冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系凝固過程中結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響

楊邦鍫，孫永麗，孫亞娟，楊 平，厲華明

(1. 太原理工大學(xué)物理與光電工程學(xué)院，太原 030024； 2. 天津工業(yè)大學(xué)理學(xué)院，天津 300160)

冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系凝固過程中結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響

楊邦鍫1，孫永麗1，孫亞娟2，楊 平1，厲華明1

(1. 太原理工大學(xué)物理與光電工程學(xué)院，太原 030024； 2. 天津工業(yè)大學(xué)理學(xué)院，天津 300160)

用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究了五種不同冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系凝固過程中結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響.采用兩種不同的方法來確定玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg，并且對(duì)結(jié)晶溫度Tc、徑向分布函數(shù)g(r)、均方位移函數(shù)MSD與擴(kuò)散系數(shù)D、平均配位數(shù)進(jìn)行比較分析.結(jié)果表明：冷卻速率影響Lennard-Jones體系凝固過程中的結(jié)構(gòu).當(dāng)使用足夠高的冷卻速率冷卻時(shí)，體系發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變，而且冷卻速率越快，玻璃轉(zhuǎn)變溫度越高；當(dāng)冷卻速率較小時(shí)，體系形成晶體，而且冷卻速率越慢，結(jié)晶溫度越高，結(jié)晶程度也越高.同時(shí)發(fā)現(xiàn)，冷卻速率對(duì)擴(kuò)散系數(shù)和平均配位數(shù)也有很大影響，二者在體系發(fā)生玻璃轉(zhuǎn)變時(shí)都有一個(gè)緩變的過程，表明了過冷液相區(qū)的存在.

Lennard-Jones體系； 冷卻速率； 結(jié)構(gòu)； 動(dòng)力學(xué)性質(zhì)

1 引 言

分子動(dòng)力學(xué)模擬自產(chǎn)生以來得到廣泛的應(yīng)用，特別隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的高速發(fā)展，更是得到了絕大多數(shù)研究者的青睞.分子動(dòng)力學(xué)模擬可以研究各種類型的材料，比如高分子材料[1-3]、金屬材料[4-6]、非晶體合金[7-9]等.近年來關(guān)于液態(tài)金屬凝固過程中微觀結(jié)構(gòu)的演變特性引起了研究者的廣泛關(guān)注和重視，而冷卻速率對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)的影響也引起了激烈的討論[10,11].其中液態(tài)金屬Cu的快速凝固的模擬研究取得了許多重大的進(jìn)展，這些研究所采用的模型勢(shì)有FS勢(shì)[12]、TB勢(shì)[13]、EAM勢(shì)[14,15]、由Wang等人[16]所發(fā)展的擴(kuò)展非局域模型贗勢(shì)[17]、Quantum Sutton-Chen (QSC)[18,19]多體勢(shì)[20]等.由此可見，即使研究同一種金屬材料，也能采用不同的勢(shì)函數(shù)進(jìn)行分析.

為此，本文采用Lennard-Jones模型，對(duì)液態(tài)Lennard-Jones體系在五個(gè)不同冷卻速率下的凝固過程進(jìn)行模擬研究，分析其結(jié)晶溫度Tc與玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg、徑向分布函數(shù)g(r)、均方位移函數(shù)MSD與擴(kuò)散系數(shù)D、平均配位數(shù)，以較為深入的研究冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系凝固過程中結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響.

2 模擬條件與方法

模擬計(jì)算的條件為：將4000個(gè)Lennard-Jones原子置于一立方體盒中, 然后讓體系在周期性邊界條件下運(yùn)行.Lennard-Jones原子間的相互作用勢(shì)為

(1)

式中，r表示原子間的距離.本文采用對(duì)比單位(Reduced unit s) , 用*表示，并以原子半徑σ、原子間相互作用能量和原子質(zhì)量m作為基本單位.

模擬計(jì)算均從T*=1.0開始，首先讓體系等溫等壓運(yùn)行50000 步使之處于平衡態(tài)，再分別以9.672×1011K/s，4.836×1011K/s，1.209×1011K/s，3.023×1010K/s，1.209×1010K/s的冷卻速率冷卻至T*=0.1，其中溫度每隔0.05讓體系進(jìn)行一次充分弛豫，以測(cè)量該體系的結(jié)構(gòu)組態(tài), 即記錄下每個(gè)原子的空間坐標(biāo).根據(jù)這些記錄，對(duì)五個(gè)不同冷卻速率下各溫度的徑向分布函數(shù)進(jìn)行對(duì)比分析，并且分析其它相關(guān)量，以探討不同冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系快速凝固過程中結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響.

3 模擬計(jì)算結(jié)果與分析

3.1 結(jié)晶溫度Tc與玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg分析

在不同冷卻速率下，液體在凝固后可以得到晶體與非晶體，生成晶體的溫度被定義為結(jié)晶溫度Tc，生成非晶的溫度被定義為玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg.圖1 給出了Lennard-Jones體系在不同冷卻速率下平均原子體積隨溫度的變化關(guān)系.可以看出，在冷卻速率為9.672×1011K/s，4.836×1011K/s與1.209×1011K/s時(shí)，在降溫過程中平均原子體積沒有急劇的減少，說明在這三種冷卻速率下，Lennard-Jones體系形成了非晶結(jié)構(gòu).反之，在3.023×1010K/s與1.209×1010K/s的冷卻速率下，平均原子體積出現(xiàn)明顯的轉(zhuǎn)折，說明體系已經(jīng)形成晶體.此外，從圖中還可以看出，在形成晶體的兩種冷卻速率下，平均原子體積出現(xiàn)的轉(zhuǎn)折點(diǎn)不一致，且速率較小的轉(zhuǎn)折點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的溫度較高，說明冷卻速率越慢，結(jié)晶溫度Tc越高.

圖1 Lennard-Jones體系在不同冷卻速率下平均原子體積隨溫度的變化關(guān)系Fig. 1 The average atomic volume as a function of temperature for Lennard-Jones system at different cooling rates

玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg是判定非晶形成能力的重要參數(shù)(Trg=Tg/Tl)[21]，因此對(duì)于玻璃轉(zhuǎn)變溫度的測(cè)量是一個(gè)關(guān)鍵問題.下面采用兩種常用的方法來確定玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg.

(1)體積變化判定法

這種方法是根據(jù)液體在快速冷卻過程中，發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變時(shí)體積與溫度的變化關(guān)系，將曲線兩端的直線部分外推至相交[22,23]，交點(diǎn)即為Tg，如圖2(a)所示(紅色箭頭所指即為玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg).由此可見，采用這種方法來計(jì)算玻璃轉(zhuǎn)變溫度所需要的數(shù)據(jù)比較容易得到，而且在實(shí)驗(yàn)測(cè)定和計(jì)算模擬都可以應(yīng)用.

(2)徑向分布函數(shù)參量法

這種方法是 Wendt-Abraham等人[24]提出的一種根據(jù)非晶化轉(zhuǎn)變前后的結(jié)構(gòu)變化來確定玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg的方法.這種方法首先定義一個(gè)參量R=gmin/gmax(g(r)曲線第一波谷的谷值與第一波峰的峰值之比)，然后通過不同溫度下的R值與溫度的關(guān)系，得到斜率不同的兩條直線，其中的斜率變化點(diǎn)，即是玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg，如圖2(b)所示(黑色箭頭所指即為玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg).

通過比較分析圖2(a)和圖2(b)，可以發(fā)現(xiàn)這兩種方法所確定的玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg相差不大.同樣的，我們可以利用這兩種方法分別對(duì)冷卻速率為4.836×1011K/s與1.209×1011K/s的情況進(jìn)行分析，確定各自的玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg.結(jié)果表明，當(dāng)使用足夠高的冷卻速率進(jìn)行冷卻時(shí)，Lennard-Jones體系在快速凝固后形成非晶，而且冷卻速率越快，玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg越高.

圖2 冷卻速率為9.672×1011 K/s時(shí)Lennard-Jones體系的平均原子體積和徑向分布函數(shù)參量R隨溫度的變化關(guān)系Fig. 2 The average atomic volume and the radial distribution function parameter R as a function of temperature for Lennard-Jones system at the cooling rate of 9.672×1011 K/s

3.2 徑向分布函數(shù)g(r)分析

徑向分布函數(shù)g(r)被廣泛用來描述液態(tài)和非晶態(tài)的結(jié)構(gòu)特征，它表示距離原子r位置處發(fā)現(xiàn)另一原子的幾率.圖3(a)、(b)分別給出了液態(tài)下Lennard-Jones體系在冷卻速率為9.672×1011K/s，1.209×1010K/s時(shí)的徑向分布函數(shù)g(r*)曲線隨溫度的變化情況.從圖中可以看出，隨著溫度的降低，第一個(gè)波峰由駝峰逐漸變高變銳.根據(jù)徑向分?jǐn)?shù)函數(shù)的定義，這種情況說明了距離原子r位置處發(fā)現(xiàn)另一原子的幾率越來越大，表明了體系內(nèi)相鄰原子成鍵的幾率也越來越大，有序度逐漸加強(qiáng).在冷卻速率為9.672×1011K/s的快速冷卻下，當(dāng)溫度降到T*=0.4時(shí)，g(r*) 曲線的第二峰開始出現(xiàn)劈裂, 而且隨著溫度的降低，第二峰劈裂的越來越明顯，并且劈裂的兩個(gè)峰是前高后低.這正是非晶態(tài)金屬結(jié)構(gòu)的重要特征之一，這也表明快速冷卻到T*=0.4附近就開始形成非晶.

從圖3(b)可見，g(r*)曲線從T*=0.4開始，在第二峰與第三峰前后，明顯出現(xiàn)了多個(gè)無規(guī)律的小峰，與冷卻速率為3.023×1010K/s時(shí)的相比，這個(gè)速率下各小峰出現(xiàn)的位置和形狀更有規(guī)律.說明體系在冷卻速率為1.209×1010K/s時(shí)的結(jié)晶有序度比冷卻速率為3.023×1010K/s時(shí)的要高.

圖3 各冷卻速率下徑向分布函數(shù)g(r*)曲線隨溫度的變化關(guān)系 (a) 9.672×1011 K/s；(b) 1.209×1010K/sFig. 3 The radial distribution function g(r*) as a function of temperature at different cooling rates (a) 9.672×1011 K/s；(b) 1.209×1010 K/s

為了比較分析不同冷卻速率下體系形成的固體結(jié)構(gòu)，圖4分別給出了不同冷卻速率下各個(gè)溫度的徑向分布函數(shù)的對(duì)比關(guān)系.由于文中采用了五種冷卻速率，有三種速率使系統(tǒng)玻璃化，另外兩種晶化，所以根據(jù)這種這種情況將冷卻速率分為兩組，如圖4(a)、(b)所示.由圖可見，在T*=0.5時(shí)徑向分布函數(shù)g(r*)在不同冷卻速率下幾乎完全一致，說明在液態(tài)時(shí)的g(r*)與冷卻速率無關(guān).比較圖4(a)和圖4(b)，可以發(fā)現(xiàn)圖4(b)中的g(r*)相對(duì)于圖4(a)的較敏感，而且圖4(a)的三種冷卻速率下g(r*)曲線在體系玻璃化后幾乎完全重合，說明使系統(tǒng)玻璃化的不同冷卻速率對(duì)體系玻璃化所形成的徑向分布函數(shù)無多大影響.但對(duì)于使系統(tǒng)結(jié)晶的不同冷卻速率來說，由圖4(b)可見，溫度從T*=0.4開始，兩種冷卻速率下的g(r*)均有明顯的第一峰和第二峰.而且隨著冷卻速率的降低，第一峰和第二峰在強(qiáng)度上都有所升高，但第一峰的寬度有所減小，致使第一近鄰配位數(shù)減少,有序度增強(qiáng).在第一峰和第二峰之間均出現(xiàn)了肩峰，說明在液態(tài)體系在冷卻過程中形成了一種中程有序結(jié)構(gòu)(MRO)[25].

3.3 均方位移函數(shù)MSD與擴(kuò)散系數(shù)D分析

均方位移(Mean square displacement，簡(jiǎn)稱MSD)描述了體系中原子在t時(shí)間內(nèi)的平均位移的平方.其表達(dá)式為

MSD=〈|ri(t+t0)-ri(t0)|2〉

(2)

式中，ri(t0)表示原子在t0時(shí)刻的位置，〈...〉表示系綜平均.根據(jù)Einstein關(guān)系[26]，它與擴(kuò)散系數(shù)滿足如下關(guān)系式

(3)

圖4 不同冷卻速率下各個(gè)溫度的徑向分布函數(shù)的對(duì)比關(guān)系Fig. 4 Comparison of the radial distribution function of each temperature at different cooling rates

其中，c是常數(shù)，D是擴(kuò)散系數(shù).由此可知擴(kuò)散系數(shù)D可以通過均方位移隨時(shí)間的變化曲線的斜率計(jì)算得到.

圖5給出了在冷卻速率為4.836×1011K/s與3.023×1010K/s時(shí)擴(kuò)散系數(shù)D隨溫度的變化關(guān)系.由圖可見，溫度從T*=1下降到T*=0.45，兩種冷卻速率下lnD隨1/T*的變化曲線完全重合，而且呈線性關(guān)系，說明原子擴(kuò)散系數(shù)D隨溫度T*的變化滿足Arrhenius關(guān)系，即lnD～1/T*.對(duì)于冷卻速率為4.836×1011K/s的曲線來說，溫度下降至T*=0.45之后，D隨T*的變化偏離Arrhenius關(guān)系，且有一個(gè)緩變的過程，說明體系進(jìn)入了過冷液相區(qū).待溫度下降至T*=0.4后，兩種冷卻速率下的擴(kuò)散系數(shù)D基本不隨溫度的變化，說明此時(shí)體系流動(dòng)性很小，已經(jīng)凝固成晶體或非晶體.

圖5 在冷卻速率為4.836×1011 K/s與3.023×1010 K/s時(shí)擴(kuò)散系數(shù)D隨溫度的變化關(guān)系Fig. 5 The diffusion coefficient D as a function of temperature at cooling rates of 4.836×1011 K/s and 3.023×1010 K/s

3.4 平均配位數(shù)的分析

配位數(shù)是指體系中任一原子周圍最近鄰且距離近于相等的原子數(shù)目[27]，是表征物質(zhì)結(jié)構(gòu)的基本參數(shù).我們?cè)谀M研究中發(fā)現(xiàn)，體系在冷卻過程中，其原子的平均配位數(shù)(第一近鄰)隨溫度的變化較為敏感.由此我們給出了兩種冷卻速率下(冷卻速率分別為9.672×1011K/s與1.209×1010K/s)平均配位數(shù)隨溫度的變化關(guān)系，如圖6所示.

由圖可以明顯看出，在兩種冷卻速率下，體系的原子平均配位數(shù)隨溫度的變化在高溫時(shí)差別很小，而且都隨著溫度的降低而增大，而當(dāng)溫度降到T*=0.4以下時(shí)則有明顯的不同.以較快的冷卻速率(9.672×1011K/s)冷卻時(shí)，體系在凝固形成非晶的過程中，其平均配位數(shù)先是比較穩(wěn)定而緩慢地增加，其后保持不變，說明了非晶態(tài)的形成；而以較慢的冷卻速率(1.209×1010K/s)冷卻時(shí)，體系的原子平均配位數(shù)在T*=0.4以下基本保持不變，說明晶體已經(jīng)形成.由此可見，平均配位數(shù)可以在某種程度上反映出Lennard-Jones體系在凝固過程中微觀結(jié)構(gòu)的演變特性，因而它可以作為一種方法來研究體系的結(jié)晶與玻璃化轉(zhuǎn)變.

4 結(jié) 論

根據(jù)上述五種不同冷卻速率對(duì)液態(tài)Lennard-Jones體系凝固過程中結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響的模擬研究結(jié)果和討論，可得如下結(jié)論：

(1)冷卻速率對(duì)結(jié)晶溫度與玻璃轉(zhuǎn)變溫度的影響.當(dāng)冷卻速率為3.023×1010K/s與1.209×1010K/s時(shí)，體系形成晶體，而且冷卻速率越慢，結(jié)晶溫度Tc越高；當(dāng)冷卻速率為9.672×1011K/s，4.836×1011K/s與1.209×1011K/s時(shí)，體系發(fā)生玻璃化，而且冷卻速率越快，玻璃轉(zhuǎn)變溫度Tg越高.

(2)冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系形成的最終固體結(jié)構(gòu)的影響.當(dāng)使用足夠高的冷卻速率進(jìn)行冷卻時(shí)，冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系發(fā)生玻璃化后所形成的徑向分布函數(shù)無多大影響；反之，當(dāng)使用的冷卻速率過慢致使Lennard-Jones體系結(jié)晶時(shí)，冷卻速率對(duì)Lennard-Jones體系發(fā)生晶化后所形成的徑向分布函數(shù)有很大影響，而且冷卻速率越慢，有序度越強(qiáng)，結(jié)晶程度也越高.

(3)冷卻速率對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的影響.當(dāng)Lennard-Jones體系在高溫液體時(shí)，原子擴(kuò)散系數(shù)D隨溫度T*的變化滿足Arrhenius關(guān)系，即lnD～1/T*，與冷卻速率無關(guān)；而當(dāng)冷卻速率足夠高致使Lennard-Jones體系形成非晶時(shí)，原子擴(kuò)散系數(shù)D不會(huì)隨溫度T*發(fā)生突變，而是有一個(gè)緩變的過程，說明了過冷液相區(qū)的存在.

(4)冷卻速率對(duì)平均配位數(shù)的影響.不同冷卻速率下Lennard-Jones體系的原子平均配位數(shù)在剛開始降溫階段都會(huì)隨溫度的降低而增大.而在高溫液體之后，若使用的冷卻速率過快致使Lennard-Jones體系形成非晶，那么其平均配位數(shù)先是比較穩(wěn)定而緩慢地增加，而后保持不變；若使用的冷卻速率過慢致使Lennard-Jones體系結(jié)晶，那么在其結(jié)晶后平均配位數(shù)一直保持不變，沒有一個(gè)緩變的過程.

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Effects of cooling rates on structures and kinetic properties during solidification process of the Lennard-Jones system

YANG Bang-Qiao1, SUN Yong-Li1, SUN Ya-Juan2, YANG Ping1, LI Hua-Ming1

(1.College of Physics and Optoelectronics, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China;2. School of Science, Tianjin Polytechnic University, Tianjin 300160, China)

A molecular dynamics simulation study was performed for the effects of five different rates on structures and kinetic properties during solidification process of the Lennard-Jones system. Glass transition temperatureTgwas measured by using two different methods, and the crystallization temperatureTc, the radial distribution function, the mean square displacementMSD, the diffusion coefficientDand the mean coordination number were used to compare and analyze. The results show that the cooling rate plays a critical role on structures during solidification process of the Lennard-Jones system. As the cooling rate being high enough, the system will be transferred into glass, and the greater the cooling rate, the higher the glass transition temperature. As the cooling rate being smaller, the system will be crystallized, and the slower the cooling rate, the higher the crystallization temperature, and the higher the degree of crystallization. At the same time, it is found that the diffusion coefficient and the mean coordination number are largely influenced by cooling rates, and both have a slow graded process of the glass transition occurred in the system, which shows the existence of supercooled liquid region.

Lennard-Jones system; Cooling rate; Structure; Kinetic property

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11204200)

楊邦鍫(1989—),男，浙江溫州人，碩士研究生，研究方向?yàn)榉肿觿?dòng)力學(xué)模擬.E-mail: daxuewuli001@163.com

孫永麗. E-mail: sunyongli@tyut.edu.cn

103969/j.issn.1000-0364.2015.08.022

O751

A

1000-0364(2015)08-0647-06

投稿日期:2013-12-08