雙色場(chǎng)驅(qū)動(dòng)不對(duì)稱分子產(chǎn)生超短X射線光源

馮立強(qiáng)

(遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院， 錦州 121001)

雙色場(chǎng)驅(qū)動(dòng)不對(duì)稱分子產(chǎn)生超短X射線光源

馮立強(qiáng)

(遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院， 錦州 121001)

數(shù)值研究了不對(duì)稱分子HeH2+在兩束激光場(chǎng)形成的組合驅(qū)動(dòng)場(chǎng)下發(fā)射高次諧波以及阿秒脈沖的特點(diǎn).為了有效的展寬諧波的截止能量,基頻場(chǎng)選擇為5fs/800nm的啁啾激光場(chǎng).計(jì)算結(jié)果表明,當(dāng)啁啾參數(shù)和分子核間距分別選擇為β=0.4和R=8.0a.u.時(shí),不僅諧波波譜變得非常平滑而且其截止能量得到了有效的展寬.隨后通過加入并且優(yōu)化第二束控制激光場(chǎng),諧波截止能量得到了進(jìn)一步的展寬，形成了一個(gè)600eV的超平滑連續(xù)區(qū). 最后分別疊加280次到330次和330次到380次諧波可獲得脈寬為78as的兩個(gè)孤立阿秒X射線光源.

高次諧波； 阿秒脈沖； 不對(duì)稱分子

1 引 言

在過去的十幾年里,超快動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象得到了迅猛的發(fā)展[1,2].尤其是阿秒脈沖的產(chǎn)生使得時(shí)間分辨達(dá)到了前所未有的阿秒量級(jí),進(jìn)而可進(jìn)行實(shí)時(shí)地觀測(cè)原子或分子內(nèi)部電子的動(dòng)力學(xué)行為[3,4].目前,最成功有效的獲得阿秒脈沖方法是疊加稀有氣體原子產(chǎn)生的高次諧波[5,6].

目前,原子產(chǎn)生的高次諧波的輻射過程可以用Corkum提出的半經(jīng)典“三步模型”[7]來(lái)描述: 首先基態(tài)電子通過多隧道電離進(jìn)入連續(xù)態(tài),隨后進(jìn)入連續(xù)態(tài)的電子在激光場(chǎng)的作用下加速運(yùn)動(dòng)并遠(yuǎn)離母核,但在激光場(chǎng)反向時(shí)其中的部分電子又在激光場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下返回母核并于母核發(fā)生碰撞,同時(shí)輻射出高能量的光子作為諧波的能量.隨后通過疊加諧波譜上的一段諧波會(huì)得到一個(gè)超短的阿秒脈沖.例如,2001年Hentschel等人[8]利用7fs的激光脈沖驅(qū)動(dòng)原子獲得了脈寬為650as的單個(gè)阿秒脈沖.但是由于諧波截止頻率的限制Ecutoff=Ip+3.17Up(Ip是原子的電離勢(shì),Up為自由電子的有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)Up=e2E2/4meω2),很難獲得更短的阿秒脈沖. 因此，如何延伸諧波截止能量進(jìn)而獲得更短的阿秒脈沖吸引了許多學(xué)者們的目光. 目前主要有4種高效的方法來(lái)獲得超短的阿秒脈沖：(i)少周期激光場(chǎng)方法[9];(ii)偏振態(tài)門方法[10];(iii)啁啾激光場(chǎng)方法[11]以及(iv)雙色和多色激光場(chǎng)方法[12,13].

但是，當(dāng)分子與激光場(chǎng)相互作用時(shí),由于其相對(duì)于原子具有更多的自由度和更復(fù)雜的結(jié)構(gòu),因而分子體系的電離或是產(chǎn)生高次諧波的過程和原子相比有較大的不同,其擁有更豐富的物理機(jī)制[14,15].尤其是不對(duì)稱分子,例如HeH2+,HCl+等,由于其有兩個(gè)質(zhì)量不等的原子核,電子在發(fā)生回碰時(shí)會(huì)與不同的原子核發(fā)生碰撞進(jìn)而產(chǎn)生新的諧波截止能量.同時(shí)由于其固有偶極矩的存在,電子的運(yùn)動(dòng)在相鄰的半周期內(nèi)會(huì)有明顯的不同,進(jìn)而破壞了高次諧波的對(duì)稱性.例如：當(dāng)電場(chǎng)方向平行于分子固有偶極矩時(shí),電子很難隧穿電離;而當(dāng)電場(chǎng)反平行于分子固有偶極矩時(shí),電子卻很容易隧穿庫(kù)倫場(chǎng)形成的勢(shì)壘而進(jìn)入連續(xù)態(tài)[16].但是這也為諧波的調(diào)控以及阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了一個(gè)新的途徑[17].因此,本文對(duì)不對(duì)稱分子(HeH2+)產(chǎn)生高次諧波以及阿秒脈沖的特點(diǎn)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究.為了充分地延伸諧波的截止能量進(jìn)而來(lái)獲得超短的阿秒脈沖,本文運(yùn)用雙色場(chǎng)與不對(duì)稱分子相互作用,并且基頻場(chǎng)選擇為能有效展寬諧波截止能量的啁啾激光場(chǎng).計(jì)算結(jié)果表明,當(dāng)啁啾參數(shù)和分子核間距分別選擇為β=0.4和R=8.0a.u.時(shí),諧波波譜變得到了最佳的展寬.隨后通過優(yōu)化激光場(chǎng),獲得脈寬為78as的兩個(gè)阿秒脈沖.

2 理論方法

本文中,我們先假設(shè)電子主要沿激光偏振方向振蕩,并且分子軸與激光偏振方向平行，這樣在長(zhǎng)度規(guī)范和電偶極近似下，分子和強(qiáng)激光場(chǎng)相互作用可以通過數(shù)值求解一維含時(shí)薛定諤方程來(lái)得到[18-20],(若無(wú)特殊說(shuō)明,本文均采用原子單位)

(1)

(2)

其中Ei,ωi,φi和τi(i=1,2)分別為5fs/800nm基頻啁啾場(chǎng)和控制場(chǎng)的振幅,頻率,相位和脈沖時(shí)間. 其中β為啁啾參數(shù),T為總的傳播時(shí)間,本文中選取T=42fs.

根據(jù)艾倫費(fèi)斯特定律[21],可以求得偶極加速度為

(3)

然后對(duì)其進(jìn)行傅立葉變換便可以得到相應(yīng)的高次諧波譜

(4)

隨后通過Morlet小波變換,則可得到每次諧波的時(shí)間特性[22].即,

(5)

最后,通過適當(dāng)?shù)寞B加諧波可以獲得阿秒脈沖

(6)

3 結(jié)果和討論

圖1(a)給出了不對(duì)稱分子HeH2+在5fs/800nm,I1=1.0×1015W/cm2的單色啁啾場(chǎng)下發(fā)射的諧波功率譜,其中R選擇為2pσ態(tài)的平衡距離R=4.0a.u.. 可以看出,在無(wú)啁啾參數(shù)時(shí)(β=0),諧波的截止能量為142ω1,與經(jīng)典的預(yù)言值Ip+3.17Up符合的很好,并且形成了一個(gè)85eV(87ω1-142ω1)的連續(xù)輻射區(qū).隨著啁啾參數(shù)的加入(β=0.4),諧波的截止能量被明顯的增大并且形成了一個(gè)展寬為337eV(52ω1-270ω1)的連續(xù)輻射區(qū)(這是我們發(fā)現(xiàn)的具有最好延伸效果的啁啾值),但其干涉現(xiàn)象卻特別明顯,這是不利于產(chǎn)生單個(gè)的阿秒脈沖的.因此為了獲得單個(gè)的阿秒脈沖,我們首先要得到一個(gè)規(guī)則平滑的連續(xù)譜.根據(jù)2010年Yang等人[23]的研究,核間距會(huì)對(duì)諧波波譜有較大的影響,所以在圖1(b)中我們給出了最佳啁啾參數(shù)下不同核間距產(chǎn)生諧波光譜的特點(diǎn). 從圖中看出,當(dāng)核間距R=8.0a.u.時(shí),諧波功率譜變得非常平滑規(guī)則并且形成了一個(gè)展寬為369eV的超連續(xù)區(qū),但是其諧波強(qiáng)度與R=4.0a.u.的情況比較卻稍有下降.并且隨著R的繼續(xù)增加,諧波強(qiáng)度會(huì)繼續(xù)降低而且分子會(huì)逐漸解離,這樣是不利于產(chǎn)生高強(qiáng)度的阿秒脈沖的.因此同時(shí)考慮到諧波的平滑度和強(qiáng)度,R=8.0a.u.在本文的激光場(chǎng)中是最優(yōu)的核間距.

為了深入的理解啁啾激光場(chǎng)對(duì)諧波截止能量的影響,我們給出了連續(xù)輻射譜的時(shí)頻分析圖,如圖2所示，這里我們?nèi)=8.0a.u..可以看出,對(duì)于無(wú)啁啾參數(shù)的情況(圖2(b)),諧波會(huì)產(chǎn)生4個(gè)主要的能量峰P1-P4,并且每個(gè)峰對(duì)應(yīng)峰值中心左右都有兩個(gè)“分支”,一支是電子在較早的時(shí)間電離,但在較晚的時(shí)間回碰,被稱作長(zhǎng)軌道(右分支);另一支是電子在較晚的時(shí)間電離,但在較早的時(shí)間回碰,被稱為短軌道(左分支)[24]. 對(duì)于最高峰P2(t=4.85T-5.4T,T是基頻場(chǎng)的光周期)長(zhǎng)短軌道的貢獻(xiàn)幾乎一樣,這就是諧波譜上干涉現(xiàn)象明顯的原因.當(dāng)啁啾參數(shù)變化時(shí)(β=0.4,圖2(c)), 最高峰P2(t=4.68T-5.56T)由原來(lái)的142ω1增加到了270ω1.根據(jù)“三步模型”和激光包絡(luò)圖(圖2(a))我們可以知道最高能量峰P2的產(chǎn)生是由于激光包絡(luò)的A-B-C過程(電離-加速-回碰)決定的[28,29],而由于啁啾參數(shù)的改變,這一過程被明顯的展寬,導(dǎo)致電子有更長(zhǎng)的時(shí)間來(lái)加速并且獲得了更高的能量進(jìn)而輻射出更大的諧波截止能量.

從上面的分析結(jié)果我們可以看出單色的啁啾場(chǎng)已經(jīng)可以有效的延伸諧波的截止能量,但是為了獲得更長(zhǎng)的X射線范圍的平滑連續(xù)區(qū),我們又加入了第二束控制激光場(chǎng),如圖3(a)所示.控制場(chǎng)的激光參數(shù)為λ2=800nm-2000nm,τ2=15fs,I2=1.0×1014W/cm2.從圖中我們可以看出,隨著第二束控制場(chǎng)的加入,諧波的截止能量又一次被展寬,并且隨著控制場(chǎng)波長(zhǎng)的增加,諧波的截止能量會(huì)逐漸增加.但是其高能處的諧波光譜變的不再平滑并且出現(xiàn)較大的干涉現(xiàn)象,這不利于單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生.因此通過計(jì)算,我們發(fā)現(xiàn)加入1200nm控制場(chǎng)時(shí)諧波具有最好的延伸效果并且形成了一個(gè)589eV的平滑連續(xù)區(qū).圖3(b)-(d)給出了其它激光參數(shù)優(yōu)化的結(jié)果.首先圖3(b)給出了不同控制場(chǎng)強(qiáng)I2下產(chǎn)生諧波光譜的特點(diǎn).可以看出,隨著控制場(chǎng)強(qiáng)I2的增強(qiáng),諧波的截止能量進(jìn)一步被延伸,但是其高能處的諧波光譜變的不再平滑.因此,通過計(jì)算I2=1.0×1014W/cm2是本文中的最優(yōu)控制場(chǎng)強(qiáng). 圖3(c)和(d)分別給出了諧波光譜隨著相位角φi(i=1,2)變化諧波譜圖.從圖中我們觀察到,對(duì)于2個(gè)相位角φ1和φ2,最大的諧波截止能量出現(xiàn)在φ1=0o,φ2=-30o時(shí),并且我們得到了一個(gè)展寬為600eV的連續(xù)輻射區(qū),如圖3(d)所示(這是HeH2+分子在本文的雙色場(chǎng)下所產(chǎn)生的最優(yōu)輻射連續(xù)譜).

圖 1 單色啁啾場(chǎng)下產(chǎn)生的諧波光譜.(a) R=4.0a.u.,β=0.0和0.4;(b) β=0.4,R=4.0a.u.和8.0a.u.

圖 2 (a)單色啁啾場(chǎng);(b) β=0.0情況下的時(shí)頻分析圖;(c) β=0.4情況下的時(shí)頻分析圖.(b)和(c)中R=8.0a.u.Fig. 2 (a) The profiles of the single chirp-free (β=0.0) and the chirped pulses (β=0.4). (b) and (c) The time-frequency distributions of the HHG spectra under the above two laser fields (here R=8.0a.u., and time is in units of optical cycle of 800nm pulse in all the following figures unless stated otherwise.)

圖 3 雙色場(chǎng)下產(chǎn)生的諧波光譜.(a) τ2=15fs,I2=1.0×1014w/cm2不同控制波長(zhǎng)下的諧波光譜;(b) τ2=15fs,λ2=1200nm不同控制場(chǎng)強(qiáng)下的諧波光譜;(c) 和 (d) τ2=15fs,I2=1.0×1014W/cm2, λ2=1200nm下諧波光譜隨φ1和φ2 的變化Fig. 3 (a) HHG spectra driven by the fundamental chirped pulse (β=0.4) combined with a 15fs, I2=1.0×1014W/cm2 subharmonic controlling pulse with λ2=800nm, 1200nm, 1600nm and 2000nm. (b) HHG spectra driven by the fundamental chirped pulse (β=0.4) combined with the 15fs/1200nm controlling pulse with I2=1.0×1014W/cm2 and 3.0×1014W/cm2. (c) and (d) HHG spectra as a function of relative phases φ1 and φ2, respectively. The other laser parameters are the same as those in Fig. 3(b) solid black line

圖4給出了疊加最佳諧波后產(chǎn)生的阿秒脈沖的時(shí)域包絡(luò)曲線.由于各階諧波的相位不同,所以直接疊加整個(gè)連續(xù)區(qū)不利于產(chǎn)生強(qiáng)度較高的單個(gè)阿秒脈沖.因此,分別疊加280次到330次諧波和330次到380次諧波，我們可以得到兩個(gè)持續(xù)時(shí)間為78as的孤立X射線光源.

圖 4 疊加諧波所產(chǎn)生的阿秒脈沖的時(shí)域包絡(luò)曲線.Fig. 4 The temporal profiles of the attosecond x-ray pulses by superposing optimal harmonics from the 280th to the 330th orders and from the 330th to the 380th orders, respectively

4 結(jié) 論

綜上所述,本文數(shù)值計(jì)算了不對(duì)稱分子HeH2+在兩束激光場(chǎng)形成的組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下產(chǎn)生諧波功率譜的特點(diǎn).計(jì)算結(jié)果表明, 當(dāng)啁啾參數(shù)和分子核間距分別選擇為β=0.4和R=8.0a.u.時(shí), 不僅高次諧波譜的平臺(tái)區(qū)域能得到最佳的擴(kuò)展,而且諧波波譜變的非常平滑.隨后通過優(yōu)化調(diào)控場(chǎng)的頻率,場(chǎng)強(qiáng),以及相位角諧波的截止能量延伸到了439ω1,并且獲得了一個(gè)展寬為600eV的超長(zhǎng)平滑連續(xù)輻射區(qū). 隨后通過直接疊加280次到330次和330次到380次諧波可獲得脈寬僅為78as的孤立X射線光源.

[1] Uiberacker M，Uphues T，Schultze M，et al． Attosecond real - time observation of electron tunnelling in atoms[J]． Nature，2007，446: 627．

[2] Haessler S，Caillat J，Boutu W，et al． Attosecond imaging of molecular electronic wavepackets [J]． Nat． Phys． ，2010，6: 200

[3] Krausz F，Ivanov M． Attosecond physics[J]． Rev． Mod． Phys． ，2009，81: 163．

[4] Brabec T，Krausz F． Intense few - cycle laser fields: Frontiers of nonlinear optics[J]． Rev． Mod． Phys． ， 2000，72: 545．

[5] Liu S S，Miao X Y． Enhancement of high - order harmonic emission by using a coherent superposition in a two - color laser field [J]． J． At． Mol． Phys． ， 2012，29 ( 5) : 881 ( in Chinese) [劉莎莎，苗向 陽(yáng)． 在雙色場(chǎng)中使用相干疊加態(tài)來(lái)提高高次諧波 的發(fā)射[J]． 原子與分子物理學(xué)報(bào)，2012，29 ( 5) : 881]

[6] Du H N，Miao X Y． Theoretical exploration of intensity effects on high - order harmonic generation from H+ 2 molecules [J]． J． At． Mol． Phys． ，2013，30 ( 1) : 115 ( in Chinese) [都慧妮，苗向陽(yáng)． 理論研 究激光強(qiáng)度對(duì)H+ 2 分子高次諧波產(chǎn)生的影響 [J]． 原子與分子物理學(xué)報(bào)，2013，30 ( 1) : 115]

[7] Corkum P B． Plasma perspective on strong field multiphoton ionization [J]． Phys． Rev． Lett． ，1993， 71: 1994．

[8] Hentschel M，Kienberger R，Spielmann C，et al． Attosecond metrology[J]． Nature，2001，414: 509．

[9] Goulielmakis E，Schultze M，Hofstetter M，et al． Single - cycle nonlinear optics[J]． Science，2008， 320: 1614．

[10] Corkum P B, Burnett N H, Ivanov M Y. Subfemtosecond pulses[J].Opt.Lett., 1994, 19: 1870.

[11] Xu J J, Zeng B, Yu Y L. Extension of harmonic cutoff in a multicycle chirped pulse combined with a chirp-free pulse [J].Phys.Rev. A, 2010, 82: 053822.

[12] Chen J G, Yang Y J, Zeng S L,etal. Generation of intense isolated sub-40-as pulses from a coherent superposition state by quantum path control in the multicycle regime [J].Phys.Rev. A, 2011, 83: 023401.

[13] Zeng Z, Cheng Y, Song X,etal. Generation of an extreme ultraviolet supercontinuum in a two-color laser field [J].Phys.Rev.Lett., 2007, 98: 203901.

[14] Lein M, Hay N, Velotta R,etal. Interference effects in high-order harmonic generation with molecules [J].Phys.Rev. A, 2002, 66: 023805.

[15] Du H C, Wang H Q, Hu B T. Supercontinuous high harmonic generation from asymmetric molecules in the presence of a terahertz field [J].Chin.Phys. B, 2011, 20: 044207.

[16] Bian X B, Bandrauk A D. Multichannel molecular high-order harmonic generation from asymmetric diatomic molecules [J].Phys.Rev.Lett., 2010, 105: 093903.

[17] Lan P F, Lu P X, Cao W,etal. Carrier-envelope phase-stabilized attosecond pulses from asymmetric molecules [J].Phys.Rev. A, 2007, 76: 021801.

[18] Lu R F, He H X, Guo Y H,etal. Theoretical study of single attosecond pulse generation with a three-colour laser field [J].J.Phys. B, 2009, 42: 225601.

[19] Feng L Q, Chu T S. Generation of an isolated sub-40-as pulse using two-color laser pulses: Combined chirp effects [J].Phys.Rev. A, 2011, 84: 053853.

[20] Miao X Y, Du H N. Theoretical study of high-order-harmonic generation from asymmetric diatomic molecules [J].Phys.Rev. A, 2013, 87: 053404.

[21] Burnett K, Reed V C, Cooper J,etal. Calculation of the background emitted during high-harmonic generation [J].Phys.Rev. A, 1992, 45: 3347.

[22] Antoine P, Piraux B, Maquet A. Time profile of harmonics generated by a single atom in a strong electromagnetic field [J].Phys.Rev. A, 1995, 51: R1750.

[23] Yang W F, Song X H, Zeng Z N,etal. Quantum path interferences of electron trajectories in two-center molecules [J].Opt.Express, 2010, 18: 2558.

[24] Mairesse Y, Bohan A D, Frasinski L J,etal. Attosecond synchronization of high-harmonic soft x-rays [J].Science, 2003, 302: 1540.

The generation of the attosecond X-ray sources by asymmetric molecule exposed to a two-color field

FENG Li-Qiang

(College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China)

We theoretically investigate the generation of the high-order harmonic and the isolated attosecond X-ray sources when a model HeH2+molecule ion is exposed to a two-color field. In order to extend the harmonic cutoff energy, the fundamental field is chosen to the 5fs/800nm chirp pulse. The results show that when the chirp parameter and the internuclear distance are chosen to beβ=0.4 andR=8.0a.u., respectively, not only the harmonic cutoff energy has been remarkably enhanced, but also the supercontinuum becomes very smooth. Further, by adding a subharmonic controlling pulse with the optimized conditions, a supercontinuum with a bandwidth of 600eV can be obtained. Finally, by respectively superposing harmonics from the 280th to the 330th orders and from the 330th to the 380th orders, two isolated X-ray pulses as short as 78 as can be generated.

High-order harmonic generation； Attosecond pulse； Asymmetric molecule

103969/j.issn.1000-0364.2015.02.016

2013-12-30

遼寧工業(yè)大學(xué)教師科研啟動(dòng)基金資助的課題(X201319)

馮立強(qiáng) (1985—),男,遼寧沈陽(yáng)人, 博士, 講師. E-mail: lqfeng1101@126.com

O562.4

A

1000-0364(2015)02-0269-06