,在電壓為20.0 V、模擬廢水pH為3.0、氣體流量為0.24 m3/h、電極間距為3.0 cm的最佳條件下,處理100 min后模擬染料廢水的脫色率高達77.2%。

    采用混凝-絮凝工藝作為預(yù)處理,與Fenton試劑氧化法組合使用,可減少Fenton試劑的加入量,并可在降低廢水毒性的同時提高其可生化性,提高有機污染物的礦化、生物降解能力,降低染料廢水的處理成本。Rodrigues等[11]采用混凝-絮凝—Fenton試劑氧化法處理模擬硫化染料廢水,色度、COD和DOC的去除率分別為100%,70.8%,66.1%。

    類Fenton試劑氧化法與傳統(tǒng)的Fenton試劑氧化法相比,大幅降低了H2O2用量,具有對設(shè)備要求低、操作簡單、反應(yīng)條件溫和等優(yōu)點,有效降低了硫化染料廢水的處理費用。但類Fenton試劑氧化法存在適用pH范圍?。╬H<3),處理過程中產(chǎn)生一定量的污泥,增加了處理成本等問題。

    1.4 光催化氧化法

    光催化氧化處理硫化染料廢水的機理為:光的照射激發(fā)光敏半導(dǎo)體產(chǎn)生電子-空穴對,電子-空穴對與半導(dǎo)體上吸附的水分子和溶解氧產(chǎn)生氧化性極強的·OH;硫化染料廢水中的大部分污染物可通過·OH的取代、加成和電子轉(zhuǎn)移等作用實現(xiàn)礦化。

    1.4.1 TiO2

    TiO2是光催化氧化反應(yīng)中使用最多的光催化劑,其光催化活性的高低取決于TiO2的形態(tài)結(jié)構(gòu)和微晶晶體的結(jié)構(gòu)特性(如晶體的組成物、比表面積、粒度分布、孔隙率、帶隙能和表面羥基的數(shù)量等)。

    通過添加摻雜劑可改變TiO2表面的電子狀態(tài),形成新的能級或使價帶和導(dǎo)帶發(fā)生位移,降低TiO2的帶隙能,增加電子-空穴對的復(fù)合幾率,提高TiO2的光催化活性。Xu等[12]在TiO2中摻雜PbO2作為光催化劑處理模擬硫化染料廢水。實驗結(jié)果表明,當(dāng)PbO2摻雜量為5 g/L時,色度的去除率為99.6%。在TiO2中加入CuO能提高TiO2的光催化活性。新型TiO2/CuO復(fù)合納米纖維催化劑具有以下優(yōu)點:孔隙和比表面積大;可以提高基板吸附、傳質(zhì)、光吸收效率和電荷的轉(zhuǎn)移效率;可產(chǎn)生能源H2;沉降性能好,可回收使用[13]。

    1.4.2 新型光催化劑

    納米氧化鎳的帶隙能為2.83 eV,具有良好的半導(dǎo)電性能和較高的催化活性[14]。Wang等[15]制備出一種新型的高效催化劑(AgBr-Ag3PO4/ MWCNTs),并用于處理模擬混合染料(堿性品紅和堿性紅9)廢水,經(jīng)過10 h的處理,脫色率和礦化率分別為99%和47%。Dong等[16]采用廉價的石墨烯氧化物(RGO)與三維針狀的BiVO4制備了新型BiVO4/RGO復(fù)合光催化劑。它能增強BiVO4光驅(qū)動的光催化活性,提高BiVO4對染料的光催化降解效率。Wang等[17]采用Ag3PO4十二面體作為催化劑處理模擬硫化染料廢水,通過對照實驗發(fā)現(xiàn),酸的加入有利于形成更多的·OH,從而提高Ag3PO4十二面體的光催化降解效率。Jun等[18]采用廢棄貽貝殼衍生物羥基磷灰石(HAP)作為催化劑處理模擬硫化染料廢水。實驗結(jié)果表明,在HAP加入量為2 g/ L、紫外線照射波長為254 nm、攪拌轉(zhuǎn)速為300 r/ min的最佳條件下,偶氮染料去除率為54%。

    光催化氧化法具有節(jié)約能源、染料脫色范圍廣、費用低等優(yōu)點,使用改性及復(fù)合的光催化劑可大幅提高光催化活性,但存在處理效果易受光強度影響、催化劑制備工藝繁瑣、電極材料要求高、對低濃度染料廢水的處理效果差、處理水量少、催化劑不能回收利用等不足。

    1.5 光催化與膜分離耦合法

    光催化與膜分離耦合工藝可提高光催化劑氧化降解污染物的能力,催化劑在溶液中保持懸浮狀態(tài),從而減少了催化劑在膜表面的快速沉積,避免了膜堵塞和膜污染的發(fā)生。催化劑可回收利用,重復(fù)使用時仍能保持較好的催化活性。該工藝與光催化氧化法相比,具有處理效果好、費用低等優(yōu)點。Damodar等[19]采用聚四氟乙烯膜與TiO2光催化劑組合的光催化與膜分離耦合工藝處理模擬活性黑5硫化染料廢水,在初始染料質(zhì)量濃度為125 mg/L、水力停留時間為4 h的最佳條件下,染料、TOC和COD的去除率分別為82%~100%,45%~93%,50%~85%。一般,采用光催化與膜分離耦合工藝處理染料廢水,廢水pH的變化會改變膜與TiO2顆粒的表面電荷(ζ電位)和親水性。當(dāng)廢水pH小于7時,廢水的濁度隨廢水pH的降低而降低,濁度的降低導(dǎo)致膜的通量增加,從而使廢水的去除效果提高[20]。

    1.6 PFC法

    PFC工藝以硫化染料作為燃料,在降解污染物的同時還可產(chǎn)生電能,產(chǎn)生的電能可以進行回收使用。PFC裝置產(chǎn)電的過程為:污染物的有機“基片”被光催化分解,分解的中間產(chǎn)物通過燃料電池將有機“基片”載有的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能。由于PFC反應(yīng)的動力學(xué)常數(shù)大約是純光催化反應(yīng)的1.75倍,因此PFC具有很強的有機污染物降解能力[21]。PFC工藝處理效果的主要影響因素為催化劑、光電陽極材料、光電陰極材料、電解質(zhì)濃度和廢水pH等。以添加了適量的窄帶隙半導(dǎo)體(如氧化亞銅和硫化鎘)的TiO2納米管作為催化劑,可提高PFC的光響應(yīng)范圍,光源不限于紫外光,還可以是太陽光和可見光[22]。

    曝氣可見光響應(yīng)型PFC由納米孔WO3/W光電陽極和Pt修飾商業(yè)硅光電池(Pt/ PVC)光電陰極構(gòu)成。在硫化染料廢水的處理過程中,曝氣可以加強Pt/PVC光電陰極中電子與O2的反應(yīng)速率,提高電子轉(zhuǎn)移速率;WO3/W光電陽極的多孔結(jié)構(gòu)有利于加速有機化合物的降解,處理90 min后可使廢水完全脫色[23]。Li等[24]采用太陽能響應(yīng)雙光電極PFC處理模擬偶氮染料廢水,以TiO2/Ti作為光陽極,Cu2O/Cu作為光陰極,經(jīng)過8 h的處理,甲基橙溶液、亞甲基藍溶液和剛果紅溶液的色度去除率分別為67%,87%,63%。

    Liu等[25]采用PFC處理模擬硫化染料廢水,對光陽極材料進行了研究。實驗結(jié)果表明,以短TiO2納米管作為PFC的光陽極,可顯著提高燃料電池的性能,其氧化降解有機污染物的能力和產(chǎn)電性能均優(yōu)于TiO2納米粒子薄膜陽電極和其他長碳納米管陽電極。Wang等[26]采用CdS-TiO2作為光陽極,氣體擴散電極作為光陰極,研究了PFC處理模擬染料廢水的產(chǎn)電性能。實驗結(jié)果表明:采用CdS量子點在TiO2納米棒上陣列沉積,增強了光陽極的光捕獲能力;使用氣體擴散電極提高了光陰極的氧氣還原反應(yīng)能力;在最佳條件下獲得的短路電流密度和最大功率密度分別為5.1 mA/cm2和3 980 mW/cm2。

    水-薄膜轉(zhuǎn)盤PFC (RDPFC)具有產(chǎn)H2、產(chǎn)電和降解染料的三重功能。在相同的條件下,RDPFC的H2產(chǎn)生速率和電流均為傳統(tǒng)浸沒式PFC的10倍[27]。

    Li等[28]對比了紫外光照射的PFC和可見光照射的自光敏PFC的產(chǎn)電性能。實驗結(jié)果表明,采用紫外光和可見光分別處理20 mL質(zhì)量濃度為10 mg/L的羅丹明B溶液2 h和3 h,兩種PFC的庫侖效率分別為26.2%和24.4%。Li等[29]采用一種新型的光流體PFC處理模擬硫化染料廢水。實驗結(jié)果表明,光流體可使PFC快速響應(yīng)照明,增加轉(zhuǎn)移光子到PFC的數(shù)量,從而提高PFC對染料的降解能力。

    PFC可將廢水中污染物的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能,實現(xiàn)了光催化降解與產(chǎn)電的共生。PFC法具有催化效率高、運行費用低、廢物可資源化利用和產(chǎn)電穩(wěn)定等優(yōu)點。但該反應(yīng)系統(tǒng)對核心部位的電極材料要求較高,增加了設(shè)備的初始投資,對低濃度硫化染料廢水的處理效果不理想,有待進一步提高。

    2 新型高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的工業(yè)應(yīng)用實例

    近年來,高級氧化技術(shù)已成功應(yīng)用于實際工程的硫化染料廢水的處理。采用石墨電極作為間歇電化學(xué)電池的陽極和陰極,通過優(yōu)化電流、初始廢水pH、溶液電導(dǎo)率和電極材料,可使硫化染料廢水的脫色率達94%[30]。Huang等[31]采用厭氧-微電解工藝處理蒽醌染料廢水。實驗結(jié)果表明,通過外加電場可改善污泥對低電位陽極(鐵)的抑制作用,廢水的脫色率可達90%,COD去除率為73%。Ou等[32]采用光催化與膜分離耦合工藝處理印染廢水處理廠的硫化染料廢水,在最佳運行參數(shù)下,出水水質(zhì)可達到紡織行業(yè)回用水的標準。Rodrigues等[11]采用混凝-絮凝—Fenton試劑氧化法處理某染料廠的綜合廢水。實驗結(jié)果表明,該工藝可大幅提高廢水的可生化性,BOD5/COD由0.26提高至0.33~0.46,最終出水達到葡萄牙國家排放標準。

    Meng等[33]采用TiO2光催化氧化法處理印染廢水處理廠的二級出水,研究了活性黑染料5的降解效果。實驗結(jié)果表明,在TiO2負載量為0.1 g/L、廢水pH為5的最佳條件下,經(jīng)過330 min的處理,活性黑染料5和COD的去除率分別為76%和 54%。Bansal等[34]采用半導(dǎo)體納米氧化鋅作為光催化劑,研究了光催化氧化法對紡織廢水中普施安藍的降解效果。實驗結(jié)果表明,當(dāng)光催化劑加入量為1 g/ L、廢水pH為7時,廢水脫色率高達100%。

    3 結(jié)論與展望

    目前,采用高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水已取得一定的成效,但采用單一的高級氧化處理方法具有一定的局限性。各種高級氧化法均具有一定的優(yōu)勢,但也存在不足。對于各種高級氧化技術(shù)存在的問題,應(yīng)加強以下幾個方面的研究。

    a)應(yīng)加強多種方法的組合使用,取長補短。對組合工藝進行優(yōu)化,從而得到高效、經(jīng)濟、環(huán)保的組合型的復(fù)合處理方法。

    b)從長遠看,化學(xué)混凝仍然是硫化染料廢水的主要預(yù)處理工藝。應(yīng)加強新型和復(fù)合混凝劑的研究,提高混凝效果,以高級氧化技術(shù)作為深度處理方法,最終實現(xiàn)硫化染料廢水的達標排放。

    c)利用來源廣泛、價格低廉的廢棄物作為吸附劑與高級氧化法組合使用,在降低廢水處理費用的同時,實現(xiàn)廢物的資源化利用。

    d)采用適當(dāng)?shù)姆椒▽ξ⑸镞M行人工馴化,通過篩選、分離等方式培養(yǎng)出具有強降解能力的微生物菌株,利用基質(zhì)為微生物提供附著點。將微生物與高級氧化法聯(lián)合使用,可為高級氧化技術(shù)處理硫化染料廢水的工業(yè)應(yīng)用提供一個廣闊的發(fā)展前景。

    e)光催化氧化法是處理難降解有機污染物的有效方式,PFC法可實現(xiàn)光催化降解與產(chǎn)電的共生。但PFC法產(chǎn)生的電能還不能合理的使用,故應(yīng)加強高催化活性的復(fù)合催化劑和電極材料的制備方法的研究,同時加大催化劑回收和重復(fù)使用的研究力度,提高電池的處理效率和產(chǎn)電量。另外,研發(fā)可收集和利用電能的裝置將是PFC法未來的發(fā)展方向。

    [1] Ari R,Naoyuki K,Takeo U. Influence of Coagulant Species on Sulfur Oxide (SOx)Emission from the Textile Sewage Sludge Combustion[J]. Int J Electrochem Sci Dev,2013,4(5):558 - 564.

    [2] Yu Li,Han Mei,He Fang,et al. Current Patents on Dye Wastewater Treatment[J]. Recent Patent Chem Eng,2013,6(3):167 - 175.

    [3] Wang Xingzu,Cheng Xiang,Sun Dezhi,et al. Simultaneous Nutrient and Carbon Removal from Azo Dye Wastewater Using a Photorotating Biological Contactor Reactor[J]. J Chem Technol Biotechnol,2014,89:1545 -1552.

    [4] Zhang Feng,F(xiàn)eng Chuanping,Li Wenqi,et al. Indirect Electrochemical Oxidation of Dye Wastewater Containing Acid Orange 7 Using Ti/RuO2-Pt Electrode[J]. Int J Electrochem Sci,2014,9(2):943 - 954.

    [5] Mehmet K,Erhan G,Mehmet T,et al. Treatment of Textile Dyeing Wastewater by Electrocoagulation Using Fe and Al Electrodes:Optimisation of Operating Parameters Using Central Composite Design [J]. Coloration Technol,2014,130(3):226 - 235.

    [6] Juang Yaju,Nurhayati Ervin,Huang Chihpin,et al. A Hybrid Electrochemical Advanced Oxidation/Microfi ltration System Using BDD/Ti Anode for Acid Yellow 36 Dye Wastewater Treatment[J]. Sep Purif Technol, 2013,120:289 - 295.

    [7] Bakheet B,Yuan Shi,Li Zhaoxin,et al. Electro-Peroxone Treatment of Orange II Dye Wastewater[J]. Water Res,2013,47(16):6234 - 6243.

    [8] Torrades F,García-Monta?o J. Using Central Composite Experimental Design to Optimize the Degradation of Real Dye Wastewater by Fenton and Photo-Fenton Reactions[J]. Dyes Pigment,2014,100:184 - 189.

    [9] Ganesan R,Thanasekaran K. Degradation of Textile Dyeing Wastewater by a Modified Solar Photo-Fenton Process Using Steel Scrap/H2O2[J]. Clean-Soil,Air,Water,2013,41(3):267 - 274.

    [10] Yue Lin,Wang Kaihong,Guo Jianbo,et al. Enhanced Electrochemical Oxidation of Dye Wastewater with Fe2O3Supported Catalyst[J]. J Ind Eng Chem,2014,20(2):725 - 731.

    [11] Rodrigues C S D,Madeira L M,Boaventura R A R. Decontamination of an Industrial Cotton Dyeing Wastewater by Chemical and Biological Processes[J]. Ind Eng Chem Res,2014,53(6):2412 - 2421.

    [12] Xu Hao,Zhang Qian,Yan Wei,et al. Preparation and Characterization of PbO2Electrodes Doped with TiO2and Its Degradation Effect on Azo Dye Wastewater[J]. Int J Electrochem Sci,2013,8:5382 -5395.

    [13] Lee Siew Siang,Bai Hongwei,Liu Zhaoyang,et al. Novel-Structured Electrospun TiO2/CuO Composite Nanof i bers for High Eff i cient Photocatalytic Cogeneration of Clean Water and Energy from Dye Wastewater[J].Water Res,2013,47(12):4059 - 4073.

    [14] Fereshteh M,Mohammad R M,F(xiàn)aezeh S,et al. NiO Nanostructures:Synthesis,Characterization and Photocatalyst Application in Dye Wastewater Treatment[J]. RSC Adv,2014,53(4):27654 - 27660.

    [15] Wang Shaomang,Li Dinglong,Sun Cheng,et al. Highly Efficient Photocatalytic Treatment of DyeWastewater via Visible-Light-Driven AgBr-Ag3PO4/ MWCNTs[J]. J Mol Catal A:Chem,2014,383/384:128 - 136.

    [16] Dong Shuying,Cui Yanrui,Wang Yifei,et al. Designing Three-Dimensional Acicular Sheaf Shaped BiVO4/Reduced Graphene Oxide Composites for Eff i cient Sunlight-Driven Photocatalytic Degradation of dye Wastewater[J]. Chem Eng J,2014,249:102 - 110.

    [17] Wang Kai,Xu Juan,Hua Xia,et al. Highly Eff i cient Photodegradation of RhB-MO Mixture Dye Wastewater by Ag3PO4Dodecahedrons Under Acidic Condition[J]. J Mol Catal A:Chem,2014,393:302 - 308.

    [18] Jun H S,Mark I J,Darrell A P,et al. Greener Photocatalysts:Hydroxyapatite Derived from Waste Mussel Shells for the Photocatalytic Degradation of a Model Azo Dye Wastewater[J]. Chem Eng Res Des,2013,91(9):1693 - 1704.

    [19] Damodar R A,You S J,Ou S. Coupling of Membrane Separation with Photocatalytic Slurry Reactor for Advanced Dye Wastewater Treatment[J]. Sep Purif Technol,2010,76(1):64 - 71.

    [20] Damodar R A,You S J,Chiou G W. Investigation on the Conditions Mitigating Membrane Fouling Caused by TiO2Deposition in a Membrane Photocatalytic Reactor (MPR)Used for Dye Wastewater Treatment[J]. J Hazard Mater,2012,203/204:348 - 356.

    [21] Liu Yanbiao,Li Jinhua,Zhou Baoxue,et al. Photoelectrocatalytic Degradation of Refractory Organic Compounds Enhanced by a Photocatalytic Fuel Cell[J]. Appl Catal,B,2012,111/112:485 - 491.

    [22] Liu Yanbiao,Li Jinhua,Zhou Baoxue,et al. A TiO2-Nanotube-Array-Based Photocatalytic Fuel Cell Using Refractory Organic Compounds as Substrates for Electricity Generation[J]. Chem Commun,2011,47(37):10314 - 10316.

    [23] Chen Quanpeng,Bai Jing,Li Jinhua,et al. Aerated Visible-Light Responsive Photocatalytic Fuel Cell for Wastewater Treatment with Producing Sustainable Electricity in Neutral Solution[J]. Chem Eng J,2014,252:89 - 94.

    [24] Li Jianyong,Li Jinhua,Chen Quanpeng,et al. Converting Hazardous Organics into Clean Energy Using a Solar Responsive dual Photoelectrode Photocatalytic Fuel Cell[J]. J Hazard Mater,2013,262:304 - 310.

    [25] Liu Yanbiao,Li Jinhua,Zhou Baoxue,et al. Eff i cient Electricity Production and Simultaneously Wastewater Treatment via a High-Performance Photocatalytic Fuel Cell[J]. Water Res,2011,45(13):3991 - 3998.

    [26] Wang Bin,Zhang Hao,Lu Xiaoying,et al. Solar Photocatalytic Fuel Cell Using CdS-TiO2Photoanode and Air-Breathing Cathode for Wastewater Treatment and Simultaneous Electricity Production[J]. Chem Eng J,2014,253:174 - 182.

    [27] Tang Tiantian,Li Kan,Ying Diwen,et al. High Efficient Aqueous-Film Rotating Disk Photocatalytic Fuel Cell (RDPFC)with Triple Functions:Cogeneration of Hydrogen and Electricity with Dye Degradation[J]. Int J Hydrogen Energy,2014,39(19):10258 - 10266.

    [28] Li Kan,Xu Yunlan,He Yi,et al. Photocatalytic Fuel Cell(PFC)and Dye Self-Photosensitization Photocatalytic Fuel Cell (DSPFC)with BiOCl/Ti Photoanode Under UV and Visible Light Irradiation[J].Environ Sci Technol,2013,47(7):3490 - 3497.

    [29] Li Lin,Wang Guanyi,Chen Rong,et al. Opto fl uidics Based Micro-Photocatalytic Fuel Cell for Ef fi cient Wastewater Treatment and Electricity Generation[J]. Lab Chip,2014,14(17):3368 - 3375.

    [30] Yavuz S,Onur B D. Determination of Direct Violet 51 Dye in Water Based on Its Decolorisation by Electrochemical Treatment[J]. Chem Pap,2014,68(11):1491 - 1497.

    [31] Huang Lihui,Sun Guopeng,Yang Tao,et al. A Preliminary Study of Anaerobic Treatment Coupled with Micro-Electrolysis for Anthraquinone Dye Wastewater[J]. Desalination,2013,309:91 - 96.

    [32] Ou Wenshi,Zhang Guoqing,Yuan Xiaojiao,et al. Experimental Study on Coupling Photocatalytic Oxidation Process and Membrane Separation for the Reuse of Dye Wastewater[J]. J Water Process Eng,2015,6:120 - 128.

    [33] Meng N C,Yew J C,Phaik E P,et al. Evaluation of Titanium Dioxide Photocatalytic Technology for the Treatment of Reactive Black 5 Dye in Synthetic and Real Greywater Ef fl uents[J]. J Ind Eng Chem,2015,89:196 - 202.

    [34] Bansal P,Sud D. Photodegradation of Commercial Dye,Procion Blue HERD from Real Textile Wastewater Using Nanocatalysts[J]. Desalination,2011,267(2/3):244 - 249.

    (編輯 王 馨)

    Research Progresses in Treatment of Sulfur Dyes Wastewater by New Advanced Oxidation Technologies

    Nie Fahui,Liu Rongrong,Zhang Huimin,Liu Zhanmeng
    ( School of Civil Engineering and Architecture,East China Jiaotong University,Nanchang Jiangxi 330013,China)

    The new advanced oxidation technologies for treatment of sulfur dye wastewater are reviewed,such as:electrochemical oxidation method,E-peroxone oxidation method,F(xiàn)enton-like oxidation method,photocatalytic oxidation method,photocatalysis and membrane separation coupling method and photocatalytic fuel cell method. The main affecting factors are analyzed,the advantages and disadvantages of each method are pointed out,and the development directions of the advanced oxidation technologies are proposed. These provide technical advices for comprehensive treatment of sulfur dye wastewater.

    electrochemical oxidation method;E-peroxone oxidation method;Fenton-like oxidation method;photocatalytic oxidation method;photocatalysis and membrane separation coupling method;photocatalytic fuel cell method;sulfur dye wastewater

    X703.1

    A

    1006-1878(2015)05-0492-06

    2015 - 05 - 15;

    2015 - 07 - 16。

    聶發(fā)輝(1977—),男,江西省南昌市人,博士,副教授,電話 18170850260,電郵 wyynfh@yahoo.com.cn。聯(lián)系人:劉榮榮,電話 15070907129,電郵 291558320@qq.com。

    國家自然科學(xué)基金項目(51168013);國家科技支撐項目(2014BAC04B03)。

    猜你喜歡
    結(jié)果表明染料陽極
    降低回轉(zhuǎn)式陽極爐天然氣爐前單耗的生產(chǎn)實踐
    化工管理(2022年14期)2022-12-02 11:44:06
    新染料可提高電動汽車安全性
    中國染料作物栽培史
    浸漬涂布法制備陽極支撐型固體氧化物燃料電池的研究
    染料、油和水
    釹在[BMP]Tf2N離子液體中的陽極行為
    新型含1,2,3-三氮唑的染料木素糖綴合物的合成
    海船犧牲陽極陰極保護設(shè)計計算探討
    體育鍛煉也重要
    闊世瑪與世瑪用于不同冬小麥品種的安全性試驗
    美女主播在线视频| 色视频www国产| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产一区有黄有色的免费视频| 大香蕉久久网| 亚洲精品视频女| 啦啦啦在线观看免费高清www| 美女福利国产在线| 熟妇人妻不卡中文字幕| 九草在线视频观看| 久久精品国产自在天天线| 亚洲精品国产色婷婷电影| 春色校园在线视频观看| 乱人伦中国视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产男人的电影天堂91| 国产精品一区www在线观看| 午夜影院在线不卡| 亚洲精品aⅴ在线观看| 亚洲国产精品专区欧美| 婷婷色综合www| 丝瓜视频免费看黄片| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲精品国产色婷婷电影| 乱系列少妇在线播放| 国产日韩欧美在线精品| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲精品色激情综合| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 久久久久久久国产电影| 五月开心婷婷网| 久久国产乱子免费精品| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 国产成人精品无人区| 一级毛片 在线播放| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国产高清三级在线| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 日本色播在线视频| 三级国产精品欧美在线观看| 国产伦理片在线播放av一区| 国产免费又黄又爽又色| 国产成人精品一,二区| 亚洲不卡免费看| 涩涩av久久男人的天堂| 久久精品国产亚洲av天美| 中文字幕久久专区| 男女边摸边吃奶| 黑人猛操日本美女一级片| 欧美日韩av久久| 男人添女人高潮全过程视频| freevideosex欧美| 久久97久久精品| 美女视频免费永久观看网站| 欧美人与善性xxx| 亚洲欧美精品专区久久| 在线观看免费高清a一片| 亚洲精品国产av蜜桃| 久久鲁丝午夜福利片| 精华霜和精华液先用哪个| 嫩草影院新地址| 婷婷色av中文字幕| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 美女主播在线视频| 一二三四中文在线观看免费高清| 亚洲国产精品国产精品| 国产成人精品无人区| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 欧美激情国产日韩精品一区| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 亚洲四区av| 成人美女网站在线观看视频| 婷婷色麻豆天堂久久| 午夜激情久久久久久久| a级毛色黄片| 国产伦在线观看视频一区| 久久国产乱子免费精品| 插阴视频在线观看视频| h视频一区二区三区| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 久久久久久久久久人人人人人人| 日日撸夜夜添| 最近2019中文字幕mv第一页| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 26uuu在线亚洲综合色| 国产成人a∨麻豆精品| 久久精品国产a三级三级三级| .国产精品久久| 国产成人免费观看mmmm| a 毛片基地| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产一区二区在线观看日韩| 国产精品熟女久久久久浪| 美女中出高潮动态图| 久久免费观看电影| 久久97久久精品| 亚洲精品一区蜜桃| 22中文网久久字幕| 亚洲色图综合在线观看| 韩国av在线不卡| 秋霞在线观看毛片| 人妻少妇偷人精品九色| 一区二区三区乱码不卡18| 久久久久久人妻| 久久久国产精品麻豆| 日日撸夜夜添| 国产乱来视频区| 一个人看视频在线观看www免费| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产永久视频网站| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲精品第二区| 成年av动漫网址| 午夜免费观看性视频| 桃花免费在线播放| 一级a做视频免费观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 观看美女的网站| 国精品久久久久久国模美| 高清不卡的av网站| 简卡轻食公司| 高清毛片免费看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 99热网站在线观看| 少妇人妻精品综合一区二区| 成人免费观看视频高清| 国产亚洲欧美精品永久| 国产 精品1| 亚洲无线观看免费| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产精品熟女久久久久浪| 另类亚洲欧美激情| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 男人和女人高潮做爰伦理| a级一级毛片免费在线观看| 亚洲真实伦在线观看| 一区二区三区四区激情视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 欧美少妇被猛烈插入视频| 青春草国产在线视频| 亚洲国产日韩一区二区| 日韩三级伦理在线观看| 欧美丝袜亚洲另类| 最近中文字幕2019免费版| 国产一区亚洲一区在线观看| 亚洲成人一二三区av| 性高湖久久久久久久久免费观看| 亚洲伊人久久精品综合| 韩国av在线不卡| 国产成人精品福利久久| 黑人猛操日本美女一级片| 国产精品伦人一区二区| 大话2 男鬼变身卡| 久久青草综合色| 久久久国产欧美日韩av| 国产真实伦视频高清在线观看| 好男人视频免费观看在线| 国产色婷婷99| 最黄视频免费看| 国产精品久久久久久av不卡| 国产精品伦人一区二区| 成人美女网站在线观看视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 国产一区二区三区综合在线观看 | 97在线视频观看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 久久精品国产自在天天线| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产精品福利在线免费观看| 七月丁香在线播放| 国产精品一区二区在线不卡| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 午夜激情福利司机影院| 国产精品蜜桃在线观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 三上悠亚av全集在线观看 | 人妻一区二区av| 中文字幕人妻丝袜制服| 精华霜和精华液先用哪个| 一边亲一边摸免费视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 狂野欧美激情性bbbbbb| 国产乱人偷精品视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 精品久久久噜噜| 国产极品天堂在线| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 黄色欧美视频在线观看| 久久国产精品大桥未久av | av国产精品久久久久影院| 好男人视频免费观看在线| 国产亚洲精品久久久com| 久久精品国产亚洲网站| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 伊人亚洲综合成人网| 美女国产视频在线观看| 国产男人的电影天堂91| 久久久久人妻精品一区果冻| 亚洲欧美清纯卡通| 国产精品久久久久久久久免| 色5月婷婷丁香| 一级,二级,三级黄色视频| 桃花免费在线播放| 国产成人免费无遮挡视频| 日本黄色片子视频| 日韩视频在线欧美| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 3wmmmm亚洲av在线观看| 下体分泌物呈黄色| 久久久久久久久久人人人人人人| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 超碰97精品在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 97超碰精品成人国产| 国产伦理片在线播放av一区| 性色av一级| 精品一区二区三卡| 高清视频免费观看一区二区| 两个人的视频大全免费| 亚洲精品乱久久久久久| 日本爱情动作片www.在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 美女主播在线视频| 国产男人的电影天堂91| 国产精品欧美亚洲77777| av免费在线看不卡| 亚洲av日韩在线播放| 国产在视频线精品| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲av日韩在线播放| 91aial.com中文字幕在线观看| 97超碰精品成人国产| 国产探花极品一区二区| 人妻一区二区av| 亚洲三级黄色毛片| 另类亚洲欧美激情| 精品一区二区三卡| 国产精品不卡视频一区二区| 成人免费观看视频高清| 22中文网久久字幕| 欧美另类一区| 热99国产精品久久久久久7| 久久久久久人妻| 国产91av在线免费观看| kizo精华| 成人亚洲精品一区在线观看| 伦理电影大哥的女人| 蜜臀久久99精品久久宅男| 日韩人妻高清精品专区| 一本色道久久久久久精品综合| 99热网站在线观看| 午夜福利视频精品| 六月丁香七月| 免费黄网站久久成人精品| 一个人免费看片子| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产黄频视频在线观看| 黄片无遮挡物在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲综合精品二区| 一区二区三区乱码不卡18| 男人爽女人下面视频在线观看| 乱码一卡2卡4卡精品| 三上悠亚av全集在线观看 | 大香蕉97超碰在线| 伊人久久国产一区二区| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 在线观看一区二区三区激情| 黄色日韩在线| 国产永久视频网站| 国产一区二区在线观看日韩| 91aial.com中文字幕在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 免费黄色在线免费观看| 热re99久久国产66热| 91在线精品国自产拍蜜月| 在线 av 中文字幕| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 丰满迷人的少妇在线观看| 日本欧美国产在线视频| 免费黄网站久久成人精品| 国产又色又爽无遮挡免| 国产成人精品无人区| 少妇人妻一区二区三区视频| √禁漫天堂资源中文www| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 自线自在国产av| 99国产精品免费福利视频| 一区二区三区精品91| 亚洲精品国产成人久久av| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲国产精品999| 少妇的逼好多水| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美精品一区二区免费开放| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产免费一级a男人的天堂| 国产成人a∨麻豆精品| 午夜福利,免费看| 国产成人精品婷婷| 99热这里只有是精品50| 十分钟在线观看高清视频www | 男人舔奶头视频| 2021少妇久久久久久久久久久| 五月开心婷婷网| 偷拍熟女少妇极品色| 日韩一区二区视频免费看| 99热网站在线观看| 国产在线一区二区三区精| 成人黄色视频免费在线看| 少妇 在线观看| 永久网站在线| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲性久久影院| 有码 亚洲区| tube8黄色片| 99久久精品热视频| 亚洲av在线观看美女高潮| 日本色播在线视频| 国产精品伦人一区二区| 日本与韩国留学比较| 亚洲四区av| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲,一卡二卡三卡| 欧美高清成人免费视频www| 一级片'在线观看视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 日本wwww免费看| 91精品国产九色| 一区二区三区精品91| 在线免费观看不下载黄p国产| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 男男h啪啪无遮挡| 日韩,欧美,国产一区二区三区| av天堂久久9| 日韩电影二区| 精品午夜福利在线看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 少妇被粗大猛烈的视频| 晚上一个人看的免费电影| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 女性被躁到高潮视频| 国产精品久久久久久久电影| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 亚洲国产日韩一区二区| 欧美性感艳星| av视频免费观看在线观看| 大片电影免费在线观看免费| 日韩电影二区| 欧美精品国产亚洲| 黄色欧美视频在线观看| 99热网站在线观看| videos熟女内射| 色婷婷av一区二区三区视频| 丁香六月天网| 国产一区二区在线观看av| 午夜精品国产一区二区电影| 少妇人妻 视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 蜜臀久久99精品久久宅男| 亚洲精品成人av观看孕妇| a级毛片在线看网站| 国产精品熟女久久久久浪| av.在线天堂| 最后的刺客免费高清国语| .国产精品久久| 久久 成人 亚洲| 亚洲欧美日韩东京热| 久久青草综合色| 一个人看视频在线观看www免费| 亚洲国产精品一区三区| 国产精品99久久久久久久久| 色视频在线一区二区三区| 国产精品99久久久久久久久| 久久青草综合色| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲精品久久午夜乱码| av有码第一页| 久久国产亚洲av麻豆专区| 岛国毛片在线播放| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产成人a∨麻豆精品| 色94色欧美一区二区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 嫩草影院入口| 国产高清不卡午夜福利| 高清欧美精品videossex| 制服丝袜香蕉在线| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲av国产av综合av卡| 青春草国产在线视频| 久久99精品国语久久久| 另类精品久久| 成人黄色视频免费在线看| 极品教师在线视频| 搡女人真爽免费视频火全软件| 免费黄网站久久成人精品| 一区二区av电影网| 日日啪夜夜爽| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 91成人精品电影| 97超视频在线观看视频| 精品视频人人做人人爽| 丰满乱子伦码专区| 欧美激情国产日韩精品一区| 一二三四中文在线观看免费高清| 色94色欧美一区二区| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 欧美日韩综合久久久久久| 最近手机中文字幕大全| 国产免费一级a男人的天堂| 乱系列少妇在线播放| 亚洲av国产av综合av卡| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 乱系列少妇在线播放| 亚洲精品亚洲一区二区| 啦啦啦啦在线视频资源| 日韩中字成人| 国产爽快片一区二区三区| 国产一区二区在线观看av| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲国产欧美在线一区| a级一级毛片免费在线观看| 精品一区在线观看国产| 亚洲性久久影院| av在线播放精品| 国产成人精品福利久久| 精品久久久精品久久久| 日韩欧美 国产精品| 在线免费观看不下载黄p国产| 在线观看免费日韩欧美大片 | 精品人妻熟女毛片av久久网站| 日日爽夜夜爽网站| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲国产色片| 亚洲av中文av极速乱| 久久精品久久久久久久性| 免费观看a级毛片全部| 内地一区二区视频在线| 各种免费的搞黄视频| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 夫妻午夜视频| 午夜福利,免费看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲精品日本国产第一区| 国产黄色免费在线视频| 嘟嘟电影网在线观看| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 国产免费又黄又爽又色| 一区二区三区乱码不卡18| 免费av不卡在线播放| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲电影在线观看av| 久久久久精品性色| 街头女战士在线观看网站| 99热这里只有精品一区| 久久久久视频综合| 国产午夜精品一二区理论片| 久久综合国产亚洲精品| 国产男女超爽视频在线观看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 久久久午夜欧美精品| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲自偷自拍三级| 国产成人午夜福利电影在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产熟女欧美一区二区| 一级黄片播放器| 日韩中字成人| 久久久国产欧美日韩av| 伦理电影免费视频| 九草在线视频观看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 精品人妻偷拍中文字幕| 香蕉精品网在线| 国产成人免费观看mmmm| 午夜视频国产福利| 国产免费视频播放在线视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲欧洲国产日韩| 日本欧美视频一区| 青青草视频在线视频观看| 久久国产精品大桥未久av | 哪个播放器可以免费观看大片| 精品人妻一区二区三区麻豆| 成人特级av手机在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 我要看黄色一级片免费的| 一级,二级,三级黄色视频| 女的被弄到高潮叫床怎么办| av又黄又爽大尺度在线免费看| 国产午夜精品一二区理论片| 99久久综合免费| 成人毛片60女人毛片免费| 国产亚洲一区二区精品| 少妇人妻久久综合中文| h视频一区二区三区| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 夫妻性生交免费视频一级片| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 免费观看a级毛片全部| 免费黄频网站在线观看国产| 青春草亚洲视频在线观看| av福利片在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲美女视频黄频| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 五月伊人婷婷丁香| 在线观看一区二区三区激情| 久久午夜综合久久蜜桃| 国产av精品麻豆| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 五月伊人婷婷丁香| 久久久久久人妻| 精品一区二区免费观看| 少妇精品久久久久久久| 久久午夜综合久久蜜桃| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 中文字幕av电影在线播放| 最近中文字幕2019免费版| 麻豆乱淫一区二区| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲av国产av综合av卡| videos熟女内射| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 永久免费av网站大全| 如何舔出高潮| 亚洲美女视频黄频| 免费黄频网站在线观看国产| 综合色丁香网| 国产精品人妻久久久久久| 午夜91福利影院| 久久久午夜欧美精品| 伊人久久国产一区二区| 18禁在线播放成人免费| 黑丝袜美女国产一区| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 少妇人妻久久综合中文| 日韩成人伦理影院| 一区二区三区乱码不卡18| 在线观看免费日韩欧美大片 | 精品国产一区二区三区久久久樱花| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲av中文av极速乱| 又爽又黄a免费视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 色94色欧美一区二区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲欧美成人精品一区二区| 一本久久精品| 国产精品无大码| 中文字幕久久专区| 国产成人免费无遮挡视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 97在线人人人人妻| 亚洲国产精品一区三区| 欧美xxⅹ黑人| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产精品免费大片| 黄色日韩在线| 青春草国产在线视频| 黑人高潮一二区| 99国产精品免费福利视频| 麻豆成人午夜福利视频| 搡女人真爽免费视频火全软件| 97超碰精品成人国产| 春色校园在线视频观看| 国产真实伦视频高清在线观看| 夜夜爽夜夜爽视频| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 久久久久久久久久久久大奶| 伊人久久国产一区二区| 国产综合精华液| 永久免费av网站大全| 乱人伦中国视频| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 精品亚洲成a人片在线观看| 成人影院久久| 中文字幕人妻丝袜制服| 香蕉精品网在线| 91久久精品国产一区二区三区| 国产精品久久久久久久电影| 香蕉精品网在线| 欧美少妇被猛烈插入视频| 久久国产精品大桥未久av | 久久久久久伊人网av| 国产伦在线观看视频一区| 欧美日韩av久久| 久久久久久伊人网av| 免费看光身美女| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲国产av新网站| 亚洲国产精品999|